鄧安琪,董兆敏,高 群,胡建英(北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,地表過(guò)程分析與模擬教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100871)

環(huán)境毒理與健康

中國(guó)地下水砷健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

鄧安琪,董兆敏,高 群,胡建英*(北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,地表過(guò)程分析與模擬教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100871)

以皮膚癌、膀胱癌、肺癌及聯(lián)合毒性(膀胱癌和肺癌聯(lián)合)為毒性終點(diǎn),結(jié)合我國(guó)地下水砷濃度分布,評(píng)價(jià)了我國(guó)人群暴露于地下水砷的健康風(fēng)險(xiǎn).研究表明我國(guó)各地地下水砷濃度幾何均值為 1.597～6.216μg/L,經(jīng)面積校正后,全國(guó)地下水砷濃度幾何均值為 2.773μg/L.計(jì)算表明,我國(guó)男性人群日均暴露量幾何均值為0.088 μg/(kg bw·d),女性人群日均暴露量幾何均值為0.093μg/(kg bw·d).基于此,全國(guó)男性由地下水中砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)期望值分別為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)期望值為1.48×10-3;全國(guó)女性由地下水中砷暴露引起的皮膚癌、肺癌和膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)期望值分別為1.35×10-4,1.49×10-3和9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)期望值為2.31×10-3,女性風(fēng)險(xiǎn)均高于男性.大部分地區(qū)皮膚癌致癌風(fēng)險(xiǎn)在飲用水砷可接受風(fēng)險(xiǎn)水平10-4范圍之內(nèi),而大部分肺癌、膀胱癌及其聯(lián)合致癌風(fēng)險(xiǎn)值均超出了可接受風(fēng)險(xiǎn)水平.

地下水；砷；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；皮膚癌；膀胱癌；肺癌

砷在自然界中廣泛存在,無(wú)機(jī)砷能導(dǎo)致皮膚癌、肝癌、肺癌及腎癌[1-6],目前已被世界衛(wèi)生組織和美國(guó)環(huán)境署列為第一類(lèi)致癌物質(zhì)[7].地下水是人類(lèi)砷暴露的重要途徑[8],我國(guó) 70%的人群以地下水作為飲用水源,三分之二的城市開(kāi)采使用地下水[9].我國(guó)一些地區(qū)的地下水中砷污染情況較為嚴(yán)重,有調(diào)查表明我國(guó)飲水型地方性砷中毒分布于8省市區(qū),40個(gè)縣旗市,受影響人口達(dá)兩百多萬(wàn),其中高砷暴露人口(即地下水砷濃度大于50μg/L)52萬(wàn)人,砷中毒近萬(wàn)人,其中內(nèi)蒙、山西為我國(guó)飲水型地方性砷中毒重病區(qū)[10].國(guó)際上,巴基斯坦 Mailsi地區(qū)的地下水砷濃度高達(dá)11～828μg/L之間[11],美國(guó)西部約12%地下水源的水砷濃度超過(guò)20μg/L[12],全球范圍內(nèi)大約1億5千萬(wàn)人由于飲用高砷地下水受到健康危害[13].因此砷的健康風(fēng)險(xiǎn)受到廣泛關(guān)注.

