馬媛媛，王淑芬，賴營帥，王衛(wèi)*，洪成林，石磊

（1石河子大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院/新疆兵團化工綠色過程重點實驗室，新疆 石河子 832003；2石河子大學(xué)理學(xué)院，新疆 石河子 832003）

基于SOM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的土壤重金屬空間分異性研究

馬媛媛1，王淑芬2，賴營帥1，王衛(wèi)1*，洪成林1，石磊1

（1石河子大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院/新疆兵團化工綠色過程重點實驗室，新疆 石河子 832003；2石河子大學(xué)理學(xué)院，新疆 石河子 832003）

以新疆瑪納斯河流域（簡稱瑪河流域）為研究區(qū)域，運用層次聚類分析及自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（SOM）法，對研究區(qū)域119個表層土壤樣本中的As、Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn 8種重金屬做空間差異性和相似性分析，并對重金屬污染空間分布特征作出評價。結(jié)果表明，研究區(qū)域8種重金屬含量平均值分別為4.342、0.115、96.882、44.710、750.235、24.058、8.427、97.007 mg/kg，均低于土壤環(huán)境質(zhì)量國家二級標(biāo)準(zhǔn)值；層次聚類分析及SOM神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法的分析結(jié)果顯示，工業(yè)區(qū)土壤污染最重，其次是城區(qū)土壤，與內(nèi)梅羅污染指數(shù)法相比，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)顯示出更高的準(zhǔn)確性；根據(jù)空間差異性分析結(jié)果，研究區(qū)整體可優(yōu)化減少43個采樣點。

土壤；重金屬；自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；環(huán)境評價；瑪河流域

土壤中的重金屬滯留時間較長而且很難降解,因而易在植物體內(nèi)累積,進而通過整個食物鏈在人體中富集,造成潛在的健康風(fēng)險[1-3]。隨著社會經(jīng)濟的快速發(fā)展，人為活動也成為土壤污染最主要的原因，工業(yè)生產(chǎn)、交通運輸、礦業(yè)開采、農(nóng)藥濫用等均為增加土壤重金屬含量的主要途徑[4-5]。近幾年來，國內(nèi)外學(xué)者對土壤重金屬污染開展了廣泛研究[6-8]，土壤中重金屬的理化性質(zhì)、遷移規(guī)律和分布以及修復(fù)技術(shù)等已成為熱點的研究領(lǐng)域[9-12]。

目前，對土壤中重金屬污染程度的研究大多通過采集大量土壤樣本，通過數(shù)據(jù)處理使重金屬含量值服從正態(tài)分布后采用樣條插值、克里格插值方法等方法研究重金屬空間變異性,用內(nèi)梅羅污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法等方法來評價重金屬積累程度[13-14]。這些方法要求樣本量較大,在計算過程中有較大的隨機性，所以精度難以滿足實際要求[15]。20世紀(jì) 80年代以后，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法（Artifical neural network,ANN）在各個領(lǐng)域逐漸興起[16]，并得到迅速發(fā)展起來，目前己經(jīng)被廣泛應(yīng)用于模式識別、信號處理、人工智能、自動控制和數(shù)據(jù)分析等領(lǐng)域[17]。越來越多的研究者將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型應(yīng)用于土壤環(huán)境的評價中，如張紅等[18]、李向等[19]、李發(fā)榮等[20]、張鈺等[21]用不同的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對土壤、沉積物中重金屬的分布及空間變異特征進行了研究，并且獲得相對精確有效的土壤環(huán)境污染評價結(jié)果。

因此，本研究利用層次聚類法對土壤重金屬的空間分異特征分析探討，得到監(jiān)測點的重金屬含量分布特征，從而得到研究區(qū)域土壤重金屬污染分布情況。然后采用自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Selforganization map，SOM)對8種重金屬空間分異性進行分析，在此基礎(chǔ)上進行監(jiān)測點位的評價及優(yōu)化調(diào)整，以期有助于全面、深入的掌握土壤重金屬含量的空間分布特征，有助于開展監(jiān)測布點的優(yōu)化調(diào)整。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

