婁正，劉清*，徐恒，師建芳，史少然，朱明

(1.農(nóng)業(yè)部規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院，北京 100125；2.農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)后處理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100121；3.華中農(nóng)業(yè)大學(xué) 工學(xué)院，湖北 武漢 430070)

金銀花(Lonicerajaponica)是忍冬科植物忍冬的干燥花蕾或帶初開的花[1]，是《本草綱目》記載的傳統(tǒng)名貴中藥材。金銀花含有綠原酸等生物活性物質(zhì)[2]，具有清熱解毒、宣散風(fēng)熱等作用，藥用價(jià)值極高[3]。新鮮金銀花含水率較高，不耐貯藏，極易發(fā)生霉?fàn)€、褐變，必須經(jīng)過干燥加工后才能入藥[4]。干燥是金銀花用作藥材的重要加工工序[5]。

目前國內(nèi)外金銀花的干燥方法，除了傳統(tǒng)的金銀花曬干、陰干等方法之外[6]，微波干燥[7]、紅外干燥[8]、真空干燥[9]、熱泵干燥[10]和聯(lián)合干燥[11]等方法也有較多使用，但是均存在著一些問題，例如干燥時(shí)間長、易受污染、設(shè)備復(fù)雜、成本較高、能耗較高、色澤劣變嚴(yán)重等[12]。熱風(fēng)干燥運(yùn)行成本較低，操作簡單方便，處理量大，是應(yīng)用最廣泛的干燥方法之一[13]。開展熱風(fēng)干燥研究對(duì)解決農(nóng)產(chǎn)品大規(guī)模產(chǎn)地初加工、提高農(nóng)產(chǎn)品干燥品質(zhì)、縮短干燥時(shí)間等意義重大[14]。金銀花干燥過程中，普遍使用熱水或者蒸汽漂燙進(jìn)行預(yù)處理，可以有效的鈍化反應(yīng)酶，減少金銀花色澤褐變[15]。

開展熱風(fēng)薄層干燥模型研究，對(duì)干燥過程中農(nóng)產(chǎn)品水分變化的有效預(yù)測、調(diào)控和優(yōu)化有重要意義，近年來被用來描述多種農(nóng)產(chǎn)品的干燥過程。本論文研究了干燥的溫度、物料量和預(yù)處理時(shí)間對(duì)金銀花干燥過程的影響，對(duì)金銀花進(jìn)行薄層干燥模型研究，得到金銀花熱風(fēng)干燥的最優(yōu)模型，并通過正交試驗(yàn)，優(yōu)化得到較好的金銀花干燥工藝，為金銀花的藥用干燥加工提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

新鮮金銀花，產(chǎn)于“中國金銀花之鄉(xiāng)”河北省巨鹿縣。原料為5月中、下旬采摘的頭茬花，此時(shí)采摘的金銀花綠原酸等主要有效成分較高。金銀花花蕾采摘后，通過手工挑選趁鮮除凈，保證原料品質(zhì)。平均濕基含水率為(80.0±0.4)%(105 ℃烘干法測定，參考GB/T 5009—2003)。

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

試驗(yàn)裝置：SY-5型實(shí)驗(yàn)烤箱，北京華珍烘烤系統(tǒng)設(shè)備工程有限公司，PLC全自動(dòng)控制，可以分段控制干燥工況，溫度控制精度為±1 ℃，相對(duì)濕度控制精度為±5%。

其他試驗(yàn)裝置：GZX-9070MBE型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱，上海博訊實(shí)業(yè)有限公司；JJ3000型精密電子天平，常熟雙杰測試儀器廠；恒平電子密度天平FA2104，上海舜宇恒平生產(chǎn)；美的EP186B電磁爐，用于水蒸氣對(duì)金銀花進(jìn)行預(yù)處理；色差儀WR-18。

1.3 試驗(yàn)方法

選取無腐爛、無變色的金銀花物料，單層均勻鋪在25 cm×20 cm的網(wǎng)狀托盤上。首先使用100 ℃的水蒸氣對(duì)金銀花進(jìn)行蒸汽預(yù)處理。設(shè)置好試驗(yàn)參數(shù)，啟動(dòng)干燥箱，等箱內(nèi)溫度到達(dá)設(shè)定溫度，將鋪有金銀花的托盤放入干燥箱內(nèi)開始烘干。烘干前期每隔30 min取出稱重，5 h后每隔1 h取出稱重，并觀察金銀花外觀的品質(zhì)變化。烘干至金銀花的濕基含水率降到8%時(shí)停止試驗(yàn)。每組試驗(yàn)重復(fù)3次。

