劉曉，黃林，郭康莉，張雪凌，楊俊誠，姜慧敏*，張建峰*

（1.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所，耕地培育技術(shù)國家工程實驗室，北京 100081；2.鄭州市污水凈化有限公司，鄭州 450000；3.四川農(nóng)業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院，成都 611130）

無害化污泥與鉬尾礦配施對沙化潮土土壤質(zhì)量的影響

劉曉1，黃林2，郭康莉1，張雪凌3，楊俊誠1，姜慧敏1*，張建峰1*

（1.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所，耕地培育技術(shù)國家工程實驗室，北京 100081；2.鄭州市污水凈化有限公司，鄭州 450000；3.四川農(nóng)業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院，成都 611130）

以小麥－玉米輪作體系下的沙化潮土為研究對象，通過2012—2015年3年5季田間定位試驗，選用經(jīng)過無害化處理且符合國家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)的商業(yè)化污泥和鉬尾礦產(chǎn)品,研究無害化污泥與鉬尾礦施用對我國典型沙化潮土土壤質(zhì)量指標(biāo)的影響，為無害化污泥與鉬尾礦資源化利用提供理論和技術(shù)依據(jù)。結(jié)果表明：45 t·hm－2污泥（W3）與鉬尾礦配施對沙化潮土有機質(zhì)（SOM）的提升效果最明顯，SOM在玉米季W(wǎng)3+75 t·hm－2（M1）處理顯著增加了165.10%，在小麥季W(wǎng)3+M2處理顯著增加了106.10%（P＜0.05）；相比單施同一水平污泥，污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施下土壤＞0.25 mm水穩(wěn)性團聚體（WR0.25）含量，平均質(zhì)量直徑（MWD）和幾何平均直徑（GMD）分別顯著升高了38.04%～60.24%，28.45%～45.27%和41.34%～67.77%（P＜0.05），對促進土壤形成水穩(wěn)性團聚體以及提高水穩(wěn)性團聚體穩(wěn)定性的作用更為突出；45 t·hm－2污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施對沙化潮土微生物量碳（SMBC）和微生物量氮（SMBN）提升效果最明顯，在玉米季分別顯著提高了235.52%和156.79%（P＜0.05），在小麥季分別顯著提高了249.24%和128.32%（P＜0.05）；單施污泥和污泥配施75 t·hm－2鉬尾礦處理土壤微生物量熵（qMB）在玉米季和小麥季分別顯著提高了21.95%～46.25%和36.38%～71.17%（P＜0.05）。但污泥與高量鉬尾礦配施，SMBC、SMBN和qMB較單施同一水平污泥和與75 t·hm－2鉬尾礦配施的處理在玉米季分別下降了3.89%～19.85%、4.31%～17.86%和6.95%～33.47%，在小麥季分別下降了5.34%～23.24%、4.33%～28.08%和3.09%～32.33%，表明鉬尾礦高量施用時會降低微生物活性。由灰色關(guān)聯(lián)度分析方法得出，45 t·hm－2無害化污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施（W3+M1）能顯著提高沙化潮土SOM、SMBC、SMBN和qMB，并提高土壤平均質(zhì)量直徑（MWD）和幾何平均直徑（GMD），有效改善沙化潮土質(zhì)量，在3年5季試驗期間也未發(fā)現(xiàn)土壤和作物籽粒受到重金屬污染。同時，W3+M1處理顯著提升了土壤肥力等級至Ⅰ級，在此基礎(chǔ)上，可以酌情不再施用污泥和鉬尾礦。

沙化潮土；無害化污泥；鉬尾礦；有機質(zhì)；土壤水穩(wěn)性團聚體；微生物量碳氮

城市污泥中含有大量的有機質(zhì)和豐富的氮磷鉀及其他微量元素[1－3]，是一種很好的有機肥和土壤調(diào)理劑的原材料，具有較廣闊的應(yīng)用前景。許多研究表明，經(jīng)過無害化處理的污泥農(nóng)田利用可提高土壤有機質(zhì)和氮、磷等養(yǎng)分元素的含量，提高土壤脲酶活性，并與污泥用量呈線性相關(guān)[4－6]。但也有研究表明，施用污泥既能刺激土壤中微生物的活性，也會對一些土壤微生物產(chǎn)生毒性[7]。還有許多研究發(fā)現(xiàn)，無害化污泥可以增加土壤的持水能力，改良土壤結(jié)構(gòu)，使土壤疏松，有利于團粒形成，提高團粒的水穩(wěn)性，并且隨污泥施用量的增加，土壤容重減少、孔隙度增加[8－10]。

尾礦含有維持植物生長和發(fā)育必需的中微量元素以及大量的粉砂粒組分和粘粒組分。有研究結(jié)果表明，經(jīng)過無害化處理的尾礦能通過補充沙質(zhì)土壤粉砂級甚至微米、亞微米粒級組分，有效改善土壤物理結(jié)構(gòu)[11]，同時，黃永剛[12]研究發(fā)現(xiàn)無害化鐵尾礦能夠顯著增加土壤中微量元素含量，促進植物生長發(fā)育；陳遠炎等[13]發(fā)現(xiàn)土壤中的磁性礦物有利于土壤中微團聚體的形成，對提高土壤肥效有積極作用，并利用鐵尾礦對土壤進行磁性改良。沙化土壤具有持水性差、養(yǎng)分含量低、黏土礦物和有機膠體含量低等特點，因此運用無害化污泥及鉬尾礦對沙化土壤進行改良，其效果比用于其他質(zhì)地土壤顯著[14]。