瑪納斯河全長 420 km，總流域面積 2.43萬km2，是準(zhǔn)噶爾內(nèi)陸區(qū)冰川規(guī)模最大的一條河流，地理位置為東經(jīng)85°1′-86°32′，北緯43°27′-45°21′，屬于典型的大陸性氣候，流域內(nèi)土壤類型多樣，主要為灰漠土、潮土、草甸土，土質(zhì)則主要為礫質(zhì)土、沙質(zhì)土、粘質(zhì)土等，土壤質(zhì)地較為適中。

本研究以瑪納斯河流域的瑪納斯縣、石河子市，沙灣縣東部區(qū)域為研究對象，119個表層土壤采樣點分布在各縣市工業(yè)區(qū)、市區(qū)、農(nóng)田區(qū)域?，敿{斯縣城區(qū)較小，設(shè)置城區(qū)土壤采樣點數(shù)目為5個，農(nóng)田土壤采樣點59個，瑪納斯縣大型污染型工廠較少，位置分散，分布在S115省道兩側(cè)的農(nóng)業(yè)用地中，主要有澳洋化纖廠、舜泉化纖、電解鋁廠等。石河子市位于新疆維吾爾自治區(qū)北部，地處天山北麓中段，古爾班通古特大沙漠南緣，設(shè)置城區(qū)及工業(yè)區(qū)采樣點33個，農(nóng)田土壤22個，石河子市工業(yè)區(qū)位于市區(qū)四周，主要有天富熱電廠、天辰化工、天辰水泥、造紙廠、紡織廠、食品加工廠等。

1.2 方法

1.2.1 樣品采集和預(yù)處理

2014年10月，對瑪河流域表層土壤進行采樣，樣點布設(shè)如圖1，采樣深度為土壤表層0-20 cm，利用GPS確定好中心點坐標(biāo)后，用五點法進行采樣，采樣點間距10 m，樣品均用塑料鏟采集，然后充分混合，用四分法取土樣1.0-1.5 kg。將收集的土壤樣品貯存在聚乙烯袋中，送至實驗室，除去土樣中石頭、草根等雜質(zhì)后鋪展到干凈的白紙上室溫風(fēng)干，然后將土壤樣品進行研磨，經(jīng)0.15 mm篩，裝瓶標(biāo)記好待測。

圖1 研究區(qū)域土壤采樣布點位置圖Fig.1 Sampling locations of soils in studied area

1.2.2 物化分析

微波消解法：稱0.2 g土壤樣品置于密封高壓消解罐中，用幾滴超純水濕潤，然后加入8 mL硝酸、2 mL過氧化氫、2mL氫氟酸充分浸潤樣品，蓋緊罐蓋，并將消解罐安裝好放入微波消解儀（Mars5，CEM）中，于一定壓力平衡一段進行密閉消解，趕酸后用超純水定容，使用電感耦合等離子體光譜儀（ICAP-6300）對樣品進行As、Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn 8種重金屬的定量分析。

采用國家標(biāo)準(zhǔn)土樣（GBW070008）進行回收實驗，標(biāo)樣回收率為95%-110%，證明該方法精密度符合分析要求。實驗中所用 HNO3、HF、H2O2、H2SO4、HClO4均為優(yōu)級純。

1.2.3 污染指數(shù)評價方法

本文采用單因子污染指數(shù)及內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對研究區(qū)域土壤的污染狀況作評價，其計算公式如下：

上式中，Pi為土壤中污染物的環(huán)境質(zhì)量指數(shù)；Ci為土壤中重金屬的實測值；Si為土壤中重金屬評價標(biāo)準(zhǔn)值；PN綜為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；Piave為單項污染指數(shù)平均值；Pimax為單項污染指數(shù)最大值。