1)不同干燥的溫度條件之下金銀花的干燥試驗(yàn)

預(yù)處理時(shí)間為0 min，物料量為100 g，干燥溫度分別為45、50、55、60和65 ℃。

2)不同物料量條件之下金銀花的干燥試驗(yàn)

預(yù)處理時(shí)間為0 min，干燥溫度為50 ℃，物料量分別為50、100、150和200 g。

3)不同預(yù)處理時(shí)間條件之下金銀花的干燥試驗(yàn)

物料量為100 g，干燥溫度為50 ℃，預(yù)處理時(shí)間分別為0、0.5、1、2和3 min。

4)干燥金銀花的正交試驗(yàn)

根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果，對(duì)金銀花干燥溫度、裝載的物料量和金銀花的預(yù)處理時(shí)間3個(gè)因素進(jìn)行3個(gè)水平下的正交試驗(yàn)。用以研究確定其最佳水平，進(jìn)而找出最佳的優(yōu)化工藝條件。正交表選擇L9(34)，詳見表1。

1.4 各參數(shù)計(jì)算

繪制水分比隨干燥時(shí)間變化的曲線，干燥速率曲線采用干燥速率隨干基含水率變化的曲線。

表1正交試驗(yàn)金銀花干燥各因素水平
Table1 Factors and levels of Honeysuckle on orthogonal test L9(34)

序號(hào)Number干燥溫度/℃Airtemperatures物料量/gLoadingquality預(yù)處理時(shí)間/minPretreatmentperiods14550125010023551503

1)干基含水率Mt計(jì)算：

(1)

式中：Wt為任意干燥t時(shí)刻的總質(zhì)量/g;G為干物質(zhì)質(zhì)量/g。

2)水分比MR計(jì)算：

(2)

式中：Mo為初始干基含水率/g·g-1；Me為物料干燥到試驗(yàn)結(jié)束的干基含水率/g·g-1；Mt為物料干燥到任意t的干基含水率/g·g-1。

3)干燥的速率DR計(jì)算：

(3)

式中：Mt1為物料干燥到t1的干基含水率/g·g-1；Mt2為物料干燥到t2的干基含水率/g·g-1。

1.5 干燥模型分析

干燥的數(shù)學(xué)模型用決定系數(shù)R2、均方根的誤差RMSE和卡方檢驗(yàn)值χ2共同表示。R2較大、RMSE和χ2值較小，干燥數(shù)學(xué)模型的擬合度較好。

(4)

(5)

(6)

1.6 評(píng)價(jià)指標(biāo)

1)色差： CIELAB表色系統(tǒng)用于本試驗(yàn)(也叫表色系L*a*b*)，色差ΔE*間接反映色澤好壞，ΔE*值越小，金銀花干燥前后色澤變化越小，表示產(chǎn)品顏色越好。

2)綠原酸：精密的吸取對(duì)照樣本溶液與供試樣本品溶液分別5～10 μL，并將其注入到液相色譜儀中，用高效液相色譜法檢測其峰面積，計(jì)算金銀花綠原酸含量。金銀花綠原酸含量越高，表示干燥效果越好。

3)干燥速率：通過金銀花干燥全過程所需要的時(shí)間長短來判斷不同的干燥各因素對(duì)金銀花干燥工程的影響。金銀花干燥的時(shí)間越短，所消耗的熱能越少，干燥效率越高。

2 單因素試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 干燥溫度對(duì)金銀花干燥的影響

圖1給出了不同干燥溫度下金銀花的水分比和干燥速率曲線，伴隨著干燥時(shí)間的逐漸延長，金銀花的水分比逐漸降低。在干燥溫度較高時(shí)，干燥用時(shí)較短，水分比下降速度快。在40、45、50、55和60 ℃的溫度條件下，金銀花干燥的用時(shí)為14、13、7、4和3 h。由圖中可以分析得出，金銀花的平均干燥速率明顯受到干燥溫度變化的影響，溫度較高時(shí)平均干燥速率也越大。降速干燥階段覆蓋了金銀花的全部干燥過程，表明控制金銀花干燥的決定因素不是外部干燥條件的變化，而是金銀花內(nèi)部細(xì)胞之間的水分?jǐn)U散過程，這也是大部分農(nóng)產(chǎn)品物料的普遍特性[16,17]?？赡苁请S著金銀花干燥的不斷進(jìn)行，物料含水遷移的路程逐漸增加導(dǎo)致[18]。干燥后的金銀花產(chǎn)品色澤呈現(xiàn)淺綠色至黃綠色，干燥溫度為60 ℃時(shí)部分金銀花干燥后的顏色略暗，其余不同干燥溫度下金銀花總體感官品質(zhì)均可以接受。

圖1 金銀花干燥曲線(不同的物料干燥溫度條件下)Fig.1 Drying curves of honeysuckle under different temperatures注：預(yù)處理時(shí)間為0 min，物料量為100 g。Note：No pretreatment,loading quality was 100 g.