目前，無害化污泥農(nóng)用相關(guān)研究取得了很多較好的效果，無害化尾礦作為一種可再利用資源也正越來越受到廣泛關(guān)注[15]，但關(guān)于兩者配合長期施用對典型沙化土壤培肥和改良效應(yīng)研究還較少。

河南省是我國重要的糧食生產(chǎn)基地，據(jù)國家統(tǒng)計局統(tǒng)計，截止2015年，河南省全年糧食總產(chǎn)量為6067萬t，占全國糧食總產(chǎn)量的9.76%，排名全國第二。但是其土壤沙化嚴重，沙化潮土面積達66.7萬hm2，而且耕地的退化面積正以超過3%的速度增長，嚴重制約了當(dāng)?shù)氐霓r(nóng)業(yè)生產(chǎn)，進而直接威脅到國家糧食安全[16]。改良沙化土壤質(zhì)量和提升土壤生產(chǎn)力是建立糧食安全長效機制的重大戰(zhàn)略需求，本文采用田間連續(xù)定位試驗，系統(tǒng)研究了無害化污泥的不同施用量和無害化污泥與鉬尾礦配施對土壤有機質(zhì)、微生物量碳氮、團聚體的影響，以期為無害化污泥和鉬尾礦的資源化利用提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試的無害化污泥由鄭州市污水凈化有限公司提供，是鄭州市污水管網(wǎng)分開后處理生活污水產(chǎn)生的污泥。將秸稈、花生殼等輔料按照一定比例與污泥混合，接入枯草芽孢桿菌、黑曲霉和嗜熱側(cè)孢霉等混合菌劑，通過好氧發(fā)酵、高溫堆肥后制成的商業(yè)化產(chǎn)品：含水率33.08%，pH 8.05，有機質(zhì)223.92 g·kg－1，全氮17.60 g·kg－1，全磷9.86 g·kg－1，全鉀13.90 g·kg－1。無害化污泥中主要的重金屬元素含量均低于《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處理土地改良用泥質(zhì)》（GB/T 24600—2009）所規(guī)定的值，符合污泥農(nóng)用的標(biāo)準(zhǔn)（表1）。

供試的無害化鉬尾礦由河南煤化集團欒川龍宇鉬業(yè)公司提供（專利號為ZL2010101606824）：含水率21.58%，pH 7.93，有機質(zhì)8.49 g·kg－1，全氮1.70 g·kg－1，全磷0.23 g·kg－1，全鉀13.7 g·kg－1，鉬含量211.25 mg· kg－1，無害化鉬尾礦中主要重金屬元素的含量均低于農(nóng)用污泥標(biāo)準(zhǔn)（表1）。

表1 供試無害化污泥與無害化鉬尾礦重金屬含量Table 1 The content of heavy metal of non－h(huán)azardous sewage sludge and molybdenum tailings/mg·kg－1

1.2 供試基地

試驗基地位于河南省開封市農(nóng)林科學(xué)研究院試驗田（東經(jīng)114.27°，北緯34.77°），地處暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候區(qū)，年均氣溫為14.52°，年均無霜期為221 d，年均降水量為627.5mm，降水多集中在夏季7、8月。土壤類型為沙化潮土。試驗前土壤耕層（0～20cm）的基本理化性質(zhì)為：含水率5.87%，pH 8.42，有機質(zhì)12.10 g·kg－1，全氮0.44 g·kg－1，堿解氮20.33 mg·kg－1，速效磷13.25 mg· kg－1，速效鉀40.32mg·kg－1，鉬含量2.01mg·kg－1。重金屬含量為：Cr 26.71 mg·kg－1，Ni 12.31 mg·kg－1，Cu 9.77 mg· kg－1，Zn 28.90 mg·kg－1，Cd 0.14 mg·kg－1，Pb 13.95 mg· kg－1。試驗區(qū)種植制度為玉米－小麥輪作，供試作物為當(dāng)?shù)刂髟云贩N，玉米品種為“開玉15”，小麥品種為“開麥18”。

1.3 試驗設(shè)計

田間定位試驗從2012年10月開始，到2015年6月已連續(xù)種植3季小麥和2季玉米。試驗設(shè)置10個處理：（1）單施化肥，CK；（2）CK+15 t·hm－2無害化污泥，W1；（3）CK+30 t·hm－2污泥，W2；（4）CK+45 t· hm－2污泥，W3；（5）W1+75 t·hm－2鉬尾礦（M1），W1+ M1；（6）W2+75 t·hm－2鉬尾礦（M1），W2+M1；（7）W3+ 75 t·hm－2鉬尾礦（M1），W3+M1；（8）W1+150 t·hm－2鉬尾礦（M2），W1+M2；（9）W2+150 t·hm－2鉬尾礦（M2），W2+M2；（10）W3+150 t·hm－2鉬尾礦（M2），W3+M2。每個處理3次重復(fù)，區(qū)組隨機排列。田間每個小區(qū)用水泥墻分割，小區(qū)面積為5 m2。按照當(dāng)?shù)剞r(nóng)民習(xí)慣施肥水平在小麥季和玉米季施N 225 kg·hm－2，施P2O586 kg·hm－2，施K2O 113 kg·hm－2，施用肥料分別為尿素、磷酸一銨和氯化鉀，由開封市農(nóng)林科學(xué)研究院提供。種植小麥前，無害化污泥隨肥料一次性以基肥形式采用撒施法均勻施入；種植玉米前，無害化污泥和鉬尾礦隨肥料一次性以基肥形式采用撒施法均勻施入。無害化污泥施用量參考周東興等[17]推薦施用量為0～60 t·hm－2，無害化鉬尾礦施用量參考張夫道[11]推薦施用量為45～75 t·hm－2。其他大田管理措施均與當(dāng)?shù)剞r(nóng)民習(xí)慣保持一致。

