程麟鈞,王 帥,宮正宇,楊 琦,王業(yè)耀*

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中國(guó)臭氧濃度的時(shí)空變化特征及分區(qū)

程麟鈞1,2,王 帥2,宮正宇2,楊 琦1,王業(yè)耀1,2*

(1.中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院,北京 100083；2.中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站,國(guó)家環(huán)境保護(hù)環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100012)

采用旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)(REOF)法分析了2016年中國(guó)338城市臭氧濃度的時(shí)空變化特征,根據(jù)2016年污染季節(jié)(5月至10月)的REOF分析結(jié)果,確定出10個(gè)具有明顯同比變化的區(qū)域,不同區(qū)域間臭氧濃度的時(shí)間變化趨勢(shì)彼此獨(dú)立,受到當(dāng)?shù)氐匦我蛩?、氣象條件、光化學(xué)反應(yīng)等因素的影響.10個(gè)區(qū)域中,除華南地區(qū)和青藏高原外其他地區(qū)2014年至2016年臭氧日最大8小時(shí)濃度(O3-8h)均呈上升趨勢(shì).臭氧分區(qū)受到地形地貌特征的影響較大,顯示出地形和地貌對(duì)臭氧空間相關(guān)性的重要影響.黃淮平原、華北平原、長(zhǎng)江中下游地區(qū)等3個(gè)人口稠密區(qū)域臭氧濃度較高,應(yīng)該作為臭氧污染控制戰(zhàn)略的重點(diǎn)區(qū)域.

臭氧；時(shí)空變化；REOF；分區(qū)

近地面臭氧對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境有顯著的危害,持續(xù)惡化的大氣臭氧污染已經(jīng)成為一個(gè)備受關(guān)注的環(huán)境問題[1].城市化,工業(yè)化,高速發(fā)展以及大量極具反應(yīng)活性的污染物排放,使得中國(guó)許多地區(qū)在夏季和秋季面臨嚴(yán)重的光化學(xué)污染[2-5].臭氧污染問題正在變得越來越復(fù)雜,越來越具有地域性[3].在一些城市,一年中大約有20%的時(shí)間臭氧濃度高于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn);而在另外一些地區(qū),臭氧最大小時(shí)濃度已經(jīng)超過歐洲重污染預(yù)警濃度(240μg/m3)[6-11].對(duì)流層中的臭氧和其他幾種污染物,均可誘發(fā)嚴(yán)重的疾病,動(dòng)物和人體毒理研究已經(jīng)證明,反復(fù)暴露于臭氧中可以導(dǎo)致氣管炎癥并影響肺功能[12-13].已經(jīng)發(fā)表的實(shí)驗(yàn)表明,與無臭氧的環(huán)境空氣相比,臭氧平均濃度達(dá)到40μg/m3時(shí),主要糧食作物(包括小麥,水稻,大豆,馬鈴薯)的產(chǎn)量可顯著下降約10%[14].因此,可以推斷,人類健康和糧食安全正在或已經(jīng)受到當(dāng)前大氣臭氧污染的威脅,并且這種損害還將持續(xù).

中國(guó)幅員遼闊,南北跨緯度近50度.氣象條件復(fù)雜多樣,地勢(shì)西高東低.因此,影響臭氧污染發(fā)生的因素,如太陽輻射或濕度,在全國(guó)各個(gè)區(qū)域是不一樣的.1999年以來,針對(duì)中國(guó)幾個(gè)主要的大城市和區(qū)域的臭氧時(shí)空變化、來源及其健康影響等方面都有研究[15-22].但是由于我國(guó)開展臭氧監(jiān)測(cè)時(shí)間晚,數(shù)據(jù)積累不夠,所以這些研究范圍有限,沒有給出中國(guó)臭氧的區(qū)域污染特征.2013年環(huán)境保護(hù)部(MEP)開始組織實(shí)施臭氧污染監(jiān)控,在全國(guó)建立了臭氧實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò).鑒于臭氧污染的區(qū)域性特征[23],環(huán)保部采取了區(qū)域性污染防控計(jì)劃來有效的控制臭氧污染,根據(jù)不同地區(qū)的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平和污染狀況,確定了臭氧的幾個(gè)主要污染防控區(qū)域,主要是京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角和成渝地區(qū),這些區(qū)域的劃定主要是從行政管理的角度出發(fā),并沒有考慮到臭氧污染的時(shí)空分布特征.有研究[24-25]利用經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)(EOF),基于可見度或空氣污染指數(shù)(API)的時(shí)空分析建立中國(guó)的空氣污染分區(qū).還沒有利用臭氧濃度對(duì)我國(guó)的大氣臭氧污染進(jìn)行特征分區(qū).

