飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的研究

李春苗，梁鵬飛，耿　晶，郭振寧，張濟(jì)鵬

（1.蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，甘肅 蘭州730000；2.中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所，北京100049）

飛秒強(qiáng)激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的研究

李春苗1，梁鵬飛1，耿晶1，郭振寧1，張濟(jì)鵬2

（1.蘭州大學(xué)核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，甘肅 蘭州730000；2.中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所，北京100049）

為進(jìn)一步探究飛秒激光場(chǎng)下氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的作用機(jī)制，搭建高時(shí)間分辨的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，利用高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的獲取，采用協(xié)方差地圖法并結(jié)合強(qiáng)激光與氣體相互作用的物理規(guī)律，進(jìn)行結(jié)果論證和數(shù)據(jù)分析。實(shí)驗(yàn)確定了氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道，測(cè)算了不同反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量。

原子與分子物理；飛行時(shí)間質(zhì)譜；庫(kù)侖爆炸；協(xié)方差地圖

激光與物質(zhì)相互作用是近幾十年來(lái)非?；钴S，并表現(xiàn)出持久生命力的研究領(lǐng)域。隨著鎖模技術(shù)和啁啾脈沖放大技術(shù)的實(shí)現(xiàn)，人們已經(jīng)可以在實(shí)驗(yàn)室輕易地獲得強(qiáng)度超過(guò)1015W/cm2，脈寬在飛秒（fs）量級(jí)的強(qiáng)激光輸出。這也開(kāi)辟了許多飛秒強(qiáng)激光與物質(zhì)的相互作用有關(guān)的研究領(lǐng)域，比如非線性光學(xué)和強(qiáng)場(chǎng)物理學(xué)等。當(dāng)激光的功率密度I為1015W/cm2時(shí)，根據(jù)其與電場(chǎng)強(qiáng)度E的關(guān)系I=ε0cE2/2可知，此時(shí)的電場(chǎng)強(qiáng)度已接近氫原子在第一玻爾軌道上受到原子核的庫(kù)侖電場(chǎng)強(qiáng)度，量子力學(xué)的微擾理論不再適用。飛秒強(qiáng)激光與原子、分子相互作用可以觀察到許多新的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象：多光子電離（multiphoton ionization，即MPI）、閾上電離（abovethreshold ionization，即ATI）、高次諧波（high harmonic）以及庫(kù)侖爆炸（coulomb explosion）等。其中強(qiáng)激光場(chǎng)下分子的庫(kù)侖爆炸現(xiàn)象已經(jīng)成為近年來(lái)研究的一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題。處在強(qiáng)激光場(chǎng)（I＞1014W/cm2）中的多原子分子，迅速被剝?nèi)ザ鄠€(gè)電子，從而形成高價(jià)態(tài)的母離子；母離子內(nèi)部不同基團(tuán)之間的化學(xué)鍵會(huì)在庫(kù)侖斥力的作用下迅速斷裂，生成若干個(gè)高動(dòng)能的子離子，這個(gè)過(guò)程就是庫(kù)侖爆炸。母離子可能沿著不同的解離途徑生成子離子對(duì)，稱為庫(kù)侖爆炸的反應(yīng)道。近20年來(lái)，人們已經(jīng)陸續(xù)研究了CO2［［1］、N2［和SO2［2］、NO2［3］等多原子分子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的庫(kù)侖爆炸過(guò)程，同時(shí)還提出了協(xié)方差地圖法（covariance mapping）［4，5］、質(zhì)量分辨動(dòng)量成像法 （mass-resolved momentum-imaging，即MRMI）［2-6］以及離子數(shù)目很少時(shí)的符合近似法［5，7］來(lái)對(duì)不同的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行判定。在這些研究中，通過(guò)飛行時(shí)間質(zhì)譜（timeof-flight mass spectrometer，即TOFms）［8］來(lái)分析庫(kù)侖爆炸后的碎片離子成為廣泛采用的方法。本實(shí)驗(yàn)搭建了一套高分辨的飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，用以觀察氮?dú)夥肿釉陲w秒強(qiáng)激光場(chǎng)中發(fā)生庫(kù)侖爆炸后產(chǎn)生的碎片離子，通過(guò)分析離子之間的相關(guān)性，對(duì)不同庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行精確的判定，獲得不同反應(yīng)道所對(duì)應(yīng)的庫(kù)侖爆炸動(dòng)能釋放量。