1.4 試驗方法

1.4.1 土壤采集

土壤樣品分別于2014年9月28日（玉米收獲期）和2015年6月15日（小麥?zhǔn)斋@期）在各試驗小區(qū)內(nèi)采用“Z”字式采集0～20 cm的耕層土壤樣品5個，經(jīng)充分混勻后，通過“四分法”取兩份，一份帶回實驗室自然風(fēng)干，過2 mm篩后測定土壤養(yǎng)分含量，并選用小麥?zhǔn)斋@期的土樣測定水穩(wěn)性團聚體含量；另一份用白色棉布袋裝取，放入4℃冰箱保存，用于測定土壤微生物量碳氮。同時，小麥季用環(huán)刀采集土壤樣品，加蓋、密封后帶回實驗室進行土壤容重的測定。

1.4.2 分析方法

土壤有機質(zhì)含量采用重鉻酸鉀－濃硫酸外加熱法測定[18]；土壤容重采用環(huán)刀法測定[18]；土壤微生物量碳氮用氯仿熏蒸培養(yǎng)法測定[19]。團聚體分組依據(jù)Elliott[20]方法，從過2 mm篩的土樣中分離出粒徑＞0.25 mm、0.053～0.25 mm級別的團聚體和＜0.053 mm粘砂粒組分。把＞0.25 mm級別的團聚體稱為大團聚體（Macro-aggregate），0.053～0.25 mm級別團聚體稱為微團聚體（Micro-aggregate），<0.053 mm組分稱為粘砂粒。不同級別的團聚體經(jīng)烘干稱重，計算各級團聚體的質(zhì)量百分比。土壤全鉬采用硝酸-氫氟酸-高氯酸混酸消解、ICP-MS測定；土壤銅、鋅、鎘、鎳、鉛和鉻采用氫氟酸-高氯酸-鹽酸-硝酸四酸消解、ICP-MS測定。玉米和小麥籽粒鉬采用硫氰化鉀比色法測定；玉米和小麥籽粒銅、鋅、鎘、鎳、鉛和鉻采用硝酸-高氯酸混酸消解、ICP-MS測定。

1.4.3 計算方法

利用各粒級團聚體數(shù)據(jù)，分別計算平均質(zhì)量直徑（MWD，mm）、幾何平均直徑（GMD，mm）

式中：Xi為任一級別的平均土壤團聚體直徑，數(shù)值上等于相鄰兩級篩孔孔徑的平均值；Wi為對應(yīng)于Xi的團聚體百分比。

1.5 數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

用Excel軟件進行相關(guān)數(shù)據(jù)計算，試驗結(jié)果采用SAS 9.1軟件進行方差分析和相關(guān)分析，不同處理間采用最小顯著差數(shù)法（LSD法）進行差異顯著性檢驗（P<0.05），用Origin 9.1軟件作圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 無害化污泥和鉬尾礦配施對土壤有機質(zhì)（SOM）含量的影響

由圖1可知，SOM在玉米季，單施污泥處理W1、W2、W3較CK分別顯著提高了39.77%、54.68%和142.12%（P<0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理W1+M1、W2+M1、W3+M1、W1+M2、W2+M2、W3+M2較CK分別顯著提高了38.81%、88.17%、165.10%、60.22%、116.01%和128.40%（P<0.05），SOM均隨著污泥施用量的增加而增加，其中W3+M1處理顯著高于其他處理（P<0.05）。污泥和鉬尾礦配施處理中，較W1，W1+ M1、W1+M2沒有顯著差異（P<0.05）；較W2，W2+M1，W2+M2隨著鉬尾礦施用量的增加，有機質(zhì)含量顯著增加了21.68%和39.63%（P<0.05）；較W3，W3+M1顯著提高了9.49%，W3+M2沒有顯著差異（P<0.05）。

圖1 不同處理土壤有機質(zhì)含量Figure 1 Content of soil organic matter of different treatments

SOM小麥季各處理變化規(guī)律和玉米季相似，單施污泥處理W1、W2、W3較CK分別顯著提高了39.78%、54.87%和142.13%（P<0.05）；污泥與鉬尾礦配施較CK分別顯著提高了38.81%、88.17%、165.10%、62.22%、116.01%和128.40%（P<0.05），SOM均隨著污泥施用量的增加而增加，其中W3+M2處理顯著高于其他處理（P<0.05）。污泥和鉬尾礦配施處理中，較W1，W1+M1、W1+M2沒有顯著差異（P<0.05）；較W2，W2+M1沒有顯著差異，W2+M2顯著降低了10.90%（P＜0.05）；較W3，W3+M1、W3+M2沒有顯著差異（P＜0.05）。

2.2 無害化污泥和鉬尾礦配施對土壤水穩(wěn)性團聚體結(jié)構(gòu)的影響

2.2.1 水穩(wěn)性團聚體組成

由表2可知，在小麥季，各處理＞0.25 mm水穩(wěn)定性大團聚體含量（WR0.25）為38.10%～61.05%，0.25～0.053 mm水穩(wěn)性微團聚體含量為31.42%～49.77%，各處理＜0.053 mm粘砂粒含量最少。WR0.25單施污泥處理較CK分別顯著提高了20.29%、24.15%和29.97%（P＜0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理較CK分別顯著提高了38.04%、41.56%、60.24%、25.81%、23.10%和32.99%（P＜0.05），WR0.25均隨著污泥用量的增加而增加，其中W3+M1處理提升效果最為明顯（P＜0.05）。污泥與鉬尾礦配施處理中，較W1，W1+M1顯著升高了15.27%，W1+M2無顯著差異（P＞0.05）；較W2，W2+ M1顯著升高了14.02%，W2+M2無顯著差異；較W3，W3+M1顯著升高了23.28%，W3+M2無顯著差異。這說明污泥與75 t·hm－2鉬尾礦（M1）配施較單施污泥更有利于沙化潮土WR0.25的形成，而污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施較單施污泥對WR0.25沒有明顯增加作用。

