劉 超，王 強，王國寶，高 啟，李 永，鄭玉來

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

水質(zhì)中一般含有天然放射性或人工放射性核素，其中天然核素以地殼的鉀、鐳等元素為主，人工放射性核素以核事故泄露的銫、碘等放射性核素為主。通常情況下，微量的放射性物質(zhì)不會影響人們的生活健康，一旦超出限值，則會帶來嚴(yán)重后果。日本核事故中大量的放射性物質(zhì)進(jìn)入空氣，在一定的高度沿主導(dǎo)方向運移，逐漸向周圍擴散，無論是氣態(tài)、液態(tài)、還是呈微小粒子的固態(tài)放射性核素都會逐漸向地面沉降。這些放射性核素，既可對人體造成外照射或通過呼吸進(jìn)入人體內(nèi)造成內(nèi)照射，也可能直接沉積在地表土壤、糧食作物、牧草及暴露于室外各種地面水源表面，對飲用水造成直接污染。核電站事故導(dǎo)致的核輻射污染對水安全的破壞集中在對水源的污染，可能持續(xù)數(shù)十年甚至上百年，給人類的生存、繁衍及國家安全、社會穩(wěn)定帶來巨大災(zāi)難[1]。因此，當(dāng)發(fā)生核事故時，及時有效地檢測放射性污染水平，已成為核應(yīng)急的緊迫任務(wù)。

當(dāng)前，國際上在核應(yīng)急領(lǐng)域已經(jīng)有多種商業(yè)化的快速放射性檢測系統(tǒng)，如，美國研制的FH40LAB-1食品放射性污染物檢測儀，測量時間最短為20 min，探測限為500 Bq/kg；德國SEA公司的EL-25，測量時間為17 min時，探測限為50 Bq/kg；白俄羅斯POLIMASTER公司的PM1406食品放射性檢測儀，探測限為25 Bq/kg;堪培拉公司的FoodScreen，測量時間最短為20 min，探測限為20 Bq/L。近年來，國內(nèi)也開展了相關(guān)研究，但還未形成產(chǎn)品。測量方法和手段不易完全排除天然放射性核素和宇宙射線產(chǎn)生的本底，而在環(huán)境水質(zhì)的放射性檢測中，待測樣品所含的放射性很低，容易被本底淹沒。在常用的γ能譜測量中，比較常見的是高純鍺半導(dǎo)體探測器和NaI(Tl)晶體閃爍體探測器。雖然高純鍺的能量分辨率更好，但是其對環(huán)境要求較高，使用維護(hù)不方便，而NaI(Tl)晶體具有探測效率高、內(nèi)含干擾雜質(zhì)少、穩(wěn)定性強等特點，因此，本研究選擇NaI(Tl)晶體閃爍體作為輻射探測器[4]。設(shè)計基于NaI(TI)探測器的水質(zhì)放射性核素快速檢測裝置，關(guān)鍵在于如何降低本底和建立適合的能譜分析方法，從而提高檢測速度和靈敏度。為此，本研究利用蒙特卡羅方法優(yōu)化裝置屏蔽體和探測系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)設(shè)計，并建立兩次擬合的能譜分析方法。該裝置系統(tǒng)可快速實地檢測環(huán)境水質(zhì)中的放射性核素，迅速識別核素種類。

1 系統(tǒng)設(shè)計

從已有的大量環(huán)境放射性監(jiān)測數(shù)據(jù)可見，造成水污染的主要放射性核素有3H、89Sr、90Sr、131I、134Cs、137Cs。核輻射主要是α、β、γ射線，由于電離作用和彈性散射，在水中很難探測α射線和β射線，而γ射線的穿透能力較強，容易探測，國內(nèi)外公認(rèn)的測量對象為常見的人工核素137Cs和131I[2]。本研究設(shè)計的快速檢測系統(tǒng)不需放化分析，可直接測量制備樣品。

1.1 探測器的全能峰探測效率

在設(shè)計的過程中，探測器的全能峰探測效率和全能峰計數(shù)是評價系統(tǒng)是否滿足實際應(yīng)用需求的重要指標(biāo)。探測器對γ射線的探測效率，根據(jù)不同的測量目的有不同的定義。要測量的是全能峰效率εp(Eγ)，指全能峰下面積對應(yīng)的計數(shù)與放射源發(fā)射的相應(yīng)光子數(shù)之比，定義為[3]：

(1)

式中，Np為測量時間t內(nèi)全能峰內(nèi)脈沖計數(shù)(經(jīng)修正后的凈計數(shù))，又稱峰面積；A為實驗測量時所用放射源的放射性活度，Bq；Pγ為能量為Eγ的γ射線分支比；t為測量時間，s。由此可得：

Np=εp(Eγ)APγt

(2)

1.2 蒙特卡羅方法模擬計算

蒙特卡羅模擬計算方法是以概率統(tǒng)計理論為基礎(chǔ)的計算機模擬方法，能夠比較逼真的描述粒子在物質(zhì)中的輸運過程，在探測裝置結(jié)構(gòu)優(yōu)化、核物理等方面具有廣泛的應(yīng)用。