本研究采用在氣象科學(xué)中廣泛使用的旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)法(REOF)對(duì)臭氧污染隨時(shí)間變化的特征進(jìn)行分析,旨在為決策者根據(jù)不同地區(qū)的臭氧污染特性制定有針對(duì)性的預(yù)防和控制措施提供參考.

1 分析方法與數(shù)據(jù)

1.1 旋轉(zhuǎn)經(jīng)驗(yàn)正交函數(shù)分析法(REOF)

EOF及REOF 分析是分析某區(qū)域氣象要素場(chǎng)時(shí)空變化特征常用的統(tǒng)計(jì)分析方法[26-32].它能將同時(shí)隨時(shí)空間變化的某要素場(chǎng)分解為分別僅隨空間和時(shí)間變化的空間模態(tài)和時(shí)間系數(shù)的線性組合.

值得注意的是,由于EOF 分析更關(guān)注使分析要素的方差貢獻(xiàn)率盡量集中到前幾個(gè)主要分量上,故突出要素場(chǎng)全域的整體相關(guān)結(jié)構(gòu)有余,突出局域相關(guān)結(jié)構(gòu)不足,不利于識(shí)別要素分布型.REOF分析則是在EOF分析的基礎(chǔ)上,對(duì)載荷特征向量場(chǎng)再作方差極大旋轉(zhuǎn)變換,使旋轉(zhuǎn)空間向量場(chǎng)上每一空間點(diǎn)只與一個(gè)或少數(shù)幾個(gè)旋轉(zhuǎn)時(shí)間系數(shù)有高相關(guān),從而使高載荷值區(qū)集中在某較小局域,其余區(qū)域的載荷值相當(dāng)小,甚至接近零,這樣更能突出要素異常分布的局域特征.REOF法構(gòu)建的模型如下所示:

=×+(1)

式中:是來自所有城市的日常臭氧濃度的歸一化矩陣,是給定城市,是臭氧濃度的時(shí)間序列的樣本大小,是每個(gè)模態(tài)的所有城市的加載系數(shù)的矩陣,是模態(tài)數(shù),是模態(tài)的時(shí)間系數(shù)矩陣,是誤差矩陣.

在求解方程(1)的過程中,假設(shè)了時(shí)間系數(shù)矩陣中個(gè)時(shí)間系數(shù)序列間呈兩兩正交關(guān)系,進(jìn)而通過協(xié)方差矩陣的特征向量求解,再使用回歸方法求解.為了考查不同模態(tài)的空間分布情況,利用反距離權(quán)重法對(duì)中每種模態(tài)內(nèi)的城市荷載系數(shù)進(jìn)行插值,探索模態(tài)的空間分布特征,以0.6為閾值來區(qū)分高度相關(guān)的區(qū)域.討論了每種模態(tài)的時(shí)間序列曲線,以探討臭氧的時(shí)間變化特征[33-34].

臭氧監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)集由中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站(CNEMC)提供.每個(gè)城市日最大O3-8h由各評(píng)價(jià)點(diǎn)位算術(shù)平均得到,使用城市O3-8h年均值和第90百分位濃度評(píng)價(jià)年際間變化趨勢(shì).采用2014年161城市,2015年和2016年338個(gè)城市的日均值共約306,181個(gè)數(shù)據(jù).監(jiān)測(cè)方法為連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)方法,原理為紫外光度法或差分吸收光譜法.所有監(jiān)測(cè)設(shè)備均經(jīng)過了中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的適用性檢測(cè),儀器的安裝,操作和維護(hù)依據(jù)有關(guān)規(guī)范執(zhí)行.

1.2 臭氧監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

地圖來自國(guó)家測(cè)繪地理信息局(http://219. 238.166.215/mep/Default.html),1:400萬基本要素版《中華人民共和國(guó)地圖》(2008年6月國(guó)家測(cè)繪局制),審圖號(hào)GS(2008)1400號(hào).

