碳納米管柔性應變傳感器在智能紡織品中的應用

程 瓊，劉 瑋，林蘭天，王 雙，許福軍

(上海工程技術大學服裝學院，上海 201620)

1008-1542(2017)05-0474-06

10.7535/hbkd.2017yx05010

碳納米管柔性應變傳感器在智能紡織品中的應用

程 瓊，劉 瑋，林蘭天，王 雙，許福軍

(上海工程技術大學服裝學院，上海 201620)

智能紡織品不僅擁有日常穿著的所需功能，而且兼具智能性，柔性紡織材料的選擇是當前紡織材料研究的重點。在柔性材料中，碳材料是制備柔性應變傳感器的理想材料之一。以碳納米管為柔性材料制備的柔性應變傳感器在智能紡織品中的應用為研究內容，從碳納米管的結構組成、性質及其應用等方面，介紹碳納米管柔性應變傳感器的研究現狀；從材料選擇、制備方法、性能測試及應用等方面，闡述以碳納米管纖維和碳納米管薄膜為柔性材料制備的柔性應變傳感器的特性和功能；從制備難點、生產成本、實際應用效果等方面，對碳納米管柔性應變傳感器的優(yōu)缺點進行評述。研究認為，在大應變下具有高靈敏度將是今后碳納米管柔性應變傳感器研究的方向。

復合材料；碳納米管；柔性應變傳感器；智能紡織品；運動監(jiān)測；可穿戴

隨著科學技術的快速發(fā)展，紡織品幾乎在人類所有活動中都有應用。現如今，紡織品不再只局限于滿足人們日常穿著、保暖等基本要求，人們將其與電子、計算機、信息等新興技術相結合，使紡織品獲得感知、反饋、響應、自診斷、自修復等功能[1]。這種能對環(huán)境條件或因素的刺激有感知，并能做出適當反應，同時保留紡織材料、紡織品風格和技術性能的紡織品被稱為智能紡織品[2]。目前，智能材料和高新技術的結合開發(fā)，正在將傳統紡織品從被動式轉變?yōu)閯討B(tài)行為，從具有靜態(tài)功能的紡織品轉變?yōu)檎故緞討B(tài)功能的產品[3]。因而智能紡織品理所當然的成為了國內外紡織領域的研究熱點，甚至被視為紡織產業(yè)的未來。

對于智能紡織品而言，傳感器是其核心部分，智能紡織品感知功能的實現依賴于傳感器。將傳感器與紡織材料結合制成紡織品，可以應用在多個領域，譬如生物醫(yī)學領域、航空航天領域、軍事領域、環(huán)境領域以及日常生活領域等[4]。如何在制備智能紡織品的同時，保留紡織品應有的織物風格，例如手感、柔軟、舒適等特性是開發(fā)智能紡織品的關鍵。

1 柔性應變傳感器的研究現狀

傳統的應變傳感器大多采用金屬和半導體材料制備而成，它們的制備成本較低，性能較為穩(wěn)定，應用也較為廣泛，但是，由金屬和半導體材料制成的應變傳感器其應變范圍不超過5%，靈敏度因子(gauge factor，GF)約為2，若是應用在柔性領域較為困難[5-6]。在紡織領域中，采用金屬和半導體材料制備紡織品并不多見，它們無法滿足紡織品所需的柔軟性、可穿性、舒適性等要求。

柔性應變傳感器采用柔性材料制備而成，結構靈活，可任意彎曲、拉伸甚至折疊，具有良好的柔韌性，同時具有一定的生物相容性、可穿戴性以及可連續(xù)檢測特性[7]。由于柔性應變傳感器具有上述優(yōu)良特性，因此得到廣泛研究并應用于人體運動檢測、電子皮膚、醫(yī)療監(jiān)護以及結構健康監(jiān)測等方面[8]。例如文獻[9]采用層層自組裝法將導電聚合物復合材料與氨綸紗結合，制備出了一種具有超高靈敏度，可拉伸并且耐水洗的柔性應變傳感器。結果表明：該傳感器的GF值為39，在0.1%的應變下，分別對人體喉嚨、脈搏等部位的微小活動進行檢測，具有良好的穩(wěn)定性和可重復性,如圖1 a)和圖1 b)所示。GONG等[5]把超細金納米線制備成金納米薄膜(AuNWs film)，分別與聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)、柔性氯醚橡膠(Eco-flex)、聚二甲基硅氧烷(PDMS)、膠乳(latex rubber)等彈性基底相結合，再把這種柔性傳感器貼覆于手指，測試其彎曲運動時的靈敏性，如圖1 c)所示。結果發(fā)現其GF值為6.9～9.9，伸長率>350%，響應時間<22 ms，可檢測應變范圍為0.01%～200%，具備較高的靈敏度，同時還具有較好的重復性。