以往砷的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要以皮膚癌作為毒性評(píng)價(jià)終點(diǎn)[14],美國(guó)環(huán)境署在對(duì)飲用水中的重金屬砷進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí)采用了中國(guó)臺(tái)灣地區(qū)的流行病學(xué)調(diào)查數(shù)據(jù)[15].然而近年來(lái)的流行病學(xué)調(diào)查發(fā)現(xiàn):1)膀胱癌和肺癌更為常見(jiàn)、特征更為明顯;2)膀胱癌和肺癌死亡率高于皮膚癌;3)膀胱癌和肺癌的致癌強(qiáng)度高于皮膚癌.因此 2010年,美國(guó)環(huán)境署以肺癌和膀胱癌作為新的毒性終點(diǎn)對(duì)無(wú)機(jī)砷的毒性重新評(píng)價(jià)[15],砷的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中有必要考慮這兩個(gè)健康終點(diǎn).在暴露評(píng)價(jià)方面,我國(guó)目前針對(duì)地下水砷的研究多集中在砷濃度檢測(cè)[16-18],大多局限于砷污染較為嚴(yán)重的典型地區(qū),如內(nèi)蒙古、陜西省等地.直到2013年,Luis Rodríguez-Lado等[19]在2001～2005四年間檢測(cè)了中國(guó) 292個(gè)縣、20517個(gè)村莊共計(jì) 445000口水井的水砷濃度,結(jié)合影響地下水砷溶解度的地質(zhì)和水文地球化學(xué)信息,建立了我國(guó)不同地區(qū)地下水中砷濃度的預(yù)測(cè)模型,報(bào)道了中國(guó)范圍內(nèi)6330×3647個(gè)柵格數(shù)據(jù)點(diǎn)上地下水砷濃度超過(guò) 10μg/L的概率.該研究為我國(guó)地下水砷的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供了重要的暴露數(shù)據(jù),但是論文沒(méi)有報(bào)道可用于定量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的地下水中水砷濃度,很難直接用于我國(guó)地下水砷的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).

本文基于文獻(xiàn)報(bào)道的全國(guó)地下水砷的超標(biāo)概率柵格數(shù)據(jù),利用統(tǒng)計(jì)模型和GIS手段計(jì)算其各省份地下水砷的濃度分布.結(jié)合體重、年齡等因素,計(jì)算中國(guó)人群的地下水砷的暴露量.并分別以皮膚癌、膀胱癌、肺癌及膀胱癌和肺癌的聯(lián)合毒性作為評(píng)價(jià)終點(diǎn),計(jì)算全國(guó)人群通過(guò)地下水暴露途徑的砷健康風(fēng)險(xiǎn),為砷的風(fēng)險(xiǎn)管理提供參考.

1 研究方法

1.1 毒性評(píng)價(jià)

美國(guó)環(huán)境署在計(jì)算飲用水中砷帶來(lái)的肺癌、膀胱癌及其聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)時(shí)采用了臺(tái)灣的流行病調(diào)查結(jié)果.研究者測(cè)定了臺(tái)灣西南地區(qū)6個(gè)城鎮(zhèn)共計(jì)42個(gè)村莊井水中的砷濃度,并從當(dāng)?shù)貞?hù)籍辦公室和臺(tái)灣省政府衛(wèi)生部門(mén)分別獲取了 1973至1986年期間,西南地區(qū)和全臺(tái)灣的死亡率和人口數(shù)據(jù)[20].考慮到癌癥死亡是一個(gè)小概率事件,因此假定每個(gè)年齡段每個(gè)劑量組的癌癥死亡數(shù)符合泊松分布:

式中:h(x,t)為在劑量“x”和年齡“t”下的癌癥死亡風(fēng)險(xiǎn);ho(t)為參考人群(臺(tái)灣西南地區(qū))在年齡“t”下的癌癥死亡風(fēng)險(xiǎn);g(x)為由于劑量“x” [mg/kg·d)]的砷暴露疊加的風(fēng)險(xiǎn).基于美國(guó)咨詢(xún)中心(National Referral Center,NRC)的建議[21],美國(guó)環(huán)境署對(duì)比不同的模型的擬合優(yōu)劣,最終基于擬合優(yōu)度和簡(jiǎn)約的原則,選取了多項(xiàng)式模型:

式中:a1/a2/a3均為年齡系數(shù);b為劑量系數(shù).

在模型擬合中,每個(gè)村莊人群的砷攝入劑量均假定為非水砷攝入以及該地區(qū)井水中砷暴露總和,當(dāng)?shù)啬行院团缘拿刻祜嬎糠謩e為 3.5L和 2L;男女體重均取 50kg.臺(tái)灣西南部的人口數(shù)據(jù)當(dāng)作基準(zhǔn)模型中的對(duì)照組.通過(guò)最大似然法獲得模型參數(shù)a1,a2,a3和b后,對(duì)每五歲年齡分層的致癌風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算一次致癌風(fēng)險(xiǎn),然后加和即為終生致癌風(fēng)險(xiǎn).

