王飛，韓業(yè)林，趙穎

太原市大氣顆粒物PM10和PM2.5多時(shí)間尺度變化規(guī)律研究

王飛1,2，韓業(yè)林2，趙穎3*

1. 山西大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院，山西 太原 030006；2. 山西大學(xué)體育學(xué)院，山西 太原 030006；3.山西省環(huán)境科學(xué)研究院，山西 太原 030024

選取太原市城區(qū)10個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)2014—2016年P(guān)M10和PM2.5日變化數(shù)據(jù)，分析和探討了其時(shí)空變化特征，及其與人類經(jīng)濟(jì)活動(dòng)的同步性規(guī)律；采用小波連續(xù)變換的功率譜方法識(shí)別顆粒物周期變化特征，采用可視化主成分分析法識(shí)別不同時(shí)間尺度下顆粒物變化的影響因素。結(jié)果表明，太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的變化存在明顯的時(shí)空差異，新興經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)較傳統(tǒng)老工業(yè)區(qū)污染嚴(yán)重，顆粒物污染程度在冬季較為嚴(yán)重。小波分析結(jié)果顯示，PM10和PM2.5時(shí)間序列的變化周期均以4～8 d的短周期為主（P＜0.05），污染物的質(zhì)量濃度變化與城市經(jīng)濟(jì)活動(dòng)的周波動(dòng)變化相一致；PM10和PM2.5質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在周波動(dòng)的中間時(shí)段，最小值出現(xiàn)在周末?？梢暬疨CA結(jié)果揭示，大氣顆粒物PM10和PM2.5季節(jié)性波動(dòng)均受冬季影響較強(qiáng)；周波動(dòng)周期內(nèi)均受周三影響最大；一天之內(nèi)PM10和PM2.5質(zhì)量濃度分別受夜晚和早晨影響最大，但白天顆粒物質(zhì)量濃度變化是造成其日變化特征的主要因素。研究結(jié)果有利于從不同時(shí)間尺度辨析能源城市大氣顆粒物污染的多變特征，有針對(duì)性地開展大氣污染防控，也可為管理部門制定相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和規(guī)范提供科學(xué)依據(jù)。

大氣顆粒物；多時(shí)間尺度；周期結(jié)構(gòu)；主成分分析；能源城市

隨著經(jīng)濟(jì)和城市化的快速發(fā)展，城市大氣污染防治問(wèn)題已成為大氣環(huán)境領(lǐng)域的重要研究?jī)?nèi)容（Li et al.，2015）。不同粒徑的大氣顆粒污染物（particulate matter，PM）經(jīng)累積導(dǎo)致的健康損害及與顆粒物不同化學(xué)組成密切相關(guān)的健康風(fēng)險(xiǎn)已經(jīng)成為關(guān)乎城市人群健康的重要熱點(diǎn)內(nèi)容（Lai，2016）。以氣溶膠形式懸浮在城市空氣中的顆粒物極具潛在毒理風(fēng)險(xiǎn)（Dergham et al.，2015），尤其是可吸入顆粒物的生理毒害以及經(jīng)地球化學(xué)循環(huán)通過(guò)干濕沉降在區(qū)域土壤、水體、動(dòng)植物中的富集（Eeftens et al.，2015），使得城市大氣污染防治成為城市環(huán)境治理的重中之重。城市區(qū)域大氣污染以PM10和PM2.5為代表，其污染程度的加重，一方面使得大氣的能見度降低，霧霾等天氣出現(xiàn)頻繁，嚴(yán)重影響人們的正常生產(chǎn)生活及交通秩序；另一方面，過(guò)高的顆粒物質(zhì)量濃度提高了呼吸系統(tǒng)和循環(huán)系統(tǒng)疾病的發(fā)病率，帶來(lái)嚴(yán)重健康風(fēng)險(xiǎn)（王蕊等，2015），并且伴隨著靜穩(wěn)氣候條件持續(xù)時(shí)間的延長(zhǎng)而顯著增加（Lai，2016）。許多研究或從不同季節(jié)研究大氣顆粒物污染來(lái)源、分布及潛在健康風(fēng)險(xiǎn)（王占山等，2015；Liu et al.，2014），或從不同月份探究了顆粒物質(zhì)量濃度變化情況（陶燕等，2014），或顆粒物在周循環(huán)變化的“周末效應(yīng)”（雷瑜等，2015）以及顆粒物日質(zhì)量濃度變化（李名升等，2016；李名升等，2013）。這些研究從不同的時(shí)間尺度揭示了短期大氣顆粒物質(zhì)量濃度變化規(guī)律，但對(duì)顆粒物質(zhì)量濃度變化的周期劃分較為簡(jiǎn)單，研究方法較為單一，在不同時(shí)間尺度上揭示人類經(jīng)濟(jì)活動(dòng)和大氣顆粒物質(zhì)量濃度變化的密切關(guān)系仍不夠深入，缺乏系統(tǒng)性。