2 結(jié)果與討論

2.1 我國(guó)臭氧現(xiàn)狀

2015年,我國(guó)338個(gè)城市臭氧年均濃度范圍為36.9~118.2μg/m3,平均為(82.6±14.6)μg/m3,90百分位濃度范圍為62.0~202.7μg/m3,平均為(133.9±25.8)μg/m3.338城市中,35個(gè)城市年度O3-8h濃度超過100μg/m3,54個(gè)城市90百分位濃度超過160μg/m3,即超過國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn),超標(biāo)城市比例為16.0%.污染最嚴(yán)重的城市位于華北地區(qū),其次是華中和華東地區(qū),包括京津冀、山東、江蘇等地區(qū),與這些地區(qū)人口密度較大、臭氧前體物排放量較大有關(guān).全國(guó)臭氧濃度相對(duì)較低的地區(qū)位于中國(guó)西南,華南和西北,有14個(gè)城市的年平均濃度低于55μg/m3.

2016年,338個(gè)城市臭氧年均濃度范圍為47.3~119.8μg/m3,平均為(86.2±13.4)μg/m3,同比2015年上升3.6μg/m3;90百分位濃度范圍為72.9~200.0μg/m3,平均為(137.9±25.1)μg/m3,同比2015年上升4.0μg/m3.45個(gè)城市年度O3-8h濃度超過100μg/m3,59個(gè)城市90百分位濃度超過160μg/m3,超標(biāo)城市比例為17.5%.與2015年相比,全國(guó)臭氧濃度整體呈上升態(tài)勢(shì),179個(gè)城市濃度同比上升(依據(jù)90百分位濃度指標(biāo)),其中124個(gè)城市上升幅度超過5%;151個(gè)城市濃度同比下降,其中79個(gè)城市下降幅度超過5%.

圖1 2016年全國(guó)338城市3項(xiàng)主要污染物超標(biāo)率

O3已經(jīng)成為我國(guó)僅次于顆粒物的第二大環(huán)境空氣污染物(圖1).2016年,338個(gè)城市O3平均超標(biāo)率為5.2%,低于PM2.5(14.7%)和PM10(10.4%),高于NO2(1.6%)、SO2(0.5%)和CO (0.4%).40個(gè)城市O3超標(biāo)率大于PM2.5,分別為東莞、盤錦、江門、張家口、中山、湖州、營(yíng)口、廣州、珠海、拉薩、佛山、鄂爾多斯、嘉興、海南、承德、肇慶、陽江、阿拉善盟、舟山、深圳、清遠(yuǎn)、惠州、榆林、潮州、海北、湛江、松原、合作、汕尾、河源、溫州、臺(tái)州、?？?、三亞、果洛藏族自治州、西昌、昌都、大連、北海和汕頭.5~9月為O3污染高發(fā)季節(jié).1~4月,338個(gè)城市O3超標(biāo)率較低,均低于PM2.5和PM10;5~9月,O3超標(biāo)率明顯上升,分別達(dá)到10.7%、13.2%、9.8%、9.0%和11.4%,均高于PM2.5和PM10的超標(biāo)率.10~12月,O3超標(biāo)率下降至1.2%、0.4%、0.1%.

2.2 REOF分析結(jié)果

對(duì)2016年的污染季(5~10月)和非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均濃度進(jìn)行了REOF分析.圖2給出了各季提取出的累積方差貢獻(xiàn),污染季和非污染季的累積方差貢獻(xiàn)分別為84.5%和89.4%.在非污染季的分析結(jié)果中,有一個(gè)模態(tài)具有非常大的方差貢獻(xiàn)(34.71%),說明全國(guó)多個(gè)城市具有相似的臭氧變化趨勢(shì).在污染季分析結(jié)果中,各個(gè)模態(tài)的方差貢獻(xiàn)比較平均.