應(yīng)用似然曲線(xiàn)法計(jì)算得到終生致癌風(fēng)險(xiǎn)1%所對(duì)應(yīng)的暴露劑量 LED01(mg/kg-day, 1% lifetime exposure dose),然后用式(3)計(jì)算得到男性和女性的致癌斜率(cancer slope factor, CSF),各終點(diǎn)的致癌強(qiáng)度如表1所示.

表1 不同毒性終點(diǎn)的致癌強(qiáng)度Table 1 Cancer slope factor of different toxic endpoints

美國(guó)環(huán)境署在 1988年對(duì)砷的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)報(bào)告[22]中,報(bào)告了皮膚癌的致癌強(qiáng)度為 1.5× 10-3perμg/(kg·d),在本文中也應(yīng)用該致癌斜率計(jì)算中國(guó)人群皮膚癌風(fēng)險(xiǎn),用以對(duì)比不同毒性終點(diǎn)的健康風(fēng)險(xiǎn)大小.

1.2 暴露評(píng)價(jià)

Luis Rodríguez-Lado等的研究中僅僅輸出了中國(guó)范圍各柵格數(shù)據(jù)點(diǎn)地下水砷濃度超過(guò)10μg/L的概率圖,為了獲得中國(guó)各個(gè)省份地下水砷濃度數(shù)據(jù),本文使用 ArcGIS軟件工具箱中的Zonal數(shù)據(jù)分析功能將數(shù)據(jù)以省份為界進(jìn)行整合,計(jì)算其平均值,并疊加屬性表,得到各省份地下水砷超標(biāo)概率的均值.隨后,假設(shè)中國(guó)地下水砷濃度分布呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,結(jié)合文獻(xiàn)中獲得的地下水砷分布的幾何標(biāo)準(zhǔn)差,計(jì)算我國(guó)各省的地下水砷幾何均值.計(jì)算中國(guó)地下水砷濃度分布狀況的技術(shù)路線(xiàn)如下圖1所示.

圖1 計(jì)算中國(guó)地下水砷濃度分布技術(shù)路線(xiàn)Fig.1 The technology roadmap of calculating the arsenic concentration in groundwater throughout china

假定地下水砷濃度分布呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布[23-26],通過(guò)如下公式即可計(jì)算各省市地下水砷濃度分布的幾何均值.

根據(jù)對(duì)數(shù)正態(tài)分布的特性可知:

式(4)中:GM 為各地地下水砷濃度分布的幾何均值,GSD為幾何標(biāo)準(zhǔn)差;r(%)為各省市地下水砷濃度超標(biāo)概率;φ為標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布的累計(jì)概率函數(shù),即φ-1(100%-r)部分可以轉(zhuǎn)換為如下形式:

綜上,GM的計(jì)算公式如式(6)所示:

根據(jù)上述公式計(jì)算幾何均值,需要幾何標(biāo)準(zhǔn)差.雖然已經(jīng)有許多文獻(xiàn)報(bào)道了我國(guó)地下水砷濃度分布的幾何標(biāo)準(zhǔn)差,但是考慮到樣本量大小及測(cè)量方式等原因,本文選取了 Ning等[27]在內(nèi)蒙古巴門(mén)地區(qū)所做的調(diào)查數(shù)據(jù)計(jì)算了幾何標(biāo)準(zhǔn)差.研究者在 1991～1997年間共測(cè)量 7個(gè)城鎮(zhèn)共14866口水井的水砷濃度,樣本量較大.該文報(bào)道了井水砷濃度分布的算術(shù)均值為 36.7μg/L,標(biāo)準(zhǔn)誤差為0.7μg/L,因此可以通過(guò)式(7)～式(9)計(jì)算得到估算幾何標(biāo)準(zhǔn)差為3.85μg/L.

