蘇魯書，朱晴晴，劉丙超，李春義

（中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580）

新型循環(huán)流化床反應(yīng)器研究進(jìn)展

蘇魯書，朱晴晴，劉丙超，李春義

（中國(guó)石油大學(xué)(華東)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266580）

開發(fā)新型循環(huán)流化床反應(yīng)器始終是流態(tài)化領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。本文首先簡(jiǎn)介了循環(huán)流態(tài)化的基本原理以及床層內(nèi)部流體動(dòng)力學(xué)特性，然后從裝置構(gòu)型、操作工況、流動(dòng)特性以及應(yīng)用前景等方面綜述了近年來新型循環(huán)流化床反應(yīng)器技術(shù)的研究進(jìn)展，并對(duì)其進(jìn)行了系統(tǒng)分類：高密度循環(huán)流化床和循環(huán)湍動(dòng)流化床在實(shí)現(xiàn)提升管增濃的基礎(chǔ)上，極大地改善了流化床體系中明顯的不均勻時(shí)空流動(dòng)結(jié)構(gòu)，但是各有弊端，例如高密度循環(huán)流化床（HDCFB）中顆粒沿徑向混合有很大的梯度，循環(huán)湍動(dòng)流化床（CTFB）中存在強(qiáng)烈的軸向返混以及顆粒停留時(shí)間較長(zhǎng)，且兩者整體偏低的顆粒濃度進(jìn)一步限制了其在兩段提升管催化裂解多產(chǎn)丙烯（TMP）等生產(chǎn)低碳烯烴工藝的應(yīng)用；變徑提升管反應(yīng)器、內(nèi)循環(huán)型提升管反應(yīng)器以及多流型提升管反應(yīng)器等新型反應(yīng)器將提升管高效的氣力輸送特性與密相床內(nèi)較高的顆粒濃度、高效的熱質(zhì)傳遞等優(yōu)點(diǎn)相互耦合，在提升管內(nèi)既能實(shí)現(xiàn)高密度輸送又能形成均勻的流動(dòng)結(jié)構(gòu)，消除反應(yīng)環(huán)境對(duì)產(chǎn)品分布的影響。最后指出，新型循環(huán)流化床的研究應(yīng)從改善流動(dòng)結(jié)構(gòu)、發(fā)展優(yōu)化組合技術(shù)以及建立統(tǒng)一流動(dòng)模型3個(gè)方面著手。

循環(huán)流化床；反應(yīng)器；流體動(dòng)力學(xué)；流動(dòng)

固體流態(tài)化是指固體顆粒與運(yùn)動(dòng)的流體接觸，從而使顆粒呈現(xiàn)類似流體的狀態(tài)[1]。根據(jù)床層空隙率隨氣速的變化特征，流化床可以分為散式流化床、鼓泡流化床、湍動(dòng)流化床、快速流化床和輸送流化床，如圖1所示。如果將處于快速流態(tài)化和氣力輸送狀態(tài)下的氣-固流動(dòng)體系配之以相應(yīng)的氣固分離器、伴床及顆粒循環(huán)控制設(shè)備，以維持固體顆粒的再循環(huán)，就構(gòu)成了循環(huán)流化床（CFB）。作為一種高效的、無(wú)氣泡氣固接觸技術(shù)，循環(huán)流態(tài)化已然成為當(dāng)代流態(tài)化技術(shù)研究的前沿[2]。

自1955年南非Sasol公司將循環(huán)流態(tài)化應(yīng)用于大規(guī)模的費(fèi)-托合成裝置來生產(chǎn)合成油以來，循環(huán)流化床提升管就開始被廣泛應(yīng)用于石油、化工、冶金、能源、環(huán)保等工業(yè)領(lǐng)域中的氣固相加工過程[3-4]。對(duì)于要求氣固通量高、傳質(zhì)傳熱速率快、生產(chǎn)能力大、在反應(yīng)過程中因催化劑失活需及時(shí)再生以及利用固體顆粒將熱量大量補(bǔ)入或取出反應(yīng)器的操作，循環(huán)流態(tài)化是理想的操作區(qū)域。與之相應(yīng)的循環(huán)流化床反應(yīng)器是一個(gè)流動(dòng)、傳質(zhì)/傳熱和反應(yīng)多尺度時(shí)空耦合的復(fù)雜系統(tǒng)，其內(nèi)部流動(dòng)結(jié)構(gòu)起著關(guān)鍵性作用。然而，研究發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)提升管內(nèi)存在嚴(yán)重的環(huán)-核結(jié)構(gòu)和返混現(xiàn)象[5]，氣體傾向于從提升管中心稀相區(qū)域通過，而大部分固體顆粒聚集于邊壁且向下流動(dòng)。這種不均勻流動(dòng)結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致氣固兩相的分離，降低氣固接觸效率，對(duì)目的產(chǎn)品分布影響較為明顯；同時(shí)，CFB內(nèi)局部顆粒絮狀物的形成對(duì)氣固相間質(zhì)量傳遞有著顯著的影響[6-7]；另外，較低的顆粒濃度進(jìn)一步限制了提升管反應(yīng)器在高固氣比和強(qiáng)氣固接觸工藝的應(yīng)用。因此，為了克服不均勻性所造成的弊端以適應(yīng)現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)發(fā)展的需要，國(guó)內(nèi)外研究者們進(jìn)行了大量研究工作，新型提升管反應(yīng)器結(jié)構(gòu)形式不斷涌現(xiàn)。

1 單一直管輸送的兩種增濃反應(yīng)器

1.1 高密度循環(huán)流化床反應(yīng)器

圖1 氣固流態(tài)化中各種流型的特征示意圖

表1 一些典型循環(huán)流化床操作條件[8]