2.2 物料量對(duì)金銀花干燥的影響

由圖2可見，物料量分別為200、150、100和50 g時(shí)，對(duì)應(yīng)干燥時(shí)間分別10、8、7和7 h。伴隨著干燥時(shí)間的逐漸延長，金銀花的水分比逐漸降低。金銀花裝載的物料量越多時(shí)干燥耗時(shí)就越短，但是時(shí)間縮短的幅度小于干燥溫度對(duì)其的影響。由圖2b可以看出，物料量越少，金銀花的平均干燥速率就越大。不同的裝載物料量條件下降速干燥階段依然覆蓋了金銀花的全部干燥過程。表明物料量堆積的減少并不是加快表面水分汽化的有效途徑，需要對(duì)金銀花內(nèi)部細(xì)胞之間的水分?jǐn)U散過程進(jìn)行研究和控制，才可以使汽化速率和內(nèi)部水分?jǐn)U散速率相協(xié)調(diào)，最終縮短其干燥時(shí)間[19]。

圖2 金銀花干燥曲線(不同的裝載物料量條件下)Fig.2 Drying curves of honeysuckle under different loading quality注： 預(yù)處理時(shí)間為0 min，干燥溫度為50 ℃。Note：No pretreatment,the temperature was 50 ℃.

2.3 預(yù)處理時(shí)間對(duì)金銀花干燥的影響

圖3為金銀花的不同預(yù)處理時(shí)間的干燥曲線。金銀花的預(yù)處理時(shí)間分別為0、0.5、1、2和3 min時(shí)，對(duì)應(yīng)干燥時(shí)間分別7、6、5、4和3 h。由圖中可以分析得出，伴隨著干燥時(shí)間的逐漸延長，金銀花的水分比逐漸降低。金銀花預(yù)處理的時(shí)間越長，其干燥的耗時(shí)就越短，但是時(shí)間縮短的幅度小于干燥溫度對(duì)其的影響。由圖3b可以看出，預(yù)處理時(shí)間越久，金銀花的平均干燥速率就越大，不同預(yù)處理時(shí)間之間的差異較明顯。不同的預(yù)處理時(shí)間條件下降速干燥階段依然覆蓋了金銀花的全部干燥過程。使用100 ℃水蒸氣預(yù)處理，平均干燥速率明顯提升，干燥時(shí)間表現(xiàn)出大幅度減少。通過水蒸氣的預(yù)處理，金銀花的細(xì)胞和纖維結(jié)構(gòu)得到了一定程度的軟化，這可能是全部或部分的原因，婁正等的研究發(fā)現(xiàn)水煮預(yù)處理時(shí)間對(duì)檳榔的干燥特性和組織結(jié)構(gòu)影響較大[20]。

2.4 模型的選擇

常用的薄層干燥數(shù)學(xué)模型見表2。

圖3 金銀花干燥曲線(不同的預(yù)處理時(shí)間條件下)Fig.3 Drying curves of honeysuckle under different pretreatment periods注：干燥溫度為50 ℃，物料量為100 g。Note：The tempreture was 50 ℃,loading quality was 100 g.

由表3可見，全部9種模型的R2≥0.941 5，χ2≤6.8×10-4，同時(shí)RMSE≤0.024 1。其中，Page 模型、Wang and Singh 模型和Modified PageⅡ 模型的R2≥0.968 7，χ2≤8.0×10-5，同時(shí)RMSE≤0.007 8，用于模擬金銀花的干燥過程效果較好。3種模型中，Wang and Singh 模型的平均R2值最大、平均χ2值和RMSE值最小，分別為0.989 6、3.7×10-5和0.002 7，因此Wang and Singh 模型是9個(gè)模型中最好的描述金銀花熱風(fēng)干燥的模型。