1　實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)和基本原理

1.1實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)搭建了一套高時(shí)間分辨的直線式飛行時(shí)間譜儀系統(tǒng)，該系統(tǒng)主要由激光聚焦系統(tǒng)、真空獲取系統(tǒng)、粒子兩級(jí)加速及漂移系統(tǒng)、雙層微通道板探測(cè)器以及數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)幾部分組成。圖1展示了實(shí)驗(yàn)裝置簡(jiǎn)圖。圖中A、B、C均為電極板，D為凹透鏡。

圖1　實(shí)驗(yàn)裝置圖

實(shí)驗(yàn)使用的飛秒激光器可以輸出中心波長(zhǎng)800nm、脈寬33fs的激光脈沖，單脈沖的最大能量為1.2mJ，脈沖重復(fù)頻率為1kHz。該激光器采用啁啾脈沖放大技術(shù)，對(duì)激光脈沖能量進(jìn)行放大。實(shí)驗(yàn)使用半波片與偏振片將激光的偏振方向調(diào)整為水平偏振，并使得激光脈沖能量維持在0.9mJ。利用焦距為100mm的鍍銀凹面反射鏡實(shí)現(xiàn)對(duì)激光的聚焦，焦斑直徑約為20μm，從而獲得功率密度約為8.7×1015W/ cm2的激光脈沖。

為了保證靶室、漂移區(qū)以及探測(cè)器的真空環(huán)境，實(shí)驗(yàn)由一臺(tái)Agilent TriScroll600型渦旋式干泵、一臺(tái)中科科儀FF160/700型脂潤(rùn)滑分子泵、一臺(tái)VariantVT1001型渦輪分子泵以及一臺(tái) Agilent VacIon Plus500型復(fù)合離子泵獲取并保持實(shí)驗(yàn)的真空度達(dá)5.3×10-8Pa。與此同時(shí)，為使靶氣體注入過(guò)程中真空度不受破壞，實(shí)驗(yàn)采用多級(jí)進(jìn)氣法，并在垂直于電場(chǎng)與激光入射方向接入內(nèi)徑為50μm的針頭作為氣體注入的端口，使得注入氣體后的系統(tǒng)真空度仍達(dá)7.7×10-8Pa?？紤]到激光焦斑僅有20μm，在這一真空度下，單發(fā)激光與氣體相互作用產(chǎn)生的離子很少，從而探測(cè)器所獲得的離子數(shù)目更少，這有效的避免了探測(cè)器脈沖信號(hào)的疊加。

粒子兩級(jí)加速與漂移系統(tǒng)是本工作的關(guān)鍵。實(shí)驗(yàn)采用電場(chǎng)的方式對(duì)質(zhì)量電荷比不同的粒子進(jìn)行加速，通過(guò)判斷離子到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間，實(shí)現(xiàn)對(duì)所收集到離子的辨別?？紤]到帶電粒子初始位置不同以及其初始動(dòng)能較大帶來(lái)的質(zhì)譜展寬，實(shí)驗(yàn)采用Mclaren加速場(chǎng)并設(shè)立了一定長(zhǎng)度的漂移區(qū)，其中加速電壓為2300V。通過(guò)對(duì)兩級(jí)加速場(chǎng)與漂移區(qū)的長(zhǎng)度的合理選取，實(shí)現(xiàn)了對(duì)帶電粒子的空間聚焦，使本飛行時(shí)間質(zhì)譜儀具有較高的質(zhì)量分辨率。加速極板B、C的中間有直徑1mm的開(kāi)孔，在保證離子順利通過(guò)的同時(shí)，也實(shí)現(xiàn)了對(duì)離子的選擇，使探測(cè)器所探測(cè)到離子的初始速度方向與自由漂移區(qū)的軸線方向一致。

