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      利用Ag@SiO2納米粒子等離子體共振增強(qiáng)發(fā)光二極管輻射功率的數(shù)值研究?

      2017-12-25 06:26:55賈博侖鄧玲玲陳若曦張雅男房旭民
      物理學(xué)報(bào) 2017年23期
      關(guān)鍵詞:輻射功率偶極子橢球

      賈博侖 鄧玲玲 陳若曦 張雅男 房旭民

      1)(南京郵電大學(xué)光電工程學(xué)院,南京 210023)

      2)(南京信息工程大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,南京 210044)

      3)(近地面探測(cè)與感知技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,無錫 214035)

      利用Ag@SiO2納米粒子等離子體共振增強(qiáng)發(fā)光二極管輻射功率的數(shù)值研究?

      賈博侖1)鄧玲玲1)?陳若曦1)張雅男2)房旭民3)?

      1)(南京郵電大學(xué)光電工程學(xué)院,南京 210023)

      2)(南京信息工程大學(xué)物理與光電工程學(xué)院,南京 210044)

      3)(近地面探測(cè)與感知技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,無錫 214035)

      金屬納米粒子,局域表面等離子體共振,發(fā)光二極管,輻射功率

      1 引 言

      發(fā)光二極管(light emitting diode,LED),包括有機(jī)發(fā)光二極管(organic LED,OLED),自被發(fā)明并取得技術(shù)突破以來,憑借其全固態(tài)器件、寬視角、響應(yīng)快、易于實(shí)現(xiàn)柔性器件等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用在照明和顯示領(lǐng)域[1?4],但目前仍面臨著內(nèi)量子效率較低、光提取效率低等問題[5,6].納米技術(shù)的快速發(fā)展使得人們可以成熟地制備多種納米結(jié)構(gòu),以調(diào)控各類發(fā)光器件中的光學(xué)和電學(xué)過程[7].其中,金屬納米粒子(metal nanoparticle,MNP)因其與常規(guī)塊狀金屬不同的電學(xué)、光學(xué)特性,尤其是當(dāng)受到特定波長(zhǎng)的光照射時(shí)其表面產(chǎn)生的強(qiáng)烈局域表面電磁場(chǎng),即局域表面等離子共振效應(yīng)(local surface plasmon resonance,LSPR)[8,9]而備受關(guān)注.有研究發(fā)現(xiàn),將納米粒子引入發(fā)光二極管內(nèi),可以明顯增強(qiáng)熒光分子的自發(fā)輻射速率,提高內(nèi)量子效率.因此,利用金屬納米粒子提高發(fā)光器件的性能,已經(jīng)成為光電器件領(lǐng)域的一個(gè)研究熱點(diǎn)[10?13].

      利用金屬納米粒子LSPR改善發(fā)光器件性能的一個(gè)重要條件是其共振波長(zhǎng)與發(fā)光波長(zhǎng)相匹配[14].而金屬納米粒子的LSPR特性與粒子的形狀、尺寸、環(huán)境介質(zhì)等因素密切相關(guān)[15?17].米氏理論(Mie)從理論上嚴(yán)格求出了球形納米粒子的共振波長(zhǎng)表達(dá)式[15,16],但是無法用于對(duì)其他形狀納米粒子的討論.Huang等[18]用形狀參數(shù)L表征納米結(jié)構(gòu)的不同形狀,并將L引入LSPR共振波長(zhǎng)表達(dá)式,但在通常情況下僅知球形粒子L為1/3,仍無法確定其他形狀納米粒子的L值[19].目前,對(duì)不同形狀納米粒子LSPR特性的研究主要采用數(shù)值仿真的方法,比如時(shí)域有限差分法( finite difference time domain,FDTD)[20],離散偶極子近似法(discrete dipole approximation,DDA)等[21].此外,將納米粒子引入發(fā)光器件后,納米粒子周圍的介質(zhì)同樣會(huì)影響納米粒子的LSPR特性,而目前此方向的研究成果與報(bào)道仍較少[20,22].本文采用三維時(shí)域有限差分法,首先仿真計(jì)算了目前實(shí)驗(yàn)上較易制得的球、橢球、立方與三棱柱體Ag納米粒子(silver nanoparticle,SNP)的LSPR光譜和共振電場(chǎng)分布;然后計(jì)算了將Ag納米粒子引入發(fā)光二極管后,偶極子光源輻射功率和器件光出射強(qiáng)度的增強(qiáng),討論了納米粒子的形狀對(duì)器件發(fā)光性能的影響,并從LSPR效應(yīng)角度探討不同形狀納米粒子改善發(fā)光性能的作用機(jī)理;最后,進(jìn)一步討論了器件結(jié)構(gòu)中所用材料的折射率對(duì)LSPR效應(yīng)的影響.

