尹文紅,王衛(wèi)國,方曉英,秦聰祥

(1.上海大學材料研究所,上海 200072;2.山東理工大學機械工程學院,山東淄博 255049; 3.福建工程學院材料科學與工程學院,福州 350118)

軋制變形量對高純鋁三叉晶界、晶界形變及退火行為的影響

尹文紅1,2,王衛(wèi)國2,3,方曉英2,秦聰祥2

(1.上海大學材料研究所,上海 200072;2.山東理工大學機械工程學院,山東淄博 255049; 3.福建工程學院材料科學與工程學院,福州 350118)

采用電子背散射衍射(electron backscattered diffraction,EBSD)技術(shù)研究了不同變形量高純鋁試樣的變形行為和退火后三叉晶界及晶界的遷移行為.研究結(jié)果表明,冷軋變形后三叉晶界附近的點對原點的取向差與泰勒因子及施密特因子有很好的一致性.具有較大施密特因子或者較小泰勒因子的晶粒的取向差較大,并且隨著變形量的增大取向差的最大值也增大.Kernel平均取向差(Kernel average misorientation,KAM)圖表明塑性變形時,三叉晶界和晶界處應變集中.對于冷軋變形量為17%的三叉晶界,施密特因子最大的晶粒內(nèi)部滑移帶終止于晶內(nèi),主要原因是相鄰晶粒變形時為了相互協(xié)調(diào),晶界附近的晶粒間發(fā)生了較大偏轉(zhuǎn),出現(xiàn)了晶界影響區(qū)外;對于變形量為35%的三叉晶界,除了出現(xiàn)晶界影響區(qū)外,在施密特因子最大的晶粒內(nèi)三叉結(jié)附近出現(xiàn)了折痕.隨后試樣經(jīng)過第一次400?C退火15 min,三叉晶界及其相關晶界發(fā)生了遷移,并且晶界在原來的位置留下了鬼線.晶界都是由施密特因子較小的晶粒向施密特因子較大的晶粒遷移,也就是由硬取向的晶粒向軟取向的晶粒遷移,并且遷移后晶界變得更彎曲,晶界的遷移距離比三叉結(jié)的大,說明在此溫度下退火后,三叉結(jié)對晶界的遷移有拖曳作用.三叉晶界及其晶界的遷移量隨著變形量的增大而增大,這是因為變形量大、儲能高,給三叉晶界及晶界提供的驅(qū)動力也大.最后試樣經(jīng)過第二次400?C退火17 min,為了降低第一次退火后殘留的應變能,晶界又進一步遷移.

金屬材料;三叉晶界;電子背散射衍射;晶界;鬼線

三叉晶界和晶界是多晶材料的主要組成結(jié)構(gòu)單元,三叉晶界是三條晶界的交匯處.在金屬材料中,塑性變形后,晶粒與其周圍晶粒的相互制約以及三叉晶界及晶界的影響使得變形不均勻,三叉晶界及晶界處容易應變集中[1].三叉晶界和晶界在變形時與晶粒內(nèi)部的變形機制也不相同[2],并且塑性變形時在晶界附近有晶界影響區(qū)域(grain boundary affect zone)[3].在中小變形后的退火過程中,晶界和三叉晶界的遷移以及由此導致的晶界之間的合并或分解對晶界特征分布有重要影響,是調(diào)控材料微觀組織結(jié)構(gòu)、實現(xiàn)傳統(tǒng)材料高性能化的重要方面.到目前為止,有關晶界遷移行為方面的研究已有不少報道[4-7],但有關三叉晶界的結(jié)構(gòu)和遷移行為方面的研究很少,三叉晶界對晶界遷移行為影響方面的研究則少之又少.三叉晶界是三條晶界相交于一線的特定結(jié)構(gòu),晶界的遷移必然與三叉晶界的遷移相關聯(lián),因此有必要研究不同軋制變形量對三叉晶界的中小變形行為及其在退火過程中的遷移行為的影響,以及三叉晶界與晶界遷移之間的相關性,以期為合理調(diào)控金屬材料的顯微組織結(jié)構(gòu)及晶界特征分布以顯著改善材料與晶界相關的使用性能提供實驗依據(jù).

塑性變形應變的程度可以利用衍射模式質(zhì)量(如圖像品質(zhì))[8]的改變或者Kernel平均取向差(Kernel average misorientation,KAM)[9]的改變來定量估算.在退火過程中,晶界的遷移總是伴隨著三叉晶界的遷移,晶界遷移是再結(jié)晶和晶粒粗化過程中最基本的現(xiàn)象.雜質(zhì)對晶界遷移有一定影響[10-12],為了避免雜質(zhì)對實驗結(jié)果產(chǎn)生干擾,本工作選用純度為99.99%的區(qū)域熔煉鋁,采用電子背散射衍射(electron backscattered diffraction,EBSD)技術(shù)進行不同軋制量的變形行為和退火時三叉晶界及其晶界遷移的研究.同時,為了給實際應用材料的組織控制提供理論基礎,本工作將原始晶粒尺寸控制在30μm左右.

