黃潘輝,張曉磊,樓柿濤

(華東師范大學(xué)精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室,上海200062)

鐵鉑膜厚度對Fe/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)太赫茲輻射的影響

黃潘輝,張曉磊,樓柿濤

(華東師范大學(xué)精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點實驗室,上海200062)

本文通過飛秒脈沖激光和鐵鉑異質(zhì)結(jié)構(gòu)的相互作用產(chǎn)生太赫茲(Terahertz,THz)脈沖,并利用時序太赫茲的測量方法,研究了太赫茲光在金屬薄膜中的傳播規(guī)律.太赫茲光在鐵(Fe)膜和鉑(Pt)膜中都以指數(shù)形式衰減,但是與金屬體材料傳播介質(zhì)及適用于體材料的Drude模型相比,2～10 nm厚的鐵、鉑薄膜對太赫茲光的衰減系數(shù)明顯增加.其原因可能是由于超薄薄膜中電子在膜厚方向的運動受限,而膜平面內(nèi)的自由程增加,導(dǎo)致在膜平面內(nèi)電場的衰減長度變小.該現(xiàn)象在近紅外的飛秒脈沖光中同樣存在.

太赫茲技術(shù);異質(zhì)結(jié)構(gòu);時序太赫茲光譜;鐵磁材料

0 引言

磁性薄膜是信息產(chǎn)業(yè)重要的原材料,磁性薄膜的自旋動力學(xué)研究對優(yōu)化、發(fā)展信息存儲和傳遞,探索其物理本質(zhì)具有基礎(chǔ)的指導(dǎo)意義.自旋電子學(xué)研究表明,磁性薄膜動力學(xué)過程的頻段在太赫茲范圍內(nèi)[1-4].目前關(guān)于飛秒激光和磁性材料相互作用產(chǎn)生太赫茲輻射的機制有兩種,分別是逆自旋霍爾效應(yīng)[5-8]與退磁效應(yīng)[9-10].2013年,Kampfrath[5]利用鐵/金以及鐵/釕異質(zhì)結(jié)構(gòu)得到了太赫茲脈沖,他們認為太赫茲脈沖是由于飛秒激光激發(fā)鐵膜,在磁化了的d軌道電子中引起自旋流(Spin Current),由于逆霍爾效應(yīng),繼而產(chǎn)生垂直于磁場和自旋流方向的電荷流,從而產(chǎn)生太赫茲輻射.而自從2004年Beaurepaire[9]首次利用飛秒激光脈沖激發(fā)鎳薄膜產(chǎn)生皮秒量級電磁輻射以來,就有觀點認為這種電磁輻射來自于磁性材料的退磁作用.退磁效應(yīng)[11]觀點認為,在飛秒脈沖與鐵磁材料相互作用時,鐵磁材料中的d軌道電子吸收光子能量,使電子溫度升高,導(dǎo)致于鐵磁材料的磁化強度減弱(退磁過程);隨著高溫電子和晶格以及聲子相互作用,溫度下降,材料的磁化強度隨之恢復(fù).關(guān)于這兩種解釋是否存在唯一性還沒有明確的證據(jù),但是就產(chǎn)生機制來看,在磁性薄膜中產(chǎn)生太赫茲輻射的過程中,薄膜結(jié)構(gòu)會對產(chǎn)生的太赫茲輻射性質(zhì)產(chǎn)生影響[5,12].在薄膜結(jié)構(gòu)中,鐵磁層作為產(chǎn)生太赫茲輻射的主要貢獻,不同厚度的鐵層會對產(chǎn)生的太赫茲輻射性質(zhì)有所影響,同時,作為覆蓋層的鉑也會對已經(jīng)產(chǎn)生的太赫茲輻射發(fā)生作用.本文中,我們制備了變鉑厚度與變鐵厚度的系列樣品,以麥克斯韋方程和光學(xué)深度模型為理論基礎(chǔ),研究了不同樣品對產(chǎn)生的太赫茲輻射性質(zhì)的影響.