對(duì)CFB的研究最初基本上是集中在低密度循環(huán)流化床（low-density circulating fluidized bed，LDCFB）上，ZHU等[8]認(rèn)為這是由于CFB最先被應(yīng)用于一些低固體通量[＜200kg/(m2·s)]和較小操作氣速（3～10m/s）的氣固反應(yīng)，如煤的燃燒。然而對(duì)氣固催化過程而言，如流化催化裂化（FCC）、丁烷直接氧化制順酐，往往需要較高的顆粒濃度及顆粒通量才能滿足反應(yīng)產(chǎn)率及熱平衡的要求，因而高密度循環(huán)流化床應(yīng)運(yùn)而生。表1[8]總結(jié)了幾種典型循環(huán)流化床應(yīng)用過程的操作條件。BI和ZHU[9]在1993年首次提出了高密度循環(huán)流化床（high-density circulating fluidized bed，HDCFB）的概念。根據(jù)CFB系統(tǒng)穩(wěn)定性分析，提供足夠動(dòng)力以及盡可能地減小流動(dòng)過程壓力損失可以有效提高CFB內(nèi)的顆粒密度。伴床內(nèi)的高顆粒儲(chǔ)量給顆粒向提升管中流動(dòng)提供了足夠的背壓，而增大鼓風(fēng)機(jī)壓頭可以加快氣固兩相間動(dòng)量傳遞，底部顆粒更新速度加快，床層底部噎塞現(xiàn)象得以緩解。另外，研究發(fā)現(xiàn)，伴床和提升管的截面積比、入口約束作用以及氣固分離效果等多種因素都與提升管內(nèi)實(shí)現(xiàn)高密度操作緊密相關(guān)。在綜合大量文獻(xiàn)和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，ZHU等[9]設(shè)計(jì)了一套高密度循環(huán)流化床裝置以深入研究高顆粒通量、高顆粒濃度操作下CFB內(nèi)的氣固流動(dòng)規(guī)律，如圖2所示。該裝置包含兩個(gè)提升管，其中第二個(gè)提升管的直徑（φ102mm）要明顯大于第一個(gè)提升管（φ76mm）。氣固兩相通過第一個(gè)提升管到達(dá)頂部的旋風(fēng)分離器，分離后的顆粒進(jìn)入第一個(gè)伴床，然后經(jīng)第二個(gè)提升管輸送至顯著高于第一個(gè)提升管的伴床，從而給顆粒向主提升管中流動(dòng)提供足夠的推動(dòng)力，大大提高了提升管內(nèi)的顆粒循環(huán)速率及顆粒密度。LIU等[10]研究發(fā)現(xiàn)在提升管底部增設(shè)一段移動(dòng)床可增大顆粒再循環(huán)的驅(qū)動(dòng)壓力，同樣有助于提高循環(huán)量及顆粒密度。

ISSANGYA等[11-12]在ZHU等[9]設(shè)計(jì)的裝置上對(duì)HDCFB進(jìn)行了詳細(xì)的實(shí)驗(yàn)研究，得出以下結(jié)論：

（1）顆粒在HDCFB內(nèi)任何位置均向上流動(dòng)，并未出現(xiàn)像快速流化床中明顯的邊壁滑落現(xiàn)象；

（2）雖然在近邊壁處沒有下落的顆粒，但徑向顆粒濃度梯度仍然存在，邊壁處顆粒濃度要明顯高于中心區(qū)域，但不存在顆粒聚團(tuán)現(xiàn)象；

（3）提升管內(nèi)氣固分離情況得到改善，兩相流更接近于平推流；

圖2 高密度循環(huán)流化床裝置圖[9]

（4）HDCFB內(nèi)顆粒濃度軸向分布趨于平緩，其截面平均值大約在0.1～0.25；

（5）在相同的顆粒、相同的容器中HDCFB內(nèi)壓差和局部空隙率波動(dòng)的統(tǒng)計(jì)學(xué)和混沌性質(zhì)與快速流化床均存在顯著差異，即使是在局部時(shí)均空隙率相同的情況下也是如此。

為了明確HDCFB和LDCFB的界限以及高密度流態(tài)化和密相流態(tài)化之間的關(guān)系，GRACE等[13]在ISSANGYA等[11-12]對(duì)HDCFB系統(tǒng)研究的基礎(chǔ)上提出了用單位床層截面固體流率以及顆粒體積濃度來定義高密度流化床，即Gs＞200kg/(m2·s)，1–ε＞0.1。同時(shí)，GRACE等[13]進(jìn)一步將這種流型定義為密相懸浮上升流（dense suspension upflow，DSU），認(rèn)為該流型既不存在快速流態(tài)化的典型特征，也與密相氣力輸送有明顯不同，如圖3所示。高氣速和高顆粒通量是實(shí)現(xiàn)DSU流動(dòng)的必要條件。隨后，PARSSINEN和ZHU等[14-15]在其研究工作中發(fā)現(xiàn)，高氣速和高通量操作下的循環(huán)流化床（high-flux circulating fluidized bed，HFCFB）首先在提升管中部形成DSU流動(dòng)結(jié)構(gòu)，而頂部更接近于稀相氣力輸送狀態(tài)，隨著伴床儲(chǔ)料量的增多以及提升管軸向高度的降低，DSU流動(dòng)逐漸覆蓋整個(gè)提升管，從而形成高密度流化床。因此，高通量是實(shí)現(xiàn)高密度操作的必要條件，而非充分條件。只有密相懸浮上升流動(dòng)在整個(gè)提升管內(nèi)居主導(dǎo)地位時(shí)，才可將其稱之為高密度循環(huán)流化床。也就是說，HDCFB是一種在特殊條件下的高通量循環(huán)流化床。基于實(shí)驗(yàn)獲得的HDCFB內(nèi)壓力波動(dòng)信號(hào)的時(shí)間序列，MANYELE等[16]利用現(xiàn)代混沌識(shí)別技術(shù)重構(gòu)了HDCFB系統(tǒng)吸引子，并以關(guān)聯(lián)維數(shù)和Kolmogorov熵來表征吸引子動(dòng)力學(xué)特征，從而深入研究HDCFB混沌行為。研究結(jié)果顯示，提升管不同區(qū)域內(nèi)流動(dòng)行為對(duì)操作條件變化的敏感程度不同，中部過渡區(qū)受操作條件的影響更大，氣固流動(dòng)行為也更為復(fù)雜；隨著顆粒固含率和顆粒通量的增加，過渡區(qū)關(guān)聯(lián)維數(shù)和Kolmogorov熵均呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，而底部區(qū)域和上部充分發(fā)展區(qū)則無(wú)明顯變化。綜上，HDCFB內(nèi)氣固流動(dòng)行為與LDCFB有很大差別，掌握其流動(dòng)規(guī)律對(duì)于改善反應(yīng)器設(shè)計(jì)，優(yōu)化操作條件具有重要的實(shí)際意義。