1 實驗方法

實驗所用原材料是經(jīng)區(qū)域熔煉純度為質(zhì)量百分比是99.99%的高純鋁.用線切割方法從原料上切取合適尺寸的試樣,該試樣經(jīng)厚度壓下量為90%的交叉冷軋后切割成多個3 mm× 4 mm×12 mm的小樣品,在箱式爐中進行285?C/5 min的退火,保證樣品完成再結(jié)晶,得到平均晶粒尺寸為30μm的試樣.選取3個再結(jié)晶退火后的樣品進行機械磨光和電解拋光,為了便于原位觀察,樣品電解拋光后用顯微硬度儀在待測面打上壓痕作為記號,測試面為軋向(rolling direction,RD)×法向(normal direction,ND)(見圖1(a)).采用配有HKL-EBSD系統(tǒng)的FEI-200型熱場發(fā)射掃描電子顯微鏡(field emission scanning electron microscope,FESEM)對經(jīng)電解拋光的試樣表面以壓痕為中心的區(qū)域進行步長為1μm的逐點掃描,收集由背散射電子Kikuchi衍射花樣得到的晶體取向信息,重構(gòu)區(qū)域比較大的取向成像顯微(orientation imaging microscopy,OIM)圖(見圖1(b)).為了觀察三叉晶界附近變形和退火后的變化,在放大倍數(shù)為2 000倍的條件下于掃測壓痕附近選取某個三叉結(jié)為中心的區(qū)域.為了獲得高質(zhì)量的EBSD菊池花樣,逐點掃描的步長為0.1μm.對樣品分別進行10%,17%和35%的冷軋變形,再用EBSD方法標定壓痕區(qū)域.將冷軋變形的樣品在真空下進行400?C/15 min退火處理,再進行EBSD標定.為了進一步研究三叉晶界的退火行為,對樣品進行第二次退火,在400?C/ 17 min退火處理后進行EBSD標定.為了更好地了解三叉晶界及其晶界的變形和退火過程的變化,對三叉晶界附近區(qū)域進行EBSD離線原位測試分析.

圖1 樣品的幾何示意圖以及試樣A的取向成像圖Fig.1 Geometry of the sample and OIM of initial specimen

2 實驗結(jié)果與討論

從試樣A,B和C中各選取一個由大角度晶界組成的三叉晶界作為研究對象,其初始組織如圖2所示,三叉晶界標記為TJ1,TJ2,TJ3,晶粒定義為G1,G2,G3,晶界定義為GB1,GB2, GB3,其中TJ1是圖1(b)中白色圓圈所標示的位置.表1和2給出了三叉晶界相關晶粒的歐拉角、軋制態(tài)的施密特因子和泰勒因子及取向差,3個三叉結(jié)相關聯(lián)的晶界比較平直且為大角度晶界,此類晶界在退火的過程中容易遷移,并且兩兩夾角約為120?,說明它們的晶界能近似相等,所以認為3個三叉晶界具有相似的遷移行為[13].施密特因子較大或者泰勒因子較小表示晶粒較軟,反之較硬.冷軋下的施密特因子是沿軋向(RD)上的拉伸和軋面法向(ND)的壓縮之和[14],即是滑移面法線方向與樣品的軋向或法向之間的夾角,λ(RD,ND)是滑移方向與樣品的軋向或法向之間的夾角.對面心立方結(jié)構(gòu)的鋁來說,滑移系為{111}<110>.泰勒因子是用軟件OIM Analysis計算得到的.

圖2 三叉晶界的初始組織取向成像圖Fig.2 OIMs of the three TJs

表1 TJ1,TJ2,TJ3相關的晶粒的歐拉角、施密特因子及泰勒因子Fig.1 Euler angles,Schmid factors and Taylor factors of the original microstructure TJ1, TJ2,TJ3

表2 TJ1,TJ2,TJ3相關的晶界的取向差Table 2 Grain boundary misorientation of the original microstructure of TJ1,TJ2,TJ3

