水環(huán)境中磺胺類抗生素的污染現(xiàn)狀與處理技術(shù)研究進(jìn)展*

趙 濤 丘錦榮 蔣成愛 王秀娟

(1.廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣東 廣州 510300；2.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 510655；3.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，廣東 廣州 510642)

水環(huán)境中磺胺類抗生素的污染現(xiàn)狀與處理技術(shù)研究進(jìn)展*

趙 濤1丘錦榮2#蔣成愛3王秀娟2

(1.廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣東 廣州 510300；2.環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所，廣東 廣州 510655；3.華南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，廣東 廣州 510642)

磺胺類抗生素在醫(yī)藥和養(yǎng)殖業(yè)中廣泛使用，由于難以在環(huán)境中降解，其引起的污染問題得到了廣泛關(guān)注。為了解磺胺類抗生素污染及處理技術(shù)，對其使用現(xiàn)狀、危害及其在水環(huán)境中的遷移狀況進(jìn)行了闡述；介紹了水環(huán)境中磺胺類抗生素的處理技術(shù)研究現(xiàn)狀，比較了各處理技術(shù)的優(yōu)劣，并對今后的研究方向提出展望。

磺胺類抗生素 污染 處理技術(shù)

磺胺類抗生素是一類具有對氨基苯磺酰胺結(jié)構(gòu)且人工合成的藥物的總稱，主要用于預(yù)防和治療細(xì)菌感染性疾病[1]503。從1932年發(fā)現(xiàn)磺胺的基本結(jié)構(gòu)以來，現(xiàn)已合成數(shù)千種磺胺類抗生素，磺胺類抗生素成為全世界生產(chǎn)和使用量最大的抗生素藥物之一。其中，療效好、毒副作用小且常用的磺胺類抗生素有磺胺嘧啶(SDZ)、磺胺氯噠嗪(SCP)、磺胺甲噁唑(SMX)、磺胺甲基嘧啶(SMR)等幾十種?；前奉惪股氐膬?yōu)點(diǎn)有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、抗菌譜廣、使用方便、易于生產(chǎn)、價(jià)格低廉等，被廣泛應(yīng)用在醫(yī)藥、畜牧和水產(chǎn)養(yǎng)殖中[2]549,[3]2-5。中國是世界上抗生素生產(chǎn)量和使用量最多的國家，2013年中國抗生素的年生產(chǎn)量達(dá)16.2萬t以上，其中有52%用于畜牧業(yè)，這相當(dāng)于美國2012年畜牧業(yè)抗生素使用量的5.77倍，相當(dāng)于英國2013年畜牧業(yè)抗生素使用量的200倍[4]6774-6775。其中，磺胺類抗生素在2013年的使用量達(dá)到了7 920 t[4]6774，市場需求量居高不下。

1 水環(huán)境中磺胺類抗生素殘留的危害

水環(huán)境中磺胺類抗生素的殘留濃度大多在ng/L至μg/L級(jí)別，但由于其在環(huán)境中不易發(fā)生降解，會(huì)長期存在并累積，殘留于畜禽糞便、土壤、水體、植物等環(huán)境介質(zhì)，對生態(tài)環(huán)境造成一定危害，而且會(huì)通過食物鏈的富集，導(dǎo)致越來越多的耐藥菌產(chǎn)生，最終可能會(huì)危害人體健康[2]549-550,[3]5-15,[4]6772,[5]735-752。水環(huán)境中抗生素種類繁多，不同抗生素及其代謝物同時(shí)存在，且抗生素的代謝產(chǎn)物與母體化合物可能具有相同毒性[5]749-752，其危害效應(yīng)甚至可能產(chǎn)生協(xié)同或相加等作用。

2 水環(huán)境中磺胺類抗生素的污染現(xiàn)狀

磺胺類抗生素經(jīng)人和動(dòng)物消化后，大約30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)～90%會(huì)以母體或代謝物的形式隨排泄物排出體外而進(jìn)入環(huán)境中[2]550,[6]974?；前反x物擴(kuò)散到環(huán)境中并未失去生物活性，在一定的條件下可進(jìn)一步形成母體化合物[1]503。有專家估算，每年有超過2萬t的具有抑菌特性的磺胺類抗生素進(jìn)入生物圈(不包括除草劑)[2]549-550,[3]5。圖1為水環(huán)境中磺胺類抗生素的污染來源。