圖1 柔性應變傳感器用于人體運動監(jiān)測Fig.1 Strain sensors for human-motion detection

柔性傳感器分為柔性壓力傳感器、柔性應變傳感器、柔性氣敏傳感器、柔性光纖傳感器4大類。其中，柔性應變傳感器主要分為電阻型傳感器和電容式傳感器[10]。目前，在智能紡織品中，柔性可穿戴器件是研究熱點，柔性應變傳感器是柔性可穿戴設備的重要組成部分。理想的可穿戴應變傳感器應該具有較好的柔性以及一定的彈性，并且具有較高的靈敏度、快速響應性以及耐用、輕質、生物相容性等特性。制備柔性傳感器需要選擇合適的材料和方法，柔性傳感器的制備過程應該是低成本并且可擴展的，同時還能實現大規(guī)模和輕松的生產。碳材料，例如碳納米管(CNTs)、石墨烯(graphene)、碳黑(carbon black)等低維碳，因其具有一定的機械柔性、良好的導熱性以及出色的化學穩(wěn)定性等優(yōu)點，是制備柔性應變傳感器的理想材料之一[11]。迄今為止，通過使用低維碳材料，納米線材(nano wires)、納米顆粒(nano particles)及其混合材料已經制備了諸多的柔性應變傳感器。其中，碳納米管因其優(yōu)異的電學、光學、力學和熱學性能，在柔性領域擁有廣闊的應用前景。因此，近年來基于碳納米管的柔性應變傳感器也成了研究熱點。

2 碳納米管柔性應變傳感器的研究與應用

圖2 碳納米管結構示意圖Fig.2 Schematic diagram of carbon nanotubes

碳納米管是由碳原子組成的準一維、中空的管狀納米材料，在1991年被日本的LIJIMA博士發(fā)現[12]。碳納米管可分為單壁碳納米管(Single-Wall CNTs，SWNT)和多壁碳納米管(Multi-Wall CNTs，MWNT)，如圖2所示。單壁碳納米管可以看作由單層石墨烯沿一定方向卷繞而成，而多壁碳納米管則由若干根直徑不同的單壁碳納米管同軸嵌套而成。碳納米管具有優(yōu)異的物理性能，其楊氏模量和拉伸強度分別高達1 TPa和100 GPa，斷裂伸長率達到15%～30%[13]。此外，碳納米管還具有優(yōu)異的導電性、導熱性等性能，其電導率和載流能力分高達107S/m 和109A/cm2，熱導高達3 500 W/(K·m)[14]。碳納米管性能穩(wěn)定，即使在拉伸和彎曲狀態(tài)下，也能保持其原本的電學性質，不易損壞，因此碳納米管特別適合用于制備柔性應變傳感器。

2.1 基于碳納米管纖維制備的柔性應變傳感器

碳納米管由于其自身獨特的組裝結構，一直存在著碳納米管纖維和紗線2種命名并存的情況，通常情況下采用碳納米管纖維命名更為合理[15]。目前，碳納米管纖維的制備方法主要有溶液紡絲法、陣列紡絲法和浮動化學氣相沉淀紡絲法[16]。碳納米管纖維的電阻隨著應變的變化呈現規(guī)律性的變化，并且其密度較低，可以在制備過程中摻雜其他聚合物，開發(fā)出性能較好的柔性應變傳感器。

