陳躍良， 王哲夫， 卞貴學(xué)， 王晨光， 張勇

海軍航空工程學(xué)院 青島校區(qū)， 青島 266041

不同濃度NaCl溶液下典型鋁/鈦合金電偶腐蝕當(dāng)量折算關(guān)系

陳躍良*， 王哲夫， 卞貴學(xué)， 王晨光， 張勇

海軍航空工程學(xué)院 青島校區(qū)， 青島 266041

通過電化學(xué)試驗，分別測量了不同濃度NaCl溶液中2A12鋁合金和TA15鈦合金的極化曲線，利用極化曲線外推法，得到自腐蝕電流密度和自腐蝕電位，并分析其變化規(guī)律；測量了不同濃度、不同陰陽極面積比的電偶腐蝕電流；建立電偶腐蝕仿真模型，得到電偶電流仿真結(jié)果；基于仿真結(jié)果，利用當(dāng)量折算系數(shù)法，計算不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算關(guān)系。結(jié)果表明：2種金屬在溶液中存在電位差導(dǎo)致電偶腐蝕的發(fā)生；電偶電流的測試結(jié)果與仿真結(jié)果吻合較好，仿真模型可以用來對電偶腐蝕進(jìn)行模擬；得到了2A12鋁合金與TA15鈦合金偶接后不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算系數(shù)。

2A12鋁合金； TA15鈦合金； 數(shù)值仿真； 電偶腐蝕； 當(dāng)量關(guān)系

沿海地區(qū)服役的飛機(jī)受海洋氣候影響強(qiáng)烈，高溫、高濕、高鹽霧的環(huán)境導(dǎo)致飛機(jī)腐蝕情況嚴(yán)重[1-2]。為探究腐蝕發(fā)生的原因和規(guī)律，工程上一般采用建立加速試驗環(huán)境譜[3-8]，進(jìn)行加速腐蝕試驗的方法，使模擬件在較短的時間達(dá)到與地面停放較長年限相同的腐蝕效果。目前研究人員大都采用的方法是在試驗室加速環(huán)境譜編制完成后，根據(jù)當(dāng)量折算法、腐蝕程度對比法和疲勞壽命對比法來確定當(dāng)量關(guān)系[3,9-11]。其中，常用的當(dāng)量折算法是基于金屬電化學(xué)腐蝕規(guī)律的方法，這種方法以腐蝕電流大小與電量累積量分別描述腐蝕損傷發(fā)展快慢與指定時間的腐蝕嚴(yán)重程度，基于腐蝕損傷等效原則，以腐蝕電量相等為準(zhǔn)則來建立當(dāng)量加速關(guān)系[12]，文獻(xiàn)[12-14]給出了典型環(huán)境之間的折算系數(shù)。但其內(nèi)容局限于單一金屬在不同條件下的折算關(guān)系。飛機(jī)結(jié)構(gòu)中，異種材料不免相互接觸，在腐蝕介質(zhì)中會形成電偶腐蝕，目前對此主要利用腐蝕形貌對比方法進(jìn)行辨識，程度不高，而基于電化學(xué)方法對其進(jìn)行量化研究的報道尚不多見。

本文通過試驗對飛機(jī)典型異種金屬2A12鋁合金和TA15鈦合金[15-18]在不同濃度NaCl溶液中的電化學(xué)行為進(jìn)行測量，并利用Comsol有限元軟件對兩種材料偶接時的電偶電流進(jìn)行仿真計算。最后，根據(jù)當(dāng)量折算法求得兩種材料偶接后在不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)中的當(dāng)量加速關(guān)系。

1 試 驗

1.1 試件制備

將2A12鋁合金和TA15鈦合金均切割成10 mm×10 mm×3 mm大小，令其中一個10 mm×10 mm面為工作面，并在另一10 mm×10 mm面引出一根銅導(dǎo)線用于電化學(xué)測量。除工作面外，其他部分用直徑3 cm的PVC管和環(huán)氧樹脂進(jìn)行封裝。待環(huán)氧樹脂完全固化后，用水砂紙將外露工作面逐級打磨至1 500#，并用無水乙醇和丙酮清洗、除油，吹干后，放入干燥器中備用。