磺胺類抗生素可以通過多種途徑進(jìn)入水環(huán)境，目前在水環(huán)境中的殘留現(xiàn)象比較普遍，國內(nèi)外大量的研究報(bào)道了其在各種水環(huán)境(地表水、地下水、飲用水、海水等)中的殘留情況。表1列舉了關(guān)于磺胺類抗生素在水環(huán)境中的殘留質(zhì)量濃度的研究報(bào)道。

3 水環(huán)境中磺胺類抗生素的處理技術(shù)研究現(xiàn)狀

目前，在污水和飲用水中，國內(nèi)外均沒有抗生素類藥物的安全標(biāo)準(zhǔn)，但近年來磺胺類抗生素在環(huán)境中殘留所引起的危害已受到人們的重視，為了降低磺胺類抗生素對生態(tài)環(huán)境和人類健康的影響，國內(nèi)外對磺胺類抗生素的研究也在不斷深入，但關(guān)于磺胺類抗生素處理技術(shù)的研究還相對較少。水環(huán)境中磺胺類抗生素常用的處理技術(shù)主要分為常規(guī)處理技術(shù)和深度處理技術(shù)。常規(guī)處理技術(shù)主要包括生物法和物化法，而深度處理技術(shù)主要包括高級(jí)氧化技術(shù)、膜處理技術(shù)和吸附技術(shù)。

圖1 磺胺類抗生素在水環(huán)境中的污染來源Fig.1 Pollution pathways for sulfonamides in aquatic environment

表1 磺胺類抗生素在水環(huán)境中的殘留質(zhì)量濃度

注：1)ND表示未檢出。

3.1 生物法

生物法對水中磺胺類抗生素處理的原理是：在微生物作用下磺胺類抗生素分子結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，從大分子化合物降解為小分子化合物，最后生成CO2和水，從而實(shí)現(xiàn)環(huán)境無害化。生物法主要有活性污泥法和人工濕地等。活性污泥法廣泛應(yīng)用于生活污水及工業(yè)廢水的處理中，是最常用的生物法。但此法主要是針對水中的COD、BOD、N、P等的去除，對水環(huán)境中抗生素去除率較低。張從良等[19]通過室內(nèi)模擬降解水環(huán)境中SDZ的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在豬場廢水和湖水中，SDZ的好氧或厭氧微生物降解均較緩慢。RICHTER等[20]在當(dāng)?shù)毓喔认到y(tǒng)的地下水中發(fā)現(xiàn)，磺胺類抗生素在有氧條件下才容易被微生物降解去除。還有調(diào)查發(fā)現(xiàn)，北京6個(gè)污水處理廠中多種磺胺類抗生素在缺氧段和好氧段均有一定程度的去除，但去除效率均低于41%[15]。人工濕地的原理是：通過過濾、吸附、離子交換、微生物分解及植物吸收等對廢水實(shí)現(xiàn)高效凈化[13]713-714,[21]1-4。但其用于磺胺類抗生素廢水的處理和研究相對較少?；前奉惪股卦谌斯竦刂械娜コЧQ于基質(zhì)(黏土、沙土、珍珠巖等)、植物類型等濕地條件，還受水力停留時(shí)間(HRT)、pH和溫度等運(yùn)行條件的影響[21]29-40。有研究證實(shí)，人工濕地能夠去除水環(huán)境中的磺胺類抗生素。李麗等[22]利用垂直潛流-水平潛流組合濕地對污水處理廠尾水進(jìn)行處理，結(jié)果表明：有植物的組合濕地去除效率顯著高于無植物的組合濕地；3種濕地植物(美人蕉(Cannaindica)、風(fēng)車草(Cyperusalternifolius)、花葉蘆竹(Arundodonaxvar.versicolor))均能吸收和轉(zhuǎn)移磺胺類抗生素，美人蕉積累量最大。HIJOSA VALSERO等[13]714-719研究表明，參與試驗(yàn)的人工濕地對SMX均有較好的去除率。牛瑞華[21]35-37通過建立小型的人工濕地研究了多種因素對人工濕地去除污水中磺胺類抗生素的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，HRT對SDZ、磺胺對甲氧嘧啶(SMD)和SMZ的去除率有顯著影響，而對SMR的去除率無顯著影響。