1.2.1模擬計算程序Geant4

Geant4是由歐洲核子研究中心(CERN)研制開發(fā)的大型高能物理探測器模擬程序。Geant4軟件包采用先進(jìn)的面向?qū)ο蟪绦蛟O(shè)計技術(shù)，利用C++語言編寫，結(jié)構(gòu)清晰，各模塊相對獨立。各主要模塊和接口示于圖1，其中需要用戶自定義和編寫的重要模塊如下。

圖1 Geant4 程序模塊結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Geant4 program module structure diagram

1) 源輸入模塊(primaty generation)，用于產(chǎn)生模擬計算所需源粒子的信息。源粒子的信息主要包括粒子的類型、運動方向、空間位置和初始能量。

2) 探測器構(gòu)造模塊(detector construction)，用于構(gòu)建系統(tǒng)的幾何模型。主要包括編碼孔、閃爍光纖等關(guān)鍵構(gòu)件。

3) 粒子的物理過程類(physics list)，用于定義模擬過程中用到的所有粒子以及粒子與探測器介質(zhì)間相互作用的物理模型和截面數(shù)據(jù)。如中子的各種反應(yīng)(彈性散射、非彈性散射、俘獲和裂變)在此類中定義。

4) 類SteppingAction用于獲取粒子輸運每一步時用戶感興趣的關(guān)鍵信息。如粒子在光纖上的沉積能量。

1.2.2幾何模型

NaI(Tl)晶體閃爍體作為輻射探測器[4]，建立的幾何模型示于圖2，采用的NaI(TI)探測器靈敏體積為Φ50 mm×200 mm，屏蔽室內(nèi)放置一個厚度為5 mm的銅桶，盛放檢測液體，射線探測器放置在直徑為51 mm，高度為210 mm的塑料容器內(nèi)。

圖2 NaI晶體閃爍體探測器幾何模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of geometric modelon NaI detector

1.2.3模擬計算結(jié)果

采用蒙特卡羅方法分別模擬計算20、30、40、50 L的水箱中137Cs和131I核素的全能峰探測效率和全能峰計數(shù)，比活度為10 Bq/L，計算結(jié)果示于圖3和圖4。由圖3和圖4可以看出，針對一種核素時，隨著水箱體積逐漸增大，NaI全能峰探測效率減小，而1 h的探測器全能峰計數(shù)增加。主要是由于水箱中的水溶液對核素發(fā)出的γ射線有較強的吸收作用。由于系統(tǒng)需要集成在車輛中，需要輕便且保證探測靈敏度和檢測速度，選擇屏蔽室內(nèi)測量容器的體積越小越好，保證探測系統(tǒng)小型、機動和便攜，以滿足快速檢測的需求。通過蒙特卡羅模擬計算可知，水箱體積為18 L時，探測器的137Cs和131I全能峰計數(shù)滿足統(tǒng)計要求，能夠保證系統(tǒng)測量的可靠性。

圖3 全能峰效率對比Fig.3 Comparison all-around peak efficiency

圖4 1 h內(nèi)全能峰計數(shù)對比Fig.4 Comparison all-around peak counting

1.3 系統(tǒng)整體結(jié)構(gòu)

放射性檢測設(shè)備一般包括射線探測器、電路部分和數(shù)據(jù)處理部分[5]。本系統(tǒng)由射線探測器、液體采樣器、加熱系統(tǒng)、電子學(xué)系統(tǒng)及通訊系統(tǒng)組成，檢測系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖示于圖5。屏蔽層選擇本底最低的鉛作為屏蔽材料，屏蔽室內(nèi)放置一個厚度為5 mm的銅桶，盛放需要檢測的液體。射線探測器采用NaI(TI)探測器，置于圓形屏蔽體中心位置，外面用鋁層包裹隔絕光和潮濕的空氣，放置在直徑為51 mm，高度為210 mm的塑料容器內(nèi)，使探測器與被測液體不直接接觸，避免探測器被含有放射性核素的液體污染。加熱系統(tǒng)包裹在NaI(TI)探測器周圍，利用熱敏電阻控制探測器附近的溫度。通過電子學(xué)系統(tǒng)處理采集到的信號經(jīng)過通訊接口傳送給計算機終端，計算機對收到的數(shù)據(jù)進(jìn)行能譜計算分析，給出測量結(jié)果。

圖5 檢測系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.5 Detection system structure diagram

本研究能譜分析設(shè)計的方案采用兩次模擬的分析方法，每個放射性核素都有自己特定的特征峰，將探測器進(jìn)行能量和效率標(biāo)定后，通過測量核素特征峰的能量確定放射性核素種類，測量該核素特征峰區(qū)域內(nèi)的凈計數(shù)率確定其放射性活度。整個系統(tǒng)集成到改裝車上，在核事故發(fā)生時，可以迅速到達(dá)指定檢測區(qū)域，進(jìn)行快速定量的檢測工作，為管理部門迅速做出應(yīng)對措施提供依據(jù)。