迄今為止，在智能紡織品領域中，大多將柔性應變傳感器用于人體運動監(jiān)測、電子皮膚、醫(yī)療監(jiān)護以及結構健康監(jiān)測等方面，而基于碳納米管纖維制備的柔性應變傳感器在這些方面都有應用。例如，RYU等[17]采用陣列紡絲而成的高取向碳納米管纖維，以Ecoflex為基底制備了一種超彈性柔性應變傳感器，同時分別對碳納米管纖維以及碳納米管纖維與有、無預拉伸的Ecoflex為基底制備的傳感器進行了靈敏性研究。結果表明：基于碳納米管纖維和無預拉伸的Ecoflex彈性基底制備的傳感器，在應變范圍為0～200%時，GF值為0.56，當應變從200%增長到440%時，GF值變?yōu)?7。但是，在將碳納米管纖維和經過預拉伸的Ecoflex彈性基底結合后，其可承受應變高達960%，在0～400%和400%～960%的應變范圍中，GF值從0.54增大到64。此外，該傳感器在重復數萬次拉伸下其形變依然保持穩(wěn)定。將這種超彈性應變傳感器分別粘貼于膝關節(jié)、大腿以及五指部位，對這些部位進行運動檢測，實驗數據表明，該傳感器具有快速響應、良好的穩(wěn)定性和耐久性。WANG等[18]將聚氨酯(PU)與棉混紡的包芯紗浸漬于單壁碳納米管溶液中，烘干后對這種具有高可靠性和高拉伸性的柔性應變傳感器進行物理及傳感性能測試，分別對PU/Cotton包芯紗進行1次到12次的SWCNT溶液浸漬，發(fā)現紗線的電阻率隨著浸漬次數從1次增加到6次的過程中，由初始約480 kΩ下降到1.68 kΩ，而第7次到第12次的結果顯示電阻率不再線性下降，而是產生了波動。其后，分別對浸漬8次和浸漬12次的SWCNT/PU/Cotton紗線進行對比研究，GF值從(0.31±0.06)升高到(0.65 ±0.04)。這種復合紗線可以拉伸至300%，并且能在應變40%以下承受約30萬次的循環(huán)拉伸而不被損壞。于是，WANG等將這種柔性傳感器粘貼在人體的手指、肘部、腿部以及前額處,如圖3 a)所示，證實了該傳感器可以在相應部位運動時實時輸出信號，監(jiān)測人體運動。DARABI等[19]利用多次拉伸折疊的方法，將取向多壁碳納米管纖維與口香糖均勻混合，以5 mm/min的應變速度對其進行力電性能測試。分析應力-應變曲線得知，在200%的應變之下，這種柔性傳感器的線性度遠好于其他基于CNT柔性傳感器的線性度。實驗數據表明這種傳感器的GF值為12～25，最高能承受530%的應變，千次循環(huán)后還保持較好的耐久性。此外，DARABI等將其應用于脖子以及手指處，如圖3 b)所示，發(fā)現這種柔性傳感器可以以較高的靈敏性和快速響應性對人體呼吸等運動進行監(jiān)測。ROH等[20]先將PU溶液與導電高聚物聚(3,4-乙撐二氧噻吩):聚對苯乙烯磺酸PEDOT:PSS溶液進行混合，再旋涂成膜，然后將單壁碳納米管纖維作為中心層，PU-PEDOT:PSS復合物作為上下層進行粘合，制備出PU-PEDOT:PSS/SWCNTs/PU-PEDOT:PSS這樣類似夾心三明治的結構，如圖3 c)所示，最后以PDMS薄膜為彈性基底制備出一種柔性應變傳感器。研究發(fā)現，PU與導電高聚物PEDOT∶PSS的最佳配比為60/40；當加入單層的SWCNT時，該傳感器GF值在應變2.5%時高達109，但是其穩(wěn)定性非常差。隨后，ROH 等對SWCNT濃度分別為1，3，5 mg/mL的傳感器進行研究，實驗表明加入濃度為5 mg/mL的SWCNT，綜合性能最優(yōu)，在應變25%時GF值為62，伸長率可達100%，且其在經受1 000次循環(huán)后還保持較好的穩(wěn)定性。最后，他們將該種柔性傳感器分別貼在人體前額、眼睛下方、嘴邊以及脖子處，在人體進行笑、哭、說話、呼吸以及吞咽等運動時進行相應的運動檢測，證實該傳感器可以區(qū)分人體面部的不同運動，如圖3 d)所示。