圖3 高密度循環(huán)流化床內(nèi)氣固兩相流動(dòng)結(jié)構(gòu)示意圖

WANG等[17]和KIM等[18]通過研究出口結(jié)構(gòu)對(duì)提升管所能實(shí)現(xiàn)的最大顆粒外循環(huán)強(qiáng)度的影響發(fā)現(xiàn)，對(duì)于不同的出口結(jié)構(gòu)，相同操作條件下提升管所能達(dá)到的最大顆粒外循環(huán)強(qiáng)度卻明顯不同，其值隨出口約束效應(yīng)的增強(qiáng)而降低，這表明出口約束強(qiáng)度越弱，在提升管內(nèi)越容易實(shí)現(xiàn)高密度、高循環(huán)強(qiáng)度操作。而李睿等[19]進(jìn)一步研究認(rèn)為采用約束性較強(qiáng)的出口結(jié)構(gòu)會(huì)造成出口區(qū)域顆粒速度的降低，顆粒濃度的增加，顆粒內(nèi)循環(huán)強(qiáng)度增強(qiáng)，使得系統(tǒng)最大外循環(huán)強(qiáng)度顯著降低。

1.2 循環(huán)湍動(dòng)流化床反應(yīng)器

循環(huán)流化床提升管內(nèi)不均勻的流動(dòng)結(jié)構(gòu)和相對(duì)較稀的顆粒濃度（εs＜0.1）會(huì)引起氣固接觸效率的降低，致使化學(xué)反應(yīng)的選擇性變差。DRY等[20]對(duì)提升管內(nèi)氣固接觸效率的研究發(fā)現(xiàn)：在表觀氣速Ug為2m/s、顆粒循環(huán)速率Gs大于100kg/(m2·s)的條件下，氣固接觸達(dá)到最佳狀態(tài)，隨著表觀氣速的進(jìn)一步提高，接觸效率隨之減小，在表觀氣速Ug為8m/s，甚至顆粒循環(huán)速率Gs大于200kg/(m2·s)的情況下，接觸效率仍明顯低于100%。因此，盡管具有處理量大、氣固通量單獨(dú)控制等優(yōu)勢(shì)，循環(huán)流化床（CFB）內(nèi)氣固接觸效率以及混合狀態(tài)卻并不是最優(yōu)的。

湍動(dòng)流態(tài)化具有獨(dú)特的流動(dòng)和傳遞特性，有別于鼓泡流態(tài)化和快速流態(tài)化，是鼓泡流態(tài)化到快速流態(tài)化的過渡流型。由于具有較高的床層顆粒濃度、良好的傳熱性能以及優(yōu)良的氣固接觸條件等優(yōu)點(diǎn)，而使得湍動(dòng)流化床反應(yīng)器（TFB）也被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)，如硫化礦的焙燒、丙烯氨氧化生產(chǎn)丙烯腈等。但是，相比于循環(huán)流化床，湍動(dòng)床內(nèi)顆粒劇烈的擾動(dòng)作用造成嚴(yán)重的固體顆粒和流體沿軸向的返混，大量未反應(yīng)的物料被生成物所稀釋，導(dǎo)致反應(yīng)過程的選擇性變差[21]。鑒于此，ZHU等[22]提出把循環(huán)流化床和湍動(dòng)床結(jié)合起來，建立一種新型流化床反應(yīng)器——循環(huán)湍動(dòng)流化床（circulating turbulent fluidized bed，CTFB），其結(jié)構(gòu)如圖4所示[23]。CTFB克服了CFB和TFB的弊端并充分結(jié)合兩者的優(yōu)勢(shì)，使得反應(yīng)器在生產(chǎn)能力、傳質(zhì)傳熱性能等方面均有一定程度的提高，適用于轉(zhuǎn)化速率較慢但對(duì)氣固接觸以及停留時(shí)間分布情況要求較高的反應(yīng)。

圖4 CTFB裝置示意圖[23]