單項污染指數(shù)等級可以分為以下5類：Pi≤0.7,清潔（安全）；0.7

1.2.4 數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)預(yù)處理、內(nèi)梅羅污染指數(shù)計算和多元統(tǒng)計過程利用Microsoft Excel 2003軟件完成；層次聚類利用Matlab統(tǒng)計工具箱中多元統(tǒng)計分析實現(xiàn)，距離函數(shù)為pdist(X,'cityblock')，Linkage函數(shù)產(chǎn)生層次聚類樹，dendrogram函數(shù)實現(xiàn)聚類樹結(jié)果可視化；利用Matlab工具箱提供的自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)函數(shù)實現(xiàn)自動聚類分析。函數(shù)newsom創(chuàng)建網(wǎng)絡(luò)，SOM網(wǎng)絡(luò)模型拓?fù)浜瘮?shù)為hextop，通過函數(shù)train及sim和仿真實現(xiàn)訓(xùn)練和仿真，觀察函數(shù)plotsomplanes的圖形分析聚類結(jié)果。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量統(tǒng)計分析

瑪河流域土壤重金屬含量如表1所示。由表1可知：8種重金屬含量都基本低于國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)限值。從采樣點的最大值來看，Cd最高達(dá)1.0 mg/kg，是新疆土壤背景值的8.33倍；As、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn的最大值分別是新疆背景值的3.17、2.62、3.15、1.56、2.51、1.53和 6.8倍，各金屬離子含量最大值都超過新疆土壤背景值。

表1 表層土壤中重金屬含量 mg/kgTab.1 Concentration of heavy metals in top soils

離散程度顯示，Cr、Cu、Mn、Zn的變異系數(shù)均小于50%，說明4種金屬在各采樣點的含量差異小，在土壤中分布較為均勻；Ni、Pb的變異系數(shù)大于50%，說明在土壤中分布不均勻；As、Cd的變異系數(shù)大于1，說明這2種金屬離子區(qū)域分異較大，在土壤中分布不均勻。

2.2 內(nèi)梅羅污染指數(shù)評價

以新疆土環(huán)境背景值作為標(biāo)準(zhǔn)，計算研究區(qū)域土壤中8種重金屬的單項污染指數(shù)和綜合污染指數(shù)，結(jié)果如表2所示。As、Pb 2種金屬累積程度最小，大部分樣點都處于清潔狀態(tài)，最大值分別出現(xiàn)在75號樣點和92號樣點；Cr累積程度最大，輕度污染與中度污染的樣品數(shù)各占1/2，最大值出現(xiàn)在103號樣點；Cu、Mn、Ni、Zn屬于輕度污染，最大值分別出現(xiàn)在70、67、55、73號樣點；雖然Cd大部分樣點為清潔等級狀態(tài)，但仍有10%的樣品污染指數(shù)為重污染，差異性較大，最大值出現(xiàn)在80號樣點（北泉鎮(zhèn)）。綜合污染指數(shù)結(jié)果顯示研究區(qū)域土壤污染程度整體處于輕度污染水平，最大值出現(xiàn)在80號樣點（北泉鎮(zhèn)），綜合污染指數(shù)值為6.14。

表2 土壤重金屬單項污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)Tab.2 individual pollution index for heavy metals in soils of studied area

2.2 監(jiān)測點聚類分析

多元層次聚類分析如圖2所示，所有監(jiān)測點在空間上分為30類。為了更明確的描述各監(jiān)測點的相似性和差異性，本研究將這30類按特征分為5大類聚類情景，具體情景分析如下：第Ⅰ類，污染程度最重的一類，對應(yīng)點位為80、113號采樣點，位于石河子市北工業(yè)區(qū)西側(cè)的北泉鎮(zhèn)和西工業(yè)區(qū)的天山西三路；第Ⅱ類，污染程度最輕的一類，同組間比較差異性，1、12分離出來，這2組8種重金屬含量均為最低水平，其次是7組，21組（即21號樣點，位于149團團部）相較于其他5組，Cd、Cr的值較高；第Ⅲ類，各重金屬含量已有一定的累積，污染程度居中，點位包括61-64,119號5個樣點，同時這5個采樣點均位于熱電廠周圍，Cr、Cu、Ni 3種重金屬累積最為明顯；第Ⅳ類，污染程度相對較輕，組內(nèi)對比19組（即87號樣點）相較其他6組重金屬含量值最小，15組（即70號樣點，位于8連魚池）相對其他6組污染較重，其中As、Cu累積最為明顯；第Ⅴ類，污染程度相對較重，對應(yīng)點位有52-60、73、86、88-112、114-116號樣點，包括了全部的城市土壤樣點及6個村鎮(zhèn)樣點，分別是包家店鎮(zhèn)、孫家灣村、東梁村、樂土驛鎮(zhèn)、二宮一隊、鐵路四連，都是重要的貨物運輸集中地，其中，第9組（即58、86號樣點）分離出來，這2個樣點分別是瑪納斯老縣政府、二宮一隊，與組內(nèi)其他樣點比較，Cd、Cr、Cu、Zn 4種重金屬累積較為明顯，含量較高。