山西省太原市是全國(guó)典型的能源與重工業(yè)基地，其經(jīng)濟(jì)發(fā)展短時(shí)期內(nèi)還無(wú)法完全擺脫對(duì)煤炭的依賴，在可預(yù)見的時(shí)期內(nèi)煤炭仍將會(huì)在山西能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)中仍占有較高比例。由此造成的日益突出的大氣污染問(wèn)題，政府雖然加強(qiáng)了工業(yè)污染的監(jiān)督和治理，積極調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，加大城市綠化等一系列措施來(lái)改善城市大氣質(zhì)量，但大氣污染總體狀況仍不容樂(lè)觀（趙穎等，2015）。本文太原市以為例，重點(diǎn)分析城區(qū)范圍內(nèi)大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的多尺度時(shí)空變化特征，探討其污染變化與人類日常生產(chǎn)生活的同步性規(guī)律及影響，并基于可視化的主成分分析（Principal Component Analysis，PCA）確定各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5不同時(shí)間尺度下變化的特征，以期為預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)太原市大氣顆粒污染的狀況及為城市的大氣污染防治提供理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)位于山西省的省會(huì)太原市（111°30'～113°09'E，37°27'～38°25'N），平均海拔約 800 m，西、北、東三面環(huán)山，中、南部為河谷平原，整個(gè)地形北高南低。中、南部為河谷平原，整個(gè)地形北高南低．研究區(qū)域?qū)贉貛Ъ撅L(fēng)性氣候，室外大氣壓年均920 hPa，年均降雨量456 mm，空氣濕度年均49%，室外近地面風(fēng)速年均0.3 m?s-1，年平均氣溫9.5 ℃，1月最冷，平均氣溫 6.8 ℃；7月最熱，平均氣溫23.5 ℃。

1.2 監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的采集及獲取

太原市城區(qū)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)分布如圖1所示。各站點(diǎn)采樣口距地面高度為 10.5 m（塢城采樣點(diǎn)為 13.5 m），樣品分析方法依據(jù)中國(guó)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB3905—2012）（環(huán)境保護(hù)部，2012）。本研究數(shù)據(jù)包括2014年2月16日—2016年2月16日共計(jì)733 d的PM10和PM2.5數(shù)據(jù)，顆粒物監(jiān)測(cè)設(shè)備24 h連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)、自動(dòng)儲(chǔ)存?zhèn)鬏敂?shù)據(jù)，監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)有多種顯示方式，如按半小時(shí)、1 h、8 h、12 h、24 h顯示，本研究數(shù)據(jù)顯示方式為 8 h，即每日不定時(shí)間隔8 h顯示顆粒物質(zhì)量濃度，每天3個(gè)有效監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)記錄總數(shù)為21867條（有效監(jiān)測(cè)天數(shù)見表1）。研究數(shù)據(jù)來(lái)源于自山西省環(huán)境監(jiān)測(cè)站。

表1 各監(jiān)測(cè)點(diǎn)研究期間的缺失值統(tǒng)計(jì)Table 1 Summary statistics of missing values of ten monitoring sites