激光作用于靶氣體將在短時(shí)間產(chǎn)生大量離子，為對(duì)離子進(jìn)行及時(shí)收集，實(shí)驗(yàn)將微通道板探測(cè)器（MCP）與快速數(shù)據(jù)采集卡ADQ412配合使用。實(shí)驗(yàn)從分壓電路的設(shè)計(jì)、電容電阻的配置以及絕緣材料的選擇等多個(gè)方面進(jìn)行反復(fù)調(diào)試并將兩塊MCP探測(cè)器直接串聯(lián)使用，獲得了較為理想的輸出脈沖?？紤]到達(dá)探測(cè)器的不同離子的時(shí)間間隔較小，要實(shí)現(xiàn)對(duì)脈沖信號(hào)的連續(xù)記錄，就要求數(shù)據(jù)采集裝置具有快速的時(shí)間響應(yīng)。通過(guò)對(duì)比，實(shí)驗(yàn)選取高速數(shù)據(jù)采集卡ADQ412對(duì)探測(cè)器輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行模數(shù)轉(zhuǎn)換，其采樣頻率達(dá)1.8GHz，它成功克服了示波器信號(hào)噪聲比差、多道系統(tǒng)時(shí)間響應(yīng)差的缺點(diǎn)。每產(chǎn)生一發(fā)激光脈沖，光電倍增管就觸發(fā)ADQ進(jìn)入工作狀態(tài)。當(dāng)用時(shí)約11.2μs，采集完成2×104個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)后，ADQ再次進(jìn)入待機(jī)狀態(tài)，并等待下一個(gè)觸發(fā)信號(hào)。實(shí)驗(yàn)中共采集52500發(fā)激光脈沖電離空氣時(shí)的離子信號(hào)。

1.2基本原理

實(shí)驗(yàn)以空氣作為靶氣體，在飛秒強(qiáng)激光的作用下，空氣中N2、O2等多原子分子發(fā)生庫(kù)侖爆炸，產(chǎn)生的離子碎片被兩級(jí)電場(chǎng)加速后進(jìn)入自由漂移區(qū)，先后被MCP探測(cè)到。與此同時(shí)，光電二極管探測(cè)到激光脈沖信號(hào)，觸發(fā)ADQ412進(jìn)入工作狀態(tài)，將MCP探測(cè)器輸出的模擬信號(hào)轉(zhuǎn)換為數(shù)字信號(hào)，儲(chǔ)存在計(jì)算機(jī)中。通過(guò)ROOT對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行尋峰并輸出峰位，將每一組對(duì)應(yīng)的峰位進(jìn)行疊加處理，獲得最終的離子飛行時(shí)間質(zhì)譜，如圖2所示。利用道址平方與質(zhì)量電荷比的線性關(guān)系，可實(shí)現(xiàn)質(zhì)譜的定標(biāo)。由于爆炸瞬間生成的子離子對(duì)中兩離子碎片初始速度方向相反，因而其到達(dá)探測(cè)器存在時(shí)間差，在飛行時(shí)間質(zhì)譜上相同離子會(huì)出現(xiàn)明顯的雙峰結(jié)構(gòu)。結(jié)合飛行時(shí)間質(zhì)譜圖，利用協(xié)方差地圖法可以進(jìn)一步分析不同離子之間的相關(guān)性。

圖2　飛行時(shí)間質(zhì)譜圖

考慮到在粒子累加獲得質(zhì)譜的過(guò)程中的諸多干擾因素，相同的粒子在質(zhì)譜上的位置不完全一致，所以實(shí)際獲得的飛行時(shí)間質(zhì)譜不是一條理想的直線，而是存在一定展寬的高斯峰。這使得不同質(zhì)譜儀對(duì)于不同帶電粒子的分辨能力有所差異，分辨率即是描述質(zhì)譜儀這一性能優(yōu)劣的重要參數(shù)之一，一般表達(dá)為：

