石蘭英+田新民+王永林

摘要：為了解興凱湖地區(qū)沼澤和森林土壤重金屬含量狀況，利用ICP-OES測(cè)定As、Cd、Cr、Cu、Ni、Zn、Pb 7種重金屬濃度，采用Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法對(duì)重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，研究區(qū)域森林土壤As含量高于沼澤，其他含量均低于沼澤土壤。7種重金屬中僅Cd含量超標(biāo)嚴(yán)重，沼澤和森林土壤Cd含量超過土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值比例分別為95.33%和61.00%，其他6種含量均未超過土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。7種重金屬元素變異系數(shù)幅度為2.62%～481.52%，其中沼澤以As、Cd變幅顯著，空間分布差異明顯，其他元素變異系數(shù)不大，空間分布比較均勻，由大到小依次為As、Cd、Zn、Pb、Ni、Cr、Cu。森林土壤7種重金屬元素變異系數(shù)由大到小依次為As、Ni、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr，以As、Pb和Cd變幅較大，空間分布不均勻。由相關(guān)性分析可知，沼澤土壤Cu與Cd呈顯著正相關(guān)；森林土壤Cd與Pb呈極顯著正相關(guān)，Zn與Cu和Cr均呈顯著正相關(guān)。沼澤土壤Ni與堿解氮間呈極顯著負(fù)相關(guān)；森林土壤Zn和土壤速效鉀間呈顯著正相關(guān)，Pb與堿解氮間呈顯著正相關(guān)。沼澤和森林土壤重金屬的潛在生態(tài)危害已達(dá)到強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)（RI分別為224.61和183.73），Cd已達(dá)到很強(qiáng)生態(tài)危害程度（Ei分別為204.42和168.49），其他均為輕微生態(tài)危害程度。

關(guān)鍵詞：興凱湖；沼澤；森林；重金屬；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

中圖分類號(hào)：X52 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2017）22-4299-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2017.22.022

Abstract： In order to determine heavy metal pollution status in swamp and forest soils in Xingkai Lake area，soil samples were collected in typical area， to analyze concentrations of seven heavy metals（As，Cd，Cr，Cu，Ni，Zn and Pb） and chemical properties in the soils. The background values of the soil heavy metals in Heilongjiang province were used as references and the Hakanson potential ecological risk index method was adopted in the assessment. The results showed that the concentration of As in forest soil was 2 times of that of swamp，the other concentrations were lower than that of marsh soil. Cd had the highest accumulation， compared to level II of the China Soil Environment Quality Standard（GB 15618-1995） that the average concentration of Cd exceeded about 95.33% and 61.00% in marsh soil and forest soil， respectively. The other 6 heavy metals concentrations were lower than those in level Ⅰ of the China Soil Environment Quality Standard（GB 15618-1995）. The range of variation coefficient was 2.62%～481.52% for the seven heavy metals and variation coefficient followed an order of As>Cd>Zn>Pb>Ni>Cr>Cu in marsh soil， the amplitude of variation of As and Cd were remarkable，the spatial distribution difference was obvious， the spatial distribution of other elements had relatively uniform spatial distribution. The variation coefficient followed an order of As>Ni>Cd>Pb>Cu>Zn>Cr in forest soil， the amplitude of variation of As，Pb and Cd were remarkable，the spatial distribution difference was obvious. By correlation analysis， Cu was positively correlated with Cd in marsh soil； There was a significant positively correlation between Cd and Pb； There was a significant positively correlation between Zn and Cu，Cr in forest soil. There was a significant negative correlation between Ni and soil alkaline hydrolysis nitrogen in marsh soil； Zn and soil rapidly available potassium showed significant positive correlation； There was a significant positively correlation between Pb and soil alkaline hydrolysis nitrogen in forest soil. The potential ecological hazard assessment indices of heavy metals in marsh and forest soil had reached medium（RI were 224.61 and 183.73），As，Cr，Cu，Ni，Zn，Pb were slight，Cd were very strong and strong （Ei were 204.42 and 168.49）.endprint