各監(jiān)測(cè)點(diǎn)有效監(jiān)測(cè)天數(shù)和缺失天數(shù)統(tǒng)計(jì)如表 1所示，研究期間內(nèi)各監(jiān)測(cè)點(diǎn)有效天數(shù)基本滿額，僅部分站點(diǎn)缺失 1～7 d的數(shù)據(jù)，缺失比例僅為0.14%～0.96%，對(duì)于各站點(diǎn)缺失值的處理采取簡(jiǎn)單刪除個(gè)案的方法。

1.3 數(shù)據(jù)整理與分析

圖1 研究區(qū)域大氣監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布圖Fig. 1 Location of study area and distribution of monitoring sites

數(shù)據(jù)整理：首先對(duì)于部分站點(diǎn)缺失值進(jìn)行簡(jiǎn)單刪除個(gè)案。在匯總統(tǒng)計(jì)多時(shí)間尺度數(shù)據(jù)庫(kù)的構(gòu)建中，以各監(jiān)測(cè)站點(diǎn)為基準(zhǔn)匯總統(tǒng)計(jì)，并對(duì)無(wú)效值進(jìn)行簡(jiǎn)單刪除處理，對(duì)同一時(shí)間段僅存?zhèn)€別站點(diǎn)數(shù)據(jù)的情況亦進(jìn)行簡(jiǎn)單刪除，基本保證多時(shí)間尺度下所有監(jiān)測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)的完備性。分別按照季節(jié)尺度、周尺度和日尺度進(jìn)行分析研究，其中，日時(shí)間尺度劃分基于 8 h采集頻率，定義 01:00—09:00為早（Morning），10:00—18:00為白天（Daytime），19:00—24:00 為夜（Night）。

數(shù)據(jù)分析：運(yùn)用經(jīng)典描述性統(tǒng)計(jì)分析方法對(duì)PM10和PM2.5數(shù)據(jù)的基本特征進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析；運(yùn)用HeatMap分析各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的區(qū)域性和季節(jié)性變化特征；采用Morlat連續(xù)小波變換的功率譜和總體方差分析揭示PM10和PM2.5質(zhì)量濃度變化的周期結(jié)構(gòu)及其顯著性；基于可視化主成分分析PCA確定多時(shí)間尺度下的PM10和PM2.5的變化特征。

本文中，太原市區(qū)域內(nèi)各監(jiān)控點(diǎn)PM10和PM2.5濃度變化的 HeatMap熱圖譜分析采用 R語(yǔ)言“pheatmap”包pheatmap函數(shù)，熱圖中各監(jiān)測(cè)點(diǎn)間的的聚類劃分是基于各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的歐式距離來(lái)確定的，由 pheatmap函數(shù)自動(dòng)完成；周期結(jié)構(gòu)及顯著性的小波功率譜和小波方差運(yùn)用Matlab2012b軟件編程完成；太原市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒污染物參數(shù)的PCA分析采用R語(yǔ)言（R 3.2.3版本）prcomp（）函數(shù)完成，PCA排序圖由“bioplot”包 bioplot（）函數(shù)完成?？梢暬?PCA圖設(shè)置突出變量格式，其解讀規(guī)則為：變量箭頭長(zhǎng)短代表對(duì)前兩軸的貢獻(xiàn)大小，即變量箭頭越長(zhǎng)，影響越大；變量間的相關(guān)性可由變量間相互夾角大小衡量，夾角越小，相關(guān)性越強(qiáng)。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 大氣顆粒物質(zhì)量濃度季節(jié)性變化的基本特征