裝置右邊可以分為底部CTFB管（直徑0.1m，高3.6m）和上部稀相輸送管（直徑0.2m，高6.4m）兩部分，裝置左邊主要是由直徑0.305m、高8m的下行管構(gòu)成，較高的伴床和較大的顆粒貯量可以形成足夠大的背壓，將大量顆粒送入CTFB管底部，在此區(qū)域形成濃密的氣固兩相流動(dòng)結(jié)構(gòu)。為了降低輸送過程壓降損失，在稀相輸送管底部設(shè)有二級(jí)供氣系統(tǒng)，二級(jí)氣速一般維持在5m/s左右。文獻(xiàn)[22-24]對(duì)CTFB流體動(dòng)力學(xué)規(guī)律進(jìn)行了研究，結(jié)果表明CTFB在相對(duì)較低的表觀氣速（Ug=1～3m/s）下，仍能保持較大的固體通量[Gs=50～150kg/(m2·s)]和較高的固體體積分?jǐn)?shù)（εs=0.25～0.30），CTFB在流型上更接近TFB；ZHU等[24]首次提出了用壓差曲線來表征CTFB內(nèi)整體流動(dòng)特性，在不同操作條件下，CTFB在軸向上展現(xiàn)出均勻的壓差分布，并且壓差及相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)偏差分布都隨著Gs的增加而增大，隨著Ug的升高而降低，反映了由顆粒間相互作用而引起的流動(dòng)湍動(dòng)程度逐漸增強(qiáng)。QI等[25]利用光纖探頭分別測(cè)量了CTFB、HDCFB以及TFB內(nèi)部的顆粒濃度、速度以及固體通量等流動(dòng)特性，并對(duì)其進(jìn)行了對(duì)比分析，具體見表2所示。很明顯，CTFB在流動(dòng)行為方面具有不同于其他已知流態(tài)的獨(dú)特流動(dòng)特性?；陬w粒濃度波動(dòng)信號(hào)，QI和ZHU等[26]進(jìn)一步提出運(yùn)用力矩連續(xù)性數(shù)據(jù)處理分析法和分相互相關(guān)法等統(tǒng)計(jì)學(xué)原理來研究CTFB內(nèi)稀濃兩相微觀流動(dòng)結(jié)構(gòu)，最終確立了CTFB中心區(qū)稀相占主導(dǎo)地位，過渡區(qū)密相充分湍動(dòng)的流動(dòng)形態(tài)，這一特征既不同于密相鼓泡流態(tài)，也與稀相輸送流態(tài)有很大差別，可以認(rèn)為是一種新型流態(tài)。

2 新型提升管-密相床耦合反應(yīng)器

近些年來，石化行業(yè)供給側(cè)結(jié)構(gòu)性改革的核心任務(wù)是促進(jìn)企業(yè)轉(zhuǎn)型升級(jí)，以生產(chǎn)基礎(chǔ)汽柴油為主向生產(chǎn)高附加值高端化工產(chǎn)品為主轉(zhuǎn)變，催化裂化與化工生產(chǎn)聯(lián)系日益密切[27]。利用催化裂化增產(chǎn)低碳烯烴技術(shù)[28-29]得到了廣泛的關(guān)注及研究，國(guó)內(nèi)外相繼開發(fā)了最大量生產(chǎn)乙烯和丙烯等系列技術(shù)，例如常壓渣油多產(chǎn)液化氣和汽油技術(shù)（ARGG）[30]、多產(chǎn)異構(gòu)烷烴和烯烴的清潔汽油生產(chǎn)技術(shù)（MIP-CGP）[31]、重油流化催化裂化工藝（PetroFCC）[32]以及兩段提升管催化裂解多產(chǎn)丙烯技術(shù)（TMP）[33]。

對(duì)于輕烴裂解等反應(yīng)工藝而言，提升管底部需要提供一個(gè)高顆粒固含量和溫度分布均勻的環(huán)境，而在提升管上部能夠快速輸送產(chǎn)物離開反應(yīng)器，防止二次反應(yīng)的發(fā)生。雖然HDCFB和CTFB各自具有優(yōu)勢(shì)，但都存在提升管高效輸送特性與均勻流動(dòng)結(jié)構(gòu)不兼容的問題，如HDCFB中存在徑向顆粒濃度梯度，氣固接觸效率低，而CTFB中存在明顯的軸向返混，固體停留時(shí)間較長(zhǎng)，且兩類反應(yīng)器顆粒懸浮密度整體偏低，無(wú)法滿足上述低碳烯烴工藝生產(chǎn)要求。因此，研究者們通過改變提升管結(jié)構(gòu)型式、優(yōu)化操作條件以及加入內(nèi)構(gòu)件[34]等辦法，致力于實(shí)現(xiàn)提升管內(nèi)高流化密度、高顆粒通量和高均勻性分布，開發(fā)出一系列新型提升管-密相床耦合反應(yīng)器，如變徑提升管、內(nèi)循環(huán)型提升管及多流型提升管反應(yīng)器。