表2 常用的薄層干燥數(shù)學(xué)模型Table 2 The frequently-used drying models of thin layer

3 正交試驗(yàn)結(jié)果分析

3.1 極差分析

從表4的試驗(yàn)結(jié)果可以看出，平均干燥速率最高的是試驗(yàn)7，其組合為A3B1C3。極差分析顯示影響平均干燥速率的因素順序?yàn)椋篈>B>C，即為：干燥溫度>物料量>預(yù)處理時(shí)間。根據(jù)極差分析得出的較優(yōu)組合為試驗(yàn)7，即：金銀花干燥溫度為55 ℃，物料量50 g，預(yù)處理時(shí)間為3 min。干燥溫度、物料量和預(yù)處理時(shí)間對(duì)干燥速率的影響效果與單因素試驗(yàn)基本一致。

由表5正交試驗(yàn)極差分析表可知，對(duì)色差值影響順序?yàn)椋篈>B>C，即為：干燥溫度>物料量>預(yù)處理時(shí)間。根據(jù)極差分析得出的較優(yōu)組合為A1B1C3，即：金銀花干燥溫度為45 ℃，物料量50 g，預(yù)處理時(shí)間為3 min。。

在9組試驗(yàn)中，綠原酸含量最高的是試驗(yàn)3，其組合為A1B3C3，綠原酸含量為11.23 mg·kg-1。根據(jù)極差分析得出的最佳組合為A1B2C3。即：金銀花干燥溫度為45 ℃，物料量100 g，預(yù)處理時(shí)間為3 min。極差分析顯示對(duì)提高綠原酸含量貢獻(xiàn)由大到小的因素為：A>C>B，即為：干燥溫度>預(yù)處理時(shí)間>物料量。

3.2 方差分析

由表6的結(jié)果可以看出，在正交試驗(yàn)為0.05顯著性水平的條件下，干燥溫度對(duì)色差值和綠原酸都有顯著的影響。金銀花干燥溫度越高，色澤越暗，同時(shí)綠原酸含量越低，平均干燥速率越大；金銀花干燥溫度越低，色差值得到明顯降低，綠原酸也得到更好的保留，但平均干燥速率較低。在正交試驗(yàn)為0.05顯著性水平的條件下，金銀花裝載的物料量對(duì)平均干燥速率、色差值和綠原酸均沒有表現(xiàn)出顯著的影響。在正交試驗(yàn)為0.05顯著性水平的條件下，預(yù)處理時(shí)間對(duì)綠原酸有顯著的影響，經(jīng)過100 ℃水蒸氣預(yù)處理的金銀花在綠原酸保留上表現(xiàn)出優(yōu)勢，而預(yù)處理時(shí)間對(duì)平均干燥速率和色差值并沒有顯著的影響。

表4 正交試驗(yàn)的設(shè)計(jì)和試驗(yàn)得到的結(jié)果Table 4 Orthogonal experiment design and tests results

表5 金銀花正交試驗(yàn)的結(jié)果極差分析Table 5 Orthogonal experiment analysis of range

表6 金銀花正交試驗(yàn)的結(jié)果方差分析Table 6 Orthogonal experiment analysis of variance

注：顯著性水平α=0.05。
Note：Significance levelα=0.05。

由極差的分析和方差的分析結(jié)果可以看出，金銀花的預(yù)處理時(shí)間對(duì)保留的綠原酸含量有顯著影響，而對(duì)金銀花的平均干燥速率和色差值影響不大，因此考慮選擇較優(yōu)預(yù)處理時(shí)間為3 min。干燥溫度對(duì)于金銀花的色差值和綠原酸都有顯著影響，同時(shí)干燥溫度越高平均干燥速率也越高，但是色差值越大、綠原酸含量越低，較高的干燥溫度嚴(yán)重影響金銀花干燥后的色澤保持和綠原酸保留，干燥溫度較低時(shí)，干燥時(shí)間會(huì)較大幅度的延長，從而引起干燥能耗的浪費(fèi)，綜合分析考慮好后選擇干燥溫度為50 ℃。物料量對(duì)于各項(xiàng)指標(biāo)影響均較小，但是物料量過少會(huì)影響干燥效率，物料量過多會(huì)延遲干燥時(shí)間，增加能耗，綜合考慮選擇較優(yōu)物料量為100 g。綜上所述，A2B2C3為較優(yōu)工藝，即：干燥溫度50 ℃，物料量100 g，預(yù)處理時(shí)間3 min。