3.2 物化法

目前，用于磺胺類抗生素廢水處理的物化法主要包括混凝沉淀法和化學(xué)氧化法?；炷恋矸◤V泛應(yīng)用于廢水中高濃度COD等的去除，其對廢水中的磺胺類抗生素的去除未見報(bào)道。但有研究表明，加入FeCl3絮凝劑可以使藥物和個(gè)人護(hù)理用品(PPCPs)的去除率提高4%～13%，但其對SMX的去除率并沒有顯著影響[23]。因此，混凝沉淀法處理抗生素廢水的整體效果一般，所以不是處理水環(huán)境中磺胺類抗生素的理想方法，但該法可作為污水前處理工藝?；瘜W(xué)氧化法通過氧化劑(如O3、Cl2、KMnO4、ClO2等)產(chǎn)生氧化性很強(qiáng)的自由基(主要是羥基自由基(·OH))來提高水環(huán)境中磺胺類抗生素的可生化性，實(shí)現(xiàn)抗生素的完全降解，其去除效果與氧化劑濃度、氧化時(shí)間等有關(guān)。

3.3 高級(jí)氧化技術(shù)

常用的高級(jí)氧化技術(shù)包括臭氧氧化技術(shù)(O3、O3/H2O2等)、光催化氧化技術(shù)(紫外(UV)/H2O2、UV/O3、UV/TiO2等)、Fenton法(Fe2+/H2O2)及改進(jìn)Fenton法(光Fenton法、電Fenton法等)、超聲氧化技術(shù)等。其機(jī)理均是通過·OH來氧化分解水環(huán)境中磺胺類抗生素。周寧娟等[24]用羥基化鋅(ZnOOH)為催化劑研究其催化O3氧化去除水中SDZ的效能，結(jié)果表明，ZnOOH對O3氧化水中的SDZ有較強(qiáng)的催化活性，SDZ去除率高達(dá)98.83%，比單獨(dú)O3氧化提高了47.7%。趙方等[25]采用微波輻照技術(shù)輔助H2O2氧化來降解水中SMZ，在最佳條件下去除率可達(dá)到96.5%。近年來，國內(nèi)外興起了通過改變光照條件(如光強(qiáng)、光照時(shí)間、水體pH、催化劑等)來降解水環(huán)境中的磺胺類抗生素的研究[26]41,[27-28],[29]1958-1959。BATISTA等[26]44研究發(fā)現(xiàn)，UV能夠在165 min內(nèi)使0.1 mmol/L的磺胺類抗生素完全降解。高乃云等[29]1958采用UV/TiO2工藝研究對SMX的光催化去除效果，結(jié)果表明，此工藝可以有效地去除水中的SMX，在最佳反應(yīng)條件下SMX去除率高達(dá)98.76%。符荷花等[30]研究表明，在最佳的Fenton氧化條件下，水溶液中SPD、SMZ和SMX的去除率接近100%。GUO等[31]研究表明，超聲/O3氧化處理能顯著增強(qiáng)SMX的臭氧化，產(chǎn)生更多的·OH，從而大大提高了去除率。BATISTA等[26]40的研究結(jié)果表明，水溶液中SDZ、SMR和SMZ的光Fenton反應(yīng)比UV光解和H2O2/UV光解更高效。通過電Fenton[32]和γ輻照[33]來降解水中磺胺類抗生素均能顯著提升去除率。高級(jí)氧化技術(shù)對水環(huán)境中的磺胺類抗生素的降解有較高的去除率，但由于磺胺類抗生素及其代謝物轉(zhuǎn)化的中間產(chǎn)物可能具有毒性，會(huì)帶來二次污染，且目前高級(jí)氧化技術(shù)去除水環(huán)境中磺胺類抗生素僅停留在實(shí)驗(yàn)室研究階段，其普遍適用性有待論證；高級(jí)氧化技術(shù)在大規(guī)模應(yīng)用中的技術(shù)水平保障不完善，可能需要高額費(fèi)用，所以仍需要進(jìn)一步研究和探討。