表2所示為太原市10個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5日質(zhì)量濃度變化。統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，PM10日質(zhì)量濃度的最大值均出現(xiàn)在冬季（其值分別為 758.0 μg?m-3和 696.0 μg?m-3），PM2.5日質(zhì)量濃度的最大值出現(xiàn)的季節(jié)不同，2014年出現(xiàn)在秋季（其值為 682.0 μg?m-3），2015 年出現(xiàn)在冬季（其值為 572.0 μg?m-3）；PM10平均質(zhì)量濃度的最高值所處的季節(jié)相同，均為冬季[2014 年值為(96.1±64.3) μg?m-3，2015 年值為(91.5±95.2) μg?m-3]，均高于國(guó)家二級(jí)年平均質(zhì)量濃度標(biāo)準(zhǔn)（70 μg?m-3），PM2.5平均質(zhì)量濃度的最高值所處的季節(jié)同樣均為冬季[2014年值為(147.4±81.7)μg?m-3，2015 年值為(135.3±91.7) μg?m-3]。2014 年，PM10和PM2.5在夏季的平均值均相對(duì)較低，其余3個(gè)季節(jié)（春、秋、冬）均高于 70 μg?m-3；而 2015年，PM10和PM2.5在冬季的質(zhì)量濃度相對(duì)較高，其余3個(gè)季節(jié)（春、夏、秋）和年均質(zhì)量濃度均低于70 μg?m-3，表明太原市大氣顆粒污染整體情況雖比較嚴(yán)重，但2015年較2014年，大氣顆粒污染物造成的環(huán)境污染情況有所好轉(zhuǎn)。圖2所示為太原城區(qū)各監(jiān)測(cè)PM10和PM2.5月質(zhì)量濃度變化的熱圖譜分析結(jié)果，依據(jù)污染物24 h平均值劃分為5級(jí)，分別為優(yōu)（0～35 μg?m-3）、良（35～75 μg?m-3）、輕度污染（75～115 μg?m-3）、中度污染（115～150 μg?m-3）、重度污染（150～250 μg?m-3），嚴(yán)重污染（250 μg?m-3及以上）。由圖可知，尖草坪站點(diǎn)、桃園站點(diǎn)和太原站點(diǎn)具有相似性，在地理分布上屬于太原市區(qū)北中部，是典型的傳統(tǒng)工業(yè)區(qū)（Group1）；小店站點(diǎn)、晉源站點(diǎn)、塢城站點(diǎn)具有相似性，在地理位置上處于太原南部，是近年來(lái)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展的核心地帶（Group2）；位于太原市北部的上蘭站點(diǎn)、澗河站點(diǎn)、南寨站點(diǎn)和金勝站點(diǎn)相對(duì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展較慢，處于過(guò)渡區(qū)（Group3）。整個(gè)監(jiān)測(cè)期間，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5污染程度在時(shí)間分布上存在明顯差異。在2014年2—5月（冬春季），2014年 10—12月（秋冬季），以及2015年11月—2016年1月（秋冬季），各監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM10和PM2.5的污染情況相對(duì)嚴(yán)重；從空間上看，人類活動(dòng)頻繁的新興經(jīng)濟(jì)區(qū)（塢城、晉源、小店）較其他監(jiān)測(cè)站點(diǎn)顆粒物污染嚴(yán)重。

表2和圖2的分析結(jié)果均表明，大氣顆粒污染物PM10和PM2.5在冬季均表現(xiàn)出污染程度相對(duì)嚴(yán)重的現(xiàn)象。造成冬季顆粒物污染嚴(yán)重的原因可能有兩方面，一是與太原市冬季供暖有關(guān)（太原市供暖法定時(shí)間：11月1日—次年3月31日），太原市的取暖主要靠化石燃料的燃燒（朱紅霞等，2014），是產(chǎn)生顆粒污染物的重要人為源，產(chǎn)生的顆粒物對(duì)大氣顆粒物污染貢獻(xiàn)值相對(duì)較大；二是與冬季的氣象因素有關(guān)，冬季樹葉凋零，植物對(duì)顆粒物的吸附作用大幅度降低，而且太原冬季降水少，氣候干燥多風(fēng)，更易導(dǎo)致大氣顆粒污染問(wèn)題。

表2 太原市大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度季節(jié)性變化結(jié)果統(tǒng)計(jì)Table 2 Seasonal changes of particle matter concentrations μg?m-3

圖2 太原市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）月質(zhì)量濃度熱圖譜Fig. 2 Heat map of monthly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