1 太赫茲輻射在Fe/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)中傳播的理論模型

當激光入射樣品時,金屬層的電子受到光子激發(fā)產(chǎn)生熱電子.熱電子運動形成的電流符合Ohm定律[13],即

其中,J是熱電子運動形成的電流密度,E(ω)由于熱電子運動產(chǎn)生的電場,σ(ω)為ω頻率下的電導(dǎo)率.根據(jù)Drude模型[14]的描述,在金屬中,當電磁波頻率低于遠紫外光時,金屬的電導(dǎo)率遠大于其介電常數(shù),同時電導(dǎo)率可以被認為是常數(shù).在電流調(diào)制的作用下,瞬時電流調(diào)制成為瞬時電場E(ω),這個瞬時電場即為產(chǎn)生的太赫茲輻射電場.太赫茲輻射在Fe層以及Pt層中傳播過程可以用麥克斯韋方程描述,最終可以表示為

其中,z為太赫茲電磁波經(jīng)過的厚度,k為金屬中的波數(shù).根據(jù)電動力學(xué),k可以寫成

α即為衰減系數(shù),β為行波系數(shù).由于在金屬中,導(dǎo)電率遠遠大于真空導(dǎo)電率,α可以表示為

其中,σ與μ分別為材料的電導(dǎo)率與磁導(dǎo)率.

2 實驗

2.1 Fe/Pt異質(zhì)結(jié)構(gòu)的樣品制備

實驗中的樣品由直流磁控濺射方法制備,樣品基底為玻璃,通過改變?yōu)R射時間來控制樣品的厚度,所用樣品為變鉑系列∶Fe(2 nm)/Pt(Xnm),X=2,4,6,8,10;以及變鐵系列∶Fe(Ynm)/Pt(2 nm),Y=0,5,6,7,10.

2.2 透射式時序太赫茲光譜測量參數(shù)

實驗采用激光透射樣品作為產(chǎn)生太赫茲輻射的方式研究太赫茲輻射場的變化(圖1).實驗中采用了鎖模鈦寶石激光器,其中心波長為800 nm,重復(fù)頻率為1 000 Hz,單個脈沖持續(xù)時間為120 fs,飛秒激光的平均功率為1.5 W.

圖1 時域太赫茲光譜測量裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of THz-TDS

實驗裝置由兩部分組成∶第一部分是能量較大的泵浦光系統(tǒng),泵浦光經(jīng)過斬波器(Chopper)機械調(diào)制后經(jīng)過反射再入射到樣品上,激發(fā)光垂直入射樣品,先進入玻璃襯底,隨后入射Fe層,最后經(jīng)過Pt層出射.樣品被激發(fā)出太赫茲輻射后,太赫茲脈沖被特氟龍透鏡準直并濾去激光后,最后到達鍍有針對太赫茲頻段高反射率的金屬膜離軸非球面鏡.第二部分是能量較小的探測光系統(tǒng),探測光通過中性衰減片衰減能量,隨后反射進入延時線,延時線通過步進電機驅(qū)動,利用等效時間采樣原理采集具有空間重復(fù)率的采樣信號.

實驗中延時線精度為5μm/step,即16.7 fs/step.探測光在經(jīng)過延時線后進入離軸非球面鏡的小孔與太赫茲信號共線耦合,最后進入自由空間電光采樣(Free Space Electro-Optic Sampling,FS-EOS)模塊進行調(diào)制.調(diào)制后的兩路信號進入平衡探測器,平衡探測器中得到的信號最后通過鎖相放大器提高信噪比后輸入計算機.

3 結(jié)果與分析

3.1 Fe(2 nm)/Pt(Xnm)的太赫茲輻射

在檢驗樣品Pt層對太赫茲輻射影響前,我們先測量了(2 nm)Pt層的太赫茲光譜.圖2是一條典型的Pt層測量數(shù)據(jù),只有一部分微弱的噪聲信號,因此我們認為在Pt層中并不會產(chǎn)生太赫茲輻射.圖3(a)是Fe(2 nm)/Pt(Xnm)5塊樣品的時序太赫茲光譜,在圖中可以觀察到隨著Pt層厚度的增加,太赫茲輻射的強度逐漸減弱.圖3(b)是圖3(a)中的時序太赫茲光譜在頻域中表示,由圖3(a)快速傅立葉(Fast Fourier Transform,FFT)變換而來.