1.2 試驗方法

用NaCl分析純及去離子水分別配制質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.35%、0.50%、1.72%、3.50%、5%和7%的NaCl溶液1 000 g，充分?jǐn)嚢枞芙夂笾糜谑覝叵隆?/p>

將制備好的試件(工作電極Working Electrode, WE)、飽和甘汞電極(參比電極Reference Electrode, RE)和鉑電極(輔助電極Counter Electrode, CE)置于電解槽溶液中，接入PARSTAT 4000電化學(xué)工作站，組成三電極體系，如圖1所示。采用動電位掃描法，掃描范圍為相對于工作電極的開路電位-300～300 mV，掃描速率為0.166 7 mV/s，并利用VersaStudio軟件對試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行采集測量，得到極化曲線。

將制備好的2種材料試件及飽和甘汞電極置于溶液中，接入PARSTAT 4000電化學(xué)工作站，并利用VersaStudio軟件對試驗數(shù)據(jù)進(jìn)行采集測量，得到電偶電流。

在電偶腐蝕過程中，陰陽極面積比通常對電偶腐蝕影響較大[19]。在一般情況下，當(dāng)陽極面積不變時，隨著陰極面積的增大，陰極電流增加，陽極金屬的腐蝕速度會加快。因此試驗過程中考慮陰陽極面積比對試驗結(jié)果的影響。

1.3 試驗結(jié)果與分析

1.3.1 極化曲線

圖2為2A12鋁合金與TA15鈦合金在不同濃度NaCl溶液中的極化曲線，c為NaCl的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

從不同濃度NaCl溶液中2A12鋁合金的極化曲線(圖2(a))發(fā)現(xiàn)，2A12鋁合金的自腐蝕電位隨著NaCl濃度增加而不斷降低，由NaCl濃度為0.35%時的-480 mV下降到7%時的-590 mV，這是由于NaCl溶液濃度增加，溶液中的Cl-含量增多，對鋁合金表面鈍化膜的破壞作用加劇，使裸露的金屬面積增加。另外，隨著NaCl濃度的增加，溶液電導(dǎo)率增大，導(dǎo)電性能更好，從而腐蝕速率增大，自腐蝕電位負(fù)移。其中，NaCl濃度分別為0.35%和0.50%的極化曲線很接近，主要是因為溶液中NaCl溶液濃度變化很小，實際表現(xiàn)出來的電位差值也很小。在濃度比較高時(濃度為分別為3.50%、5%、7%時)，三者的極化曲線也很接近，這是由于溶液中的Cl-在鋁合金表面呈飽和狀態(tài)，隨著濃度的增加，自腐蝕電位負(fù)移不大。

從不同濃度NaCl溶液中TA15鈦合金的極化曲線(圖2(b))發(fā)現(xiàn)，TA15鈦合金的自腐蝕電位幾乎不受溶液濃度的影響，穩(wěn)定在-280 mV到-300 mV之間，這說明TA15鈦合金在NaCl溶液中是相對穩(wěn)定的。而同時對比兩圖不難發(fā)現(xiàn)，TA15鈦合金的自腐蝕電位均高于2A12鋁合金的自腐蝕電位，即2種材料相互接觸時，存在較大的電位差，容易形成電偶腐蝕，且電位較高的(鈦合金)為陰極，電位較低的(鋁合金)為陽極。