圖2 2016年污染季和非污染季的各模態(tài)方差貢獻(xiàn)

對(duì)中國(guó)大多數(shù)地區(qū)來說,非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均濃度相對(duì)較低,且很多城市表現(xiàn)出相似的變化趨勢(shì),即1~4月臭氧濃度呈上升趨勢(shì),11~12月呈下降趨勢(shì).因此,非污染季提取到的比較大的模態(tài)很可能僅代表這種大范圍的變化趨勢(shì),并不能反映出各地間的差異,導(dǎo)致產(chǎn)生了方差貢獻(xiàn)超過30%的模態(tài).夏季和秋季各城市臭氧的日變化幅度比月變化更加顯著.因此,REOF的分析結(jié)果能夠提取出更加細(xì)致的空間相關(guān)性特征.同時(shí),5~10月是臭氧污染高發(fā)季節(jié),基于污染季臭氧濃度的空間分布特征制定的分區(qū)結(jié)果更有針對(duì)性,可對(duì)臭氧污染防控策略提供更有說服力的指導(dǎo).因此,將2016年劃分為臭氧污染季節(jié)(5~10月)和非污染季節(jié)(1~4月和11~12月)來進(jìn)行分析研究.

2.3 分區(qū)結(jié)果

對(duì)2016年污染季節(jié)的臭氧濃度均值進(jìn)行REOF分析,共提取到41個(gè)模態(tài),占總方差的88.1%.本研究主要討論具有最大方差貢獻(xiàn)的前16個(gè)模態(tài),累積方差貢獻(xiàn)為71.8%.前6個(gè)模態(tài)的空間分布如圖3(左)所示.圖中等值線表示這些模態(tài)的載荷系數(shù),系數(shù)越大,說明空間相關(guān)性越高.可以看出,不同每個(gè)模態(tài)的高相關(guān)區(qū)域在地理上能夠彼此區(qū)分開來.

模態(tài)1的高相關(guān)區(qū)分布在中部和東部,載荷系數(shù)較高的城市為新鄉(xiāng)(載荷系數(shù):0.899)、菏澤(0.884)、安陽(0.883).覆蓋的省份主要包括河南、山東、山西、河北南部及陜西和安徽的個(gè)別城市(圖3(a)).

模態(tài)2顯示湖北、湖南、江西及安徽個(gè)別城市的高度相關(guān)性,這部分地區(qū)屬于長(zhǎng)江中游平原(圖3(b)).地形和周圍地區(qū)比較是相對(duì)平坦的.載荷系數(shù)較高的城市為婁底(0.903)、湘潭(0.894)、邵陽(0.884).

模態(tài)3在華北地區(qū)呈現(xiàn)高度相關(guān)性,覆蓋了北京、天津、遼寧、吉林以及黑龍江西南部和河北北部地區(qū)(圖3(c)).載荷系數(shù)較高的城市為四平(0.927)、遼源(0.9)、長(zhǎng)春(0.893).

模態(tài)4主要分布在長(zhǎng)三角地區(qū),包括江蘇、浙江、上海和安徽的部分城市(圖3(e)).載荷系數(shù)較高的城市為常州(0.898)、鎮(zhèn)江(0.857)、無錫(0.846).該區(qū)域經(jīng)濟(jì)非常發(fā)達(dá),人口密度很高.

模態(tài)5是四川盆地(圖3(f)),恰好位于盆地平原地區(qū).載荷系數(shù)較高的城市為內(nèi)江(0.875)、宜賓(0.863)、瀘州(0.863).可以看出,模態(tài)5的載荷系數(shù)在盆地周邊有顯著下降,表明空間相關(guān)性的明顯下降.

模態(tài)6是以華南為中心,在廣東和福建具有高度相關(guān)性(圖3(d)).載荷系數(shù)較高的城市為揭陽(0.891)、潮州(0.872)、漳州(0.812).該模態(tài)的高度相關(guān)區(qū)域與環(huán)保部確定的珠三角地區(qū)略有不同.

圖中等值線表示不同模態(tài)的加載系數(shù),也就是它們的相關(guān)系數(shù),系數(shù)越大,相關(guān)性越高

圖4 2016年臭氧分區(qū)結(jié)果

模態(tài)7~16的高度相關(guān)區(qū)域分別位于云貴高原、河套平原、廣西-海南、新疆、福建、黑龍江東北部、內(nèi)蒙古、青藏高原、山東半島、貴州等地區(qū).這些地區(qū)往往具有各自獨(dú)特的地理氣候特征.