      2 模型設(shè)置與理論計(jì)算

      本文中的仿真采用加拿大Lumerical公司的FDTD Solution軟件進(jìn)行,采用Palik公司的金屬Ag數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算.納米粒子模型以球體為基準(zhǔn),設(shè)置了與其體積相同的納米橢球、納米立方和納米三棱柱,粒子形狀如圖1所示,各自的結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所列.考慮到實(shí)際器件中通常采用包裹絕緣層來增強(qiáng)單純金屬納米粒子的穩(wěn)定性以及陷阱效應(yīng)對(duì)器件帶來的負(fù)面影響,在每個(gè)粒子外圍均設(shè)置了一個(gè)厚度為13 nm的二氧化硅包裹層[10,14,23],從而形成一個(gè)SNP@SiO2核殼結(jié)構(gòu).在仿真模型中,將納米粒子核殼結(jié)構(gòu)與器件中的介質(zhì)膜層相結(jié)合,形成圖1(a)所示的納米球-器件結(jié)構(gòu),用于計(jì)算其對(duì)器件性能的影響.采用可以較好地描述發(fā)光器件中點(diǎn)光源的偶極子光源,光源的偏振方向如圖中光源附近的淺藍(lán)色箭頭所示沿X軸平行于結(jié)構(gòu)中的膜層界面.光源的偏振方向?qū)τ?jì)算結(jié)果有一定的影響,選用其中最有代表性的X方向的偏振來進(jìn)行仿真計(jì)算.器件膜層常用的半導(dǎo)體材料GaN,其折射率為2.46,光源距納米粒子表面70 nm.這里,光源的位置是根據(jù)計(jì)算結(jié)果優(yōu)化得到的,可以在450—470 nm的藍(lán)光波段內(nèi)利用金屬納米粒子實(shí)現(xiàn)高的光源輻射功率增強(qiáng)和光提取效率增強(qiáng).通過完美匹配層(PML)邊界條件來消除邊界處的反射光對(duì)仿真結(jié)果的影響,以達(dá)到模擬無窮大空間的目的;通過設(shè)置在光源外圍的輸出功率分析組得到偶極子的總輻射功率,通過設(shè)置在結(jié)構(gòu)上方的光強(qiáng)監(jiān)視器(T監(jiān)視器)得到結(jié)構(gòu)出射光的強(qiáng)度.利用分別設(shè)置在粒子表面與中央的電場(chǎng)監(jiān)視器獲取粒子內(nèi)部、表面以及粒子-器件結(jié)構(gòu)的電場(chǎng)分布情況.

      圖1 仿真結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1.Schematic cross section of simulation model.

      通過在模型中計(jì)算光源總輻射功率和結(jié)構(gòu)的出射光強(qiáng)度分別表征光源的自發(fā)發(fā)射速率vSE和結(jié)構(gòu)的光提取效率ηLEE[23],以討論引入金屬納米粒子后對(duì)器件發(fā)光效率的影響.在本文中,用η0,β0和ηMNP,βMNP分別表示引入納米粒子前后器件中的光源總輻射功率與結(jié)構(gòu)的出射光強(qiáng)度.因此,加入納米粒子后,器件的光源總輻射功率的增強(qiáng)可以用vSE=ηMNP/η0表示,我們稱之為器件的SE曲線,器件出射光強(qiáng)度的增強(qiáng)用ηLEE=βMNP/β0表示,我們稱之為器件的LEE曲線.vSE,ηLEE的值大于1,表明相比于沒有粒子的情況,引入粒子的器件性能有所提升.vSE越高,表明粒子對(duì)光源的自發(fā)發(fā)射速率提升程度越大,電子與空穴復(fù)合的速率越大.在發(fā)射速率相同的情況下,ηLEE越高表明從器件內(nèi)部提取出的光越多,器件的總發(fā)光強(qiáng)度越高.