在計算自腐蝕電流密度的過程中經(jīng)常會由于陽極極化區(qū)難以找到理想的Tafel區(qū)而不易直接求得，此時自腐蝕電流密度將主要利用陰極極化區(qū)(數(shù)據(jù)不充分時，個別體系也會利用陽極弱極化區(qū)數(shù)據(jù))求解[20]。通過觀察發(fā)現(xiàn)2A12鋁合金的極化曲線陽極極化區(qū)十分平穩(wěn)，即無明顯Tafel區(qū)，故用陰極極化區(qū)來求解2A12鋁合金的自腐蝕電流密度。求解過程利用Cview軟件，對圖2(a)中的極化曲線進(jìn)行處理，選取腐蝕電位以下100～150 mV 的電位區(qū)間，求得不同濃度NaCl溶液中2A12鋁合金的自腐蝕電流密度，列于表1。

表1 不同濃度NaCl溶液中2A12鋁合金的自腐蝕電流密度Table 1 Self-corrosion current density of 2A12 aluminium alloy in NaCl solution with different concentrations

根據(jù)表1中數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，2A12鋁合金的自腐蝕電流密度并沒有像自腐蝕電位那樣的變化規(guī)律，總體趨勢為：隨著NaCl溶液濃度的增加，自腐蝕電流密度先增大，后減小。通過分析可知由于NaCl濃度較小時，對溶液中的溶解氧的濃度影響不大，但當(dāng)溶液中NaCl濃度進(jìn)一步增大，溶解氧濃度降低，抑制了陰極的極化反應(yīng)，從而導(dǎo)致自腐蝕電流密度減小。

1.3.2 電偶腐蝕電流

為便于說明問題，選取一組陰陽極面積比為3∶1時測量結(jié)果(見圖3)，分析其變化規(guī)律，其他面積比測量結(jié)果見附錄A附表A1。

在測量初期，陰陽極自身極化過程不穩(wěn)定，導(dǎo)致電偶電流變化過程不一致，但隨著測量的進(jìn)行，大約750 s左右，反應(yīng)逐漸達(dá)到平衡，電偶電流趨于穩(wěn)定。另外電偶電流隨NaCl溶液濃度的增加而變大。對圖3中曲線進(jìn)行擬合，可得到2種金屬在不同濃度NaCl溶液中的電偶腐蝕電流，如表2所示。

Solutionconcentration/%0.350.501.723.5057Galvaniccorrosioncurrent/μA1.2721.6654.7205.26913.41018.752

2 模型與驗證

2.1 數(shù)學(xué)模型

溶液中的離子存在擴(kuò)散、電遷移和對流3種移動方式，傳輸量Ni滿足Nernst-Planck方程：

(1)

式中：Di為擴(kuò)散系數(shù)；zi為電荷數(shù)；F為法拉第常數(shù)；ui為遷移率；ci為離子濃度；φ為電勢；U為溶液流動速度。

式(1)可整理為

(2)

式(2)描述了試驗樣品周圍電場的電勢分布規(guī)律。用有限元法對其進(jìn)行求解，求解域為試驗樣品所處溶液。

2.2 邊界條件

根據(jù)圖1所示的極化曲線可以獲得電位與電流密度的關(guān)系，將此關(guān)系用分段線性插值函數(shù)表示，并以此為數(shù)值仿真的邊界條件。

2.3 仿真計算與驗證

在電化學(xué)測量試驗中，溶液中兩種金屬并不直接接觸，而是由導(dǎo)線連接到電化學(xué)工作站，在電化學(xué)工作站內(nèi)部“接觸”。這樣電偶電流流經(jīng)電化學(xué)工作站，通過測量可以得到試驗過程中的電偶電流值。這與實際結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕基本一致，只是將相互接觸部分移到電化學(xué)工作站內(nèi)部，外部同樣被腐蝕介質(zhì)包圍。另外，有研究發(fā)現(xiàn)，一般的電偶腐蝕主要集中在接觸邊緣的5～10 mm范圍內(nèi)[21-22]。同時考慮到搭接件結(jié)構(gòu)試驗件一般為等寬度，因此在仿真計算的過程中，依上述內(nèi)容在Comsol有限元軟件中建立如圖4所示電偶腐蝕模型，偶間距設(shè)為10 mm。