試樣A,B和C分別經(jīng)過10%,17%和35%冷軋后的三叉晶界的菊池帶襯度(band contrast)圖和KAM(kernel average misorientation)圖如圖3所示,圖中帶箭頭直線1～6表示點對原點的取向差起始點及其位置.從襯度圖中可以看出,在晶粒內(nèi)部分布著滑移帶,說明晶粒內(nèi)部是以滑移的方式發(fā)生塑性變形的.當變形量為17%和35%時,晶粒內(nèi)部的滑移帶在晶粒內(nèi)部中止,沒有到達晶界處(見圖3(b)和(c)),晶粒G3垂直于晶界的白色箭頭所示處,此區(qū)域稱為晶界影響區(qū)域.晶界影響區(qū)域就是變形時為了和相鄰晶粒保持相互協(xié)調(diào)而多滑移系開動的區(qū)域[15].當變形量為35%時,晶界GB2內(nèi)部TJ3附近出現(xiàn)了晶粒沿著軋制方向的亞晶界,這種現(xiàn)象是軋制時晶粒內(nèi)在三叉晶界附近出現(xiàn)了折痕(fold),如圖3(c)中白色箭頭所示.為了說明塑性變形時的不均勻性,用KAM圖來說明變形狀態(tài)(見圖3(d),(e),(f)).KAM圖中的不同顏色代表應變集中的不同程度,反映了晶粒內(nèi)部、三叉晶界和晶界處塑性變形的能力.根據(jù)實驗值得到了KAM值最大為2.5的顏色代碼圖(color-coded mapping).從KAM圖中可以看出,在三叉晶界和晶界處顏色比較亮,說明此處應變大,其他區(qū)域應變小.結(jié)合圖2可以看出,泰勒因子最小或者施密特因子最大的晶粒內(nèi)部的KAM值變化比較大,并且隨著變形量的增加,三叉晶界和晶界附近的KAM值更集中更大.另外,晶界影響區(qū)域內(nèi)KAM值變化比較大,特別是影響區(qū)域和滑移帶交接處,KAM值更大.變形量為35%(TJ3)的三叉晶界處的KAM值比較大,這是由于相鄰的晶粒變形時為了相互協(xié)調(diào)和制約,在三叉晶界附近晶粒的一部分晶體相對另一部分晶體發(fā)生了很大的轉(zhuǎn)動或者扭動,產(chǎn)生折痕(fold),從而在晶界區(qū)域容易形成局部應力集中.從圖3(b)和(c)中還可以看出,當變形量比較大時,施密特因子最大或泰勒因子最小的晶粒在晶界附近都有影響區(qū)域.圖3(b)中G2內(nèi)滑移線終止在晶粒內(nèi)部,沒有到達GB3,圖3(c)中G3在晶界GB2和GB3附近出現(xiàn)了一條黑色的線條,這是晶粒在變形時,由于變形量比較大(35%),晶粒G3和G2的施密特因子分別為0.44和0.43,泰勒因子分別為2.72和2.86,這兩個晶粒均為軟取向晶粒,所以相對相鄰晶粒G1來說,更容易發(fā)生變形.然而由于晶界的影響,晶界附近的區(qū)域和晶粒內(nèi)部變形不均勻,所以出現(xiàn)了晶界附近的取向差比較大的黑色線條.

圖3 冷軋變形后TJ1,TJ2,TJ3的菊池帶襯度圖和KAM圖Fig.3 Band contrast maps and KAM maps for TJ1,TJ2,TJ3 triple junetions after cold rolling process

為了更好地說明變形時晶界附近取向差的變化,在軋制變形的取向圖上,距離遷移晶界約2μm處畫一條平行于晶界的線,得到點對原點的取向差(見圖4).從圖中可以看出,點對原點的取向差隨著距離的增加而增大,并且施密特因子較大的取向差較大,說明沿著晶界方向三叉結(jié)點處應變集中,軟取向的晶粒在塑性變形時應變較大.取向差的測定距離是10μm.結(jié)合圖3(d),(e),(f)也可以看出,三叉晶界在軟取向的晶粒內(nèi)部三叉結(jié)和晶界附近KAM值變化比較大,這是因為軟取向的晶粒更容易變形,在三叉晶界和晶界附近的應變比硬取向的大.通過比較TJ1,TJ2和TJ3的取向差可以看出,隨著變形量的增加,取向差的最大值也增大,從TJ1的大約3?增大到TJ3的6?,這是因為變形量越大,應變越大.對于TJ2和TJ3中的晶粒G3,有一段距離的取向差基本沒有變化并且處于低谷,這主要是因為晶粒的一部分相對另一部分發(fā)生了偏轉(zhuǎn),這一部分晶粒內(nèi)部取向差變化不大.

