倪冰選，楊欣卉，張 鵬

(廣州纖維產(chǎn)品檢測研究院 國家紡織品服裝服飾產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗中心，廣東 廣州 510220)

隨著人們生活水平及環(huán)保意識的提高，人們對大氣質(zhì)量的關注越來越多，而工業(yè)化生產(chǎn)程度的不斷提高所造成的環(huán)境污染越來越嚴重，在此背景下，國家逐步出臺相應的環(huán)保法律法規(guī)，對工業(yè)煙氣排放提出更嚴格標準?？諝膺^濾材料在工業(yè)粉塵減排、個體過濾防護、空氣凈化等方面的應用越來越廣泛，人們對空氣過濾材料的質(zhì)量要求越來越高。近年來空氣過濾材料的生產(chǎn)技術及產(chǎn)品質(zhì)量均取得較大發(fā)展，尤其是纖維類空氣過濾材料。纖維類空氣過濾材料的應用領域包括日常防霾口罩和特殊行業(yè)勞動保護口罩、防護服、工業(yè)用袋式除塵器濾料、一般通風空調(diào)空氣過濾器用濾料、空氣凈化器用濾料等。

對纖維過濾材料的質(zhì)量及使用壽命要求的不斷提高，使得傳統(tǒng)單一型纖維濾材逐漸不能滿足應用要求，研發(fā)人員開始將復合技術引入到高性能空氣過濾材料加工中，研究開發(fā)復合過濾材料，尤其是采用不同粗細纖維層加工制成的梯度結(jié)構復合濾材。梯度結(jié)構復合濾材是將不同粗細的纖維網(wǎng)進行復合，不同層纖網(wǎng)的孔徑大小及分布不同，纖維粗細不同，達到對不同顆粒物進行階梯過濾的目的。隨著靜電紡納米纖網(wǎng)加工技術不斷發(fā)展成熟，通過以其他工藝(紡粘、熔噴、水刺等)生產(chǎn)的非織造布為基布，復合靜電紡納米纖網(wǎng)，制備二梯度、三梯度、多梯度靜電紡復合梯度結(jié)構濾材，用于空氣過濾領域，可以有效提高產(chǎn)品的綜合性能。靜電紡復合梯度結(jié)構濾材在保證過濾效率的前提下，具有較低的過濾阻力，而傳統(tǒng)單一型過濾材料通過增加厚度或者密實度來提高過濾效率時，其過濾阻力也會呈線性增加趨勢，很難做到高效低阻的目標。

靜電紡絲技術在空氣過濾材料中的應用及發(fā)展前景廣闊，而梯度復合技術則是開發(fā)高性能及多功能性過濾產(chǎn)品的有效手段。靜電紡納米纖維復合梯度濾材具有高效低阻、易清灰、壽命長、容塵量大等諸多優(yōu)越性能，加強梯度濾材結(jié)構設計、復合方式、建模和數(shù)值模擬研究等是今后產(chǎn)品開發(fā)的重點。

1 靜電紡納米纖網(wǎng)簡介

納米纖維的制備方法包括靜電紡絲法、分子噴絲板紡絲法、海島型雙組分復合紡絲法等[1]。其中，靜電紡絲是一種制備納米纖網(wǎng)的常用方法，簡稱為靜電紡或電紡，電紡纖維細度能夠達到納米級別，一般從幾十納米到幾百納米。靜電紡通過將高分子聚合物溶液或高分子聚合物熔體在高壓電場中進行噴射紡絲，在電場力作用下，針頭處液滴克服表面張力由球珠形變?yōu)閳A錐形，形成射流，當射流向接收裝置運動時，在電場中加速運動并受到拉伸而得到納米級纖維，最后沉積在接收裝置上形成納米纖網(wǎng)。靜電紡絲過程主要包括射流形成、射流拉伸細化、射流固化3個階段。靜電紡絲所用原料可以是單一聚合物、聚合物與聚合物、聚合物與功能性物質(zhì)混合等[2]。影響靜電紡絲過程的因素主要包括溶液(或熔體)性質(zhì)(例如表面張力、黏度、電導率等)、毛細管中流體靜壓、毛細管尖端電位、毛細管尖端與收集裝置間距離，以及環(huán)境參數(shù)包括濕度、空氣流速、溫度[3]。靜電紡納米纖網(wǎng)具有纖維排列雜亂、直徑超細、比表面大、吸附能力強、孔隙多、孔徑小且分布均勻、對細顆粒物(簡稱PM2.5，指空氣動力學當量直徑小于等于2.5 μm的顆粒物)具有高捕集能力等優(yōu)點，能夠有效過濾微納米顆粒物；靜電紡納米纖網(wǎng)存在的缺點是纖維強度較低、纖網(wǎng)結(jié)構柔軟，較難單獨作為過濾材料使用。