2.1 變徑提升管反應(yīng)器

兩段提升管催化裂解多產(chǎn)丙烯技術(shù)（TMP）是以重油為原料，多產(chǎn)丙烯的同時(shí)兼顧高品質(zhì)汽油和柴油生產(chǎn)的新技術(shù)。TMP技術(shù)是在TSRFCC技術(shù)[35]的基礎(chǔ)上通過采用兩段提升管實(shí)現(xiàn)新鮮原料和循環(huán)油的分段反應(yīng)，一段進(jìn)新鮮原料和碳四烯烴，二段進(jìn)回?zé)捰秃洼p汽油。研究表明，碳四烯烴和輕質(zhì)汽油是生產(chǎn)丙烯的理想原料[36]，采用高溫、大劑油比和適宜反應(yīng)時(shí)間對(duì)于提高丙烯收率是非常有利的，而對(duì)于劣質(zhì)重油的轉(zhuǎn)化采用較低反應(yīng)溫度可以抑制汽油餾分的裂化損失，保證輕質(zhì)油的收率。另外，反應(yīng)器幾何結(jié)構(gòu)與反應(yīng)器內(nèi)部的流動(dòng)狀況和傳質(zhì)緊密相關(guān)，是影響催化裂化產(chǎn)品分布的關(guān)鍵性因素。劉清華等[37]對(duì)擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)（擴(kuò)徑比為2∶1）提升管內(nèi)顆粒流動(dòng)特性進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，隨著顆粒循環(huán)量的增加，提升管內(nèi)局部徑向各位置εs明顯增大，相同操作條件下擴(kuò)徑段內(nèi)εs（0.2～0.3）遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)提升管，分布也更加均勻，同時(shí)提升管入口的縮徑作用增加了顆粒運(yùn)輸速度，減少了顆粒在提升管上部停留時(shí)間，從而使顆粒和產(chǎn)物快速離開反應(yīng)器，這就為多產(chǎn)丙烯等低碳烯烴同時(shí)，兼顧生產(chǎn)高品質(zhì)汽柴油的工藝創(chuàng)造了有利條件?；谝陨蟽煞矫婵紤]，中國(guó)石油大學(xué)(華東)的TMP研發(fā)人員開發(fā)出一種強(qiáng)化重油高效轉(zhuǎn)化與增產(chǎn)丙烯耦合調(diào)控的新型提升管反應(yīng)器結(jié)構(gòu)形式，增加丙烯產(chǎn)率的同時(shí)實(shí)現(xiàn)重質(zhì)油高效催化轉(zhuǎn)化[38]，其工藝流程如圖5所示。采用輕汽油（碳四烯烴）冷進(jìn)料從提升管底部先于重油（循環(huán)油）注入，對(duì)催化劑進(jìn)行降溫，在輕質(zhì)油損失最小的情況下最大限度增產(chǎn)丙烯。相比重油常規(guī)催化反應(yīng)，這種組合進(jìn)料的方式可以優(yōu)化油劑接觸，抑制不利二次反應(yīng)的發(fā)生，消除高溫?zé)崃呀夥磻?yīng)，從而為新鮮原料、循環(huán)油和輕汽油提供各自適宜的反應(yīng)場(chǎng)所。同時(shí)，為了強(qiáng)化油劑的接觸，采用環(huán)管型噴嘴取代常規(guī)噴嘴用于汽油進(jìn)料。通過環(huán)管噴嘴與擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)的完美結(jié)合，汽油與催化劑混合、接觸效率顯著提高，因而可以更有效地對(duì)催化劑進(jìn)行降溫，有效保留重油轉(zhuǎn)化的中間產(chǎn)物；而擴(kuò)徑結(jié)構(gòu)改善了催化劑流動(dòng)狀態(tài)，緩解催化劑徑向分布不均勻性，且局部劑油比的大幅提高可以為循環(huán)油和輕質(zhì)烴類的轉(zhuǎn)化提供足夠的活性中心。CUI等[39]在耦合提升管冷模裝置上研究了不同操作條件下提升管內(nèi)流化輸送特性，結(jié)果表明當(dāng)?shù)撞勘碛^氣速（Ug≤0.58m/s）較小時(shí)，平均固含率沿提升管高度未有明顯變化，隨著表觀氣速（Ug≥1.16m/s）繼續(xù)提高，顆粒循環(huán)能力進(jìn)一步增大，由于入口錐角和頂部T形出口的強(qiáng)約束雙向作用，提升管上部依次出現(xiàn)密度重整區(qū)、加速和充分發(fā)展區(qū)以及約束返混區(qū)。ZHOU等[40]實(shí)驗(yàn)研究表明，由于強(qiáng)烈返混和顆粒團(tuán)聚的存在，T形出口彎頭內(nèi)會(huì)形成一個(gè)壓力脈動(dòng)源，可以用來表征提升管內(nèi)顆粒流率的變化。

表2 不同流化床內(nèi)部流動(dòng)結(jié)構(gòu)的比較

圖5 TMP流程示意圖

近年來，隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的高速發(fā)展，計(jì)算流體力學(xué)（computational fluid dynamics，CFD）[41]被廣泛應(yīng)用于反應(yīng)器內(nèi)部復(fù)雜流體力學(xué)行為的研究中，利用CFD模型可以定量描述反應(yīng)器結(jié)構(gòu)、操作條件、流動(dòng)及傳質(zhì)特性等參數(shù)間的相互關(guān)系，精確預(yù)測(cè)各參數(shù)對(duì)反應(yīng)器性能的影響，從而為反應(yīng)器的設(shè)計(jì)和操作優(yōu)化提供可靠的數(shù)據(jù)支撐。針對(duì)氣固流動(dòng)體系的復(fù)雜性以及重油催化裂解特點(diǎn)，研究人員[42]采用歐拉雙流體模型來模擬反應(yīng)器內(nèi)部的局部流場(chǎng)特性，并通過TMP十一集總反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型確定了產(chǎn)物分布規(guī)律，計(jì)算結(jié)果表明，提升管底部擴(kuò)徑段內(nèi)氣固兩相速度降低，顆粒停留時(shí)間顯著延長(zhǎng)，局部劑油比大幅度提高，有利于實(shí)現(xiàn)重油高效轉(zhuǎn)化；比較進(jìn)料混合段和提升管出口產(chǎn)品組成發(fā)現(xiàn)，重油中有將近一半的轉(zhuǎn)化率是在進(jìn)料噴嘴與混合段出口之間的區(qū)域完成的，而擴(kuò)徑段丙烯、丁烯等輕質(zhì)烯烴的收率十分接近提升管出口處，因此，該區(qū)域內(nèi)特別是噴嘴附近的油劑接觸狀況對(duì)產(chǎn)品分布有至關(guān)重要的影響。TMP技術(shù)工業(yè)試驗(yàn)[43]結(jié)果表明提升管采用底部擴(kuò)徑的結(jié)構(gòu)形式，以大慶AR為原料，在實(shí)現(xiàn)丙烯收率19.6%的情況下，總液收（LPG、汽油及柴油的收率）可達(dá)82%左右，說明該技術(shù)能夠在提升管內(nèi)實(shí)現(xiàn)大劑油比、高效的氣固接觸以強(qiáng)化劣質(zhì)原料高效轉(zhuǎn)化、多產(chǎn)低碳烯烴。