      文獻(xiàn)[24]中提到的面形狀參數(shù)S11可以較好地表示粒子形狀的尖銳程度,但其僅與粒子截面的面積和周長(zhǎng)有關(guān),對(duì)于本文所研究的納米粒子,不能準(zhǔn)確地反映粒子形狀的尖銳程度.因此,定義粒子的體形狀參數(shù)α.其計(jì)算公式為

      式中V為粒子的體積,S為粒子的表面積.根據(jù)(1)式,可以求得球的體形狀參數(shù)為1.在本文所討論的各粒子體積相同的情況下,α越小,表明粒子表面積越大,粒子形貌越尖銳.本文討論的幾種納米粒子的體形狀參數(shù)也列在表1中,可以看出納米三棱柱的α最小,表明其形狀最尖銳.

      表1 納米粒子的結(jié)構(gòu)參數(shù)和體形狀參數(shù)Table 1.Structure parameters and shape factors of the SNPs.

      3 結(jié)果與討論

      3.1 Ag納米粒子的等離子體共振吸收特性

      研究納米粒子的LSPR特性,利用總場(chǎng)散射場(chǎng)光源和吸收、散射截面分析組計(jì)算吸收和散射光譜.計(jì)算了不同形狀A(yù)g納米粒子的吸收光譜,如圖2所示.比較各個(gè)納米粒子的吸收光譜,可以看出,由Ag納米球至Ag納米三棱柱,粒子的體形狀參數(shù)逐漸減小,其形狀尖銳程度提高,使吸收光譜的峰值發(fā)生了紅移.為了解釋吸收光譜峰值隨納米粒子尖銳程度發(fā)生變化的規(guī)律,仿真計(jì)算了吸收峰處納米粒子表面的電場(chǎng)分布,如圖3所示.比較不同形貌納米粒子的表面電場(chǎng)分布可以看出,隨著納米粒子體形狀參數(shù)的減小,其尖銳程度逐漸增加,電場(chǎng)越發(fā)集中于偏振方向上粒子的尖端部位.表面電場(chǎng)增強(qiáng)表明表面電荷集中分布在尖端處,這增強(qiáng)了電荷分離,并因此減弱電子發(fā)生振蕩需要的回復(fù)力,從而使激發(fā)納米粒子LSPR所需的能量降低,相應(yīng)的共振波長(zhǎng)發(fā)生紅移[21,25].納米粒子的形狀也影響了共振吸收峰的強(qiáng)度,納米橢球的吸收峰強(qiáng)度明顯強(qiáng)于其他三種粒子.從圖3中的表面電場(chǎng)分布可以看出,在納米球中,電場(chǎng)均勻分布在球的表面,而在納米橢球中,電場(chǎng)集中在平行于光偏振方向的長(zhǎng)軸兩端,因此納米橢球共振峰的強(qiáng)度強(qiáng)于納米球.對(duì)于納米立方和納米三棱柱,電場(chǎng)不僅分布在結(jié)構(gòu)的頂點(diǎn),還分布在突出的棱邊上,因此頂點(diǎn)處的總電場(chǎng)弱于納米橢球.此外,從圖2中還可看到在Ag納米立方、納米三棱柱的吸收光譜中,在主峰左側(cè)有一個(gè)明顯的小峰,這是由粒子的四極子共振引起的[20].

      圖2 (網(wǎng)刊彩色)不同形狀A(yù)g納米粒子的吸收光譜Fig.2.(color online)Absorption spectra of SNPs with different shapes.

      圖3 (網(wǎng)刊彩色)(a)Ag納米球,(b)Ag納米橢球,(c)Ag納米立方,(d)Ag納米三棱柱在各自吸收峰處的表面電場(chǎng)分布圖Fig.3.(color online)Surface electric field distribution of siver(a)nano sphere,(b)nanoellipsoid,(c)nano cube,and(d)nano triangular prism at their absorption peaks.