其中，R表示分辨率大小，m表示帶電粒子的質(zhì)量，△m表示粒子質(zhì)譜峰的半高寬。根據(jù)飛行時(shí)間質(zhì)譜儀的結(jié)構(gòu)以及離子飛行距離與飛行時(shí)間以及質(zhì)量電荷比與加速度之間的關(guān)系，可知：結(jié)合以上兩式：

t為一個(gè)質(zhì)譜峰的中心位置時(shí)間，△t為該質(zhì)譜峰的半高全寬。圖3展示了實(shí)驗(yàn)獲得飛行時(shí)間質(zhì)譜中離子擬合獲得的高斯峰，經(jīng)過(guò)計(jì)算獲得飛行時(shí)間質(zhì)譜的分辨率為：

這一結(jié)果也進(jìn)一步肯定了實(shí)驗(yàn)平臺(tái)的高分辨率。

圖3　高斯擬合后的質(zhì)譜峰

1.3庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道的判斷方法

激光作用于靶氣體并發(fā)生庫(kù)侖爆炸的過(guò)程將產(chǎn)生大量種類繁多的離子，且同種離子的來(lái)源也不盡相同。為了準(zhǔn)確對(duì)離子的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道進(jìn)行區(qū)分，實(shí)驗(yàn)選取了協(xié)方差地圖法來(lái)判斷離子間的相關(guān)性，從而確定反應(yīng)道。

協(xié)方差可以衡量?jī)勺兞恐g的總體誤差，相應(yīng)的數(shù)學(xué)表達(dá)式為：

其中，X、Y為兩個(gè)統(tǒng)計(jì)變量，＜x＞、＜y＞是這兩個(gè)變量對(duì)應(yīng)的期望值。當(dāng)兩個(gè)變量的變化趨勢(shì)一致，即X、Y同時(shí)變大或變小，它們的協(xié)方差cov（X，Y）為正值，我們稱之為正相關(guān)；如果兩個(gè)變量的變化相反，即一個(gè)變量增大，另外一個(gè)變量隨之減小，那么它們的協(xié)方差cov（X，Y）為負(fù)值，我們稱之負(fù)相關(guān)；如果兩個(gè)變量的變化是隨機(jī)的，即X、Y二者之間沒(méi)有任何關(guān)系，它們的協(xié)方差cov（X，Y）將趨于0。

由于本次工作中只使用一個(gè)探測(cè)器，將式（1）中X、Y分別使用X（Pm）、X（Pn）表示，表示強(qiáng)激光作用于靶氣體對(duì)應(yīng)的飛行時(shí)間質(zhì)譜中某兩個(gè)特定道址Pm、Pn下的離子信號(hào)。因而：

當(dāng)M發(fā)激光分別作用于靶氣體時(shí)：

于是：

其中，i表示單發(fā)激光。實(shí)際繪制協(xié)方差地圖時(shí)所利用的協(xié)方差值是式（8）與激光發(fā)數(shù)的乘積。圖4展示了N24+→N2++N2+判斷反應(yīng)道的協(xié)方差地圖。

圖4　判斷N2++→N2++N2+反應(yīng)道的協(xié)方差地圖

實(shí)驗(yàn)中，單發(fā)激光i作用于靶氣體時(shí)，若飛行時(shí)間質(zhì)譜對(duì)應(yīng)道址Pm出現(xiàn)信號(hào)峰，記Xi（Pm）為1，反之記為0。若對(duì)應(yīng)道址Pn出現(xiàn)信號(hào)峰，則記Xi（Pn）為1，反之，記為0。根據(jù)道址與離子種類的對(duì)應(yīng)關(guān)系，若協(xié)方差值經(jīng)判定為正，則說(shuō)明Pm與Pn所對(duì)應(yīng)的兩個(gè)離子信號(hào)之間存在正相關(guān)，相應(yīng)的兩個(gè)離子認(rèn)為來(lái)自于同一庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道。體現(xiàn)在協(xié)方差地圖上，則為一片計(jì)數(shù)為正的異色區(qū)域。