圖2 采樣點多元層次聚類結(jié)果Fig.2 Spatial homogeneity of sample sites based on hierarchical cluster analysis

2.3 指標(biāo)的空間分異性

采用SOM分析方法研究129個采樣點的表層土壤中8種重金屬在空間上的分異性特征，由此評價采樣點的典型性并做優(yōu)化調(diào)整?？紤]到采樣點的數(shù)目較多，為了能將樣點污染特征的分異性清晰的呈現(xiàn)出來，將所有樣點分為40組（圖3），圖3A表示采樣點位的空間分異性，數(shù)字代表版塊內(nèi)樣點數(shù)目，圖3B為各采樣點8種重金屬的空間分異性，以顏色深到淺代表金屬濃度由低到高，黑色表示低濃度，黃色表示高濃度。

處于左上角第2個網(wǎng)格內(nèi)的監(jiān)測點（即113號采樣點，位于石河子市西工業(yè)區(qū)）污染特征最明顯，該監(jiān)測點Cd、Cr、Ni、Pb的濃度均達(dá)最高水平，Cu、Mn的濃度也處于較高水平，表明該監(jiān)測點綜合污染最重。最下面一排網(wǎng)格內(nèi)的采樣點也表現(xiàn)出較明顯的特征，除Pb外，其他7種重金屬的濃度均為最低水平，說明這些點的污染水平最低，網(wǎng)格中點位包括1-6、14-20和65號采樣點，分布在山區(qū)、150團6個連隊、石河子市通用航機場。

As污染特征最明顯的是69（夾河西）、70（八連魚池）、71（工程連）；Cd污染特征最明顯的是 17（150團團部）、21（149團團部）、73（泉沿）、80（北泉鎮(zhèn)）、113（天山西三路）；Cu污染特征最明顯的是70（八連魚池）；Cr污染特征最明顯的是52-55（包家店鎮(zhèn)、孫家灣村、東梁村、樂土驛鎮(zhèn)）91-93、95-104、106-108、110-118（石河子市市區(qū)）；Mn污染特征最明顯的是61-64（下蘭州灣村、蘭州灣鎮(zhèn)、夾河子村、何家莊村）、117-119（西三路與鐵路交界、火車站、馬家坪南）；Ni污染特征最明顯的是61-64（下蘭州灣村、蘭州灣鎮(zhèn)、夾河子村、何家莊村）、113（天山西三路）；Pb污染特征最明顯的是113（天山西三路）；Zn污染特征最明顯的是73（泉沿）、80（北泉鎮(zhèn)）。

圖3 基于SOM的各重金屬空間分異性Fig.3 Spatial variations of heavy metals using SOM method

3 討論

（1）有研究[22]表明，重金屬離子在土壤中的分布主要受外界影響，其中人為活動為主要外界影響因素，As、Cd的變異系數(shù)都大于1，說明2種金屬分布極不均勻，屬于點污染源。以新疆土壤背景值為標(biāo)準(zhǔn)，單項污染指數(shù)結(jié)果顯示Cr、Cu、Mn、Zn 4種元素污染指數(shù)相對較高，累積比較明顯，綜合污染指數(shù)顯示土壤整體呈輕度污染，說明瑪河流域土壤中這8種重金屬離子累積程度較輕，土壤對重金屬污染還有一定的環(huán)境容量。