2.2 內(nèi)循環(huán)型提升管反應(yīng)器

為了消除新鮮原料和產(chǎn)物間吸附競(jìng)爭(zhēng)對(duì)產(chǎn)品分布的影響，GAN等[44]在提升管變徑的基礎(chǔ)上提出了內(nèi)部增設(shè)導(dǎo)流筒內(nèi)構(gòu)件的內(nèi)循環(huán)型流化床反應(yīng)器（internal-loop fluidized bed reactors，ILFBR），其結(jié)構(gòu)如圖6所示。HAN等[45]研究發(fā)現(xiàn)在提升管加入內(nèi)構(gòu)件會(huì)使得徑向不均勻指數(shù)減小，有利于強(qiáng)化氣固兩相接觸。ILFBR內(nèi)采用漏斗型導(dǎo)流筒結(jié)構(gòu)可對(duì)底部顆粒起到重新加速的作用，同時(shí)避免進(jìn)料氣倒竄至斜管中影響流化，減輕斜管下方壓力、密度波動(dòng)。

圖6 ILFBR流程示意圖

與HDCFB和CTFB相比，ILFBR通過增加存料高度可將Gs大幅度提高至300kg/(m2·s)以上，擴(kuò)徑段內(nèi)為εs（0.1～0.4）較高的密相床層。導(dǎo)流筒的存在迫使底部顆粒的流動(dòng)結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，如圖6(b)所示，來自下行斜管的催化劑一部分由于慣性作用沿環(huán)隙區(qū)向下進(jìn)入導(dǎo)流筒內(nèi)，形成顆粒內(nèi)循環(huán)，另一部分則直接進(jìn)入提升管中上部。GAN等進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)導(dǎo)流筒和環(huán)隙內(nèi)顆粒速度及濃度分布存在明顯差異，導(dǎo)流筒內(nèi)處于稀相高速區(qū)，顆粒速度超過10m/s，環(huán)隙內(nèi)為密相低速流動(dòng)結(jié)構(gòu)。由于導(dǎo)流筒的抽吸作用，隨著Gs的增加，擴(kuò)徑段內(nèi)正負(fù)速度轉(zhuǎn)換界面向外移動(dòng)，顆粒在擴(kuò)徑段內(nèi)停留時(shí)間縮短，有效緩解了石化生產(chǎn)中反應(yīng)器結(jié)焦問題?？梢?，新型ILFBR與傳統(tǒng)CFB內(nèi)中心稀相向上、環(huán)形密相向下的環(huán)—核流動(dòng)結(jié)構(gòu)[46]有本質(zhì)區(qū)別，也不同于邊壁處顆粒均向上運(yùn)動(dòng)的HDCFB反應(yīng)器。張濤[47]采用實(shí)驗(yàn)測(cè)量和CFD數(shù)值模擬相結(jié)合的方法探討了流動(dòng)對(duì)ILFBR傳質(zhì)性能的影響，數(shù)值模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)定值基本吻合，提升管內(nèi)置入漏斗型導(dǎo)流內(nèi)構(gòu)件會(huì)引起下降區(qū)固體循環(huán)速度的降低和整體氣含率的上升，氣固相界接觸面積增大，對(duì)于增強(qiáng)傳質(zhì)過程中體積傳質(zhì)系數(shù)是十分有利的。

該新型提升管反應(yīng)器對(duì)于原料和產(chǎn)物吸附能力存在明顯差異并且要求高固氣比和高氣固接觸效率的反應(yīng)具有非常好的工業(yè)應(yīng)用價(jià)值。然而目前ILFBR技術(shù)仍處于基礎(chǔ)研究階段，如果要獲得廣泛的實(shí)際工程應(yīng)用，還需要進(jìn)一步定量評(píng)價(jià)操作條件以及裝置結(jié)構(gòu)（如擴(kuò)徑比、導(dǎo)流筒長(zhǎng)度）對(duì)提升管內(nèi)顆粒濃度分布的影響。

針對(duì)石油焦和氣化余焦在實(shí)際燃燒過程中存在流化性能差、燃燒效率低等問題[48]，YAN等[49]提出了一種提升管與氣固環(huán)流反應(yīng)器相耦合的新型氣升式流化床反應(yīng)器（airlift-loop circulating fluidized bed，ALCFB），其結(jié)構(gòu)如圖7所示，在反應(yīng)器底部通過調(diào)節(jié)導(dǎo)流筒-環(huán)隙之間的流化風(fēng)量可產(chǎn)生環(huán)流流動(dòng)，而顆粒的環(huán)流流動(dòng)對(duì)氣泡具有強(qiáng)烈的剪切破碎作用，有利于促進(jìn)氣固充分接觸混合，并結(jié)合提升管內(nèi)操作氣速較高的特點(diǎn)，可實(shí)現(xiàn)裝置高循環(huán)速率運(yùn)行的目的。SHEN等[50]研究了環(huán)流段不同區(qū)域內(nèi)固含率分布特征，發(fā)現(xiàn)導(dǎo)流筒區(qū)、環(huán)隙區(qū)以及氣固分離區(qū)固含率均呈現(xiàn)中心高、邊壁低的不均勻分布特征。王德武等[51]對(duì)耦合反應(yīng)器內(nèi)的流體力學(xué)特性進(jìn)行了研究，并建立了相關(guān)流動(dòng)模型，研究發(fā)現(xiàn)，導(dǎo)流筒與環(huán)隙之間的靜壓差以及顆粒噴射作用是形成環(huán)流流動(dòng)的兩種推動(dòng)力，導(dǎo)流筒與環(huán)隙間的固含率之差隨Gs增大（Ug的減?。┒档停w粒環(huán)流速度隨Gs和Ug的增加而增大。孟振亮等[52]研究表明，相比HDCFB和CTFB，ALCFB環(huán)流段內(nèi)存在大量的氣體與顆粒以及顆粒之間的錯(cuò)流接觸，由此促進(jìn)了顆粒沿徑向混合。