式中:S為標(biāo)準(zhǔn)差,SE為標(biāo)準(zhǔn)誤差,N為樣本量,CV為變異系數(shù),AM為算數(shù)均值.為計(jì)算全國(guó)整體地下水砷濃度分布的幾何均值,用公式(10)對(duì)面積進(jìn)行了校正.

式中:GMtotal為全國(guó)整體地下水的水砷濃度分布的幾何均值;s為各省市面積;stotal為全國(guó)面積,數(shù)據(jù)由2015年中華人民共和國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒獲得[28].

1.3 幾何標(biāo)準(zhǔn)差靈敏度參數(shù)分析

在暴露評(píng)價(jià)過(guò)程中,假設(shè)地下水砷濃度呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,通過(guò)分布超過(guò)基準(zhǔn)10μg/L的概率分布用式(4)～式(6)反演計(jì)算了幾何均值.在這個(gè)計(jì)算中幾何標(biāo)準(zhǔn)差采用了文獻(xiàn)數(shù)據(jù),給上述反演計(jì)算帶來(lái)了不確定性.因此本文對(duì)幾何標(biāo)準(zhǔn)差進(jìn)行靈敏性分析.在[-20%,+20%]的范圍改變幾何標(biāo)準(zhǔn)差,通過(guò)公式(11)計(jì)算其靈敏性.

1.4 風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算

基于毒性評(píng)價(jià)與暴露評(píng)價(jià),地下水中砷的致癌風(fēng)險(xiǎn)(R)可以通過(guò)公式(12)～(14)進(jìn)行計(jì)算:

式中:Cwater為地下水中砷濃度,呈現(xiàn)對(duì)數(shù)正態(tài)分布,幾何均值和幾何標(biāo)準(zhǔn)差由暴露評(píng)價(jià)中結(jié)果獲得.公式(13)中的ADD(average daily dose)為單位體重的日均暴露量,IRwater為日飲水量,男性日飲水量為2.0L,女性日飲水量為1.7L.EF為暴露頻率時(shí)間量綱轉(zhuǎn)換,取360天/年[29];Ed為暴露期,根據(jù)世界衛(wèi)生組織發(fā)布的2015《世界衛(wèi)生統(tǒng)計(jì)》[30]中,中國(guó)男性平均壽命 74歲,女性平均壽命 77歲;AT為人的平均暴露時(shí)間,取70a,即25500d[29]; BW 為平均體重,根據(jù)國(guó)際衛(wèi)計(jì)委《中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與慢性病狀況報(bào)告(2015)》[31]中數(shù)據(jù),中國(guó)男性平均體重為 66.2kg,女性平均體重 57.3kg.公式(14)中,CSF 為致癌強(qiáng)度,本文中采用 1.5× 10-3perμg/(kg·d)的皮膚癌致癌斜率及表1中其他終點(diǎn)致癌斜率計(jì)算人群患皮膚癌、膀胱癌、肺癌、及聯(lián)合毒性(膀胱癌和肺癌聯(lián)合)的風(fēng)險(xiǎn).

計(jì)算全國(guó)人群整體風(fēng)險(xiǎn)時(shí),對(duì)各地區(qū)人口進(jìn)行了校正,計(jì)算公式如下所示:

式中:Rtotal為全國(guó)人群整體致癌風(fēng)險(xiǎn);P為各省份人口數(shù);Ptotal為全國(guó)人口總數(shù),人口數(shù)由 2015年中華人民共和國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒獲得[28].