對于空氣過濾行業(yè)，研究開發(fā)高效過濾PM2.5的過濾材料是重點，納米纖網(wǎng)復合梯度結(jié)構濾材就是其中一個研究方向，靜電紡制備的納米纖網(wǎng)具有高孔隙率、納米級微孔結(jié)構，能夠高效捕集細顆粒物，當納米纖維直徑小于100 nm，含有顆粒物的氣流通過納米纖網(wǎng)時，氣流能在納米纖維表面滑移，因此氣流經(jīng)過納米纖網(wǎng)的壓力降減小，使納米纖網(wǎng)具有高效低阻過濾性能[4]。

2 靜電紡納米纖維復合梯度濾材的特點

梯度型纖維濾材指濾材的纖維組成沿厚度方向呈某種變化趨勢的過濾材料，通過不同粗細纖網(wǎng)進行復合加工，可以生產(chǎn)二梯度、三梯度以及多梯度濾材，纖網(wǎng)排布方式可以根據(jù)纖維粗細順序排列，復合工藝可以分為熱粘合、粘合劑粘合、水刺等。按纖網(wǎng)階梯排列方式，可分為從粗到細、從細到粗、從細到粗再到細等方式。由較粗纖維制成的纖網(wǎng)，其拉伸強度較高，可以作為復合濾材的增強層或支撐層，同時其孔隙較大，適宜過濾較大顆粒物，容納較多顆粒物，阻力也較低；由較細纖維制成的纖網(wǎng)，強度較低，孔隙較小，主要起過濾作用，適宜于過濾較小顆粒物，過濾效率高，但如果直接用于過濾較粗顆粒物，容易堵塞濾材而失效。靜電紡納米纖維復合梯度濾材的目標就是根據(jù)不同纖維層在顆粒物過濾中能夠分別過濾不同尺寸顆粒物，使各層纖網(wǎng)作用得到最大發(fā)揮，達到高效低阻過濾的目的，同時延長產(chǎn)品壽命。

在工業(yè)粉塵過濾領域，粉塵顆粒物的直徑一般在幾微米到幾十微米，顆粒物比較大。袋式除塵器用濾材屬于可清灰濾材，梯度濾材構建原則是采用表層超細纖維用于阻隔粉塵顆粒物進入，表層具有優(yōu)異過濾性能，顆粒物累積在濾材表面，保證濾材具有良好清灰性，中間層和底層采用不同粗細纖維作為支撐層，起到結(jié)構支撐和進一步過濾凈化作用，使梯度結(jié)構過濾材料具有高過濾效率、較低壓力降及良好清灰性能。對于口罩防護濾材，一般用于過濾空氣中霧霾，霧霾顆粒物直徑為納米級到微米級，梯度濾材構建原則采用表層為粗纖維層，例如紡粘或者熱風非織造布，而中間層采用細纖維層，例如靜電紡納米纖網(wǎng)、熔噴纖網(wǎng)，表層用于過濾較粗顆粒物，而中間層用于過濾較細顆粒物。對于一般通風空調(diào)過濾用濾材，復合梯度濾材構建原則是采用粗纖維層過濾較粗顆粒物，然后細纖維層過濾較細顆粒物。

3 靜電紡納米纖維復合梯度濾材的研究進展

為了實現(xiàn)靜電紡納米纖維復合梯度濾材高效低阻及使用壽命長的目標，研究人員在靜電紡絲工藝、濾材結(jié)構設計、復合方式，以及制品過濾性能表征、建立過濾模型和數(shù)值模擬等方面開展了大量研究工作。