2 刻度標(biāo)定

檢測系統(tǒng)的刻度包括能量刻度和效率刻度。其中, 能量刻度是指確定能監(jiān)測系統(tǒng)中多道脈沖幅度分析器的道址與γ射線能量的關(guān)系；效率刻度則是在放射性計量站的標(biāo)準(zhǔn)樣品上確定檢測系統(tǒng)對放射性核素單位活度濃度的響應(yīng)。

在探測范圍內(nèi)選取241Am、60Co、137Cs、40K進(jìn)行能量刻度。分別獲取各種核素的γ能譜，得到各核素特征峰對應(yīng)的道址，利用二次多項式E=ax2+bx+c，對相關(guān)數(shù)據(jù)做最小二乘法擬合，擬合數(shù)據(jù)結(jié)果示于圖6，得到系統(tǒng)的增益為1.1?？潭群蟮膶嶋H能量與刻度能量相對誤差分別為241Am 0.48%，60Co 1. 44%，137Cs 1.2%和40K 0.34%。

圖6 擬合數(shù)據(jù)圖Fig.6 Function fitting data graph

將國防科工局一級站制備的比活度為197.4 Bq/L的37Cs標(biāo)準(zhǔn)溶液盛于被測容器中，置于探測區(qū)域，測量530 min，開始數(shù)據(jù)獲取，采集到的凈峰計數(shù)為N凈=143 375，利用公式(3)計算出系統(tǒng)的探測效率為2.82%。

(3)

式中，t為測量活時間，s；A為137Cs的活度，Bq；Pr=0.852，為137Cs能量662 keV的γ射線發(fā)射概率。

3 結(jié)果與分析

將國防科工局一級站制備的比活度為10 Bq/L137Cs標(biāo)準(zhǔn)溶液放置在標(biāo)定后車載檢測系統(tǒng)中進(jìn)行檢測，驗證探測器的性能。檢測的系統(tǒng)全能峰探測效率和全能峰計數(shù)結(jié)果列于表1。由表1結(jié)果可見，模擬計算結(jié)果和實驗測量結(jié)果之間有微小的偏差，可能是由于設(shè)備制作工藝的影響，但與蒙特卡羅模擬得到的數(shù)據(jù)具有相同的特征，即水箱體積和探測效率的變化關(guān)系一致，從而避免實際測量時盲目設(shè)計，節(jié)省經(jīng)費。

表1 全能峰探測效率和計數(shù)的實驗和模擬對比Table 1 Experiment and simulation comparison of the efficiency and counting of the all-around peak detection

為了進(jìn)一步了解探測器的性能參數(shù)，如檢測時間、探測限、比活度和相對誤差之間的關(guān)系，將國防科工局一級站制備的比活度為10 Bq/L的137Cs標(biāo)準(zhǔn)溶液放置在車載檢測系統(tǒng)中進(jìn)行實驗，測量10、20、30、40 min時的性能參數(shù)，結(jié)果列于表2。

表2 車載檢測系統(tǒng)中不同時間的測量結(jié)果Table 2 The experimental results by detection system on the vehicle

為了確保能夠快速測量到樣品中低含量的放射性核素，建立兩次擬合的方法，第一次擬合從核素庫中已知核素的特征峰道址附近開始檢索，得到特征峰的基本信息。按照峰位的左右各5倍方差確定峰區(qū)邊界，進(jìn)行第二次曲線擬合，得到特征峰的凈面積，計算出放射性核素的活度。從表2結(jié)果可以看出，當(dāng)檢測時間越長，裝置的探測限越低，相對誤差越小。

4 結(jié)論

本研究研制了基于NaI(Tl)晶體的水質(zhì)放射性探測系統(tǒng)，并進(jìn)行了實驗測試，得出以下結(jié)論。

1) 采用車載探測器其檢測時間由傳統(tǒng)方法的48 h縮短到10 min，滿足快速定量分析的檢測精度需求，且隨著檢測時間增加，檢測精度升高。

2) 利用蒙特卡羅方法對系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)設(shè)計進(jìn)行了模擬仿真計算，確定最佳系統(tǒng)設(shè)計方案，并通過實驗進(jìn)行驗證，提高了研制效率，節(jié)省了設(shè)計成本。

3) 獲得了設(shè)備的檢測時間、探測限、比活度和相對誤差之間的關(guān)系，結(jié)果表明，探測系統(tǒng)指標(biāo)可以達(dá)到課題要求，在相對誤差小于15%的條件下，檢測時間縮短到10 min，不大于課題要求的90 min，探測下限小于10 Bq/L(137Cs)。

綜上所述，利用基于NaI(Tl)晶體的放射性探測系統(tǒng)檢測水質(zhì)放射性方法可行。但，為進(jìn)一步提高傳感器性能和實際使用效果，尚需在探測器的低功耗設(shè)計、提高探測效率以及實驗場所構(gòu)建等方面開展深入研究。

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