圖2還揭示了在2014年期間，冬季污染程度比較嚴(yán)重，春、秋季節(jié)次之，而進(jìn)入 2015年后，春、秋季的污染程度相對(duì)于 2014年同一時(shí)段有所減弱，冬季雖然污染程度比較嚴(yán)重，但相對(duì)于2014年亦有所好轉(zhuǎn)，造成這種現(xiàn)象的原因可能與近年來(lái)山西省加強(qiáng)工業(yè)污染的監(jiān)督和治理，積極調(diào)整能源產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，加大城市綠化等一系列措施有關(guān)（馬麗梅等，2014）。

2.2 大氣顆粒物質(zhì)量濃度變化的周期結(jié)構(gòu)分析

2.2.1 顆粒物質(zhì)量濃度變化的小波功率譜和小波方差分析

采用小波分析方法對(duì)太原市大氣顆粒物質(zhì)量濃度變化的周期結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，小波分析對(duì)于長(zhǎng)時(shí)間序列周期結(jié)構(gòu)的識(shí)別具有明顯優(yōu)勢(shì)，在小波變換中，小波功率直接由其變換數(shù)值絕對(duì)值平方獲得（Wang et al.，2012）。小波變換數(shù)值絕對(duì)值的平方顯示了不同尺度或周期結(jié)構(gòu)下大氣顆粒污染物質(zhì)量濃度變化功率的相對(duì)強(qiáng)弱。

在監(jiān)測(cè)期間，太原市城區(qū)大氣顆粒物（PM10和 PM2.5）日質(zhì)量濃度變化的小波功率見圖 3。圖3a和圖3c所示為小波變化的實(shí)際振幅及其變化量級(jí)。小波功率譜圖揭示了城區(qū)顆粒物質(zhì)量濃度在不同時(shí)間尺度下的最高能量變化特征，PM10和PM2.5的時(shí)間序列均顯示相對(duì)較高能量的變化周期，以4～8 d的周期為主。精確的小波總體方差變化均揭示了 PM10和 PM2.5序列約 4～8 d的周期結(jié)構(gòu)大于95%的統(tǒng)計(jì)置信水平（圖3b和圖3d）。此外，小波總體方差還揭示了PM10和PM2.5時(shí)間序列在8～16 d的周期結(jié)構(gòu)均具有接近95%置信水平的特征。

通常，諸如小波模、小波實(shí)部分析中得出的周期結(jié)構(gòu)并無(wú)嚴(yán)格的物理意義。本文中Morlet小波功率譜及小波方差分析得出的周期結(jié)構(gòu)所代表的物理意義是：該周期結(jié)構(gòu)在所研究的時(shí)間段內(nèi)具有顯著的能量變化，代表了該時(shí)間段內(nèi)大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）的實(shí)際波動(dòng)幅度。城市大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）變化出現(xiàn)4～8 d的周期性特征可能與城市人類生產(chǎn)生活的周期性有關(guān)。眾所周知，人類生產(chǎn)生活活動(dòng)具有周變化特征（weekly cycles）（Sanchez-Lorenzo et al.，2012；Yang et al.，2016），即周末城市人類生產(chǎn)活動(dòng)較工作日有所減少，在工業(yè)城市尤為如此，而這種周變化是導(dǎo)致大氣等因子呈現(xiàn)周期變化的重要因素，同時(shí)這種結(jié)構(gòu)還是城市熱源和空氣污染的重要影響因素（Earl et al.，2016；Javed et al.，2015）。

2.2.2 大氣顆粒污染物周波動(dòng)結(jié)構(gòu)分析

為了進(jìn)一步驗(yàn)證大氣顆粒污染物（PM10和PM2.5）與城市人類生產(chǎn)生活的周期性關(guān)系，以周為時(shí)間尺度分別繪制PM10和PM2.5的熱圖譜（圖4）。如圖所示，PM10和PM2.5出現(xiàn)了相似的聚類劃分，即星期日被單獨(dú)聚為一類，周三和周四被劃分為了一類，周一、周二被劃分為一類，可見污染物在一周的變化中有明顯的特征。此外，在2014年3—5月（春），2014年10月—2015年1月，以及2015年 12月這段時(shí)間，PM10和 PM2.5污染程度在一周內(nèi)均維持較高值，其原因可能是這些月份均處于大氣顆粒污染物高發(fā)季和易發(fā)季，本身污染情況比較嚴(yán)重，不易區(qū)分一周內(nèi)的污染變化。除這幾個(gè)月之外的時(shí)間里，可以看出同一周時(shí)間內(nèi)，周六和周日的污染情況在大部分時(shí)候比其他幾天污染程度輕。聚類結(jié)果揭示的顆粒物周內(nèi)變化特征和一周內(nèi)周末污染情況相對(duì)較輕微的現(xiàn)象，從某種程度上驗(yàn)證大氣顆粒污染變化與人們的日常生產(chǎn)生活有著密切的關(guān)系。