3.1 濾材的制備及結(jié)構性能表征

在采用靜電紡及復合技術制備梯度型空氣濾材產(chǎn)品及性能表征方面，楊欣卉等[5]采用多尺度纖維復合方法開發(fā)高溫氣體過濾材料，以碳纖維機織布作為力學增強層，以靜電紡絲制備直徑約為200 nm的聚酰亞胺超細纖網(wǎng)作為過濾層；對聚酰亞胺超細纖網(wǎng)的耐熱性能以及對多尺度纖維復合濾材過濾性能進行測試，結(jié)果表明該過濾材料可作為高溫氣體濾材，其最大過濾效率達到98.13%，通過掃描電鏡觀察過濾前后聚酰亞胺超細纖網(wǎng)的形貌，證實了過濾前均勻纖網(wǎng)的形成及過濾過程中纖網(wǎng)對粉塵顆粒的有效攔截作用。

余燕平等[6]開發(fā)了一種由納米纖維膜復合無紡布基材的梯度過濾材料，該梯度濾材包括表層過濾材料以及內(nèi)側(cè)深度過濾材料，表層過濾材料為納米纖維膜，深度過濾材料包括多層非織造布。采用納米纖網(wǎng)與熔噴無紡布、針刺無紡布及加固的梭織網(wǎng)眼布選擇性復合，制備多層復合梯度過濾材料，具有高效低阻特性。李從舉等[7]制備了一種抗菌復合納米纖維高效空氣過濾材料，包括無紡布支撐層、抗菌纖維/微米纖維混紡過濾層和納米纖維過濾層，含有細菌病毒的氣體經(jīng)過該復合濾材后，可以達到殺菌效果，同時對空氣中微小顆粒物具有高效過濾作用，對粒徑為0.3 μm的液態(tài)顆粒物過濾效率可達99.99%，對0.07～0.20 μm的氯化鈉(NaCl)固態(tài)顆粒物的過濾效率可達99.99%以上，復合濾材具有質(zhì)輕柔軟等特性，可用于制備日常防霾口罩及勞動防護口罩等產(chǎn)品。

孫熙等[8]以針刺法或水刺法非織造布作為濾材基布，采用靜電紡絲法制備高性能納米纖維，將制得的納米纖網(wǎng)置于濾材基布上，采用低熔點纖維作為復合材料，通過熱軋技術使兩層材料復合，制成高性能復合梯度結(jié)構濾材，具有高過濾效率、較低阻力和高斷裂強度。范靜靜等[9]利用靜電紡絲技術，在粘膠水刺非織造基布表面沉積時長為9～29 min的醋酸纖維素載藥納米纖維，然后在表層覆蓋丙綸紡粘非織造布制成梯度結(jié)構復合濾材，作為防護口罩濾材使用；醋酸纖維素載藥納米纖維連續(xù)均勻，負載藥物后的納米纖維比純醋酸纖維素納米纖維直徑稍粗，但直徑更加均勻；隨紡絲時間延長，濾材孔徑變小，孔徑分布更加均勻；對1 μm以下的顆粒物(PM1.0)的過濾效率從24.12%提高到69.76%左右，而對過濾阻力影響不大，復合結(jié)構材料對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抑菌圈寬度分別達到1.40 cm和2.30 cm，具有良好抗菌性能。