圖4給出2A12鋁合金和TA15鈦合金面積比為1∶3時的電偶腐蝕幾何模型，通過計算得到不同濃度NaCl溶液中的電偶腐蝕電流，如表3所示。

將根據(jù)試驗和仿真2種方法得到的電偶腐蝕電流結(jié)果繪成折線，如圖5所示。可以看出，當(dāng)NaCl濃度較小時，電偶電流變化不大，當(dāng)濃度大于1.72%時，電偶電流變化較大，可見較高的NaCl濃度對電偶電流影響較大。試驗和仿真2種方法得到的電偶電流及變化趨勢基本一致，說明仿真結(jié)果良好。在此基礎(chǔ)上，又計算了不同陰陽極面積比條件下的電偶腐蝕電流，結(jié)果如表4所示。

將表4與附錄A中的附表A1數(shù)據(jù)相比較發(fā)現(xiàn)，兩者吻合良好，進(jìn)一步證明了在研究電偶腐蝕的過程中，可以利用計算機(jī)進(jìn)行仿真?？紤]到試驗測量過程中，由于操作、試驗設(shè)備、室內(nèi)溫度變化等因素均可能對試驗結(jié)果產(chǎn)生影響，故在計算折算系數(shù)時，直接利用電偶腐蝕電流仿真數(shù)據(jù)來進(jìn)行計算。

3 異種金屬加速腐蝕當(dāng)量折算系數(shù)

3.1 當(dāng)量折算法原理[12]

電化學(xué)腐蝕反應(yīng)過程中，電荷的轉(zhuǎn)移與反應(yīng)物質(zhì)的變化量之間有著嚴(yán)格的等量關(guān)系，服從法拉第定律，以電量Q作為腐蝕量的變量，則有

(3)

式中：Ic為不同環(huán)境下的電流；t為環(huán)境作用時間。

(4)

根據(jù)腐蝕損傷等效原理有Q=Q′，即

(5)

(6)

由此導(dǎo)出

(7)

引入折算系數(shù)

(8)

則有

t′=αt

(9)

式(9)給出了2種不同環(huán)境下腐蝕量相等對應(yīng)的作用時間關(guān)系，這是計算折算關(guān)系的基礎(chǔ)。

3.2 折算關(guān)系

在計算折算關(guān)系的過程中，實際測得的電偶腐蝕電流并不是電偶腐蝕現(xiàn)象中的腐蝕電流，而是在異種金屬接觸時，電偶腐蝕對腐蝕加速作用的增量，因此假設(shè)腐蝕電流為陽極金屬自腐蝕電流與電偶腐蝕電流之和，即

(10)式中：Is為自腐蝕電流；Ig為試驗測量得到的電偶腐蝕電流。且設(shè)在求不同NaCl濃度下電偶腐蝕與水介質(zhì)(日常生活用水)條件下的折算系數(shù)時，有

Ic=Iw

(11)

則

(12)

式中：Iw為水介質(zhì)中自腐蝕電流。需要注意的是，電偶腐蝕電流單位為μA，自腐蝕電流密度單位為A/cm2，兩者單位不同，但由于試驗過程中，鋁合金的規(guī)格為10 mm×10 mm×3 mm，即工作面面積為1 cm2，此時電偶電流與自腐蝕電流密度數(shù)值相等，故認(rèn)為自腐蝕電流密度為自腐蝕電流?？紤]到文獻(xiàn)[12-14]中單一金屬在鹽溶液與水介質(zhì)中的折算關(guān)系被工程上計算加速當(dāng)量關(guān)系中廣泛應(yīng)用，故式(11)中水介質(zhì)中的自腐蝕電流取文獻(xiàn)[13]中的0.834 6 μA。表5給出了無電偶腐蝕時2A12鋁合金在不同濃度NaCl溶液中與水介質(zhì)的折算系數(shù)。而將表1和表3中數(shù)據(jù)代入式(12)計算即可得到有電偶腐蝕時陰陽極面積比為3∶1時的折算系數(shù)，如表6所示。