圖3 太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的小波功率譜和小波方差Fig. 3 The wavelet power spectrum PM10(a) and PM2.5(c)功率譜圖中，高分辨率區(qū)域是小波影響錐，其中黑色實(shí)線輪廓代表白噪背景下 95%的顯著性置信水平；小波總體方差中，藍(lán)色實(shí)線代表小波總體方差，藍(lán)色虛線是與功率譜一致背景下95%的顯著性置信水平The relative low-resolution region is the cone of influence, where zero padding has reduced the variance. Black contour is the 5% significance level, using a white-noise background spectrum. The global wavelet variance (solid line) for PM10(b) and PM2.5(d), and the dashed line is the confidence for the global wavelet variance, assuming the same confidence level and background spectrum as in power spectrum

圖4 太原市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒污染物PM10（a）和PM2.5（b）周變化熱圖譜Fig. 4 Heat map of weekly changes in each monitoring site for PM10(a) and PM2.5(b)

2.3 大氣顆粒物不同時(shí)間尺度的主成分分析（PCA）

在不同時(shí)間尺度下，應(yīng)用 PCA對(duì)太原市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒污染物監(jiān)測(cè)樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行 PCA分析之前，先進(jìn)行消除趨勢(shì)的對(duì)應(yīng)分析（Detrended Correspondence Analysis，DCA）（Wang et al.，2014）。DCA結(jié)果顯示，季節(jié)時(shí)間尺度、周時(shí)間尺度和日時(shí)間尺度下其排序前2個(gè)軸中最大值均小于2個(gè)單位（月尺度變化未能符合主成分分析前提），表明各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒污染物PM10和PM2.5監(jiān)測(cè)樣本滿足季節(jié)時(shí)間尺度、周時(shí)間尺度和日時(shí)間尺度下 PCA分析的前提條件。

由表3可知，太原市大氣顆粒污染物監(jiān)測(cè)樣本在不同時(shí)間尺度PCA的前2軸方差累計(jì)百分比均在70%左右，即前2個(gè)主成分已經(jīng)涵蓋了各影響變量所涵蓋的絕大部分信息。以季節(jié)作為劃分依據(jù)時(shí)，PM10前 2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為 67.8%，PM2.5前2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為74.6%；以星期作為劃分依據(jù)時(shí)，PM10前2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為87.4%，PM2.5前2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為84.9%；以天作為劃分依據(jù)時(shí)，PM10前2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為88.9%，PM2.5前2個(gè)軸累計(jì)捕捉方差為90.2%。

表3 太原市大氣顆粒污染物在不同時(shí)段主成分分析（PCA）前三軸的統(tǒng)計(jì)特征Table 3 The statistics of the previous three axis of PCA for PM10and PM2.5in different time scales