石小麗等[10]將聚苯乙烯與聚雜環(huán)聯(lián)苯芳醚砜酮溶解在二甲基乙酰胺溶劑中，配成總質(zhì)量分數(shù)為15%的紡絲液；采用經(jīng)過引發(fā)劑和乳液浸漬處理的聚酯非織造布作為接收屏，將紡絲液通過靜電紡絲方法在非織造基布表面沉積一層電紡超細纖維膜，然后經(jīng)過高溫處理形成復合過濾材料；該復合梯度濾材的過濾效率達到95%以上，而單獨的非織造基布的過濾效率只有20%左右。高曉艷等[11]采用靜電紡絲法，以質(zhì)量分數(shù)為22%的聚酰胺6(PA 6)/甲酸溶液為紡絲液，以具有不同過濾效果的傳統(tǒng)空氣過濾材料為基布，制備了PA 6納米纖維復合材料；隨著靜電紡絲時間的增加，基布上沉積的納米纖維層增多，復合濾材中的孔隙數(shù)目呈指數(shù)規(guī)律增加，平均孔隙面積、孔隙率和透氣率呈指數(shù)規(guī)律下降，透氣率與孔隙率之間呈線性關系，復合納米纖網(wǎng)能夠有效改善傳統(tǒng)濾材過濾效率。李莘等[12]采用熔體靜電紡技術在聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)非織造基材表面構建超細纖維膜，制備熔體靜電紡PET復合濾材；電紡PET纖維的平均直徑為2.54 μm，非織造基材中纖維平均直徑為12.25 μm，靜電紡PET超細纖維層良好貼附在非織造基材表層，結(jié)晶能力和晶體的完整性均高于PET母料，隨著電紡時間增加，復合過濾材料的過濾性能得到顯著提高，電紡12 min后復合濾材對2 μm以上顆粒物過濾效率達到90%以上。

劉雷艮等[13]為制備高效防塵口罩濾材，采用靜電紡絲技術紡出直徑約為88 nm的PA 6/殼聚糖共混納米纖維，以丙綸熔噴非織造布作為基材，制成復合濾材，結(jié)果表明，靜電紡納米纖維層可顯著提高丙綸熔噴非織造布的過濾效率，紡絲90 min得到的復合濾材對NaCl氣溶膠的過濾效率達到99%以上，而單獨的丙綸熔噴非織造布的過濾效率為29%；隨著電紡時間增加，復合濾材孔徑變小、過濾阻力增大，透氣性能明顯下降，而透濕性能變化不明顯。皇甫晨晨等[14]將聚丙烯腈粉末加入到N，N-二甲基甲酰胺中，制備固含量為12%的紡絲液，以聚丙烯熔噴非織造布為基布，通過改變紡絲時間，制得不同厚度的復合濾材；隨著紡絲時間的增加，復合濾材的孔徑不斷減小，過濾效率逐漸提高，透氣性下降；當紡絲時間為60 min時，復合濾材的孔徑尺寸集中分布在2～5 μm，對粒徑為1～2 μm的顆粒物的過濾效率為99.85%，滿足作為醫(yī)用防護口罩過濾材料的技術要求。

徐浩等[15]以聚砜酰胺(PSA)無紡布為支撐層，采用靜電紡絲法制備了PSA納米纖維復合濾材，并用于高溫高效空氣過濾領域；當紡絲電壓為22 kV，紡絲時間為23 h，接收距離為16 cm時，制備的納米纖維氈面密度為6.78 g/m2，濾材過濾效率達到99.93%，過濾壓阻為754 Pa，PSA納米纖維氈達到了PM2.5過濾的要求，有望在高溫過濾領域得到廣泛應用。

臧傳鋒等[16]以質(zhì)量比為2:1的丙酮和N，N-二甲基乙酰胺混合溶液為溶劑配制二醋酸纖維素(CA)溶液，靜電紡絲制備CA納米纖維；CA納米纖維直徑隨CA濃度增加而增大，隨紡絲電壓增大而減小，適當?shù)慕邮站嚯x和溶液推進速度可獲得直徑較小且分布均勻的纖維；當CA質(zhì)量分數(shù)為11%、紡絲電壓30 kV、接收距離為15 cm、溶液推進速度為0.01 mL/min時，紡絲效果好，纖維平均直徑約130 nm，且直徑分布較均勻。