表5 無電偶腐蝕時2A12鋁合金不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算系數(shù)

Table 5 Conversion coefficient of 2A12 aluminium alloy between different concentration NaCl solution and water without galvanic corrosion

Solutionconcentration/%0.350.501.723.5057Conversioncoefficient0.40530.39660.32330.25900.30330.7643

表6 電偶腐蝕時2A12鋁合金不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算系數(shù)

Table 6 Conversion coefficient of 2A12 aluminium alloy between different concentration NaCl solution and water in the presence of galvanic corrosion

Solutionconcentration/%0.350.501.723.5057Conversioncoefficient0.26300.21810.12340.09450.05360.0412

通過對比表中的數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，溶液濃度越高，腐蝕速率越快；電偶腐蝕對金屬腐蝕的加速作用明顯，在陰陽極面積比為3∶1條件下，大約加速了2～6倍。當(dāng)濃度較大時，加速現(xiàn)象更加明顯，這是由于溶液中氧氣溶解度下降。所以異種金屬組合結(jié)構(gòu)加速譜當(dāng)量折算關(guān)系應(yīng)考慮電偶效應(yīng)。

3.3 不同面積比下的折算系數(shù)

根據(jù)仿真數(shù)據(jù)，針對不同陰陽極面積比的情況，對存在電偶腐蝕時不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算系數(shù)進(jìn)行計算，結(jié)果如表7所示。

表7 不同陰陽極面積比時的折算系數(shù)Table 7 Conversion coefficient with different cathode/anticathode area ratios

附表A2是目前工程上廣泛應(yīng)用折算系數(shù)表，與表7對比可以發(fā)現(xiàn)，電偶腐蝕加速作用明顯。把表7中的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成圖6中的曲線，能夠更加直觀地發(fā)現(xiàn)在同一面積比η時，NaCl溶液濃度的增大，對折算系數(shù)影響很大。濃度越大，加速作用越明顯，腐蝕速率越快。當(dāng)濃度增大到一定程度時，腐蝕速率繼續(xù)增加，但趨勢明顯減弱。同樣，當(dāng)NaCl溶液濃度一定時，陰陽極面積比η對折算系數(shù)的影響也很大。大致規(guī)律是，面積比η越大，折算系數(shù)越小，加速作用越明顯，腐蝕速率越快。不同面積比的折算系數(shù)的差別隨NaCl溶液濃度的增加逐漸減小?？梢姶嬖陔娕几g時，面積比和NaCl溶液濃度是折算關(guān)系的重要影響因素。所以當(dāng)確定存在電偶腐蝕的當(dāng)量折算關(guān)系時要考慮這2種因素的影響，另外在實際飛機(jī)結(jié)構(gòu)設(shè)計中避免使用電位差較大的金屬相接觸和金屬接觸時的大陰極小陽極的現(xiàn)象，以及在飛機(jī)日常維護(hù)中避免鹽霧的大量沉積。

4 結(jié) 論

1) 通過電化學(xué)試驗測量得到2A12鋁合金和TA15鈦合金在不同濃度NaCl溶液中的極化曲線和二者接觸時的電偶電流，發(fā)現(xiàn)2A12鋁合金的自腐蝕電位隨NaCl溶液濃度的增加而負(fù)移，而TA15鈦合金的自腐蝕電位明顯高于2A12鋁合金的且相對穩(wěn)定，兩者間存在電位差，接觸時產(chǎn)生電偶腐蝕；電偶電流受陰陽極面積比和NaCl溶液濃度影響，且陰陽極面積比增加，電偶電流增大，NaCl溶液濃度增加，電偶電流增大。