      3.2 Ag納米粒子對(duì)光源輻射功率的影響

      為了研究將納米粒子引入發(fā)光器件后對(duì)器件性能的影響,利用圖1(a)所示的仿真模型分別將不同形狀的納米粒子引入器件進(jìn)行仿真,計(jì)算了各種形狀A(yù)g納米粒子對(duì)半導(dǎo)體介質(zhì)層中的偶極子光源輻射功率的影響.計(jì)算得到如圖4所示的含有不同納米粒子器件的SE曲線,可以看到,不同形狀納米粒子的SE曲線在400—500 nm波長(zhǎng)附近均表現(xiàn)出較為明顯的下降,且波谷隨著粒子體形狀參數(shù)的減小逐漸紅移.這是由Ag納米粒子自身對(duì)光的吸收引起的.將Ag納米粒子放置在發(fā)光偶極子附近,相當(dāng)于為偶極子引入了一個(gè)非輻射通道.偶極子輻射的能量通過這個(gè)非輻射通道被Ag納米粒子吸收,因此偶極子輻射總能量降低.另外,比較納米粒子的吸收光譜和偶極子SE曲線(圖2和圖4)也可以看到,同一形狀的納米粒子吸收峰與其引入器件后的偶極子自發(fā)輻射速率最小位置對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)接近,這也表明了圖4中400—500 nm波長(zhǎng)區(qū)域內(nèi)自發(fā)輻射速率的減小是由于附近金屬納米粒子的吸收導(dǎo)致的.

      從圖4中還可以看到在波谷之后,各個(gè)納米粒子的SE曲線均有一個(gè)明顯的增強(qiáng)峰,且增強(qiáng)峰的位置隨粒子體形狀參數(shù)的減小而紅移.這里,SE速率的提升是由于金屬表面激發(fā)的LSPR電場(chǎng)與偶極子輻射電場(chǎng)發(fā)生了耦合.共振耦合的強(qiáng)度既決定于金屬納米粒子自身LSPR的強(qiáng)度,也受到LSPR電場(chǎng)與偶極子輻射電場(chǎng)之間的耦合程度的影響.比較納米球和納米橢球的SE曲線,可以看到納米橢球?qū)ε紭O子輻射功率的增強(qiáng)更明顯,主要原因是納米橢球自身的LSPR強(qiáng)于納米球.幾種納米粒子中,Ag納米立方對(duì)偶極子輻射功率的增強(qiáng)最大,明顯強(qiáng)于Ag納米立方表現(xiàn)出來的光吸收能力(見圖2).為了解釋這一現(xiàn)象,計(jì)算SE曲線增強(qiáng)峰值處介質(zhì)膜層附近各種納米粒子內(nèi)部中央剖面上的電場(chǎng)分布,如圖5(a)—(d)左列所示.這個(gè)剖面垂直于器件膜層的表面,可以反映出器件膜層對(duì)納米粒子LSPR電場(chǎng)分布的影響.同時(shí)也給出了沒有膜層時(shí),單獨(dú)納米粒子在該剖面上的電場(chǎng)分布情況作為比較,如圖5右列所示.

      圖4 (網(wǎng)刊彩色)引入不同形狀A(yù)g納米粒子的發(fā)光二極管SE曲線Fig.4.(color online)SE curves of light-emitting diodes with different SNPs.

      由圖5可以看出,與單獨(dú)納米粒子對(duì)稱分布的電場(chǎng)不同,將納米粒子與器件結(jié)合之后,電場(chǎng)不再對(duì)稱分布于納米粒子的尖銳部分,而是集中于納米粒子與器件之間的區(qū)域.這是因?yàn)榻橘|(zhì)層的引入,改變了金屬納米粒子周圍的介電常數(shù)分布的對(duì)稱性,從而導(dǎo)致了電場(chǎng)分布的變化.比較不同形狀納米粒子的電場(chǎng)分布情況,發(fā)現(xiàn)由于納米立方和納米三棱柱具有平面結(jié)構(gòu),其表面與器件膜層的接觸面積較大,所以表面電荷集中的區(qū)域與膜層更加接近,使得電場(chǎng)明顯集中于納米粒子與膜層之間.所以納米立方對(duì)偶極子輻射功率增強(qiáng)最大的原因是介質(zhì)膜層的引入使LSPR電場(chǎng)更加集中于器件附近,因此與偶極子之間的距離更近,增強(qiáng)了LSPR電場(chǎng)與偶極子輻射電場(chǎng)之間的耦合,從而提高了偶極子的自發(fā)發(fā)射速率.