圖2 (2 nm)Pt層的時序太赫茲光譜Fig.2 THz-TDS of 2 nm thickness Pt

圖3 (a)Fe(2 nm)/Pt(X nm)的時域太赫茲輻射強度;(b)經(jīng)過FFT的樣品頻域光譜Fig.3 (a)THz-TDS of Fe(2 nm)/Pt(X nm)samples;(b)FFT spectrum of samples

在Pt層的厚度增加情況下,太赫茲輻射的強度發(fā)生了衰減,但是其頻譜峰值保持0.5 THz.輻射強度隨厚度增加而減少,但由于Pt層本身不產(chǎn)生太赫茲輻射,而樣品具有相同的Fe膜厚度,所以可以說明Fe膜產(chǎn)生的太赫茲輻射在進入Pt層后衰減.對0.5 THz的頻譜成分衰減進行指數(shù)擬合如圖4所示,圖中擬合得到Pt層對于太赫茲波的衰減系數(shù)為0.157 1 nm-1.

根據(jù)Drude模型,金屬的導(dǎo)電率在頻率小于紫外波段時為常數(shù),Pt在室溫(20?C)下的導(dǎo)電率為9.43×106S/m[15],同時由于Pt為非磁性材料,所以其相對磁導(dǎo)率為1,利用公式(4)進行計算得到0.5 THz的理論衰減系數(shù)α=0.0043 nm-1,相比較而言,實驗中測到的薄膜吸收率遠大于Drude模型的計算值,而相關(guān)文章中太赫茲在薄膜中的吸收率和Drude模型計算的值相差不遠[16-17].我們認為可能是在本實驗中,薄膜的厚度小于10 nm,由于薄膜非常薄,在薄膜厚度方向運動的電子很少,電子在受到薄膜平面內(nèi)的電場加速時,其電子的自由程增加,導(dǎo)致其在薄膜面內(nèi)的電導(dǎo)率增加而導(dǎo)致穿透薄膜的光強減小.在實驗中測量的電磁波的傳播方向是薄膜的厚度方向,所以電場方向均在薄膜的面內(nèi).為了驗證這個假設(shè),我們同時對中心波長為800 nm激光脈沖在Pt中衰減也進行了計算,得到其衰減系數(shù)為0.105 nm-1,同樣也是大于計算所得的值.

圖4 0.5 THz成分的幅度隨鉑厚度衰減曲線Fig.4 Simulation of decay at 0.5 THz with Pt thickness increase

2.2 Fe(Ynm)/Pt(2 nm)的太赫茲輻射

在文獻中,太赫茲輻射的來源是飛秒激光脈沖和鐵膜的相互作用[10,18-21].因此研究Fe膜厚度對太赫茲輻射的影響有一定的意義.由于實驗是在空氣中進行的,Fe膜在空氣中會被氧化,所以實驗中采取在Fe膜的表面覆蓋2 nm的Pt膜.附圖5(a)是Fe(Ynm)/Pt(2 nm)5塊樣品的時序太赫茲光譜.圖5(b)是頻域譜,由圖5(a)經(jīng)過快速傅里葉變換(FFT)得到.

圖5 (a)Fe(Y nm)/Pt(2 nm)的時域太赫茲光譜;(b)經(jīng)過FFT的樣品頻域光譜Fig.5 THz-TDS of Fe(Y nm)/Pt(2 nm)samples;(b)FFT spectrum of samples

在圖5中可以看到太赫茲輻射隨著Fe層的增加而衰減,由于選用樣品的Pt層厚度都相等,因此Pt層對于太赫茲輻射的衰減可以認為是相同的.在頻域圖5(b)中,太赫茲輻射的峰值處在0.5 THz,只有6 nm Fe膜的樣品頻域峰值為略有偏移,可能是由于測量誤差所致.當激光進入Fe層時,激光能量轉(zhuǎn)化成太赫茲輻射并伴隨激光能量的衰減,同時已經(jīng)產(chǎn)生的太赫茲輻射在Fe層中也會發(fā)生衰減,我們把這一過程用一個數(shù)學(xué)模型表示,為