圖7 ALCFB流程示意圖[49]

2.3 多流型提升管反應(yīng)器

針對(duì)TMP多產(chǎn)丙烯工藝要求，研究者[53-54]充分利用變徑提升管反應(yīng)器的優(yōu)勢(shì)，并結(jié)合湍動(dòng)流動(dòng)、快速流化以及氣力輸送等操作狀態(tài)下流動(dòng)特性，開發(fā)了一種高效的多流型提升管反應(yīng)器（multi-regime circulating fluidized bed，MRCFB），并建立了冷態(tài)條件下實(shí)驗(yàn)裝置，其結(jié)構(gòu)如圖8所示。提升管總高10.6m，按功能可分為底部預(yù)提升段（高0.8m，直徑0.1m）、中部密相擴(kuò)徑段（高1.8m，直徑0.2m）以及上部稀相輸送段（高8.0m，直徑0.1m）。氣體通過三路（進(jìn)氣比為0.39∶1.04∶1.00）分別引入提升管內(nèi)，分別為預(yù)提升段底部的立管、擴(kuò)徑段底部的環(huán)管型分布器以及輸送段底部4個(gè)對(duì)稱布置的噴嘴。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)調(diào)節(jié)擴(kuò)徑段Ug為1.2～1.8m/s，對(duì)應(yīng)上部輸送段Ug為8～12m/s時(shí)，可使擴(kuò)徑段處于湍動(dòng)床狀態(tài)并且實(shí)現(xiàn)200～400kg/(m2·s)的系統(tǒng)循環(huán)量。

圖8 MRCFB流程示意圖[53-54]

圖9 傳統(tǒng)等徑提升管底部與多流型提升管擴(kuò)徑段內(nèi)流動(dòng)結(jié)構(gòu)示意圖

與現(xiàn)有循環(huán)流化床相比，該新型反應(yīng)器在結(jié)構(gòu)型式、裝置原理、氣固流動(dòng)規(guī)律等方面均有很大的不同。ZHU和GENG等[54-55]考察了操作條件對(duì)提升管內(nèi)顆粒速度、濃度分布的影響，并且對(duì)實(shí)驗(yàn)獲得的顆粒速度、濃度波動(dòng)信號(hào)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，如概率密度分布、頻譜分析等，以期獲得更多的氣固流動(dòng)信息。研究表明，MRCFB與傳統(tǒng)CFB氣固流動(dòng)行為的差異性集中體現(xiàn)在擴(kuò)徑段（圖9），而在預(yù)提升段和上部輸送段未有明顯變化，表3則從宏觀和微觀兩方面對(duì)兩種反應(yīng)器的流動(dòng)特性作了逐一的比較。隨著Ug的增加，氣體攜帶能力顯著提高，提升管所能實(shí)現(xiàn)的最大Gs逐漸增大，當(dāng)系統(tǒng)循環(huán)量超過200kg/(m2·s)時(shí)，提升管內(nèi)實(shí)現(xiàn)了提濃效應(yīng)，擴(kuò)徑段固含率介于0.28～0.4范圍內(nèi)，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于HDCFB和CTFB內(nèi)0.1～0.3濃度水平，而輸送段依然維持稀相輸送狀態(tài)，固含率低于0.11，利于實(shí)現(xiàn)氣固快速分離，減少副反應(yīng)發(fā)生。擴(kuò)徑段內(nèi)顆粒濃度徑向分布更加連續(xù)，氣泡和絮狀物兩相間界限模糊甚至消失，中心區(qū)域顆粒濃度增加明顯，呈現(xiàn)高頻率、強(qiáng)振幅的波動(dòng)特性；相應(yīng)的概率密度分布表明，近邊壁密相中融入了更多的隙間氣體，且有較多的顆粒進(jìn)入中心稀相區(qū)域，氣固間相互作用以及顆粒間摩擦碰撞十分劇烈，氣固分離現(xiàn)象逐漸被抑制，呈現(xiàn)均勻的湍動(dòng)流動(dòng)模式。WANG等[56]認(rèn)為受不均勻流動(dòng)結(jié)構(gòu)的影響，進(jìn)入反應(yīng)器內(nèi)的氣體并非都能與離散顆粒進(jìn)行有效的接觸而發(fā)生催化反應(yīng)，部分氣體則以氣泡的形式通過床層直接從出口流出，兩相不能發(fā)生實(shí)質(zhì)接觸。因而，研究反應(yīng)器氣固接觸效率能夠綜合反映氣固相流動(dòng)及反應(yīng)特性。GENG等[53]采用CO2示綜法并結(jié)合顆粒濃度分布規(guī)律建立了一種新的定量描述反應(yīng)器內(nèi)接觸及傳質(zhì)效果的數(shù)學(xué)模型，分析表明，高顆粒通量下MRCFB氣固兩相接觸效率在2.5～5之間高于接觸效率在1左右的HDCFB，這意味著相比HDCFB，該反應(yīng)器能夠優(yōu)化氣固兩相分布均勻性以及產(chǎn)物分布。此外，為了更為直接地評(píng)價(jià)反應(yīng)器性能，在提升管內(nèi)引入真實(shí)的反應(yīng)模型是必不可少的，由于動(dòng)力學(xué)簡(jiǎn)單、反應(yīng)熱效應(yīng)低等優(yōu)點(diǎn)，臭氧催化分解反應(yīng)常被用來作為研究反應(yīng)器性能的反應(yīng)模型，研究發(fā)現(xiàn)MRCFB內(nèi)氣固兩相的反應(yīng)效率（0.25～1.25）要明顯高于傳統(tǒng)CFB的反應(yīng)效率（0.25）。