圖3 基于碳納米管纖維的柔性應變傳感器及其應用Fig.3 CNT based flexible strain sensors and their application

碳納米管纖維本身所具有的導電性或半導體特性、機電特性、熱敏性、氣敏性等優(yōu)點，被廣泛應用于各個領域。但是，碳納米管纖維均由單根碳納米管組成，其易團聚的性質在制備傳感器時容易造成分散不均勻，從而影響傳感器的靈敏性。因此要借助分散劑，但是如何低成本地獲得碳納米管良好的分散體系仍然是個難題。此外，在實際應用中很難對單根碳納米管纖維進行操縱和定位，制備定向的單根碳納米管纖維工藝比較復雜，成本也高，可控性差[21-22]。于是，近些年來碳納米管薄膜在碳納米管的應用研究領域備受青睞，基于碳納米管薄膜制備的柔性應變傳感器也層出不窮。

2.2 基于碳納米管薄膜制備的柔性應變傳感器

圖4 基于碳納米管薄膜的柔性應變傳感器及其應用Fig.4 CNT films based flexible strain sensors and theirs application

碳納米管薄膜分為定向和隨機排列兩種，其中隨機排列的碳納米管薄膜因加工工藝簡單、速度快、產量高等特性成為了碳納米管應用研究的熱點。碳納米管薄膜的加工方法主要有化學氣相沉積法(CVD)、溶液涂覆法、溶液過濾成膜法以及層層自組裝法。因碳納米管薄膜具備的優(yōu)良特性，許多業(yè)內人士對其展開了深入研究，并且獲得了許多成果。例如，SUZUKI 等[23]將聚碳酸酯與氨基甲酸乙酯聚合而成的彈性橡膠材料PCU旋涂于多壁碳納米管薄膜，再將彈性模量為2～3 MPa的聚四亞甲基醚二醇-氨基甲酸酯(PTMGU)柔性材料作為彈性輔助層，與PCU/MWCNT復合物黏貼而成柔性應變傳感器，建立了一個能夠實時監(jiān)測人體運動的可穿戴系統。測試表明該傳感器可以被拉伸到200%，彈性模量為2～5 MPa，GF值>10，同時其應力延遲時間<15 ms，具有較高的靈敏性。人體皮膚的彈性模量值約1 MPa，伸長率范圍為3%～55%，該傳感器的彈性模量值和伸長率均大于人體皮膚的值。于是，研究人員將這種柔性應變傳感器與可拉伸的紡織品結合，分別做成了手套和袖套，穿戴于手指和肘部關節(jié)，如圖4 a)所示。而后對彈鋼琴時手指屈曲以及肘部關節(jié)彎曲變化產生的電信號進行監(jiān)測，發(fā)現這種既薄又輕且易于變形的傳感器能夠良好地應用于人體運動監(jiān)測。YAMADA等[24]研究了一種可穿戴且可拉伸設備。這種設備采用取向單壁碳納米管薄膜，與PDMS復合而成。在其受到拉伸時，碳納米管薄膜內部產生間隙、島狀聚集，以碳納米管纖維束狀橋接產生的溝壑。這種傳感器可以經受280%的拉伸變形，靈敏度為0.82～0.06，可以在應變?yōu)?50%時承受萬次拉伸而保持一定的耐久性，響應時間不超過14 ms，該傳感器的應變達到100%時其蠕變僅為3%。他們將這個傳感器整合到繃帶上，然后穿戴于人體喉嚨部位、五指以及膝關節(jié)，如圖4 b)所示。結果表明該傳感器具有高靈敏度，結構易于變形而不影響其傳感性能，并且能夠很好的與人體皮膚兼容。CAI等[25]設計了一種基于碳納米管薄膜的新型電容式傳感器，這種傳感器是將兩層碳納米管薄膜平鋪于PDMS上，PET作框架固定碳納米管薄膜的周邊，在傳感器的兩端用銀膠貼上銅絲。此法制備的可拉伸應變計能夠承受300%的應變，靈敏度系數接近1，在應變?yōu)?00%時循環(huán)拉伸1萬次后，仍然保持良好的耐久性。此外該傳感器的響應延遲時間小于100 ms，在550 nm時其透明度可以達到80%，穩(wěn)定性好，無遲滯或松弛。CAI等通過將應變計整合到一個橡膠手套上，制成了原型數據手套，監(jiān)測手指彎曲運動情況，如圖4 c)所示。當穿戴者的手指彎曲時，隨著彎曲程度逐漸增加，該傳感器能夠區(qū)分不同的彎曲程度。另外，因為該傳感器具有顯著的穩(wěn)定性和可靠性，當手指保持某個彎曲程度一定時間時，其電容保持不變。WOO等[26]將CNT與PDMS混合制成油墨，通過軟光刻復制印刷的方法制備出一種柔性應變傳感器，在受到拉伸和壓縮時其具有高線性、可靠性和重復性。此外，該傳感器可以在各種彈性變形下穩(wěn)定地操作而不影響其性能，具有很好的穩(wěn)定性。他們將該傳感器穿戴于手指處，監(jiān)測手指在彎曲和并攏時的運動情況，發(fā)現這種傳感器可應用于人造皮膚。