姚春梅等[17]將聚乳酸顆粒加入到三氯甲烷與N,N-二甲基甲酰胺混合溶劑中，配制質(zhì)量分數(shù)為10%的紡絲液，以聚乳酸熔噴非織造布為基布，在基布表面復合由靜電紡絲法制備的聚乳酸納米纖網(wǎng)，納米纖維平均直徑在620 nm左右；通過控制不同紡絲時間制備負載不同厚度納米纖維層的可生物降解梯度濾材，測試梯度濾材孔隙率、孔徑大小及孔徑分布、過濾效率；結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著紡絲時間的增加，復合濾材孔隙率不斷下降，孔徑不斷變小，紡絲3 h后孔徑大小減小到原先的1/2，且分布相對集中，大大地提高了普通濾材過濾性能?？敌l(wèi)民等[18]采用1，2-二氯乙烷和三氟乙酸共混物為溶劑(質(zhì)量比2:1)，配制了質(zhì)量分數(shù)為13%的聚己二酸己二醇酯紡絲液，通過靜電紡制備了直徑為80～500 nm的聚己二酸己二醇酯納米纖維，駐極體熔噴非織造布與納米纖維復合，探討了駐極體熔噴非織造布與納米纖維復合膜的過濾性能，結(jié)果表明，在氣流速度為2.83 L/min時，該復合膜對粒徑為0.3 μm粉塵的過濾效率高達99.9%。

目前靜電紡絲采用了包括聚乳酸、聚酰亞胺、醋酸纖維素、PA 6、聚丙烯腈、聚己二酸己二醇酯等原材料，在溶劑選擇、紡絲液濃度、電紡工藝等進行了很多研究，而在對制成品的環(huán)保可降解方面的研究則相對較少；在對濾材進行過濾性能測試表征方面，主要采用初始過濾效率和初始阻力來進行表征，對連續(xù)過濾實驗下的過濾效率和阻力隨時間變化的趨勢、容塵量隨時間變化趨勢等的研究較少，因此無法全面表征預測濾材在實際應用時，在整個使用壽命周期內(nèi)過濾效率和阻力性能；在濾材結(jié)構設計方面，在采用濾材孔隙率、孔徑大小表征濾材微觀結(jié)構方面，在建立孔隙率、孔徑大小與過濾性能相關性方面的研究均較少，應當加強濾材結(jié)構與過濾性能相關性方面研究；在復合方面，主要與針刺非織造布、熔噴非織造布、水刺非織造布、傳統(tǒng)紡織品等進行多種結(jié)構復合，制成二層梯度濾材，三至五層梯度濾材等，在濾材復合的結(jié)構設計研究方面則較少，建議表層或中間層濾材可以采用折疊結(jié)構設計，增大過濾面積，達到高效低阻等的目的。

3.2 過濾模型及數(shù)值模擬

在過濾模型及數(shù)值模擬研究方面，錢付平等[19]采用Matlab軟件和數(shù)值計算前處理軟件Gambit中的Journal文件建立多層復合纖維濾材模型，利用計算流體動力學技術對沿氣流方向具有不同纖維填充密度及直徑分布的濾材內(nèi)部的氣固兩相流動特性進行數(shù)值研究，計算不同運行條件下濾材的壓力損失及過濾效率，并將數(shù)值計算值和經(jīng)典模型及實驗關聯(lián)式的計算值進行比較。結(jié)果表明，壓力損失的數(shù)值計算預測值和實驗關聯(lián)式計算值吻合較好，誤差在2%以內(nèi)。相對于填充密度，纖維直徑對壓力損失和過濾效率的影響更顯著。不同結(jié)構濾材過濾效率的數(shù)值計算結(jié)果和理論模型的計算值變化趨勢基本一致。對于小顆粒，風速越小，擴散作用起主導作用；而對于大顆粒，風速越大，慣性作用越明顯，過濾效率最低點出現(xiàn)在擴散作用逐漸弱化，慣性作用剛剛開始加強的區(qū)域。多層復合濾材在結(jié)構上采用纖維直徑逐層加大的梯度結(jié)構時，能夠獲得較高的過濾效率。

呂士武等[20]基于對氣相場分析以及顆粒運動軌跡的計算，結(jié)合AutoCAD中Lisp程序以及前處理軟件Gambit，建立三維纖維集合體過濾介質(zhì)模型來研究纖維介質(zhì)對氣溶膠顆粒的捕集效率。利用計算流體動力學技術對纖維間氣固兩相流動特性進行數(shù)值模擬研究，用歐拉法處理氣相場的同時，用拉格朗日方法處理離散顆粒場，探究不同線密度、不同孔隙率下纖維集合體對PM2.5的捕集特性。結(jié)果表明，對于同一種絲束，纖維集合體的捕集效率隨著孔隙率的增加而減小；在相同的孔隙率下，纖維集合體的捕集效率隨著纖維線密度的增大而減少。