2.2.2 水穩(wěn)性團聚體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性

由表3可知，在小麥季，土壤水穩(wěn)定性團聚體的平均質(zhì)量直徑（MWD）單施污泥處理較CK處理分別顯著提高15.67%、18.10%和22.48%（P＜0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理較CK分別顯著提高了28.45%、 30.59%、45.27%、19.74%、17.46%和24.80%（P＜0.05），MWD均隨著污泥用量的增加而增加，其中W3+M1處理提升效果最為明顯（P＜0.05）。污泥配施鉬尾礦處理中，較W1，W1+M1顯著升高了11.15%，W1+M2無顯著差異（P＞0.05）；較W2，W2+M1顯著升高了10.58%，W2+M2無顯著差異（P＞0.05）；較W3，W3+ M1顯著升高了22.15%，W3+M2無顯著差異（P＞0.05）。

表2 小麥季無害化污泥和鉬尾礦配施對沙化潮土水穩(wěn)性團聚體組成的影響Table 2 Composition of water－stable aggregates of the sandy fluvo－aquic soil after the application of non－h(huán)azardous sludge with molybdenum tailings

表3 無害化污泥和鉬尾礦配施對水穩(wěn)性平均質(zhì)量直徑和幾何平均直徑的影響Table 3 Effects on soil water－stable aggregates MWD and GMD after application of non－h(huán)azardous sludge with molybdenum tailings

幾何平均直徑（GMD）單施污泥處理較CK分別顯著提高了23.45%、25.26%和31.64%（P＜0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理較CK分別顯著提高了41.34%、41.27%、67.77%、29.05%、23.07%和36.57%（P＜0.05），MWD均隨著污泥用量的增加而增加，其中W3+M1處理提升效果最為明顯（P＜0.05）。污泥配施鉬尾礦處理中，較W1，W1+M1顯著升高了14.49%，W1+M2無顯著差異（P＞0.05）；較W2，W2+M1顯著升高了12.79%，W2+M2無顯著差異（P＞0.05）；較W3，W3+M1顯著升高了27.45%，W3+M2無顯著差異（P＞0.05）。該結(jié)果說明污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施下形成的水穩(wěn)性團聚體結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。

通過對WR0.25分別與MWD和GMD進行相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，WR0.25與MWD和GMD均呈極顯著線性正相關(guān)（R2=0.999；R2=0.965），說明隨著WR0.25含量增加，水穩(wěn)定性團聚體MWD、GMD也相應(yīng)增加。

2.3 無害化污泥和鉬尾礦配施對土壤容重（BD）的影響

由圖2可知，土壤容重（BD）單施污泥處理W2、W3較CK分別顯著降低了11.46%和14.15%（P＜0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理除W1+M2外其他處理較CK分別顯著提高了8.35%、13.28%、15.47%、7.75%和8.67%（P＜0.05），其中W3+M1下降效果最明顯。單施污泥及污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理中，隨著污泥施用量的增加，BD隨之顯著降低（P＜0.05）。當(dāng)污泥配施高量鉬尾礦施用時，較施同一水平污泥的其他處理，BD提高了1.82%～8.05%。該結(jié)果表明單施污泥及配施鉬尾礦能顯著降低BD，但是鉬尾礦高量施用時，較施同一水平污泥的其他處理，BD有升高的趨勢。

2.4 無害化污泥和鉬尾礦配施對土壤微生物量碳（SMBC）、微生物量氮（SMBN）和微生物熵（qMB）的影響

圖2 不同處理土壤容重Figure 2 Bulk density of different treatments

2.4.1 對土壤微生物量碳含量的影響

由圖3可知，土壤微生物量碳（SMBC）在玉米季和小麥季變化規(guī)律相似。玉米季時單施污泥處理較CK分別顯著提高了78.54%、125.89%和213.46%（P＜0.05），污泥和鉬尾礦配施處理較CK分別顯著提高了90.56%、121.10%、235.52%、71.59%、110.60%和 168.93%（P＜0.05）；小麥季時單施污泥處理較CK分別顯著提高了109.92%、165.31%和193.25%（P＜0.05），污泥和鉬尾礦配施處理較CK分別顯著提高了92.45%、167.49%、249.24%、98.72%、130.75%和168.07%（P＜0.05）。兩季均以W3+M1處理SMBC含量最高，且均隨污泥施用量增大而增大。但污泥與高量鉬尾礦配施（M2）時，較單施同一水平污泥和與75 t·hm－2鉬尾礦配施相比，SMBC在玉米季和小麥季分別下降了3.89%～19.85%和5.34%～23.24%。SMBC小麥季各處理均高于玉米季各處理，可能是因為小麥在玉米之后種植，隨著有機質(zhì)的積累以及污泥中一些難分解腐殖質(zhì)的礦化，為微生物生命活動提供碳源，從而刺激微生物固定更多碳。