      此外,隨著納米粒子體形狀參數(shù)的減小,金屬納米粒子利用其LSPR增強(qiáng)偶極子光源輻射功率的同時(shí),400—500 nm波長(zhǎng)區(qū)域內(nèi)的非輻射能量損失相對(duì)減少.同時(shí),在各自增強(qiáng)峰后的長(zhǎng)波長(zhǎng)區(qū)(圖4中600—800 nm波長(zhǎng)區(qū)域),各粒子器件的SE曲線出現(xiàn)了明顯的波動(dòng),這是由于光源的直接輻射光與粒子的散射光間的共振引起的[23].

      圖5 (網(wǎng)刊彩色)(a)Ag納米球,(b)Ag納米橢球,(c)Ag納米立方,(d)Ag納米三棱柱在SE峰值處的中心剖面電場(chǎng)分布圖,右側(cè)插圖為單獨(dú)納米粒子在LSPR峰值處的電場(chǎng)分布Fig.5.(color online)Electric field distribution at the central sections of silver(a)nano sphere,(b)nano ellipsoid,(c)nano cube,and(d)nano triangular prism at their SE peaks.Insets in the right column are the electric field of SNPs at their LSPR peaks.

      3.3 Ag納米粒子對(duì)器件出射光強(qiáng)度的影響

      為了研究納米粒子的引入對(duì)器件總出射光強(qiáng)度的影響,計(jì)算不同形貌納米粒子與器件膜層相結(jié)合后各器件的LEE曲線,如圖6所示.

      從圖6中可以看到,在金屬納米粒子的共振波長(zhǎng)附近,同樣觀察到LEE的降低,且隨著納米粒子體形狀參數(shù)的減小,LEE最低值對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)逐漸紅移.這一變化規(guī)律與SE的變化規(guī)律基本一致,表明引起這一變化的主要原因仍是金屬納米粒子吸收引起的偶極子輻射能量的損失.

      隨著波長(zhǎng)增加,在LEE曲線波谷之后的波段,可以看到納米粒子的引入很顯著地提高了器件的出射光強(qiáng)度,而且提高的程度要明顯大于光源輻射功率的提升.LEE提升強(qiáng)度增加的一部分原因是在該波段,金屬納米粒子的LSPR電場(chǎng)與偶極子輻射電場(chǎng)相耦合,提高了偶極子的輻射功率(如3.2小節(jié)所述);另一部分原因則是由于納米粒子對(duì)光的散射作用.圖6的插圖中給出了不同形狀納米粒子的散射光譜.比較各個(gè)粒子的散射強(qiáng)度可以發(fā)現(xiàn),納米球、納米橢球的散射作用明顯強(qiáng)于納米立方和納米三棱柱.所以,納米球和橢球的LEE增強(qiáng)強(qiáng)于它們的SE增強(qiáng).在所有粒子中,納米橢球的散射光譜最強(qiáng),所以相比于SE曲線,其出射光強(qiáng)度的增強(qiáng)程度最大.但由于粒子-器件之間電場(chǎng)能量的集中以及其與器件的耦合作用仍是改善器件性能的主要原因,而納米橢球?qū)ε紭O子輻射功率的增強(qiáng)較小,所以納米橢球的LEE提升程度低于納米立方.同樣,納米三棱柱的散射是最弱的,因此其對(duì)器件LEE的增強(qiáng)效果并不好.

      圖6 (網(wǎng)刊彩色)引入不同形狀A(yù)g納米粒子的發(fā)光二極管LEE曲線,插圖為Ag納米粒子的散射光譜Fig.6.(color online)LEE curves of light-emitting diodes with different SNPs. Inset is the scattering spectra.