協(xié)方差地圖法相比較于符合地圖法，動(dòng)量能量質(zhì)量分辨法等傳統(tǒng)方法，在處理峰疊加問(wèn)題上更為巧妙，所獲得數(shù)據(jù)更為真實(shí)可靠［5］。實(shí)驗(yàn)通過(guò)其與快速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了對(duì)海量數(shù)據(jù)的匯總和分析。借助這一優(yōu)勢(shì)，本文針對(duì)氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸過(guò)程進(jìn)行探究，確定氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道，獲得了庫(kù)侖爆炸的動(dòng)能釋放量。

2　實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

利用上述方法，實(shí)驗(yàn)分別獲得了另外四對(duì)離子的相關(guān)性，如圖5所示。將其中的信息進(jìn)行提取，得到氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸的反應(yīng)道分別為：

下面使用（m，n）簡(jiǎn)寫(xiě)N2（m+n）→Nm++Nn+1反應(yīng)道。

圖5　判斷其他反應(yīng)道的協(xié)方差地圖

由于協(xié)方差地圖法可以對(duì)不同反應(yīng)道下同一種離子在飛行時(shí)間質(zhì)譜上的峰位疊加進(jìn)行準(zhǔn)確區(qū)分，實(shí)驗(yàn)精確獲得了飛行時(shí)間質(zhì)譜圖中不同道址所對(duì)應(yīng)的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道，如圖6所示。

圖6　飛行時(shí)間質(zhì)譜中不同道址所對(duì)應(yīng)的反應(yīng)道

庫(kù)侖爆炸的瞬間，來(lái)自同一分子的子離子對(duì)的離子碎片分別向兩個(gè)相反的方向飛行，且能量、動(dòng)量均相同：

EK為庫(kù)侖爆炸所釋放的動(dòng)能，pm與pn分別為兩離子碎片的動(dòng)量，M表示對(duì)應(yīng)的原子質(zhì)量。

結(jié)合動(dòng)量與速度的對(duì)應(yīng)關(guān)系：

E為平均加速電場(chǎng)，m為對(duì)應(yīng)離子的價(jià)態(tài)，Vt為庫(kù)侖爆炸過(guò)程中兩離子前后飛行到達(dá)探測(cè)器的時(shí)間差。根據(jù)（9）、（10）兩式，有：

EK（mn）表示反應(yīng)道為（m，n）的庫(kù)侖爆炸動(dòng)能釋放量。ADQ412每采樣一次，因而有道址與時(shí)間的對(duì)應(yīng)關(guān)系：

VP為庫(kù)侖爆炸譜圖所對(duì)應(yīng)的道址差。

代入不同反應(yīng)道對(duì)應(yīng)離子間的道址差，得到相應(yīng)反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量，并與文獻(xiàn)所報(bào)道的數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，見(jiàn)表1。

表1　氮?dú)夥肿訋?kù)侖爆炸不同反應(yīng)道的動(dòng)能釋放量（KER）

3　結(jié)論

本次實(shí)驗(yàn)證明快速數(shù)據(jù)采集裝置與協(xié)方差地圖相結(jié)合，可以較好地分辨出相同價(jià)態(tài)離子的不同來(lái)源，準(zhǔn)確確定庫(kù)侖爆炸的反應(yīng)道，克服了來(lái)自不同反應(yīng)道的相同離子的峰疊加給數(shù)據(jù)處理帶來(lái)的困難，為強(qiáng)激光場(chǎng)中多原子分子的庫(kù)侖爆炸實(shí)驗(yàn)研究提供了新的指導(dǎo)方案。在數(shù)據(jù)結(jié)果方面，實(shí)驗(yàn)對(duì)強(qiáng)激光場(chǎng)中氮分子的庫(kù)侖爆炸反應(yīng)道、動(dòng)能釋放量（KER）進(jìn)行了精確測(cè)算。這對(duì)于進(jìn)一步探究庫(kù)侖爆炸的物理過(guò)程具有重要意義。

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