（2）與內(nèi)梅羅污染指數(shù)評價結(jié)果對比，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)評價結(jié)果與其相似度高，趨勢一致，但極個別樣點存在差異，如20號樣點，綜合污染指數(shù)法評價結(jié)果為重度污染，但神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析各指標(biāo)空間分異性時未將20號樣點分離出來或與其他重度污染點分入同一網(wǎng)格，而是與綜合污染指數(shù)是輕度污染的17、18、19號樣點分為1個網(wǎng)格，觀察20號樣點的單項污染指數(shù)值可見，As的單項污染指數(shù)值達(dá)到6.67，其余7種重金屬的單項污染指數(shù)值分別是PCd=1.74，PCr=1.25，PCu=0.91，PMn=0.60，PNi=0.55,PPb=0.87，PZn=1.57，污染等級較低，說明內(nèi)梅羅污染指數(shù)評價時過度強調(diào)最高值對環(huán)境質(zhì)量的影響，區(qū)分度小，這會對地區(qū)污染情況正確的評價產(chǎn)生影響。

（3）在剩余監(jiān)測點中，2、4、5、6等樣點各金屬的污染特征的空間分異性不顯著，代表性較弱，應(yīng)該予以調(diào)整，建議刪減特征過于相似的采樣點，綜合污染水平和采樣點設(shè)置的空間分布均勻性等因素，建議刪除 2、4-6、9-12、15、16、18-20、23、25-27、31、33、34、37、40、41、43、46、48、49、66、68、72、74、77-79、82、83、85、87、89、90、94、105、109共 43個采樣點。由于條件限制，本研究未對該流域的土壤重金屬在不同季節(jié)的差異性進行研究，而瑪河流域監(jiān)測點位的優(yōu)化需要長期觀測才可以最終確定。

4 結(jié)論

（1）根據(jù)多元層次聚類分析及空間差異性分析結(jié)果可知，整體污染程度最重的是石河子工業(yè)區(qū)的2點，其次是位于城區(qū)的采樣點。

（2）根據(jù)空間分異性代表性的強弱及空間分布的均勻性，建議刪減43個采樣點作為優(yōu)化結(jié)果。

（3）分析對比內(nèi)梅羅污染指數(shù)對8種重金屬的評價結(jié)果，層次聚類分析和自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析與其反映的污染趨勢相同。其中，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與層次聚類的評價可避免最值影響，結(jié)果更為合理。

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Spatial variability analysis of heavy metals from the soil based on SOM

Ma Yuanyuan1,Wang shufen2,Lai Yingshuai1,Wang Wei1*,Hong Chenglin1,Shi Lei1
(1 Key Laboratory for Green Process of Chemical Engineering of Xinjiang Bingtuan/School of Chemistry and Chemical Engineering Shihezi University,Shihezi,Xinjiang 832003,China; 2 College of Science,Shihezi University,Shihezi,Xinjiang 832003,China)

Hierarchical cluster analysis (HCA)and self-organizing maps (SOM)were applied for spatial variability analysis of heavy metals from the 119 topsoil samples of Manasi river basins,Xinjiang.Results showed that the mean concentrations of As, Cd,Cr,Cu,Mn,Pb and Zn were 4.342,0.115,96.882,44.710,750.235,24.058,8.427,97.007 mg·kg-1,respectively.And those mean contents were lower than their China Environmental Quality Standard values for the Soils.The results of HCA and SOM revealed that the pollution level was highest in the industrial areas,followed by the urban soil.Compared with the Nemerow integrated pollution index,the neural network showed a higher accuracy.According to the spatial difference analysis results,43 sites could be removed to optimize the spatial location of the monitoring sites.

soil;heavy metals;self-organizing maps;environmental monitoring;Manasi River

X821；X53

A

10.13880/j.cnki.65-1174/n.2017.01.017

1007-7383(2017)01-0102-06

2016-03-25

國家自然科學(xué)基金項目（21267020、21467026）

馬媛媛（1991-），女，碩士研究生，專業(yè)方向為環(huán)境分析，e-mail：799255440@qq.com。

*通信作者：王衛(wèi)（1981-），男，副教授，從事環(huán)境分析方向的研究，e-mail：wangwei_group@sina.com。