      3.4 器件中膜層介質(zhì)折射率對(duì)等離子體共振效應(yīng)的影響

      由前面的討論結(jié)果可以看到,實(shí)際器件中介質(zhì)膜層能夠在很大程度上影響金屬納米粒子LSPR的電場(chǎng)分布,進(jìn)而影響偶極子光源的輻射功率和光提取功率.因此,進(jìn)一步計(jì)算不同膜層介質(zhì)折射率對(duì)金屬納米粒子LSPR效應(yīng)的影響.采用耦合作用最強(qiáng)的Ag納米立方,計(jì)算了對(duì)應(yīng)器件的SE曲線,結(jié)果如圖7所示.

      從圖7中可以看出,在折射率較小時(shí)(n=1.5),粒子對(duì)光源總輻射功率的增強(qiáng)作用很弱.隨著材料折射率的逐漸增加,器件的SE曲線出現(xiàn)了明顯的增強(qiáng),且材料折射率越高,SE增強(qiáng)的程度越大,同時(shí)增強(qiáng)峰位置紅移.導(dǎo)致這一變化的原因主要是隨著膜層材料折射率的增大,粒子LSPR共振電場(chǎng)越發(fā)集中于粒子-膜層區(qū)間,使電場(chǎng)更加靠近器件一側(cè),從而加強(qiáng)了粒子與器件之間的耦合作用.當(dāng)器件膜層介質(zhì)折射率為2.3時(shí),光源輻射功率達(dá)到最大.因此,具有較高折射率的介質(zhì)膜層能夠更好地促進(jìn)LSPR電場(chǎng)與光源進(jìn)行耦合,帶來器件輻射功率的明顯改善.

      圖7 (網(wǎng)刊彩色)具有不同介質(zhì)折射率的發(fā)光二極管SE曲線Fig.7.(color online)SE curves of light-emitting diodes with different material refractive indices.

      4 結(jié) 論

      仿真計(jì)算了具有不同體形狀參數(shù)的Ag納米球、納米橢球、納米立方體與納米三棱柱的LSPR特性,以及將其引入發(fā)光器件后對(duì)光源輻射功率和器件出射光強(qiáng)度的影響.分析發(fā)現(xiàn),隨著納米粒子體形狀參數(shù)減小,其形狀尖銳程度增加,使得尖端處集中的表面電荷數(shù)量隨之增加,粒子共振波長(zhǎng)發(fā)生紅移.在將納米粒子引入器件后,介質(zhì)膜層使納米粒子的LSPR共振電場(chǎng)集中在膜層表面,增強(qiáng)了LSPR電場(chǎng)與光源輻射電場(chǎng)的耦合,增強(qiáng)了光源的輻射功率和器件的出射光強(qiáng)度.對(duì)于不同形狀的納米粒子,其表面與器件膜層表面的接觸面積決定了耦合作用的強(qiáng)弱,計(jì)算結(jié)果表明銀納米立方對(duì)發(fā)光器件的LSPR增強(qiáng)效果最明顯.我們研究了器件中不同膜層介質(zhì)折射率對(duì)金屬納米粒子LSPR效應(yīng)的影響,結(jié)果表明,高折射率的膜層介質(zhì)有助于集中電場(chǎng)分布、增強(qiáng)耦合作用并改善器件性能.

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      [14]Tanaka T,Totoki Y,Fujiki A,Zettsu N,Miyake Y 2011Appl.Phys.Exp.4 032105

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      [22]Jeffrey M M,Wang Y M,Leif J S,Richard P V D,Laurence D M,Stephen K G,George C S 2009J.Phys.Chem.C113 2731

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      Numerical research of emission properties of localized surface plasmon resonance enhanced light-emitting diodes based on Ag@SiO2nanoparticles?

      Jia Bo-Lun1)Deng Ling-Ling1)?Chen Ruo-Xi1)Zhang Ya-Nan2)Fang Xu-Min3)?