圖3中的這些高度相關(guān)區(qū)域都具有相對(duì)均勻的地形,且空間相關(guān)性在地形特征顯著變化的地區(qū)會(huì)顯著下降.這反映出地形地貌特征對(duì)臭氧空間相關(guān)性的影響.在地形對(duì)空氣流動(dòng)和氣象條件影響方面,有研究表明地形阻隔在增加迎風(fēng)面大氣穩(wěn)定性的同時(shí)會(huì)導(dǎo)致相對(duì)強(qiáng)烈的下坡風(fēng)[35-36].同樣,地形也可能誘導(dǎo)空氣對(duì)流,并影響降水的強(qiáng)度和分布[37-38].地形效應(yīng)也被認(rèn)為對(duì)美國(guó)西部的氣溶膠分布特征有重要影響[39].對(duì)于地形地貌相對(duì)均勻的地理區(qū)域,其大氣擴(kuò)散條件和光化學(xué)反應(yīng)條件通常具有一定的相似性,導(dǎo)致區(qū)域內(nèi)污染物濃度變化規(guī)律具有較好的相似性[40-41].但是在地形地貌有明顯變化的地區(qū),這一空間相關(guān)性很可能被打破.REOF分析所提取模態(tài)的空間分布特征似乎進(jìn)一步印證了這種地形效應(yīng).

考慮到地形特征對(duì)臭氧濃度時(shí)空變化的影響,可考慮在模態(tài)空間分布特征基礎(chǔ)上,結(jié)合地形信息來確定臭氧污染分區(qū),分區(qū)結(jié)果見圖4所示.

區(qū)域1:覆蓋華中和部分華東地區(qū),定義為黃淮平原,有2個(gè)子區(qū)域.一個(gè)是河南、山東、山西以及河北南部、安徽的部分城市(1-1,模態(tài)1提取),第二個(gè)子區(qū)域包括山東沿海地區(qū)(1-2,模態(tài)15提取)

區(qū)域2:包括湖南、湖北、江西及安徽部分城市的長(zhǎng)江中游平原(模態(tài)2提取).

區(qū)域3:覆蓋華北和東北,有2個(gè)子區(qū)域.一個(gè)子區(qū)域覆蓋了北京、天津、遼寧、吉林、內(nèi)蒙古東北部和河北北部地區(qū)(3-1,模態(tài)3提取),另一個(gè)是主要糧食產(chǎn)地黑龍江省(3-2,模態(tài)12提取).

區(qū)域4:以長(zhǎng)三角地區(qū)為中心,包括江蘇,浙江,上海,以及安徽部分城市(模態(tài)4提取).

區(qū)域5:為四川盆地,包括四川和重慶(模態(tài)5提取).

區(qū)域6:以華南地區(qū)為中心,包括快速發(fā)展的珠三角地區(qū)(6-1,模態(tài)6提取),廣西(6-2,模態(tài)9提取)和福建(6-3,模態(tài)11提取)三個(gè)子區(qū)域.

區(qū)域7:為云貴高原,包括云南(7-1,模態(tài)7提取),貴州(7-2,模態(tài)16提取)2個(gè)子區(qū)域.

區(qū)域8:定義為河套平原,包括甘肅,寧夏,陜西等部分城市(8-1,模態(tài)8提取),內(nèi)蒙古地區(qū)(8-2,模態(tài)13提取)2個(gè)子區(qū)域.

區(qū)域9:新疆,包括整個(gè)新疆地區(qū)(模態(tài)10提取).

區(qū)域10:定義為青藏高原,包括青藏高原(模態(tài)14提取).

從分區(qū)結(jié)果來看,環(huán)保部確定的4個(gè)重點(diǎn)污染防控區(qū)域中,長(zhǎng)三角、珠三角和成渝地區(qū)與分區(qū)結(jié)果是基本一致的.但是京津冀地區(qū)的分區(qū)結(jié)果和重點(diǎn)防控區(qū)域的劃分不太一致,河北的北部、北京和天津與河北的南部及河南處于不同的濃度變化區(qū)內(nèi),以北京和周邊城市臭氧濃度的相關(guān)性為例,北京臭氧濃度的日變化與廊坊、承德、保定、張家口、唐山、天津等城市高度相關(guān),但與河北南部城市之間的相關(guān)性弱于與遼寧、內(nèi)蒙古城市之間的相關(guān)性.因此,對(duì)于京津冀地區(qū)的臭氧污染防控區(qū)的劃分,有必要進(jìn)一步探討.