3.4 膜處理技術(shù)

膜處理技術(shù)主要包括微濾(MF)、超濾(UF)、納濾(NF)和反滲透(RO)。因UF和MF孔徑較大(0.01 μm以上)，對水中磺胺類抗生素的截留率很低[34]，因此去除效果并不理想，但其可用于其他膜處理技術(shù)的預(yù)處理中；而NF和RO的膜孔徑一般小于2 nm，能夠有效截留去除水中的磺胺類抗生素。張晗等[35]采用NF膜研究去除水環(huán)境中SMX，在最佳的條件下SMX的去除率能夠達(dá)到96%。ADAMS等[36]研究RO對河水中磺胺類抗生素的去除，結(jié)果表明，在兩級(jí)和三級(jí)RO處理中磺胺類抗生素的去除率均在99%以上。可見，膜處理技術(shù)中NF和RO是去除水中磺胺類抗生素的有效方法，并且有研究證實(shí)了多種膜處理技術(shù)的組合(如MF/RO、NF/RO等)有更好的去除率[37]。但是，膜處理技術(shù)需要消耗較多能量，成本較高，在處理抗生素廢水時(shí)應(yīng)用也少。

3.5 吸附技術(shù)

吸附技術(shù)是現(xiàn)在研究應(yīng)用較多且比較成熟的技術(shù)之一，也是一種高效、簡便的水處理技術(shù)。根據(jù)作用力的不同可分為物理吸附、化學(xué)吸附和離子交換吸附[38]。自從有研究表明抗生素會(huì)給生態(tài)系統(tǒng)及人類的健康帶來危害以來，有關(guān)抗生素的吸附降解研究已成為環(huán)境科學(xué)研究的熱點(diǎn)。目前，已有許多研究報(bào)道了采用樹脂[39]、碳納米管[40],[41]104、復(fù)合材料[41]104,[42]402、活性炭[43]194-195,[44]、生物炭[6]975,[45]890,[46]129等高效的吸附材料來吸附去除水環(huán)境中的磺胺類抗生素。鮑曉磊等[42]401-407研究發(fā)現(xiàn)，某種新型的磁性納米復(fù)合材料CoFeM48對水中常見的5種磺胺類抗生素表現(xiàn)出了良好的吸附性能，且具有較高的吸附容量。ZHANG等[43]193-196利用粉末活性炭分別去除水中13種磺胺類抗生素，其對抗生素(50 mg/L)的去除率均高于92.0%。而關(guān)于利用固體廢棄物(木屑、秸稈、藥渣和畜禽糞便等)來研究去除水環(huán)境中磺胺類抗生素的方法也已成為環(huán)境領(lǐng)域的熱點(diǎn)[6]974-975,[45]891-892,[46]128-129,[47]2232,[48]60-61。段倫超等[47]2231-2235利用火力發(fā)電廠產(chǎn)生的飛灰來吸附水溶液中磺胺，在最佳吸附條件下，去除率可達(dá)到92.8%。TZENG等[6]975-982利用牛糞制成的生物炭吸附去除水環(huán)境中的SMZ，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，800 ℃下制備的生物炭對SMZ的去除率能夠達(dá)到87.70%。ZHENG等[48]60-66利用蘆竹在不同的溫度條件(300～600 ℃)下制備成生物炭來吸附水中的SMX，結(jié)果表明，高溫(600 ℃)制備的生物炭對SMX的吸附效果最好。而LIAN等[46]128-134利用中藥渣在不同溫度(250～800 ℃)下制備生物炭吸附水中的SMX，結(jié)果表明，在250 ℃下制備的生物炭的吸附能力是其他溫度下的2～7倍。兩者的研究結(jié)果不同，可能是研究選擇的生物炭原材料不同所致。吸附技術(shù)具有能耗低、無副產(chǎn)物、可重復(fù)利用、對環(huán)境友好等特點(diǎn)，且一些高效的吸附材料具有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)和較強(qiáng)的吸附特性，可用于去除水環(huán)境中的無機(jī)和有機(jī)污染物，降低這些污染物的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，有利于緩解這些污染物對動(dòng)植物和人類健康的影響，因而吸附技術(shù)是去除磺胺類抗生素較理想的技術(shù)。