Key words： Xingkai Lake； marsh； forests； heavy metals； ecological risk

興凱湖國家級(jí)自然保護(hù)區(qū)面積222 488 hm2，是黑龍江省最大的自然保護(hù)區(qū)，由草甸、沼澤、湖泊和森林組成了一個(gè)完整復(fù)雜的濕地生態(tài)系統(tǒng)，保護(hù)區(qū)與俄羅斯一側(cè)的濕地相連，地理位置獨(dú)特，具有國際重要意義[1]。近年來，由于興凱湖流域內(nèi)農(nóng)業(yè)和生態(tài)旅游資源的過度開發(fā)，大片濕地及森林被破壞，工業(yè)廢水和城市污水排放，引發(fā)興凱湖生態(tài)環(huán)境出現(xiàn)惡化趨勢(shì)[2]，導(dǎo)致興凱湖濕地退化，景觀格局發(fā)生變化[3]。

土壤重金屬污染已成為全球重大問題，而重金屬污染可能成為濕地退化的一個(gè)重要驅(qū)動(dòng)因素[4]。濕地是地球上水陸相互作用形成的自然綜合體，因地勢(shì)低洼，人類活動(dòng)產(chǎn)生的重金屬可通過地表或地下徑流、大氣降塵等多種途徑進(jìn)入濕地[5]，最終沉淀在泥土或固結(jié)在植物體內(nèi)[6]，成為重金屬重要的匯[7]。但當(dāng)水文環(huán)境發(fā)生變化或土壤重金屬富集超過其限定值，濕地有可能逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)橹亟饘俚脑碵8]。近年來，中國河流湖泊等水體由于長(zhǎng)期大量生活污水與工業(yè)廢水的排入，水質(zhì)污染嚴(yán)重，污水流動(dòng)及農(nóng)業(yè)污灌又導(dǎo)致了更大面積的土壤污染[9，10]。因此，本研究以興凱湖地區(qū)的泥炭沼澤濕地和湖崗森林為對(duì)象，研究土壤重金屬元素的積累特征，進(jìn)而對(duì)其潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，以期為興凱湖地區(qū)土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)預(yù)警及土壤重金屬污染防治和退化濕地恢復(fù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究地區(qū)與研究方法

1.1 研究地區(qū)概況

研究區(qū)位于中國科學(xué)院興凱湖濕地生態(tài)研究站（132°20′00″E，45°21′55″N）附近，屬溫帶大陸性季風(fēng)氣候，為濕潤(rùn)半濕潤(rùn)地區(qū)，年平均氣溫3.1 ℃，1月平均氣溫-19.2 ℃，7月平均氣溫21.2 ℃，無霜期150 d左右，年降水量約750 mm，集中于夏季，約占全年降水的70%；冬季多暴風(fēng)雪天氣，封凍期從11月至次年3月[3]。興凱湖地區(qū)大面積濕地的主要土壤類型為沼澤土和泥炭土。在湖崗和高地上主要是沙土及沙石質(zhì)暗棕壤。研究站附近有天然沼澤濕地（主要覆蓋植物是狹葉甜茅）和湖崗森林（由蒙古櫟、白樺等組成的次生林）[11，12]。

1.2 樣品采集與處理

2015年10月上旬在研究區(qū)內(nèi)選取天然沼澤濕地及與其鄰近的湖崗森林樣地，天然沼澤濕地土壤類型為泥炭沼澤土，地理位置為132°19′14″E，45°20′59″N，海拔高度為110 m；湖崗森林土壤類型為沙石質(zhì)暗棕壤，土層厚度在10 cm左右[11]，地理位置為132°22′4″E，45°20′41″N，海拔高度為102 m。每個(gè)樣地隨機(jī)設(shè)置3個(gè)重復(fù)，每個(gè)重復(fù)區(qū)面積為30 m2，沼澤濕地采取深度0～30 cm土壤樣品；森林樣地分別采取0～10、10～20 cm土壤樣品，按“S”形樣線采集5個(gè)點(diǎn)混合為1個(gè)土樣[13]，因此，沼澤森林共取土樣3份，森林樣地共取土樣6份，土樣自然風(fēng)干后磨碎，分別過2.000和0.149 mm篩，保存?zhèn)錅y(cè)。