李小虎等[21]采用Fluent多孔介質(zhì)離散相模型對纖維過濾器流場進行模擬。結(jié)果表明，壓降會隨著過濾速度和纖維膜厚度的增大而增大，一定范圍內(nèi)纖維膜孔隙率適度增加，截留率變化不大，但是膜壓差會逐漸減小，同時過濾速度對顆粒截留率有影響。

黃繼紅等[22]根據(jù)空氣過濾理論，分析微孔薄膜復合濾材的結(jié)構特性，提出此種新型材料的過濾機理主要是慣性碰撞、攔截及擴散3種效應的聯(lián)合作用，對較大粒徑顆粒物而言，捕集機理主要是碰撞和攔截，對于小微粒則主要是擴散，中等粒徑顆粒則3種機理并存，各種機理作用下的過濾效率分別用一個值定量描述，幾種機理同時起作用時，總過濾效率是幾種過濾效率的未知函數(shù)。氣流在纖維捕集體周圍流場采用庫韋巴拉流場和拉姆流場，由此建立過濾效率的數(shù)學模型，結(jié)果顯示理論計算值與動態(tài)實驗數(shù)據(jù)吻合較好。隨著過濾風速增大，滑石粉理論計算值略低于實驗值，而碳黑粉塵的理論計算值幾乎與實驗值重合。理論計算值與實驗值吻合較好，說明建立的數(shù)學模型是有效的。

在建立過濾模型和數(shù)值模擬方面，所應用的軟件主要包括Matlab軟件、Gambit中的Journal文件、AutoCAD中的Lisp程序、Fluent流體力學軟件等，這些軟件的應用都比較成熟。在建模模擬方面，未來研究重點應是結(jié)合濾材所應用的場合，進一步精確地進行過濾模型設計和數(shù)值模擬，以期待能夠更準確實現(xiàn)過濾器產(chǎn)品的設計目標，通過濾材應用工況的實際數(shù)據(jù)與模型預測數(shù)據(jù)的對比，不斷修正模型及數(shù)值模擬等。

4 結(jié)語

隨著環(huán)境空氣質(zhì)量惡化，人們對空氣質(zhì)量關注度的提高，纖維濾材在空氣過濾中的應用將越來越廣泛。靜電紡納米纖維復合梯度型濾材基于不同纖維層過濾不同粗細顆粒物思路，每一層纖網(wǎng)發(fā)揮各自獨特作用，使組合成整體的靜電紡納米纖維復合梯度型濾材具有高效低阻、易清灰、容塵量大、使用壽命長等特點，是未來空氣濾材的重點開發(fā)方向。

目前的靜電紡絲工藝已經(jīng)是越來越成熟，在不同纖維層復合方面，研究人員也進行了很多研究工作，但是在濾材的結(jié)構設計、制成品的環(huán)保降解性能、濾材長時間運行過程中過濾效率、阻力、容塵量等隨時間的變化趨勢等的研究則相對比較少，預測評估濾材在整個壽命周期內(nèi)過濾效率和阻力情況的能力比較薄弱，應當加強這方面的研究。在采用濾材孔隙率、孔徑大小、纖維分散性表征濾材微觀結(jié)構，在建立孔隙率、孔徑大小與過濾性能相關性等方面的研究較少，應當加強結(jié)構與過濾性能相關性方面的研究。

另外，在模型設計和數(shù)值模擬方面的研究相對較少，加強建模和數(shù)值模擬研究，進行精確過濾模型設計，準確預測產(chǎn)品性能，將極大降低產(chǎn)品的研發(fā)成本和縮短研發(fā)周期，過濾模型設計和濾材產(chǎn)品研發(fā)互相促進，通過濾材產(chǎn)品應用后的數(shù)據(jù)可以不斷修正模型，模型則能不斷推動濾材產(chǎn)品的改進。

參 考 文 獻

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