圖4中的區(qū)域化結(jié)果與其他研究結(jié)果類似,盡管這些研究使用了不同的污染物或指數(shù).例如,根據(jù)2014年161個(gè)城市的PM2.5濃度,王帥將中國(guó)東部劃分為10個(gè)區(qū)域[29].張小曳[24]使用能見度數(shù)據(jù)得到9個(gè)區(qū)域和18個(gè)子區(qū)域.Duan[25]使用API指數(shù)給出10個(gè)區(qū)域的結(jié)果.這些結(jié)果均表明,空氣污染的擴(kuò)散和分布與地形條件高度相關(guān).

由表1可以看出,華北平原,江淮平原和華東地區(qū)的臭氧濃度相對(duì)較高.這些地區(qū)人口稠密,經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)率高,也導(dǎo)致了大量臭氧前體物的排放.在華東地區(qū),許多石油化工和有機(jī)化工業(yè)產(chǎn)生大量的揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs).

表1 2016年污染季各區(qū)域臭氧濃度

2.4 因子的時(shí)間變化

每個(gè)模態(tài)的時(shí)間系數(shù)近似為標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布并且彼此正交.這些系數(shù)顯示了每種模態(tài)中臭氧濃度隨時(shí)間變化特征,時(shí)間系數(shù)受氣象條件,光化學(xué)反應(yīng)和前體物排放的影響.圖3(a1~f1)顯示每個(gè)模態(tài)的時(shí)間系數(shù)及其線性趨勢(shì)和六階多項(xiàng)式擬合曲線.這些曲線為理解臭氧濃度的時(shí)間變化模態(tài)提供了重要的信息.由于前體物排放濃度的變化幅度相對(duì)較小,時(shí)間系數(shù)的波動(dòng)應(yīng)主要由氣象條件變化導(dǎo)致.

模態(tài)1(黃淮平原)、模態(tài)4(長(zhǎng)三角地區(qū))和模態(tài)6(珠三角地區(qū))的共同特征是臭氧濃度在夏季出現(xiàn)谷值,其中黃淮平原的谷值出現(xiàn)在8月初,長(zhǎng)三角和珠三角則出現(xiàn)在6月中旬左右,這與各地區(qū)的雨季時(shí)間相吻合,濕度越大,臭氧濃度越低.

表2 幾個(gè)典型城市臭氧濃度和主要?dú)庀髤?shù)的線性回歸結(jié)果

注:--表示無回歸結(jié)果數(shù)據(jù).

模態(tài)3(華北地區(qū))的臭氧濃度從8月中旬開始升高,到10月初達(dá)到峰值,華北地區(qū)的臭氧污染與人為源排放及太陽輻射有關(guān). 8月中下旬開始雨季過去,日照加強(qiáng),伴隨華北地區(qū)嚴(yán)重的臭氧前體物排放,產(chǎn)生嚴(yán)重的光化學(xué)煙霧,導(dǎo)致臭氧濃度升高,在10月中旬以后臭氧濃度顯著下降.前套平原和華南部分區(qū)域也都是在10月中旬后臭氧濃度急劇下降.

高原地區(qū)的時(shí)間系數(shù)(模態(tài)7和模態(tài)14)呈現(xiàn)出獨(dú)特的趨勢(shì),云貴高原在5~10月間的臭氧污染較輕,但是在春季臭氧濃度非常高.青藏高原在秋末,即10月下旬開始,臭氧濃度驟升.

每個(gè)區(qū)域內(nèi)臭氧濃度變化和氣象條件的變化是高度相關(guān)的,選取重點(diǎn)區(qū)域的8個(gè)城市,將每個(gè)城市污染季(5~10月)的臭氧濃度和溫度、濕度、日照時(shí)數(shù)及風(fēng)速等主要?dú)庀笠蛩剡M(jìn)行逐步回歸,結(jié)果見表2.各區(qū)域總體來看臭氧濃度變化與溫度日照正相關(guān),與濕度風(fēng)速負(fù)相關(guān),但每個(gè)地區(qū)主控氣象因子不同.對(duì)北京和沈陽而言,溫度是影響臭氧濃度變化的最主要?dú)庀笠蛩?回歸系數(shù)都達(dá)到0.6以上.因此華北地區(qū)在夏季高溫天氣時(shí),臭氧濃度驟升,但是入秋冬,氣溫下降,臭氧濃度又會(huì)驟降.上海和昆明的臭氧濃度變化和濕度變化顯著負(fù)相關(guān),回歸系數(shù)都在-0.6以上,且這兩個(gè)城市的臭氧濃度受溫度影響不顯著,從圖2中長(zhǎng)三角和云貴高原的時(shí)間曲線也可看出,臭氧變化呈波浪式,波峰并不是僅在夏季高溫時(shí)段出現(xiàn).廣州的臭氧濃度變化和濕度及風(fēng)速都呈比較顯著的負(fù)相關(guān),這可能與海洋氣團(tuán)潮濕且前體物濃度較低有關(guān).武漢的臭氧濃度變化特點(diǎn)是和濕度負(fù)相關(guān),和日照時(shí)數(shù)正相關(guān);成都的特點(diǎn)是和溫度正相關(guān),和濕度負(fù)相關(guān);濟(jì)南的特點(diǎn)是和溫度正相關(guān),和濕度負(fù)相關(guān),體現(xiàn)出不同區(qū)域的臭氧季節(jié)變化特征.