1.3 分析方法

2016年4月進(jìn)行土壤消解及重金屬含量測(cè)定，2016年1月進(jìn)行土壤化學(xué)指標(biāo)的測(cè)定工作。土壤重金屬測(cè)定采用聚四氟乙烯坩堝HNO3-HCLO4-HF混酸消解，2%硝酸溶解定容于25 mL容量瓶，采用美國Perkin Elmer公司的ICP-OES（Optima 8300型全譜直讀電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀）測(cè)定7種重金屬濃度[13]。pH采用電位計(jì)法測(cè)定（水土比為2.5∶1）；土壤有機(jī)質(zhì)（SOM）采用重鉻酸鉀-外加熱法測(cè)定；土壤堿解氮（AN）采用堿解擴(kuò)散法測(cè)定；土壤速效磷（AP）采用碳酸氫鈉浸提-鋁銻抗比色法測(cè)定；土壤速效鉀（AK）采用中性乙酸銨浸提-火焰光度計(jì)法測(cè)定[13，14]。

1.4 土壤重金屬污染和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

選用Hakanson[15]提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)法，單種重金屬潛在生態(tài)危害系數(shù)（Ei）的計(jì)算公式為Ei=Ti×（Ci/Si），其中，Ci、Si、Ti分別為第i種重金屬的實(shí)測(cè)含量（mg/kg）、參比值（mg/kg）和毒性系數(shù)。參比值一般采用土壤中重金屬元素的背景值，本研究重金屬背景值采用黑龍江省土壤重金屬元素背景值[16]。毒性系數(shù)根據(jù)徐爭(zhēng)啟等[17]計(jì)算的重金屬毒性系數(shù)（Ti），Zn=1、Cu=Ni=Pb=5、As=10、Cd=30、Cr=2。多種重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)（RI）的計(jì)算公式為RI=ΣEi。

Hakanson[15]在設(shè)計(jì)生態(tài)危害指數(shù)和劃分等級(jí)時(shí)，單種重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)是要評(píng)價(jià)單項(xiàng)潛在生態(tài)危害系數(shù)；綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)是要評(píng)價(jià)重金屬的單項(xiàng)潛在生態(tài)危害系數(shù)之和，所以其數(shù)值的大小取決于要評(píng)價(jià)的重金屬的個(gè)數(shù)和潛在生態(tài)危害系數(shù)的大小，由于Hakanson評(píng)價(jià)了Pb、Hg、Cd、As、Cu、Pb、Cr和Zn 8種元素，而在應(yīng)用這種方法時(shí)并不完全是這些元素，如果使用了同樣的等級(jí)范圍，就可能使其危害程度范圍擴(kuò)大，而不能正確地反映生態(tài)危害的程度，因此本研究參照文獻(xiàn)[18]，結(jié)合當(dāng)?shù)乇尘爸岛虷akanson的劃分方法重新劃分了評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。單因子潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)30、60、120和240分別為輕度、中度、強(qiáng)、很強(qiáng)等級(jí)的閾值，區(qū)域多因子重金屬綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)60、120、240和480分別為輕度、中度、強(qiáng)、很強(qiáng)等級(jí)的閾值。

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用SPSS統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及相關(guān)性、顯著性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 重金屬分布特征及污染評(píng)價(jià)