目前，關于碳納米管薄膜可拉伸的柔性應變傳感器的報道已有很多，盡管在此方面已經取得了不少研究進展和成果，但是大多傳感器在測量大應變時，靈敏度較低，靈敏度較高的傳感器所能測量的最大應變相對來說還是較小。

3 結 語

柔性應變傳感器在智能紡織品領域中發(fā)揮著重要作用，其中柔性可穿戴應變傳感器的發(fā)展非常迅速，可以應用在智能電子、機器人、健康監(jiān)控、運動保健等方面。現如今，國內外對基于碳納米管的柔性應變傳感器進行了廣泛研究，但是從研究現狀來看還是存在諸多問題。眾多學者大多是采用將碳納米管纖維或紗線嵌入織物中，或是織入織物，抑或通過涂層織物以及碳納米管復合膜等方法來制備柔性應變傳感器。盡管制備出的碳納米管柔性應變傳感器，其靈敏度很高，可以有效應用在智能紡織品中，但是對于紡織品來說，其舒適性、水洗性、耐磨性、可重復性等性能仍然需要進一步的研究探索。此外，碳納米管柔性應變傳感器在大應變下保持較高的靈敏度也可以作為以后的研究方向之一。

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Application of carbon nanotubes flexible strain sensor in smart textiles

CHENG Qiong, LIU Wei, LIN Lantian, WANG Shuang， XU Fujun

(Fashion College, Shanghai University of Engineering Science, Shanghai 201620, China)

Smart textiles have not only the necessary functions of daily wear, but also the intelligence. The focus of the current textile materials research is the selection of flexible material. For flexible materials, carbon material is one of the ideal materials for preparing flexible strain gauges. The application of flexible strain sensor prepared by carbon nanotubes as a flexible material in smart textiles is the research content. The research status of carbon nanotubes flexible strain sensor is introduced from the aspects of the structure, properties and application. The characteristics and functions of flexible strain gages prepared with carbon nanotube fibers and carbon nanotube films as flexible materials are discussed in terms of selection, preparation method, performance test and application. At the same time, the advantages and disadvantages of the flexible strain sensor of carbon nanotubes are reviewed from the aspects of preparation difficulty, production cost and practical application effect. High sensitivity with high strain will be a key research direction for carbon nanotube flexible strain sensors.

composite material；CNTs; flexible strain sensor; smart textiles; human-motion detection; wearable

TP212.6

A

2017-07-01；

2017-09-20；責任編輯：張 軍

國家自然科學基金(51503120)；上海市揚帆計劃項目(14YF1409600)；上海市優(yōu)秀青年教師培養(yǎng)項目(ZZgcd14016)

程 瓊(1993—)，女，江蘇宿遷人，碩士研究生，主要從事碳納米管復合材料的制備及傳感性能方面的研究。

劉 瑋副教授。E-mail：wliu@sues.edu.cn

程 瓊，劉 瑋，林蘭天，等.碳納米管柔性應變傳感器在智能紡織品中的應用 [J].河北科技大學學報,2017,38(5):474-479.

CHENG Qiong, LIU Wei, LIN Lantian, et al.Application of carbon nanotubes flexible strain sensor in smart textiles[J].Journal of Hebei University of Science and Technology,2017,38(5):474-479.