1.5 基準(zhǔn)值

根據(jù)毒性評(píng)價(jià)結(jié)果,可根據(jù)如下公式[15]制定地下水砷濃度的基準(zhǔn)值:

式中:Rupper為可接受致癌風(fēng)險(xiǎn),在致癌物質(zhì)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中,其可接受致癌風(fēng)險(xiǎn)通常設(shè)定為 10-6～10-4[32],考慮到地下水砷處理技術(shù)成本的限制,美國(guó)環(huán)境署在制定地下水砷的標(biāo)準(zhǔn)時(shí),將水砷的可接受風(fēng)險(xiǎn)設(shè)定為10-4,即Rupper為10-4.由于女性和男性的致癌強(qiáng)度不同,因此根據(jù)中國(guó)人群男女比例,用公式(17)校正計(jì)算人群的致癌強(qiáng)度CSFtotal.其中 CSFw為女性某一毒性終點(diǎn)的致癌斜率,CSFm 為男性某一毒性終點(diǎn)的致癌斜率,Rw為中國(guó)人口中女性所占比例,Rm為中國(guó)人口中男性所占比例.根據(jù)中國(guó)統(tǒng)計(jì)局公布的2015中國(guó)人口數(shù)據(jù),Rm取值51.2%,Rw取值48.8%[28].

2 結(jié)果與討論

2.1 暴露評(píng)價(jià)

為了獲得我國(guó)人群經(jīng)由地下水途徑攝入砷的暴露數(shù)據(jù),通過(guò) ArcGIS軟件展開(kāi)地下水超標(biāo)概率柵格數(shù)據(jù),在中國(guó)底圖上共有6330*3647個(gè)數(shù)據(jù),將中國(guó)地圖的矢量圖與超標(biāo)概率圖疊加,經(jīng) zonal功能,得到中國(guó)各省市的地下水砷濃度超標(biāo)概率.假定中國(guó)地下水砷濃度呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布,結(jié)合計(jì)算所得的幾何標(biāo)準(zhǔn)差,用式(4)～式(6)計(jì)算得到地下水砷濃度分布的幾何均值,結(jié)果如表2所示.

表2 中國(guó)各省市地下水砷濃度超標(biāo)概率及濃度幾何均值Table 2 Probability of arsenic concentrations exceeding the 10μg/Lthreshold and geometric mean of arsenic in groundwater in China

表3 中國(guó)各省市人群暴露于地下水的砷暴露量Table 3 Average daily dose to arsenic in groundwater of Chinese population

由上表可知,中國(guó)各省市地下水砷濃度超標(biāo)概率介于13%～38.5%之間,云南、貴州等地超標(biāo)概率較低,江蘇、上海、河南等地超標(biāo)概率較高.中國(guó)各省份地下水砷濃度幾何均值介于1.597～ 6.216μg/L之間,濃度最低的城市是重慶,濃度最高的城市是江蘇.從整體看,中國(guó)南方大部分地區(qū)水砷濃度幾何均值均在 2.1μg/L之下,新疆、內(nèi)蒙古等內(nèi)陸省份及天津、江蘇等沿海地區(qū)地下水砷濃度稍高,其幾何均值在3μg/L之上,最高為6μg/L左右.經(jīng)面積校正,根據(jù)式(10)計(jì)算得到全國(guó)整體地下水砷濃度分布的幾何均值為2.773μg/L.

經(jīng)式(13)計(jì)算各省市男性、女性的暴露于地下水砷的單位體重日均暴露量,結(jié)果如表3所示.

由上表可知,中國(guó)各省市男性人群暴露于地下水砷的單位體重日均暴露量介于 0.05～0.196[μg/(kg bw·d)]之間,女性人群日均暴露量介于0.054～0.209[μg/(kg bw·d)]之間,全國(guó)男性人群日均暴露量為0.088[μg/(kg bw·d)],女性人群日均暴露量為0.093[μg/(kg bw·d)].

若以10-4作為水砷的可接受致癌風(fēng)險(xiǎn),根據(jù)公式(16)計(jì)算了針對(duì)不同健康終點(diǎn)的我國(guó)水砷建議基準(zhǔn)濃度(假設(shè)地下水砷為飲用水砷的唯一來(lái)源).以皮膚癌、膀胱癌、肺癌為終點(diǎn)的基準(zhǔn)值分別為7.52μg/L,1.04μg/L和1.20μg/L,低于目前我國(guó)和美國(guó) EPA的標(biāo)準(zhǔn)值 10μg/L.依照此基準(zhǔn),我國(guó)整體地下水砷濃度分布超過(guò)不同健康終點(diǎn)基準(zhǔn)值的概率分別為 19.61%、85.47%及90.62%.