由表1可以看出，興凱湖地區(qū)沼澤與森林土壤7種重金屬中僅Cd含量超標(biāo)嚴(yán)重，沼澤和森林土壤Cd含量超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618-1995）[19]Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值比例分別為95.33%和61.00%，沼澤和森林土壤超過黑龍江省背景值[16]比例分別為581.40%和461.63%；超過國家背景值[16]比例分別為504.12%和397.94%，其他6種重金屬含量均低于黑龍江省和中國土壤背景值，且均未超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618-1995）Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。對(duì)2種土壤類型7種重金屬的平均值比較分析表明，森林土壤As含量高于沼澤土壤，是沼澤土壤含量的2倍，其他6種重金屬含量均低于沼澤土壤，其中沼澤土壤Cd、Cr、Cu、Ni、Zn和Pb含量分別為森林土壤含量的1.2、3.7、3.8、5.2、1.7和1.4倍。在龍窩湖濕地、太陽垾濕地等大量研究中亦出現(xiàn)過土壤重金屬Cd含量超過土壤環(huán)境Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)現(xiàn)象[13，20]。不同類型土壤成土母質(zhì)存在較大差異，從而導(dǎo)致不同類型土壤中重金屬含量存在差異。同時(shí)，濕地在淹水條件下形成還原狀態(tài)，大多數(shù)重金屬易形成硫化物沉淀，活動(dòng)性小，從而更容易在表層累積[21]。因此，本研究中沼澤土壤除As外，其他6種重金屬含量均高于森林，但是As的環(huán)境行為與其他重金屬相反，不會(huì)形成硫沉淀，并且在強(qiáng)還原狀態(tài)下，還可能被微生物活動(dòng)轉(zhuǎn)化為AsH3進(jìn)入大氣[22]，導(dǎo)致積水較深時(shí)濕地土壤As含量較低，所以出現(xiàn)本研究森林土壤As含量高于沼澤土壤。土壤中重金屬除源于其母質(zhì)外，主要來源于工業(yè)、農(nóng)業(yè)、交通、大氣沉降等[23，24]，該區(qū)域礦業(yè)開采以煤炭為主，其他產(chǎn)生重金屬污染的工業(yè)生產(chǎn)相對(duì)較少，且主要分布在城市及其周邊，對(duì)土壤重金屬污染較小，因此，地質(zhì)來源對(duì)該區(qū)域土壤重金屬元素具有重要影響[25]。同時(shí)，調(diào)查樣地位于公路附近，交通污染及人類旅游活動(dòng)將在一定程度上增加土壤重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，因此，在大力發(fā)展當(dāng)?shù)芈糜螛I(yè)時(shí)應(yīng)兼顧重金屬在土壤中的累積。endprint

重金屬元素含量變異系數(shù)可以反映元素在該區(qū)域分布和污染程度的差異，變異系數(shù)越大，說明區(qū)域各采樣點(diǎn)在總體樣本中平均變異程度越大[26，27]，本研究中7種重金屬元素變異系數(shù)幅度為2.62%～481.52%，其中沼澤濕地以As、Cd變幅顯著，As為68.35%～121.43%，Cd為24.74%～39.25%，空間分布差異明顯，其他元素空間分布比較均勻，變異系數(shù)較小，由大到小依次為As、Cd、Zn、Pb、Ni、Cr 、Cu。森林土壤7種重金屬變異系數(shù)均較大，由大到小依次為As、Ni、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr，其中以As、Pb和Cd變幅較大，這說明森林土壤元素空間分布不均勻（表1）。