圖4 三叉晶界TJ1,TJ2,TJ3軋制變形后點對原點的取向差(圖中數(shù)字1～6對應于圖3中的帶箭頭的直線1～6)Fig.4 Misorientation of point to original point of TJ1,TJ2,TJ3 after cold rolling process (number 1—6 correspond to the lines with arrowhead of 1—6 in Fig.3)

對不同變形量的樣品進行EBSD標定后再在真空狀態(tài)下進行400?C/15 min退火,退火后三叉晶界及晶界發(fā)生了遷移.如圖5所示,其中(d),(h),(l)中虛線為晶界的原始位置,點畫線為一次退火后的位置,實線為二次退火后的位置.從圖中可以看出,晶界都是由施密特因子較小或泰勒因子較大的晶粒向施密特因子較大或泰勒因子較小的晶粒遷移.結(jié)合圖3的KAM圖可以看出,施密特因子較大或泰勒因子較小的晶粒在晶界附近的KAM值變化比較大,施密特因子較小或泰勒因子較大的KAM值變化比較小.圖4也說明晶界兩側(cè)的取向差不同,即晶界兩側(cè)的存儲能差異引起的壓力差給晶界提供了一個壓力,在退火過程中,此壓力為晶界發(fā)生遷移提供了驅(qū)動力,因此晶界從變形存儲能較低的晶粒向存儲能較高的晶粒遷移,即向形變能比較大的晶粒遷移,從而使晶界遷移降低塑性變形產(chǎn)生的應變能.隨著變形量的增加,三叉晶界及晶界發(fā)生的遷移量也越大,這是因為變形量越大,晶界兩側(cè)的應變差越大,為晶界提供的驅(qū)動力越大,從而在退火的過程中,三叉晶界及晶界遷移距離更大.第一次退火后三叉晶界的遷移量比晶界小,說明在遷移的過程中,三叉晶界對晶界的遷移有拖曳作用,這與文獻[4]中的結(jié)果相符合.為了進一步研究三叉晶界和晶界的退火行為,對樣品進行400?C/17 min的二次退火,由于一次退火后應變能沒有完全消耗掉,二次退火后為了進一步降低應變能,晶界發(fā)生更大遷移.結(jié)合圖5(d),(h),(l)還可以看出,二次退火后,變形量為10%的晶界有最大遷移,這與變形較小沒有受到晶界影響區(qū)域的影響有關;變形量為17%的晶界遷移到了晶內(nèi)滑移帶終止處及晶界影響區(qū)域的邊界處,并且還在中部形成了與滑移帶相交為小角度晶界的亞晶粒;變形量為35%的晶界也有了更大的遷移,遷移到了晶界影響區(qū)域的邊界處.這種現(xiàn)象說明晶界影響區(qū)域?qū)Ы绲倪w移有一定影響.

圖5 菊池襯度圖和三叉晶界及晶界遷移示意圖Fig.5 Band contrast maps and schematic illustrations of the migration of GBs and TJs after annealing

3 結(jié)束語

用EBSD離線原位測定了初始晶粒尺寸約為30μm的三叉晶界附近的初始、軋制和退火組織.結(jié)果表明,變形量對軋制態(tài)和退火態(tài)有顯著影響.晶粒內(nèi)部是以滑移方式塑性變形的,但是隨著軋制量的增大,晶界會對其附近區(qū)域的塑性變形方式產(chǎn)生影響,使滑移帶終止在晶內(nèi),在晶界附近產(chǎn)生晶界影響區(qū)域.隨著變形量的增大,晶粒內(nèi)平行于晶界的點對原點的取向差最大值增大.對樣品進行400?C退火15 min后,三叉晶界及其晶界發(fā)生了遷移,并且晶界在原來的位置留下了鬼線.晶界都是由施密特因子較小或泰勒因子較大的晶粒向施密特因子較大或泰勒因子較小的晶粒遷移,也就是由硬取向的晶粒向軟取向的晶粒遷移,并且遷移后晶界變得更彎曲,晶界的遷移距離比三叉晶界的大,說明在此溫度下退火,三叉晶界對晶界的遷移有拖曳作用.三叉晶界及其晶界的遷移量隨著變形量的增加而增大,這是因為塑性變形產(chǎn)生的畸變能給三叉晶界及其晶界提供更大的驅(qū)動力.第二次400?C退火17 min,晶界又進一步遷移,這是因為第一次退火后還殘留部分應變能.變形量為10%的晶界有最大遷移量,這與變形較小沒有受到晶界影響區(qū)域的影響有關;變形量為17%和35%的晶界遷移到了晶內(nèi)滑移帶終止處及晶界影響區(qū)域的邊界處,這說明晶界影響區(qū)域?qū)Ы绲倪w移有一定影響.