2.4.2 對土壤微生物量氮的影響

由圖4可知，土壤微生物量氮（SMBN）玉米季，單施污泥處理較CK分別顯著升高了68.93%、88.25%和150.83%（P＜0.05）；污泥和鉬尾礦配施處理除W1+ M2處理外，其他處理較CK分別顯著升高了69.51%、79.86%、156.79%、72.10%和117.57%（P＜0.05），其中W3+M1升高最顯著。SMBN小麥季W(wǎng)3、W2+M1、W3+ M1、W3+M2處理較CK分別顯著提高了96.55%、78.03%、128.32%和64.22%（P＜0.05），其中仍以W3+ M1升高最顯著。兩季SMBN含量均隨污泥用量增大而增大。但污泥與高量鉬尾礦配施時，較單施同一水平污泥和與75 t·hm－2鉬尾礦配施相比，SMBN在玉米季和小麥季分別下降了4.31%～17.86%和4.33%～28.08%，均與SMBC規(guī)律相似。另外，SMBN玉米季各處理均高于小麥季各處理，這是因為玉米收獲時，土壤干濕交替促進了土壤中氮的礦化，更多的礦質(zhì)態(tài)氮被土壤中的微生物固定。

2.4.3 對土壤微生物熵的影響

土壤微生物量碳占土壤有機碳含量的百分比稱為微生物熵（qMB），一般qMB值為1%～4%。由圖5可知，各處理土壤qMB范圍介于1.56%～3.12%之間。玉米季單施污泥處理較CK分別顯著升高了29.07%、46.52%和29.57%（P＜0.05），污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理較CK分別顯著增加了37.44%、21.95%和26.72%（P＜0.05）；污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施較CK沒有顯著差異（P＞0.05）。小麥季單施污泥處理較CK分別顯著升高了38.13%、36.38%和45.11%；污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理W2+M1、W3+M1較CK分別顯著升高了32.25%和71.17%（P＜0.05），污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施較CK沒有顯著差異（P＞0.05）。該結(jié)果表明單施污泥及與75 t·hm－2鉬尾礦配施能顯著增加土壤qMB（P＜0.05），但污泥與高量鉬尾礦配施時，qMB與CK無顯著差異（P＞0.05），并較施同一水平污泥和與適宜鉬尾礦配施相比，在玉米季和小麥季分別下降了6.95%～33.47%和3.09%～32.33%。

圖3 不同處理土壤微生物量碳含量Figure 3 Content of microbial biomass carbon of different treatments

圖4 不同處理土壤微生物量氮含量Figure 4 Content of microbial biomass nitrogen of different treatments

2.5 土壤有機質(zhì)、水穩(wěn)性團聚體、微生物量碳氮等指標(biāo)間的相關(guān)性分析

由表4可知，各指標(biāo)間均存在著極顯著相關(guān)關(guān)系，說明各指標(biāo)之間相互影響，聯(lián)系密切。SOM與WR0.25、SMBC、SMBN、qMB之間均存在著極顯著正相關(guān)關(guān)系，說明SOM的增大有利于提升SMBC、SMBN、qMB、WR0.25，從而提升土壤肥力。WR0.25與SMBC、SMBN、qMB之間也存在著極顯著正相關(guān)關(guān)系，說明良好的土壤物理結(jié)構(gòu)能促進土壤微生物的生長發(fā)育。BD與SOM、WR0.25、SMBC、SMBN、qMB均存在著極顯著負相關(guān)關(guān)系，說明SOM及WR0.25含量的增加以及微生物活性的增加均會降低BD，促使土壤形成良好的物理結(jié)構(gòu)，同時微生物活性、容重的變化也會反作用于土壤有機質(zhì)和其團粒結(jié)構(gòu)。

圖5 不同處理土壤微生物熵Figure 5 Microbial biomass carbon to organic carbon of different treatments

表4 土壤有機質(zhì)、水穩(wěn)性團聚體、微生物量碳氮等指標(biāo)間的相關(guān)系數(shù)（r）Table 4 Correlation coefficients（r）between SOM,WR0.25,SMBC, SMBN,qMB and BD

表5 小麥季不同處理綜合評價的關(guān)聯(lián)度及關(guān)聯(lián)序Table 5 Correlation degrees and rank of comprehensive evaluations of different treatments in wheat season

2.6 灰色關(guān)聯(lián)度分析

由表5可知，在小麥季W(wǎng)3+M1關(guān)聯(lián)度為0.99，關(guān)聯(lián)序為1，說明W3+M1處理在土壤質(zhì)量綜合評價中最優(yōu)。

2.7 無害化污泥和鉬尾礦配施對土壤和作物中重金屬含量的影響

由表6可以看出，各處理小麥季土壤重金屬含量較玉米季均有不同程度升高。小麥季土壤Cu、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb含量隨無害化污泥和鉬尾礦施用量的增大而增大，且均在W3+M2處理達到最大值，分別顯著升高到64.47、84.08、0.27、56.06、19.39、16.68 mg· kg-1（P<0.05）。但其含量均遠低于土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）所限定的值，說明15～45 t· hm-2污泥單施和與75～150 t·hm-2鉬尾礦配施均不會對沙化潮土造成重金屬污染。

由表7可以看出，各處理玉米和小麥籽粒中重金屬含量均有不同程度的升高。小麥籽粒Cu、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb含量隨無害化污泥和鉬尾礦施用量的增大而增大，且均在W3+M2處理達到最大值，分別顯著升高到2.68、23.36、0.0191、0.24、0.28、0.038 mg·kg-1（P<0.05）。但是其含量均遠低于《食品中污染物限量》（GB 2762—2012）、《食品中銅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15199—1994）、《食品中鋅限量衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》（GB13106—1991）所規(guī)定的限量值，說明15～45 t·hm-2污泥單施和與75～150 t·hm-2鉬尾礦配施均不會對玉米和小麥籽粒造成重金屬污染。