      1)(School of Optoelectronic Engineering,Nanjing University of Posts and Telecommunications,Nanjing 210023,China)
      2)(School of Physics and Optoelectronic Engineering,Nanjing University of Information Science and Technology,Nanjing 210044,China)
      3)(Science of Technology on Near-Surface Detection Laboratory,Wuxi 214035,China)

      29 July 2017;revised manuscript

      31 August 2017)

      Metal nanoparticles have potential applications in the fields of optical sensing and optoelectronic devices,due to the localized surface plasmon resonance(LSPR)which enhances the spontaneous emission rate of nearby fluorescent molecules.The LSPR of metal nanoparticles is closely related to its material,shape,size and ambient medium,which affects the applications of nanoparticles in specific devices.In this paper,the LSPR effect of silver nanoparticles(SNPs)with different shapes of sphere,ellipsoid,cube,and triangular-prism,is investigated by using a three-dimensional finite difference time domain.The absorption and scattering spectra of the individual SNPs are first calculated.The resonance peaks are red shifted and enhanced with sharpness increasing from the nano-sphere to the nano-triangular-prism because the surface charges accumulate in the sharp corners.Then the effects of SNPs on the radiation power of the dipole source and light extraction efficiency of the light-emitting diodes(LEDs)are studied.The dipole radiation power decreases near the resonance wavelength due to the absorptions of SNPs,while increases after the resonance wavelength because of the coupling between the SNP LSPR and the dipole radiation.The calculated electric field distribution shows that the LSPR electric field of the SNPs concentrate near the surface of the dielectric film because of the interaction between the SNPs and the film.The concentrated electric field helps to improve the coupling between the LSPR and the dipole,which enhances the dipole radiation power in the LED.In the several kinds of SNPs,nano-cube SNP shows the most significant improvement on the dipole radiation power because of the strongest interaction with the dielectric film.In addition,the scattering effect of the SNP reduces the internal total reflection of light and improves the light extraction efficiency of the LED.Nano-ellipsoid SNP significantly enhances the light extraction because of its strongest scattering intensity.Further,the in fluence of the refractive index of the dielectric film on the dipole radiation power is studied.It is found that a higher refractive index of dielectric film helps to enhance the interaction between the SNPs and the film and improves the dipole radiation power.The optimized value of refractive index is acquired through detailed calculation.

      metal nanoparticle,localized surface plasmon resonance,light-emitting diode,emission power

      PACS:78.20.Bh,78.40.Kc,78.67.BfDOI:10.7498/aps.66.237801

      *Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.61505086).

      ?Corresponding author.E-mail:dengll@njupt.edu.cn

      ?Corresponding author.E-mail:fangxm57006@163.com

      (2017年7月29日收到;2017年8月31日收到修改稿)

      金屬納米粒子利用其局域表面等離子體共振效應(yīng)(LSPR),可以增強(qiáng)附近熒光分子的自發(fā)輻射速率,因而在光學(xué)傳感、光電器件等領(lǐng)域中具有潛在的應(yīng)用價(jià)值.金屬納米粒子的LSPR與其自身的材料、形狀、尺寸以及周圍環(huán)境介質(zhì)密切相關(guān),這影響著納米粒子在具體器件中的應(yīng)用.本文利用三維時(shí)域有限差分法,研究了相同體積的球形、橢球形、立方形與三棱柱形銀納米粒子對(duì)薄膜發(fā)光二極管輻射功率的影響;計(jì)算了不同形狀銀納米粒子對(duì)偶極子光源輻射功率和薄膜器件光出射強(qiáng)度的增強(qiáng),并結(jié)合LSPR效應(yīng)討論了輻射功率變化的物理機(jī)理.研究結(jié)果表明:銀納米粒子自身形狀尖銳程度的增加有利于提高LSPR的共振強(qiáng)度;同時(shí)納米粒子的形狀影響了LSPR共振電場(chǎng)與薄膜器件中偶極子輻射電場(chǎng)之間的耦合作用,其中立方形納米粒子因?yàn)槟軐?shí)現(xiàn)最強(qiáng)的耦合作用而對(duì)器件的輻射功率增強(qiáng)最大.在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步討論了不同薄膜材料對(duì)LSPR共振及光源輻射功率的影響,發(fā)現(xiàn)較高的材料折射率有利于增強(qiáng)金屬納米粒子的LSPR與器件的耦合作用,從而改善發(fā)光二極管性能.

      10.7498/aps.66.237801

      ?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):61505086)資助的課題.

      ?通信作者.E-mail:dengll@njupt.edu.cn

      ?通信作者.E-mail:fangxm57006@163.com

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