[1]Fallahi A,Ataee A.Effects of crystal orientation on stress distribution near the triple junction in a tricrystal γ-TiAl[J].Materials Science and Engineering A,2010,527(18/19)：4576-4581.

[2]Li S X,Ren D B,Jia W P,et al.On the stress distribution around a triple junction[J]. Philosophical Magazine A,2000,80(8)：1729-1741.

[3]Rey C,Zaoui A.Grain boundary effects in deformed bicrystals[J].Acta Metallurgica,1982, 30(2)：523-535.

[4]Czubayko U,Sursaeva V G,Gottstein G,et al.Influence of triple junctions on grain boundary motion[J].Acta Materialia,1998,46(16)：5863-5871.

[5]Gottstein G,Ma Y,Shvindlerman L S.Triple junction motion and grain microstructure evolution[J].Acta Materialia,2005,53(5)：1535-1544.

[6]Rabkin E,Amouyal Y,Klinger L.Scanning probe microscopy study of grain boundary migration in NiAl[J].Acta Materialia,2004,52(17)：4953-4959.

[7]Yun C S,Lui K T,Kuo J C.Orientation characterization of columnar-grained aluminum at triple junctions[J].Materials Transactions,2009,50(10)：2493-2497.

[8]Wilkinson A J,Dingley D J.Quantitative deformation studies using electron back scatter patterns[J].Acta Metallurgica et Materialia,1991,39(12)：3047-3055.

[9]Schwartz A J,Kumar M,Adams B L,et al.Electron backscatter diffraction in materials science[M].2nd ed.New York：Springer,2009：251-255.

[10]Humphreys F J,Hatherly M.Recrystallization and related annealing phenomena[M]. Oxford：Elsevier Ltd.,2004：121-124.

[11]Doherty R D,Hughes D A,Humphreys F J,et al.Current issues in recrystallization：a review[J].Materials Science and Engineering A,1997,238(2)：219-274.

[12]Weygand D,Br′echet Y,L′epinoux J.Influence of a reduced mobility of triple points on grain growth in two dimensions[J].Acta Materialia,1998,46(18)：6559-6564.

[13]Miura H,Andiarwanto S,Sato K,et al.Preferential dynamic nucleation at triple junction in copper tricrystal during high-temperature deformation[J].Materials Transactions,2002,43(3)： 494-500.

[14]楊平.電子背散射衍射技術(shù)及其應用[M].北京：冶金工業(yè)出版社,2007：88-89.

[15]Gurao N P,Suwas S.Deformation behaviour at macro-and nano-length scales：the development of orientation gradients[J].Materials Letters,2013,99(20)：81-85.本文彩色版可登陸本刊網(wǎng)站查詢：http：//www.journal.shu.edu.cn

Effect of cold rolling reduction on deformation and annealing behavior of triple junctions and grain boundaries in high-purity aluminum

YIN Wenhong1,2,WANG Weiguo2,3,FANG Xiaoying2,QIN Congxiang2
(1.Institute of Materials Science,Shanghai University,Shanghai 200072,China; 2.School of Mechanical Engineering,Shandong University of Technology,Zibo 255049,Shandong,China; 3.School of Materials Science and Engineering,Fujian University of Technology,Fuzhou 350118,China)

Grain orientations and grain boundary migrations near triple junctions in a high purity aluminum were analyzed by electron backscattered diffraction(EBSD).The results indicate that good correlations exist between the Schmid factors and Taylor factorsand misorientation values of the point in grains near triple junctions in deformed samples to the original point.Grains with higher Schmid factors or lower Taylor factors typically correspond to higher misorientation values near the triple junctions.The largest misorientation increases with the increasing degree of deformation.In subsequent annealing at 400?C for 15 min,both grain boundaries and triple junctions migrate,and the former leaves ghost lines.During such migration,in general,a grain boundary grows from the grain with a lower Schmid factor into that with a higher Schmid factor,that is,a hard crystal grows into an adjacent soft crystal.Usually,the amount of migration of a grain boundary is considerably greater than that of a triple junction in light deformation,and the grain boundary becomes more curved after migration.The grain boundary migrates further during the second annealing at 400?C for 17 min to reduce the residual strain energy.

metal material;triple junction;electron backscattered diffraction(EBSD); grain boundary;ghost line

TG146.2+1

A

1007-2861(2017)03-0414-08

10.12066/j.issn.1007-2861.1845

2016-08-31

國家自然科學基金資助項目(51171095,51471100)

王衛(wèi)國(1965—),男,教授,研究方向為金屬材料晶界結(jié)構(gòu)優(yōu)化.E-mail：wang_weiguo@vip.163.com