通過對土壤和植物籽粒鉬含量的測定發(fā)現(xiàn)（表6和表7），各處理小麥季土壤和植物籽粒鉬含量較玉米季均有不同程度升高。小麥季土壤鉬含量W3處理與CK無顯著差異，W3+M1和W3+M2處理分別顯著升高到16.04、40.51 mg·kg-1（P<0.05）；小麥籽粒鉬含量W3處理與CK無顯著差異，W3+M1和W3+M2處理分別顯著升高到0.99、2.37 mg·kg-1（P<0.05）。

3 討論

3.1 無害化污泥與鉬尾礦配施對土壤水穩(wěn)性團聚體的影響

土壤團聚體是土壤的重要組成部分，影響土壤的物理化學(xué)性質(zhì)，其水穩(wěn)性和數(shù)量是土壤可蝕性的重要評價指標(biāo)[21]。本研究發(fā)現(xiàn)，與對照相比沙化潮土WR0.25含量無論單施污泥還是污泥與鉬尾礦配施均顯著增加，并且隨著污泥施用量的增加，WR0.25有隨之提升的趨勢。這是因為污泥中含有脂肪、蠟質(zhì)、水溶性多糖以及聚合性能較強的聚丙烯酰胺等物質(zhì)，膠結(jié)土壤顆粒，促進土壤團聚體的形成。這和李夢紅等[9]在粉砂質(zhì)棕壤、陳凌霞等[22]在褐土上的研究結(jié)果一致。本試驗結(jié)果還發(fā)現(xiàn)，污泥與75 t·hm-2鉬尾礦配施處理較施同一水平的污泥處理沙化潮土WR0.25含量顯著提高。其原因一方面可能是鉬尾礦自身具有較大的比表面積和較強的靜電場，施用于土壤中能吸附周圍的細土和粘粒，形成團聚體；另一方面鉬尾礦的施用給沙質(zhì)土壤補充粉砂級甚至微米、亞微米粒級組分，污泥分解的中間產(chǎn)物可以與土壤粉砂-粘粒級顆粒形成有機-無機復(fù)合膠體，更利于團聚土壤顆粒，形成團聚體。但當(dāng)污泥與150 t·hm-2鉬尾礦配施時較施同一水平的污泥處理沒有顯著差異。這是因為鉬尾礦自身密度較高[23]，高量施用時會使土壤密度增加，進而阻礙土壤團聚體的形成。

表6 不同處理土壤重金屬和鉬含量（mg·kg-1）Table 6 The content of soil heavy metal and Mo in different treatments/mg·kg-1

表7 不同處理玉米和小麥籽粒中重金屬和鉬含量（mg·kg-1）Table 7 The content of heavy metal and Mo of maize and wheat grains in different treatments/mg·kg-1

土壤水穩(wěn)性團聚體越穩(wěn)定，土壤結(jié)構(gòu)越良好，可更好地給作物提供養(yǎng)分、水分和空氣[24]。張鵬等[25]和陳恩鳳等[26]研究發(fā)現(xiàn)，有機物料還田處理MWD、GMD升高，增加了小粒徑團聚體向大粒徑團聚體的轉(zhuǎn)化，明顯促進了土壤團聚體的穩(wěn)定性。本研究發(fā)現(xiàn)，與對照相比，單施污泥及污泥與鉬尾礦配施沙化潮土均能顯著提高MWD和GMD，并且隨著污泥施用量的增加，MWD和GMD有提升的趨勢，和前人研究結(jié)果一致[27－28]。這是因為污泥中含有聚丙烯酰胺，其具有較強的疏水性，使土壤水穩(wěn)性團聚體穩(wěn)定性增強。本研究還發(fā)現(xiàn)，污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理較單施同一水平污泥處理沙化潮土MWD和GMD顯著提高，但當(dāng)污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施時較單施同一水平的污泥處理沒有顯著差異。這和WR0.25的規(guī)律相似，其原因和污泥與鉬尾礦配施對WR0.25的影響相同。

3.2 無害化污泥與鉬尾礦配施對土壤微生物學(xué)性狀的影響

土壤微生物量碳氮是土壤的活性養(yǎng)分庫，可以反映土壤中養(yǎng)分的有效性和生物的活性[27]。SciubbaL等[28]和Fernández J M等[29]在砂壤土、Fernandes S A P等[30]在磚紅壤上研究發(fā)現(xiàn)，連續(xù)多年施用堆肥污泥能顯著增加SMBC、SMBN的含量，并且其含量和污泥施用量呈正相關(guān)。本研究也得到類似的結(jié)果，即與對照相比，無論是單施無害化污泥，還是無害化污泥與鉬尾礦配施，沙化潮土SMBC、SMBN均顯著提高，并且隨污泥施用量的增加而增加。可能是因為一方面施入污泥能夠創(chuàng)造適宜的土壤水、氣、熱環(huán)境，為土壤微生物提供能源，從而起到激活土壤微生物的作用；另一方面污泥自身含有的大量微生物也會帶入土壤增加土壤外源微生物量，進而提高SMBC、SMBN含量。