表3 傳統(tǒng)等徑提升管反應(yīng)器與多流型提升管反應(yīng)器氣固流動(dòng)特性的比較

總的來說，作為一種新型組合式流化床，MRCFB整體循環(huán)能力更大，流動(dòng)結(jié)構(gòu)更趨均勻，氣固接觸混合充分，滿足高密度輸送的現(xiàn)代工藝要求，對(duì)于重油催化裂解、甲醇制烯烴和清潔汽油[57]等實(shí)際生產(chǎn)過程具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

3 結(jié)語(yǔ)

循環(huán)流化床反應(yīng)器在許多工業(yè)領(lǐng)域尤其是在石化行業(yè)占有舉足輕重的地位。伴隨著世界煉油化工一體化的發(fā)展趨勢(shì)以及乙烯、丙烯等低碳烯烴市場(chǎng)需求的持續(xù)強(qiáng)勁，發(fā)展新型循環(huán)流化床技術(shù)順應(yīng)工業(yè)發(fā)展潮流。新型循環(huán)流化床反應(yīng)器不僅能夠改善提升管內(nèi)部顆粒流體流動(dòng)特性，而且能夠消除反應(yīng)環(huán)境對(duì)最終產(chǎn)品分布的影響，因而具有巨大的發(fā)展?jié)摿蛷V闊的應(yīng)用前景。然而，新型循環(huán)流化床提升管內(nèi)顆粒相體積分?jǐn)?shù)高，輸送管路中流動(dòng)形態(tài)變化復(fù)雜，影響流動(dòng)穩(wěn)定性的因素較多，對(duì)其流動(dòng)規(guī)律和機(jī)理的認(rèn)識(shí)有待于進(jìn)一步完善。

（1）對(duì)于氣固相催化反應(yīng)，高的固體流率以及床內(nèi)較高的顆粒濃度是必需的。如何實(shí)現(xiàn)循環(huán)流化床內(nèi)大循環(huán)量、高顆粒密度的流化狀態(tài)，并解決顆粒時(shí)空分布的不均勻性和提高氣固兩相接觸效率，是循環(huán)流化床技術(shù)發(fā)展的一個(gè)重要方向。

（2）對(duì)多數(shù)反應(yīng)工藝（催化裂解多產(chǎn)丙烯、汽油改質(zhì)降烯烴）而言，最終的產(chǎn)物分布情況與反應(yīng)環(huán)境密切相關(guān)。當(dāng)前循環(huán)流化床的設(shè)計(jì)中已不再局限克服內(nèi)部的流體力學(xué)問題，更要充分考慮反應(yīng)對(duì)產(chǎn)物的影響。通過合理技術(shù)組合以及操作條件優(yōu)化控制，如分段進(jìn)料、高效霧化噴嘴技術(shù)等，可以獲得良好的接觸狀態(tài)，達(dá)到改善產(chǎn)品分布和產(chǎn)品質(zhì)量的目的。

（3）當(dāng)前對(duì)新型循環(huán)流化床的研究尚處于起步階段，僅僅對(duì)氣固流動(dòng)特性做了簡(jiǎn)單的探索。深入研究CFB內(nèi)氣固兩相流體力學(xué)和建立準(zhǔn)確可靠的流體流動(dòng)的數(shù)學(xué)模型是提高循環(huán)流化床普適性，實(shí)現(xiàn)工程放大的關(guān)鍵。

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Progress in the study of novel circulating fluidized bed reactors

SU Lushu，ZHU Qingqing，LIU Bingchao，LI Chunyi
（State Key Laboratory of Heavy Oil，China University of Petroleum(East China)，Qingdao 266580，Shandong，China）

The development of novel circulating fluidized bed（CFB）reactors has always been the hot issue in the field of fluidization. This paper first began with a brief introduction of basic principles of circulating fluidization and gas-solids hydrodynamics in CFB reactors，and then the recent advances on the study of novel CFB reactors were reviewed in terms of geometric structure，operation conditions，flow behavior and application prospect etc. Existing novel CFB reactors were also classified. Based on achieving the increase of solids concentration of risers，high density circulating fluidized bed（HDCFB）reactors and circulating turbulent fluidized bed（CTFB）reactors greatly improve the evidently non-uniform spatial and temporal flow structure. However，there are some disadvantages for each reactor，with a large radial gradient of solids holdup in HDCFBs and intensive axial solids backmixing as well as long particles residence time in CTFBs. Moreover，the overall low solids concentration of both reactors further restrict their application in low carbon olefin production process. Coupling effective transportation characteristics of risers with the advantages of high solid concentration as well as efficient heat and mass transfer in dense beds，novel CFB reactors like diameter-changing riser reactors，internal-loop fluidized bed reactors，and multi-regime circulating fluidized bed reactors can achieve high density transportation and develop a uniform flow structure，eliminating effects of reactionenvironment on final product distribution. Finally，the review proposed that the research on novel CFB reactors should put emphasis on improving gas-solids flow structure，developing optimized integration technologies and establishing unified flow model.

circulating fluidized bed；reactors；hydrodynamics；flow

TQ051；TQ052

：A

：1000-6613（2017）09-3177-12

10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0175

2017-02-06；修改稿日期：2017-03-31。

蘇魯書（1991—），男，碩士研究生，從事煉油工藝及流態(tài)化方面的研究工作。E-mail：1551069382@qq.com。聯(lián)系人：李春義，教授，從事石油化工方面的研究工作。E-mail：chyli@upc.edu.cn。