4 結(jié)論

單因素試驗(yàn)結(jié)果顯示干燥溫度、物料量和預(yù)處理時(shí)間均對(duì)金銀花的干燥時(shí)間有顯著影響，且金銀花的熱風(fēng)干燥過程屬于降速干燥。研究發(fā)現(xiàn)Page模型、Wang and Singh 模型和Modified PageⅡ 模型更適合用于描述金銀花干燥過程；最優(yōu)模型為Wang and Singh 模型。正交試驗(yàn)結(jié)果顯示對(duì)于金銀花的色差值，干燥溫度是影響較大的顯著因素；對(duì)于金銀花的綠原酸含量，干燥溫度和預(yù)處理時(shí)間是影響顯著的因素，其中干燥溫度的影響較大。正交試驗(yàn)較佳優(yōu)化工藝組合為干燥溫度50 ℃，物料量100 g，預(yù)處理時(shí)間3 min。

[1] 國家藥典委員會(huì)．中國藥典[S]．北京：中國醫(yī)藥科技出版社，2015：221

[2] 蔣美麗，久保輝幸，王正裔，等．響應(yīng)面法優(yōu)化超聲輔助提取金銀花中綠原酸[J]．化學(xué)與生物工程，2017，34(3)：35-39，44

[3] Zhao J,Peng Y,Zhou J,et al.Influence of different processing methods on honeysuckle quality[J].Agriculture science and Technology,2015,16(4):803-805，831.

[4] 朱玉麗，左亞文，趙文婷，等．干燥方法對(duì)富硒金銀花品質(zhì)特性影響[J]．食品科技，2016，41(1)：59-63．

[5] Geng W G,Gao L,Ma X X,et al.Honeysuckle Drying by Using Hybrid ConcentratorPhotovoltaic-Thermal (PV/T) Dryer:An Experimental Study[J].Applied Mechanics and Materials,2013,294:132-136.

[6] 劉治華．金銀花干燥動(dòng)力學(xué)及其貯藏穩(wěn)定性研究[D].濟(jì)南：山東大學(xué)，2015.

[7] 葛洪央，陳軍章，葛新鋒．金銀花微波干燥的模糊控制[J]．湖北農(nóng)業(yè)科學(xué)，2017，56(1)，137-139

[8] 杜利平，趙恒強(qiáng)，周冰謙，等．金銀花紅外鼓風(fēng)干燥特性、失水動(dòng)力學(xué)及干制品品質(zhì)研究[J]．食品工業(yè)科技，2016，37(16)：93-97，102．

[9] 劉云宏，朱文學(xué)，馬海樂．金銀花真空遠(yuǎn)紅外輻射干燥動(dòng)力學(xué)模型[J]．農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報(bào)，2010，41(5)：105-109，125．

[10] 羅磊，楊彬，張國慶，等．金銀花氣調(diào)熱泵干燥過程中綠原酸降解動(dòng)力學(xué)研究[J]．食品科學(xué)，2015，36(17)：7-12．

[11] 張繼馳．金銀花微波真空干燥特性及工藝優(yōu)化的研究[D].福州：福建農(nóng)林大學(xué)，2015.

[12] 方小明，張曉琳，王軍，等．荷花粉真空脈動(dòng)干燥特性和干燥品質(zhì)[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2016，32(10)：287-295.

[13] Supmoon N,Noomhorm A.Influence of combined hot air impingement and infrared drying on drying kinetics and physical properties of potato chips[J].Drying Technology,2013,31(1):24-31

[14] 尹慧敏，聶宇燕，沈瑾，等．基于Weibull分布函數(shù)的馬鈴薯丁薄層熱風(fēng)干燥特性[J]．農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2016，32(17)，252-258.

[15] Cyprian O O,Nguyen M V,Sveinsdottir K,et al.Influence of blanching treatment and drying methods on the drying characteristics and quality changes of dried sardine (Sardinellagibbosa) during storage[J].Drying Technology,2017,35(4):478-489.

[16] Mohapatra D,Rao P S.A thin layer drying model of parboiled wheat[J].Journal of Food Engineering,2005,66(4):513-518.

[17] Ertekin C,Yaldiz O.Drying of eggplant and selection of a suitable thin layer drying model[J].Journal of Food Engineering,2004,63(3):349-359.

[18] Purlis E,Salvadori V O.A moving boundary problem in a food material undergoing volume change-Simulation of bread baking[J].Food Research International,2010,43(4):949-958.

[19] Giri S K,Prasad S.Drying kinetics and rehydration characteristics of microwave-vacuum and convective hot-air dried mushrooms[J].Journal of Food Engineering,2007,78(2):512-521．

[20] 婁正，劉清，郭晶，等．檳榔預(yù)處理及熱風(fēng)干燥工藝條件優(yōu)化[J]．食品科學(xué)，2014，35(16)：46-51