2.5 不同區(qū)域的臭氧濃度變化

2014年~2016年(數(shù)據(jù)均采用161個(gè)城市)不同分區(qū)的O3-8h年均濃度及90百分位濃度趨勢(shì)見圖5.從年均濃度來看,除了華南地區(qū)(區(qū)域6)和青藏高原區(qū)域(區(qū)域10)以外,所有區(qū)域的臭氧濃度都有所上升.區(qū)域1、2、5和8的臭氧濃度每年都穩(wěn)定的升高.值得注意的是,云貴高原(區(qū)域7)和新疆(區(qū)域9)一般認(rèn)為不屬于臭氧污染地區(qū),但是其臭氧濃度也在增加.

3 結(jié)論

3.1 根據(jù)2016年5~10月臭氧污染季節(jié)的REOF分析結(jié)果,結(jié)合地形地貌和氣象特征,可將中國(guó)臭氧污染防治劃分成10個(gè)控制區(qū),分別為黃淮平原、長(zhǎng)江中游平原、華北和東北地區(qū)、長(zhǎng)三角地區(qū)、四川盆地、華南地區(qū)、云貴高原、河套平原、新疆以及青藏高原控制區(qū).控制區(qū)內(nèi)臭氧濃度變化具有較好的相關(guān)性,其中地形地貌對(duì)臭氧空間相關(guān)性有重要影響.

3.2 同一控制區(qū)內(nèi)臭氧的時(shí)間變化趨勢(shì)主要受到氣象條件較大影響,總體來看臭氧濃度變化與溫度和日照正相關(guān),與濕度和風(fēng)速負(fù)相關(guān),但不同地區(qū)主控氣象因子不同.

3.3 臭氧已經(jīng)成為我國(guó)僅次于顆粒物的重要環(huán)境空氣污染物,2014年~2016年全國(guó)各主要分區(qū)中除華南地區(qū)和青藏高原臭氧日最大8h的年均值和90百分位濃度所有下降外,其他區(qū)域均同比上升.

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Spatial and seasonal variation and regionalization of ozone concentrations in China.

CHENG Lin-jun1,2, WANG Shuai2, GONG Zheng-yu2, YANG Qi1, WANG Ye-yao1,2*

(1.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China)., 2017,37(11)：4003~4012

The spatiotemporal variation characteristics of daily maximum eight-hour average ozone concentrations (O3-8h) from 338cities in China during 2016 were analyzed by rotated empirical orthogonal function (REOF) analysis. Based on the results of REOF analysis focusing on pollution seasons (May to October) in 2016, ten regions were identified in China. The temporal variation patterns of ozone in each region were independent with each other, affected by local meteorological, photochemical or pollution features. A rising trend for annual averaged O3-8h was observed during 2014 to 2016 for all regions, except for South China region and the Tibetan Plateau. The regionalization results of ozone were found to be influenced greatly by terrain features, indicating significant terrain and landforms effects on ozone spatial correlations. Among the 10regions, Huanghuai Plain, the North China Plain, Central Yangtze River Plain were realized as priority regions for mitigation strategies, due to their higher ozone concentrations and densely population.

ozone；spatiotemporal variability；REOF；regionalization

X823

A

1000-6923(2017)11-4003-10

程麟鈞(1980-),女,黑龍江鶴崗人,工程師,中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)博士研究生,主要從事大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)工作.發(fā)表論文10篇.

2017-04-26

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFC0201800);國(guó)家環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201509001)

* 責(zé)任作者, 研究員, yeyaowang@163.com