其中,IL為初始激光能量,γ為激光能量轉(zhuǎn)化為太赫茲輻射電場的轉(zhuǎn)化系數(shù),α為激光在Fe層中的衰減系數(shù),β為產(chǎn)生的太赫茲輻射在Fe層中的衰減系數(shù),d為Fe膜的厚度.對其積分得

其中,α是由對于透過樣品的激光強度進行測量得到,數(shù)據(jù)如圖6(a)中紅點所示.隨后將結(jié)果按指數(shù)形式擬合,得到擬合曲線如圖6(a)中黑虛線所示.

圖6 (a)激光隨Fe厚度增加的功率衰減情況;(b)考慮激光補償后的太赫茲幅度衰減情況Fig.6 (a)Laser intensity decay with increase of Fe thickness;(b)Compensative decay curveof THz magnitude at 0.5 THz

我們得到了衰減系數(shù)α=0.268 8,在圖6(a)中已經(jīng)得到了太赫茲輻射強度的總衰減情況,因此將α帶入式(6),結(jié)合頻譜衰減數(shù)據(jù)對Fe層中0.5 THz成分進行擬合,得到擬合函數(shù)

考慮激光衰減的補償,得到擬合曲線圖6(b),如此得到0.5 THz成分的太赫茲輻射在Fe層中的衰減系數(shù)β=0.086 2 nm-1,即頻率為0.5 THz太赫茲光的衰減長度為大約為11.6 nm.

4 結(jié)論

本文采用飛秒激光脈沖和納米鐵膜相互作用產(chǎn)生太赫茲光脈沖,利用自由空間時域太赫茲測量的方法,研究了太赫茲光在鉑超薄納米薄膜和鐵超薄納米薄膜中的傳播,發(fā)現(xiàn)太赫茲光在超薄納米薄膜中的衰減長度遠大于在塊體中的衰減長度.可能的原因是在金屬薄膜的厚度小于該金屬電子的自由程時,導(dǎo)致電子在薄膜面內(nèi)也有超長的自由程并且增加了面內(nèi)的電場導(dǎo)電率;同時在近紅外的激光脈沖的衰減常數(shù)也表明了超薄的納米薄膜有更高的衰減系數(shù).

[1]WOLF S A,AWSCHALOM D D,BUHRMAN R A,et al.Spintronics:A spin-based electronics vision for the future[J].Science,2001,5546(294):1488-1495.

[2]ST¨OHR J,SIEGMAN H C.Magnetism:From Fundamentals to Nanoscale Dynamics[M].Berlin:Springer,2007.

[3]JANSEN R.Silicon spintronics[J].Nature Materials,2012,11(5):400-408.

[4]STRAATSMA C J E,JOHNSON M,ELEZZABI A Y.Terahertz spinplasmonics in random ensembles of Ni and Co microparticles[J].Journal of Applied Physics,2012,112(10):103904.

[5]KAMPFRATH T,BATTIATO M,MALDONADO P,et al.Terahertz spin current pulses controlled by magnetic heterostructures[J].Nature Nanotechnology,2013,8(4):256-260.

[6]MIAO B F,HUANG S Y,QU D,et al.Inverse spin Hall ef f ect in a ferromagnetic metal[J].Phys Rev Lett, 2013,111(6):066602.

[7]SKINNER T D,KUREBAYASHI H,FANG D,et al.Enhanced inverse spin-Hall ef f ect in ultrathin ferromagnetic/normal metal bilayers[J].Applied Physics Letters,2013,102(7):072401.

[8]SEKI T,UCHIDA K,KIKKAWA T,et al.Observation of inverse spin Hall ef f ect in ferromagnetic FePt alloys using spin Seebeck ef f ect[J].Applied Physics Letters,2015,107(9):092401.

[9]BEAUREPAIRE E,TURNER G M,HARREL S M,et al.Coherent terahertz emission from ferromagnetic f i lms excited by femtosecond laser pulses[J].Applied Physics Letters,2004,84(18):3465-3467.