常規(guī)處理技術(shù)、高級(jí)氧化技術(shù)、膜處理技術(shù)和吸附技術(shù)的各項(xiàng)比較如表2所示。

4 結(jié)語與展望

已在多種水環(huán)境(醫(yī)院污水、生活污水、養(yǎng)殖場污水、地表水、地下水和飲用水等)中檢測出磺胺類抗生素，其對生態(tài)環(huán)境和人類健康帶來潛在危害。鑒于中國水環(huán)境中的磺胺類抗生素污染狀況還不甚清楚，需進(jìn)一步對中國各地區(qū)的水環(huán)境進(jìn)行全面而廣泛的調(diào)查和檢測，確定中國磺胺類抗生素的污染水平和主要的磺胺類抗生素種類。

表2 水環(huán)境中磺胺類抗生素處理技術(shù)比較

目前，國內(nèi)外關(guān)于磺胺類抗生素去除的研究還未廣泛開展，而現(xiàn)有的處理技術(shù)也不能完全去除磺胺類抗生素，進(jìn)入水環(huán)境的磺胺類抗生素會(huì)對水資源的安全利用造成巨大挑戰(zhàn)?，F(xiàn)有的常規(guī)處理技術(shù)、高級(jí)氧化技術(shù)、膜處理技術(shù)和吸附技術(shù)都存在各自的優(yōu)勢。然而，對于常規(guī)處理技術(shù)，提高處理效率是關(guān)注重點(diǎn)；對于高級(jí)氧化技術(shù)和膜處理技術(shù)，在高效去除的同時(shí)，有效控制成本和降低二次污染是重點(diǎn)；對于吸附技術(shù)，尋找到一種高效、經(jīng)濟(jì)的吸附材料是研究磺胺類抗生素吸附技術(shù)的一個(gè)發(fā)展趨勢?？偠灾?，在強(qiáng)化現(xiàn)有技術(shù)的基礎(chǔ)上，開發(fā)新技術(shù)、去除水環(huán)境中磺胺類抗生素的污染、保障飲用水安全，均值得高度關(guān)注。

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Researchprogressinpollutionstatusandtreatmenttechnologiesofsulfonamidesinaquaticenvironment

ZHAOTao1,QIUJinrong2,JIANGCheng’ai3,WANGXiujuan2.

(1.GuangdongEnvironmentalRadiationMonitoringCenter，GuangdongGuangzhou510300;2.SouthChinaInstituteofEnvironmentalSciences,MEP,GuangzhouGuangdong510655；3.CollegeofResourceandEnvironment,HuananAgricultureUniversity,GuangzhouGuangdong510642)

The increasing usage of sulfonamides in human medicine and livestock production system resulted in serious problems of environment pollution,which drew gradual attention all over the world. In order to better study sulfonamides and their treatment technologies,the hazards,used status and migration status of sulfonamides in aquatic environment were expounded. The current world-wide researches on treatment technologies of sulfonamides in aquatic environment were introduced,and the advantages and disadvantages of various treatment technologies were compared. Consequently,a systematic research on pollution status and treatment technologies of sulfonamides in aquatic environment was proposed.

sulfonamides; pollution; treatment technologies

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.022

趙 濤，男，1987年生，碩士，主要從事水污染控制技術(shù)研究。#

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*國家水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(No.2014ZX07206001)；廣東省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.PM-zx018-201509-043)。

2016-07-14)