2) 利用計算機(jī)建模并通過數(shù)值仿真計算得到了不同陰陽極面積比下的電偶電流，結(jié)合電化學(xué)試驗測量得到的電偶電流，證明了模型的建立和仿真結(jié)果的正確性，并可將此方法應(yīng)用于其他電化學(xué)腐蝕的研究中去。

3) 根據(jù)當(dāng)量折算系數(shù)法，利用電化學(xué)試驗和計算機(jī)數(shù)值仿真結(jié)果得到的數(shù)據(jù)，計算得到了不同陰陽極面積比、不同濃度NaCl溶液中2A12鋁合金和TA15鈦合金發(fā)生電偶腐蝕時與水介質(zhì)中的折算系數(shù)，為當(dāng)量折算關(guān)系的確定提供了依據(jù)。

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(責(zé)任編輯：李世秋)

附錄A

表A1 試驗測量得到不同陰陽極面積比條件下的電偶腐蝕電流Table A1 Galvanic corrosion current with different cathode/anticathode area ratio by electrochemical tests

表A2[14]2A12鋁合金不同濃度NaCl溶液與水介質(zhì)的折算系數(shù)

Table A2[14]Conversion coefficient of 2A12 aluminium alloy between different concentration NaCl solution and water

Solutionconcentration/%Conversioncoefficient0.350.6430.50.6121.720.3353.50.12170.0969

＊Corresponding author. E-mail: CYL0532@sina.com

Equivalent conversion of galvanic corrosion of typical aluminum-titanium alloy in NaCl solution with different concentrations

CHEN Yueliang*, WANG Zhefu, BIAN Guixue, WANG Chenguang, ZHANG Yong

QingdaoExtention,NavalAeronauticalEngineeringInstitute,Qingdao266041,China

Polarization curves of 2A12 aluminum alloy and TA15 titanium alloy in NaCl solution of different concentration are measured by electrochemical tests separately. Self-corrosion current density and self-corrosion potential are obtained by the polarization curve extrapolation method, and change rules of them are analyzed. Galvanic corrosion current in different concentrations and different cathode/anode area ratios is measured. A galvanic corrosion simulation model is established, and simulation result of galvanic corrosion current is obtained. On the basis of the simulation results, equivalent relationships between the NaCl solution of different concentration and the aqueous media are calculated through an equivalent conversion coefficient method. Results indicate that galvanic corrosion occurs due to potential difference between two metals in a solution; Simulation results of galvanic current coincide well with electrochemical test results, and the simulation model can be used for simulating galvanic corrosion. Conversion coefficients of 2A12 aluminum alloy coupled with TA15 titanium alloy in the NaCl solution of different concentration and the aqueous media are obtained.

2A12 aluminum alloy; TA15 titanium alloy; numerical simulation; galvanic corrosion; equivalent relationship

2016-05-19； Revised：2016-06-07； Accepted：2016-06-27； Published online：2016-08-10 08:47

URL：www.cnki.net/kcms/detail/11.1929.V.20160810.0847.002.html

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10.7527/S1000-6893.2016.0204

2016-05-19； 退修日期：2016-06-07； 錄用日期：2016-06-27； 網(wǎng)絡(luò)出版時間：2016-08-10 08:47

www.cnki.net/kcms/detail/11.1929.V.20160810.0847.002.html

國家自然科學(xué)基金 (51375490)

＊通訊作者.E-mail: CYL0532@sina.com

陳躍良， 王哲夫， 卞貴學(xué)， 等． 不同濃度NaCl溶液下典型鋁/鈦合金電偶腐蝕當(dāng)量折算關(guān)系[J]． 航空學(xué)報, 2017, 38(3): 420450. CHEN Y L, WANG Z F, BIAN G X, et al. Equivalent conversion of galvanic corrosion of typical aluminum-titanium alloy in NaCl solution with different concentrations[J]. Acta Aeronautica et Astronautica Sinica, 2017, 38(3): 420450.

TG172.2； V252

1000-6893(2017)03-420450-09