[10]HUISMAN T J,MIKHAYLOVSKIY R V,TSUKAMOTO A,et al.Simultaneous measurements of terahertz emission and magneto-optical Kerr ef f ect for resolving ultrafast laser-induced demagnetization dynamics[J]. Physical Review B,2015,92(10):104419.

[11]CARVA K,BATTIATO M,LEGUT D,et al.Theory of femtosecond laser-induced demagnetization [C]//Ultrafast Magnetism I,Springer Proceedings in Physics 159:Proceedings of the International Conference UMC2013.New York:Springer,2014:111-114.

[12]CHAU K J,ELEZZABI A Y.Photonic anisotropic magnetoresistance in dense Co particle ensembles[J].Phys Rev Lett,2006,96(3):033903.

[13]KEESING R.Electrodynamics from Ampere to Einstein[J].European Journal of Physics,2001,22(5):561-562.

[14]DRUDE P.Zur elektronentheorie der metalle;II Teil:Galvanomagnetische und thermomagnetische ef f ecte[J]. Annalen der Physik,1900,308(11):369-402.

[15]RADI H A,RASMUSSEN J O.Principles of Physics[M].Berlin:Springer,1994.

[16]VORST A V,ROSEN A,KOTSUKA Y.Fundamentals of Electromagnetics[M].[S.l.]:Wiley-IEEE Press,2009.

[17]LAMAN N,GRISCHKOWSKY D.Terahertz conductivity of thin metal f i lms[J].Applied Physics Letters,2008, 93(5):051105.

[18]BATTIATO M,CARVA K,OPPENEER P M.Superdif f usive spin transport as a mechanism of ultrafast demagnetization[J].Phys Rev Lett,2010,105(2):027203.

[19]SEKI T,SUGAI I,HASEGAWA Y,et al.Spin Hall ef f ect and Nernst ef f ect in FePt/Au multi-terminal devices with different Au thicknesses[J].Solid State Communications,2010,150(11/12):496-499.

[20]MELNIKOV A,RAZDOLSKI I,WEHLING T O,et al.Ultrafast transport of laser-excited spin-polarized carriers in Au/Fe/MgO(001)[J].Phys Rev Lett,2011,107(7):076601.

[21]RUDOLF D,LA-O-VORAKIAT C,BATTIATO M,et al.Ultrafast magnetization enhancement in metallic multilayers driven by superdif f usive spin current[J].Nature Communications,2012,3:1037.

(責(zé)任編輯：李藝)

Thickness related THz-TDS of Fe/Pt heterostructure

HUANG Pan-hui,ZHANG Xiao-lei,LOU Shi-tao
(State Key Laboratory of Precision Spectroscopy,East China Normal University, Shanghai200062,China)

This paper investigates the transmission of terahertz pulse in the ultrathin fi lm with terahertz time-domain spectroscopy and the terahertz pulse produced by the interaction between femtosecond laser pulse and Fe/Pt heterostructure.The thickness of the Fe/Pt fi lm ranges from 2 nm to 8 nm.The terahertz wave exponentially decays in Fe and Pt ultrathin fi lms,but it decays much faster in the bulk Fe and Pt.Due to the limitation in the thickness,electrons have much longer free path in the fi lm plane,which increases the conductivity in the fi lm plane.We also fi nd that the laser pulse with 800 nm wavelength also decays faster in the ultrathin fi lm.

terahertz technology;heterostructure;terahertz time-domain spectroscopy;magnetic material

O441.2

A

10.3969/j.issn.1000-5641.2017.03.012

1000-5641(2017)03-0107-07

2016-04-26

華東師范大學(xué)師資隊伍建設(shè)資金(77102518)

黃潘輝,男,碩士研究生,研究方向為太赫茲光的產(chǎn)生與探測.E-mail：423765906@qq.com.

樓柿濤,男,碩士生導(dǎo)師,研究方向為磁性材料的超快現(xiàn)象與掃描探針顯微學(xué).

E-mail：stlou@admin.ecnu.edu.cn.