2.2 靈敏度分析

中國(guó)33個(gè)省市(注:港澳合并)水砷濃度在幾何標(biāo)準(zhǔn)差變化的區(qū)間內(nèi)的靈敏度參數(shù)均值及標(biāo)準(zhǔn)差如圖4所示.幾何標(biāo)準(zhǔn)差在±20%范圍里波動(dòng)時(shí),各省市水砷濃度靈敏性參數(shù)變化介于-26.41%與-23.29%之間,其變化幅度均小于30%,整體差異在可接受的范圍之內(nèi),因此幾何標(biāo)準(zhǔn)差在反演過(guò)程中是不敏感參數(shù)[33],本研究中根據(jù)文獻(xiàn)值確定幾何標(biāo)準(zhǔn)差反演地下水砷濃度的做法可取.需要注意的是.本文的幾何標(biāo)準(zhǔn)差的靈敏性分析的適用范圍是在±20%的范圍內(nèi).在某些極端情境下,極高異常值可能會(huì)影響地下水中砷的幾何標(biāo)準(zhǔn)差,進(jìn)而影響風(fēng)險(xiǎn)值.

圖2 幾何標(biāo)準(zhǔn)差靈敏度分析結(jié)果Fig.2 Sensitivity analysis of geometric standard deviation

2.3 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

圖3 黑龍江省男性單位體重日均暴露量分布與男性患肺癌的劑量效應(yīng)曲線(xiàn)Fig.3 Distribution of average daily dose to arsenic in groundwaterand dose-response curve of lung cancer in man of Heilongjiang Province

由于環(huán)境中的致癌物質(zhì)濃度往往較低,無(wú)閾值的致癌物質(zhì)在低濃度范圍內(nèi)往往采用低劑量線(xiàn)性外推,因此通過(guò)計(jì)算我國(guó)人群地下水砷的暴露量分布和線(xiàn)性劑量關(guān)系的累積積分,可以獲得我國(guó)人群致癌風(fēng)險(xiǎn)[34].以黑龍江省男性肺癌風(fēng)險(xiǎn)為例,圖3曲線(xiàn)代表黑龍江省男性暴露于地下水砷的日均暴露量,直線(xiàn)代表男性肺癌的劑量效應(yīng)曲線(xiàn),二者累積積分即為風(fēng)險(xiǎn),風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算模式如圖3所示.分別計(jì)算中國(guó)各省市地下水砷的皮膚癌、肺癌、膀胱癌及其聯(lián)合毒性終點(diǎn)健康風(fēng)險(xiǎn),結(jié)果分布如圖4所示.圖中背景顏色代表風(fēng)險(xiǎn)分級(jí),顏色越深,風(fēng)險(xiǎn)越大.圖上的紅色圓點(diǎn)代表各省份風(fēng)險(xiǎn)數(shù)值,圓點(diǎn)直徑越大,風(fēng)險(xiǎn)越大.

全國(guó)范圍內(nèi),男性由于地下水砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)范圍分別為 7.56× 10-5～2.94×10-4,3.38×10-4～1.31×10-3和5.65×10-4～2.2×10-3,男性聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)(膀胱癌和肺癌聯(lián)合)范圍為 8.52×10-4～3.32×10-3.女性由于地下水砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)范圍分別為7.73×10-5～3.01×10-4,8.55×10-4～3.33×10-3和5.41× 10-4～2.1×10-3,女性聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)(膀胱癌和肺癌)范圍為 1.32×10-3～5.15×10-3,女性風(fēng)險(xiǎn)普遍偏高.大部分地區(qū)皮膚癌致癌風(fēng)險(xiǎn)在飲用水水砷可接受風(fēng)險(xiǎn)水平10-4范圍之內(nèi),而大部分肺癌、膀胱癌及其聯(lián)合致癌風(fēng)險(xiǎn)值均超出了可接受風(fēng)險(xiǎn)水平.從地域角度來(lái)看,風(fēng)險(xiǎn)較高的省份有江蘇、上海、天津等沿海地區(qū)及新疆、內(nèi)蒙古、陜西等內(nèi)陸地區(qū).