2.2 土壤重金屬之間及其與土壤化學(xué)性質(zhì)指標(biāo)的相關(guān)性

土壤重金屬污染物的來源途徑可能是相同，也可能是多種途徑的，而同一來源土壤重金屬元素之間通常存在一定的相關(guān)性，此種顯著相關(guān)性說明元素之間一般具有同源關(guān)系或存在復(fù)合污染[14，28]。為探討不同類型土壤中各種重金屬的來源和遷移，對(duì)2種土壤類型重金屬元素之間及其與土壤化學(xué)性質(zhì)指標(biāo)間進(jìn)行相關(guān)性分析。Person相關(guān)分析結(jié)果表明，沼澤土壤Cu與Cd呈顯著正相關(guān)；森林土壤Cd與Pb呈極顯著正相關(guān)，森林土壤Zn與Cu和Cr均呈顯著正相關(guān)，其他重金屬之間均無顯著相關(guān)性，這說明Cu與Cd、Cd與Pb、Zn與Cu和Cr間可能分別存在相同的來源和相似的化學(xué)行為。重金屬元素的地球化學(xué)行為與土壤理化性質(zhì)相關(guān)[29]，沼澤土壤Ni與堿解氮間呈極顯著負(fù)相關(guān)；森林土壤Zn與土壤速效鉀間呈顯著正相關(guān)，森林土壤Pb與堿解氮間呈顯著正相關(guān)，其他重金屬與土壤化學(xué)指標(biāo)之間無顯著相關(guān)性（表2）。

2.3 土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

如表3所示，以黑龍江省土壤背景值[16]作為參比值，沼澤和森林土壤不同重金屬元素對(duì)土壤污染貢獻(xiàn)率存在差異，但沼澤土壤和森林土壤Cd潛在生態(tài)危害系數(shù)均處于強(qiáng)的水平，重金屬總污染貢獻(xiàn)率均為Cd最大，其他元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)遠(yuǎn)低于輕微的危害指標(biāo)。Cd的很強(qiáng)的污染等級(jí)直接導(dǎo)致沼澤和森林土壤綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)貢獻(xiàn)率達(dá)91.01%和91.71%，最終導(dǎo)致沼澤和森林土壤重金屬污染均達(dá)到強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。因此，興凱湖沼澤和森林土壤總體處于強(qiáng)污染狀態(tài)，存在強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，而引起土壤重金屬嚴(yán)重污染主要貢獻(xiàn)者為Cd。

3 小結(jié)

通過對(duì)興凱湖地區(qū)天然沼澤及森林土壤7種重金屬元素含量的統(tǒng)計(jì)分析和對(duì)土壤重金屬污染狀況和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)，得出以下結(jié)論。

1）除了森林土壤As含量是沼澤含量的2倍外，其他6種重金屬含量均低于沼澤土壤。沼澤和森林土壤Cd含量超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618-1995）Ⅱ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值比例分別為95.33%和61.00%，其他6種含量均未超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618-1995）Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值。

2）7種重金屬元素變異系數(shù)幅度為2.62%～481.52%，其中沼澤以As、Cd變幅顯著，空間分布差異明顯，其他元素變異系數(shù)較小，空間分布比較均勻，變異系數(shù)由大到小依次為As、Cd、Zn、Pb、Ni、Cr、Cu。森林土壤變異系數(shù)由大到小依次為As、Ni、Cd、Pb、Cu、Zn、Cr，以As、Pb和Cd變幅較大，空間分布不均勻。

3）重金屬元素間及其與土壤化學(xué)性質(zhì)間相關(guān)性分析結(jié)果表明，沼澤土壤Cu與Cd呈顯著正相關(guān)；森林土壤Cd與Pb呈極顯著正相關(guān)，Zn與Cu和Cr均呈顯著正相關(guān)。沼澤土壤Ni與堿解氮間呈極顯著負(fù)相關(guān)；森林土壤Zn和土壤速效鉀間呈顯著正相關(guān)，Pb與堿解氮間呈顯著正相關(guān)。

4）沼澤和森林土壤整體表現(xiàn)為強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，Cd是潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的主導(dǎo)因子，其貢獻(xiàn)率為91.01%和91.71%，其余元素都處于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)，對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)很少。因此，興凱湖地區(qū)沼澤和森林應(yīng)采取一定的措施防控土壤Cd污染。

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