圖5所示為太原市各監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒物質(zhì)量濃度不同時(shí)間尺度下的 PCA分析。傳統(tǒng)工業(yè)區(qū)、新興經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)和過(guò)渡區(qū)分別用 Group1、Group2和Group3表示，其劃分依據(jù)聚類結(jié)果（圖 2）。圖 5中各組線圈包含了各站點(diǎn)96%以上的數(shù)據(jù)信息。圖5（a）和5（b）是以季節(jié)為劃分依據(jù)的大氣顆粒污染物參數(shù)的PCA分析，圖5（c）和5（d）是以星期為劃分依據(jù)的大氣顆粒污染物參數(shù)的PCA分析，圖5（e）和5（f）是以星期為劃分依據(jù)的大氣顆粒污染物參數(shù)的 PCA分析。以季節(jié)作為時(shí)間尺度對(duì)PM10和PM2.5進(jìn)行PCA分析時(shí)，發(fā)現(xiàn)影響PM10和PM2.5季節(jié)性變化的指標(biāo)既有共性也存在差異性，冬季指標(biāo)箭頭最長(zhǎng)，而春、夏、冬季指標(biāo)箭頭相對(duì)較短且長(zhǎng)度相當(dāng)，表明影響太原市大氣 PM10和PM2.5的季節(jié)性變化受冬季影響最大。PCA結(jié)果還顯示，不同站點(diǎn)PM10和PM2.5的季節(jié)性變化均存在差別。此外，PM10和PM2.5受季節(jié)性影響也存在差異，秋季PM10與PC1軸有較強(qiáng)的相關(guān)性（圖5a），春季PM2.5與PC1軸有較強(qiáng)的相關(guān)性（圖5b）。綜上，季節(jié)尺度 PCA結(jié)果揭示了冬季是影響顆粒物季節(jié)變化的主要因素。這與前人對(duì)大氣顆粒物季節(jié)性變化的結(jié)果相一致（Lai，2016；王占山等，2015）。

以周為時(shí)間尺度對(duì)PM10和PM2.5進(jìn)行PCA分析，結(jié)果揭示了影響PM10和PM2.5質(zhì)量濃度變化的周時(shí)間指標(biāo)具有相似性。結(jié)果均顯示，周三（Wednesday）指標(biāo)箭頭最長(zhǎng)（圖5c和圖5d），表明一周之內(nèi)太原市城區(qū)顆粒物污染受周三影響最大，周五和周六次之，各變量之間相關(guān)性揭示周二和周四在PM10和PM2.5中具有一致的聚類特征。綜上，以周為時(shí)間尺度的 PCA結(jié)果揭示了周三是影響PM10和PM2.5周變化特征的主要因素。Cerveny et al.（1998）指出區(qū)域污染和人類活動(dòng)有較強(qiáng)關(guān)系，表現(xiàn)出周循環(huán)（weekly cycle）的顯著特征。Shi et al.（2014）同樣指出北京地區(qū)綜合大氣污染指數(shù)具有周波動(dòng)特征。世界其他城市大氣顆粒物的質(zhì)量濃度變化也被觀測(cè)到具有周波動(dòng)特征（Delene et al.，2002；Gong et al.，2007；Jin et al.，2005），這種周波動(dòng)特征與周期性的人類經(jīng)濟(jì)活動(dòng)，尤其是明顯的交通特征有密切關(guān)系。

以天為時(shí)間尺度對(duì)PM10和PM2.5進(jìn)行PCA分析，結(jié)果揭示了影響PM10和PM2.5質(zhì)量濃度變化的日時(shí)間區(qū)段差異性相對(duì)較大。PCA結(jié)果表明，PM10污染受夜晚影響最大（圖5e），PM2.5污染受早晨影響最大（圖5f），但白天（Daytime）太原各站點(diǎn)PM10和PM2.5在PCA分析中均與PC1軸有最大相關(guān)性，表明白天大氣顆粒物排放是造成夜間 PM10污染和早晨 PM2.5污染最明顯的主要原因。一天之內(nèi)不同時(shí)間區(qū)間下的 PCA結(jié)果揭示了白天顆粒物質(zhì)量濃度變化是造成 PM10和 PM2.5日變化特征的主要因素。王占山等（2013）研究表明白天時(shí)段顆粒物排放處于平緩的低谷區(qū)，大部分站點(diǎn)在8:00或21:00時(shí)出現(xiàn)峰值（王占山等，2013），且具有空間差異性。本研究表明，日尺度內(nèi)不同時(shí)間段PM10和PM2.5污染空間差異不大，但隨著時(shí)間尺度增大，空間變異性也增大，如圖5a和圖5b顯示，季節(jié)性變化中過(guò)渡區(qū) Group3（藍(lán)色圈）相比新興經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)（Group2）（綠色圈）范圍更大，顯然其受各時(shí)間參數(shù)的影響相對(duì)較弱。