為計(jì)算各毒性終點(diǎn)的全國(guó)平均風(fēng)險(xiǎn),本文采用各省份人口數(shù)矯正期望風(fēng)險(xiǎn),人口數(shù)由統(tǒng)計(jì)年鑒獲得[28].經(jīng)人口校正,全國(guó)男性由地下水中砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌和膀胱癌的風(fēng)險(xiǎn)期望值分別為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌聯(lián)合的期望風(fēng)險(xiǎn)為 1.48×10-3;全國(guó)女性由地下水中砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)期望值為 1.35×10-4,1.49×10-3和 9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌聯(lián)合的風(fēng)險(xiǎn)期望值為2.31×10-3,女性風(fēng)險(xiǎn)均高于男性.在風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算公式中女性常數(shù)項(xiàng)參數(shù)略高于男性,以皮膚癌為終點(diǎn)時(shí)男性女性的致癌強(qiáng)度相同,以肺癌和聯(lián)合毒性(膀胱癌和肺癌聯(lián)合)兩個(gè)終點(diǎn)計(jì)算時(shí),女性的致癌強(qiáng)度要高于男性,因此上述三個(gè)終點(diǎn)女性風(fēng)險(xiǎn)均高于男性.以膀胱癌為毒性終點(diǎn)時(shí),女性的致癌強(qiáng)度低于男性,綜合常數(shù)項(xiàng)因素,因此最后的膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算結(jié)果顯示為女性略低于男性.

圖4 中國(guó)各省份地下水砷暴露導(dǎo)致風(fēng)險(xiǎn)分布Fig.4 Riskdistribution of arsenicviagroundwater exposure pathway in China

2.4 不確定性分析

2.4.1 暴露途徑的不確定性分析 張兆吉等[9]的研究中指出,我國(guó) 70%人群以地下水作為飲用水水源,三分之二的城市開(kāi)采使用地下水.但也有相當(dāng)一部分城市、地區(qū)和人群使用地表水作為供水源,地表水中砷的濃度較低,污染問(wèn)題較輕.以江蘇省為例[35],南京、江寧、浦口、江陰等地居民飲用來(lái)自長(zhǎng)江的地表水,無(wú)錫市居民飲用來(lái)自太湖的貢湖和梅梁灣的湖水,而豐縣、沛縣、宿遷、睢寧、新沂等地居民飲用水源來(lái)自地下水.而分布在北方的松遼平原、黃淮海平原、西北地區(qū)盆地以及江漢平原上的省份多以地下水為飲用水源[36].各地區(qū)居民飲用水源情況不一,因此本文默認(rèn)全國(guó)人群均以地下水為飲用水源,并依此計(jì)算重金屬砷通過(guò)飲用水(即地下水)途徑帶來(lái)的致癌風(fēng)險(xiǎn),這一假設(shè)可能對(duì)不以地下水為主要水源的城市或者地區(qū)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果偏高.