本研究中污泥與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理，尤其是W3+M1，對SMBC、SMBN提升作用更為明顯。這是由于污泥和鉬尾礦配施下土壤團聚體含量更高，也更穩(wěn)定，較單施污泥能夠給微生物提供更為良好的生存環(huán)境，促進了微生物生長活動，提高SMBC、SMBN含量。但當(dāng)污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施時，相比于單施同一水平的污泥和與75 t·hm－2鉬尾礦配施處理SMBC、SMBN、qMB有下降趨勢。許多研究發(fā)現(xiàn)，土壤中重金屬含量的升高會抑制土壤微生物活性，使其微生物量和微生物量熵降低[31]。本研究中污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施下土壤重金屬含量雖顯著升高，但均遠低于國家環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995），理應(yīng)不存在土壤重金屬對微生物的抑制作用。所以SMBC、SMBN和qMB下降的原因可能是高量施用鉬尾礦使土壤BD增大（圖5），不利于微生物生存，導(dǎo)致微生物活性降低，致使其固定的C、N減少。

3.3 無害化污泥與鉬尾礦配施對土壤植物環(huán)境的安全性分析

中國城市生活污泥（不包含工業(yè)污泥）含有大量的養(yǎng)分，是一種前景良好的土壤改良劑，尤其近年來，城市污泥中重金屬含量越來越低，更有利于城市污泥的土地利用[32]。本研究發(fā)現(xiàn)，無害化污泥和鉬尾礦配施后，土壤重金屬含量呈上升趨勢，但不同重金屬元素的增加幅度有所不同[33]，其含量均未超過國家環(huán)境安全質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）。城市生活污泥中的重金屬生物有效性直接影響到污泥土地利用的安全性[34]。對植物籽粒中重金屬含量的測定發(fā)現(xiàn)，污泥和鉬尾礦配施能顯著提高籽粒中重金屬含量，但均遠低于國家農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全規(guī)定的限量值，說明本試驗中土壤重金屬的有效性很低，植物吸收利用率低。

有研究發(fā)現(xiàn)，雖然植物對鉬缺乏的臨界值較低，但對高鉬的忍耐能力較強。在土壤鉬含量大于100 mg·kg－1時，多數(shù)植物并無不良反應(yīng)，有些植物甚至能吸收相當(dāng)多的鉬，而且長勢良好[35]。本試驗研究發(fā)現(xiàn)，鉬尾礦的施用顯著提高了土壤鉬含量，小麥季W(wǎng)3+ M1和W3+M2處理鉬含量分別為16.04、40.51 mg· kg－1，在污泥與150 t·hm－2鉬尾礦配施下，其鉬含量已達土壤原始值的20倍，但未對植物生長造成危害，和李路等[36]研究結(jié)果一致。并且本試驗研究發(fā)現(xiàn)小麥季W(wǎng)3+M1處理籽粒鉬含量為0.99 mg·kg－1，W3+M2處理籽粒鉬含量為2.37 mg·kg－1。根據(jù)《中國居民膳食營養(yǎng)素參考攝入量（2013修改版）》，我國成人對鉬的可耐受最高攝入量（UL）為900 μg·d－1，王濤等[37]研究發(fā)現(xiàn)基于合理膳食結(jié)構(gòu)人均每年需要食用小麥103 kg，每天平均為282 g，據(jù)此推算，W3+M1處理下鉬每天攝入量為279 μg·d－1，W3+M2處理為668.34 μg·d－1，均低于膳食標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的可耐受最高攝入量。

本研究深入分析了污泥和鉬尾礦配施對沙化潮土SOM、SMBC、SMBN等土壤質(zhì)量的影響，對于提升該地區(qū)土壤肥力水平，建立農(nóng)田可持續(xù)土壤管理措施具有一定的科學(xué)價值。同時，研究發(fā)現(xiàn)連續(xù)5季施用污泥和鉬尾礦后土壤重金屬含量均遠低于國家環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618—1995）。根據(jù)土壤肥力分級參考標(biāo)準(zhǔn)（NY/T 391—2000）：SOM含量＞15 mg·kg－1為Ⅰ級；10～15 mg·kg－1為Ⅱ級；＜10 mg·kg－1為Ⅲ級。在排除鉬尾礦150 t·hm－2施用量的情況下，CK的肥力質(zhì)量為Ⅲ級；W1、W1+M1肥力質(zhì)量為Ⅱ級；W2、W2+M1、W3和W3+M1的肥力質(zhì)量為Ⅰ級，可以看出污泥與鉬尾礦配施有效提高了沙化潮土的肥力質(zhì)量。因此，W2、W2+M1、W3和W3+M1處理在后期施肥可以只施用化肥而不施用污泥和鉬尾礦，W1和W1+M1處理可以繼續(xù)施用污泥和鉬尾礦培肥土壤，這樣既可以提高土壤肥力，又能有效控制土壤重金屬累積帶來的環(huán)境風(fēng)險。

4 結(jié)論

（1）無害化污泥與鉬尾礦配施顯著提高了沙化潮土SOM含量，且隨無害化污泥的施用量的增加而增加。玉米季和小麥季分別以W3+M1和W3+M2處理提升效果最明顯。

（2）無害化污泥與75 t·hm-2鉬尾礦配施顯著提高了沙化潮土WR0.25、MWD和GWD，其中W3+M1顯著高于其他處理，且較單施同一水平污泥WR0.25、MWD和GWD顯著提高。

（3）無害化污泥與75 t·hm-2鉬尾礦配施顯著提高了沙化潮土SMBC、SMBN，較單施污泥效果更為突出，其中W3+M1處理SMBC、SMBN提升效果最明顯；無害化污泥與75 t·hm-2鉬尾礦配施顯著提高了沙化潮土qMB，但無害化污泥與150 t·hm-2鉬尾礦配施時，其SMBC、SMBN和qMB有下降趨勢，表明配施150 t·hm-2鉬尾礦量過高。