圖5 監(jiān)測(cè)點(diǎn)大氣顆粒物PM10（a，c，e）和PM2.5（b，d，f）季節(jié)尺度、周尺度和日尺度PCA分析Fig. 5 Analysis of PCA for PM10(a, c, e) and PM2.5(b, d, f) on seasonally, weekly and daily scales

3 結(jié)論

（1）太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的變化存在明顯的季節(jié)差異。冬季顆粒物污染程度相對(duì)嚴(yán)重；2015年顆粒物污染相對(duì)于2014年同期有明顯好轉(zhuǎn)。

（2）太原市大氣顆粒污染物PM10和PM2.5質(zhì)量濃度的變化存在明顯的空間差異，新型經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū)較傳統(tǒng)老工業(yè)區(qū)污染嚴(yán)重。太原市大氣顆粒污染物的濃度與城市生產(chǎn)生活的周波動(dòng)變化相一致，存在周時(shí)間尺度的變化規(guī)律，PM10和PM2.5質(zhì)量濃度最大值出現(xiàn)在一周的中間時(shí)段（周三和周四），最小值出現(xiàn)在周末（周日）。

（3）PCA結(jié)果表明：太原市大氣顆粒物 PM10和 PM2.5季節(jié)性變化受冬季影響最大；一周之內(nèi)受周三影響最大；一天之內(nèi)PM10和PM2.5質(zhì)量濃度分別受夜晚和早晨影響最大，但白天顆粒物質(zhì)量濃度變化是造成其日變化特征的主要因素。

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Abstract: Daily time-series data of PM10and PM2.5on ten locations in Taiyuan City were employed to analyze spatiotemporal characteristics, as well as the synchronous variations with the anthropogenic activities. Main influence variables on different time-scales were identified based on PCA. The results indicated that the obvious spatiotemporal differences were observed on PM10and PM2.5changes. The relatively higher concentrations of PM2.5and PM10in the newly downtown zones, comparing with those in the traditional heavy energy-consumption zones. The particle matter concentrations in winter showed relatively higher values. The wavelet analysis revealed that the period structures of both PM10and PM2.5time series were 4～8 days (P＜0.05), which indicated the weekly cycle fluctuations synchronized with human activities. The higher values of PM10and PM2.5concentrations occurred in midweek, but lower values on the weekend. The PCA results revealed the main influence variables of winter on seasonal scale,Wednesday on weekly scale, and Night and Morning on daily scale for PM10and PM2.5,separately. The variations of PM10and PM2.5concentrations on daily scale can be explained by the changes occurred on Daytime scale because of the approximate horizontal variable showed in PCA result. The research demonstrated the variations of PM10and PM2.5on different time-scale in a heavy energy-consumption city, and which also provided a new perspective for effective prevention and control of atmospheric pollution, as well as the scientific basis of relative standards and specifications for government.

Key words: atmospheric particle matter; different time scales; periodic structure; PCA; energy-consumption city.

Spatial-temporal Variations of PM10and PM2.5on Different Time-scales in Taiyuan

WANG Fei1, HAN Yelin2, ZHAO Ying3*

1. School of Life Science, Shanxi University, Taiyuan 030006, China; 2. School of Physical Education, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;3. Shanxi Academy of Environmental Sciences, Taiyuan 030024, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.010

X513

A

1674-5906（2017）09-1521-08

王飛, 韓業(yè)林, 趙穎. 2017. 太原市大氣顆粒物 PM10和 PM2.5多時(shí)間尺度變化規(guī)律研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 26(9):1521-1528.

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國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41401020；41601202）

王飛（1980年生），男，副教授，博士，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境資源與利用。E-mail: nemo@sxu.edu.cn*通信作者：趙穎（1982年生），女，高級(jí)工程師，博士，主要研究方向?yàn)樯鷳B(tài)環(huán)境保護(hù)。E-mail: shadowying210@163.com

2016-10-01