2.4.2 暴露數(shù)據(jù)的不確定性分析 本研究暴露評(píng)價(jià)的核心內(nèi)容是基于地下水砷濃度呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布的假設(shè)[23-26],通過(guò)已有的全國(guó)范圍地下水砷超標(biāo)概率柵格數(shù)據(jù),結(jié)合文獻(xiàn)中獲得的地下水砷濃度分布的幾何均值,推算全國(guó)范圍內(nèi)地下水砷的分布情況.本文中采用了地下水砷分布呈對(duì)數(shù)正態(tài)分布的假設(shè)計(jì)算風(fēng)險(xiǎn)[23-26],因此本文的計(jì)算存在由于這一假設(shè)導(dǎo)致的不確定性.此外,幾何標(biāo)準(zhǔn)差參數(shù)的靈敏性分析結(jié)果顯示當(dāng)幾何標(biāo)準(zhǔn)差在±20%范圍內(nèi)波動(dòng)時(shí),并不會(huì)對(duì)結(jié)果產(chǎn)生過(guò)大影響,但如有極高異常值會(huì)導(dǎo)致地下水分布的幾何均值和幾何標(biāo)準(zhǔn)差變大,從而使風(fēng)險(xiǎn)偏大.另外,本文反演得到的中國(guó)各地地下水砷濃度分布的幾何均值均是自然來(lái)源,不區(qū)分地方性砷中毒地區(qū)與普通地區(qū).事實(shí)上,如新疆維吾爾自治區(qū)、內(nèi)蒙古自治區(qū)等飲水型地方性砷中毒病區(qū)和高砷區(qū)[37],地下水砷濃度會(huì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出自然來(lái)源,因此本文在這些地區(qū)進(jìn)行的地下水砷的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果可能偏低.

3 結(jié)論

3.1 本文根據(jù)中國(guó)地下水砷濃度超標(biāo)概率柵格數(shù)據(jù)反演計(jì)算了中國(guó)各省市地下水砷的濃度分布,計(jì)算得到幾何均值為 1.597～6.216μg/L,經(jīng)面積校正后的全國(guó)地下水砷濃度的幾何均值為2.773μg/L.全國(guó)男性人群日均暴露量為 0.088μg/ (kg bw·d),女性人群日均暴露量為 0.093μg/ (kg bw·d).

3.2 本文首次計(jì)算了通過(guò)地下水暴露導(dǎo)致的全國(guó)砷健康風(fēng)險(xiǎn).經(jīng)人口校正,全國(guó)男性由地下水砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌、膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)期望值為1.32×10-4,5.88×10-4和9.83×10-4,男性膀胱癌和肺癌的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)期望值為1.48×10-3;全國(guó)女性由地下水砷暴露帶來(lái)的皮膚癌、肺癌和膀胱癌風(fēng)險(xiǎn)期望值分別為 1.35×10-4,1.49×10-3和 9.42×10-4,女性膀胱癌和肺癌的聯(lián)合風(fēng)險(xiǎn)期望值為2.31×10-3.

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Health risk assessment of arsenic in groundwater across China.

DENG An-qi, DONG Zhao-min, GAO Qun, HU Jian-ying*(College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3556～3565

The health human risk of inorganic arsenic (As) in groundwater was assessed usingthe skin cancer, bladder cancer, lung cancer and the union of bladder cancer and lung cancer were selected as the endpoints. The geometric mean (GM) of arsenic concentrations in groundwater across China was estimated to be in the range of 1.597～6.216μg/L. After adjusting area of each province, the GM of As was 2.773μg/L. The average daily dose (ADDs) for maleand female of As via intake of underground water were estimated to be 0.088μg/(kg bw·d) and 0.093μg/(kg bw·d), respectively. Thus, the expected risk for male raised by As via groundwater exposure was calculated to be 1.32×10-4for skin cancer, 9.83×10-4for bladdercancer, 5.88×10-4for lung cancer, and 1.48× 10-3for joint cancer risk (bladder cancer and lung cancer). The cancer risk for female was 1.35×10-4, 9.42×10-4, 1.49×10-3, and 2.31×10-3for skin, bladder, lung and the joint cancer risk, respectively, higher than those for male. In most provinces, the risk is higher than the acceptable risk level of 10-4for As set by US EPA.

groundwater；arsenic；risk assessment；skin cancer；bladder cancer；lung cancer

X523

A

1000-6923(2017)09-3556-10

2017-02-09

保障飲用水安全的高通量毒性物質(zhì)甄別技術(shù)(2016YFE0117800);國(guó)家水專(zhuān)項(xiàng)(2014ZX07405001)

* 責(zé)任作者, 教授, hujy@urban.pku.edu.cn

鄧安琪(1992-),女,黑龍江哈爾濱人,北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院碩士研究生,主要從事重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).