（4）45 t·hm-2無害化污泥與75 t·hm-2無害化鉬尾礦配施（W3+M1）對改善沙化潮土質(zhì)量的效果最顯著，在試驗種植3年5季作物期間也未發(fā)現(xiàn)土壤和作物籽粒受到重金屬污染。同時，W3+M1處理顯著提升土壤肥力等級至Ⅰ級，在此基礎(chǔ)上，可以酌情不再施用污泥和鉬尾礦。

致謝：此研究工作得到“中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院-美國新罕布什爾大學(xué)可持續(xù)農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)研究聯(lián)合實驗室”資助。

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Effect on the quality of sandy fluvo-aquic soil by application of non-hazardous sewage sludge with molybdenum tailings

LIU Xiao1,HUANG Lin2,GUO Kang－li1,ZHANG Xue－ling3,YANG Jun－cheng1,JIANG Hui－min1*,ZHANG Jian－feng1*
（1.Institute of Agricultural Resources and Regional Planning,CAAS,National Engineering Laboratory for Improving Quality of Arable Land, Beijing 100081,China;2.Sewage Purification Co.,Ltd.of Zhengzhou City,Zhengzhou 450000,China;3.College of Environment,Sichuan Agricultural University,Chengdu 611130,China）

The products of non－h(huán)azardous commercial sewage sludge and molybdenum tailings were used in the accordance of the national standard in the experiment using sandy fluvo－aquic soil under wheat－maize rotation system during 2013 to 2015.The 5－season of 3－year experiment focused on the effects of soil quality variations of the sandy fluvo－aquic soil by the use of non－h(huán)azardous sewage sludge andmolybdenum tailings for providing theoretical and technical basis for the resource utilization of non－h(huán)azardous sewage sludge and molybdenum tailings.Results showed that the combined application of 45 t·hm－2sewage sludge（W3）with molybdenum tailings had the most significant impact on soil organic matter（SOM）,which improved significantly by 165.10%for W3+M1 treatment in maize season and 106.1%for W3+M2 in wheat season respectively.In wheat season,compared with that of the single application of the same level of the sewage sludge,＞0.25 mm soil water－stable aggregates（WR0.25）,mean weight diameter（MWD）,and geometry weight diameter（GWD）enhanced significantly by 38.04%～60.24%,28.45%～45.27%,and 41.34%～67.77%respectively,in the combined application of sewage sludge with 75 t· hm－2molybdenum tailings（M1）（P＜0.05）.It showed that the combined application of sewage sludge with 75 t·hm－2molybdenum tailings were more prominent in improving the formation of soil water－stable aggregates and soil water－stable aggregates formed under the combined application of sewage sludge with 75 t·hm－2molybdenum tailings were more stable.The combined application of 45 t·hm－2sewage sludge with 75 t·hm－2molybdenum tailings had the most significant impact on SMBC and SMBN,which raised significantly by 235.52%and 156.79%in maize season（P＜0.05）and significantly improved by 249.24%and 128.32%in wheat season（P＜0.05）.Microbial biomass entropy（qMB）increased significantly in the single application of sewage sludge and combined application of sewage sludge with 75 t·hm－2molybdenum tailings（P＜0.05）and in maize and wheat season,respectively improved by 21.95%～46.25%and 36.38%～71.17%.While the combined application of sewage sludge with 150 t·hm－2molybdenum tailings,SMBC,SMBN and qMB compared with the single application of the same level sewage sludge and the combined application with 75 t·hm－2molybdenum tailings in maize season respectively decreased by 3.89%～19.85%,4.31%～17.86%and 6.95%～33.47%;in wheat season reduced by 5.34%～23.24%,4.33%～28.08%and 3.09%～32.33% respectively.It indicated that the higher application of molybdenum tailings inhibited the soil microbial activity.The combined application of 45 t·hm－2non－h(huán)azardous sewage sludge with 75 t·hm－2molybdenum tailings significantly ameliorated SOM,WR0.25,MWD,GMD,SMBC, SMBN,and qMB,and improved the quality of sandy fluvo－aquic soil effectively by the mean of grey correlation analysis method,and which did not cause the heavy metals pollution to the soil and grain during the experiment.Furthermore,W3+M1 significantly met to first grade of the soil fertilizer and on this basis,it was recommended that the sewage sludge and molybdenum tailings were no more applied.

sandy fluvo－aquic soil;non－h(huán)azardous sewage sludge;molybdenum tailings;organic matter;soil water－stable aggregates;soil microbial biomass carbon and nitrogen

X53

A

1672－2043（2016）12－2385－12

10.11654/jaes.2016－0711

劉曉，黃林，郭康莉,等.無害化污泥與鉬尾礦配施對沙化潮土土壤質(zhì)量的影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2016,35（12）：2385－2396.

LIU Xiao,HUANG Lin,GUO Kang－li,et al.Effect on the quality of sandy fluvo－aquic soil by application of non－h(huán)azardous sewage sludge with molybdenum tailings[J].Journal of Agro-Environment Science,2016,35（12）：2385－2396.

2016－05－24

國家自然科學(xué)基金項目（21577172，41501322）；國家國際科技合作專項（2015DFA20790）；國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（973項目）（2013CB127406）；中央級公益性科研院所專項資金資助項目（IARRP－2015－21）

劉曉（1991—），男，碩士研究生，主要從事土壤培肥與改良。E－mail：13126533503@163.com

*通信作者：姜慧敏E－mail：jianghuimin@caas.cn張建峰E－mail：zhangjianfeng@caas.cn