李長(zhǎng)林，黃志剛，翁云宣

(北京工商大學(xué)材料與機(jī)械工程學(xué)院，北京 100048)

0 前言

PEEK是一種線形芳香族半結(jié)晶型熱塑性特種工程塑料。PEEK的力學(xué)性能接近某些金屬材料，而其耐磨擦、耐腐蝕性能優(yōu)于大部分金屬材料。在工程塑料家族中，PEEK的高溫穩(wěn)定性、耐老化性能相當(dāng)突出。除此之外，PEEK還具有自潤(rùn)滑性，易于加工成型。由于PEEK的高性能，近年來在高端制造業(yè)領(lǐng)域，如航空航天、精密機(jī)械等，對(duì)PEEK應(yīng)用和研究已經(jīng)有了一定的基礎(chǔ)。同時(shí)，PEEK由于無毒、穩(wěn)定性好等特點(diǎn)，在醫(yī)療領(lǐng)域的的應(yīng)用也有很大潛力。在包裝與食品機(jī)械行業(yè)，隨著人們食品安全與衛(wèi)生意識(shí)的提高，PEEK作為安全的免潤(rùn)滑劑材料，在關(guān)鍵部件成型制造方面有很大潛力。

在實(shí)際應(yīng)用中，PEEK摩擦磨損現(xiàn)象嚴(yán)重，需要進(jìn)行填充、改性。通過改性，一方面可以提高PEEK的硬度和耐磨性，另一方面，改性對(duì)PEEK的結(jié)晶性能也有所提升。同時(shí)，由于PEEK價(jià)格昂貴，大量填充材料的加入，使得PEEK性價(jià)比更為合理。本文介紹了PEEK特種工程塑料耐磨增強(qiáng)改性方法的研究現(xiàn)狀；總結(jié)了PEEK工程塑料常見的摩擦磨損類型，以及特定工況下PEEK工程塑料摩擦學(xué)機(jī)理的研究進(jìn)展。

1 改善PEEK耐磨性的方法

目前改善PEEK耐磨性能的主要方法包括無機(jī)粒子填充、纖維與晶須填充以及共混等。無機(jī)粒子價(jià)格低廉，填充PEEK能夠有效降低成本，而且硬質(zhì)無機(jī)粒子在聚合物中可以起到承受載荷，減小壓力、摩擦作用下的材料變形，改善材料的摩擦磨損性能。纖維與晶須具有很高的彈性模量和強(qiáng)度，可以顯著降低材料的摩擦因數(shù)，但缺點(diǎn)是價(jià)格高；另外纖維增強(qiáng)PEEK還具有很好的阻燃特性。共混可以改變PEEK的結(jié)晶、熱性能。如PEEK的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(Tg)低，和一些熱穩(wěn)定性好的塑料如聚醚酰亞胺進(jìn)行共混后，可以明顯提高共混物的Tg，提升PEEK的高溫摩擦學(xué)性能。

1.1 無機(jī)粒子填充

無機(jī)粒子按照其粒徑大小有納米級(jí)和微米級(jí)2種。納米級(jí)顆粒具有納米效應(yīng)，其表面物理化學(xué)缺陷多，易與高分子鏈結(jié)合，從而達(dá)到改性的目的。但同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)納米粒子改性工藝要求較高，容易發(fā)生團(tuán)簇等現(xiàn)象，從而影響改性效果。相比之下，微米粒子改善PEEK工程塑料性能工藝較為簡(jiǎn)單。

王齊華等[1]很早就對(duì)比研究了相同含量納米SiC和微米SiC填充PEEK的摩擦磨損性能。研究發(fā)現(xiàn)納米SiC填料能有效改善PEEK的摩擦磨損性能，其磨損類型為犁削和磨料磨損，微米SiC填料能提升材料的耐磨性，但沒有減摩效果，其磨損方式以輕微的黏著磨損為主。Zalaznik等[2]研究了不同形狀和大小的MoS2粒子填充改性PEEK的效果。研究結(jié)果顯示不同形狀和大小的MoS2粒子都能有效降低摩擦因數(shù)，有些高達(dá)30 %以上。研究發(fā)現(xiàn)，填料濃度較低時(shí)(約1.5 %以下)，微米MoS2填充材料的摩擦因數(shù)更低，而當(dāng)填料濃度較高時(shí)(約1.5 %～5 %)，納米MoS2填充材料的摩擦因數(shù)更低。進(jìn)一步研究表明，材料的磨損率和填充粒子的硬度密切相關(guān)，填料的硬度越高，材料摩擦磨損性能越好。

納米粒子在改善PEEK工程塑料摩擦磨損性能的同時(shí)，對(duì)材料的結(jié)晶性能也有影響。如Balaji等[3]研究了PEEK/納米Si3N4工程塑料。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)添加10 %納米Si3N4時(shí)，材料的結(jié)晶溫度升高很多(約14 ℃)，而且此時(shí)材料硬度最高，磨損率最低，然而材料的摩擦因數(shù)很高，研究發(fā)現(xiàn)納米Si3N4的團(tuán)簇是摩擦因數(shù)升高的原因。

對(duì)于納米粒子填充改善PEEK工程塑料的微觀磨損過程，學(xué)者也進(jìn)行了研究，如Kalin[4]在研究WS2粒子對(duì)PEEK的改性的過程中，觀察到樣品的磨損階段主要包括結(jié)合、分層附著和微動(dòng)磨損幾個(gè)過程。

1.2 纖維與晶須填充

纖維主要有碳纖維(CF)和玻璃纖維(GF)，用纖維增強(qiáng)PEEK，可顯著提高工程塑料的力學(xué)性能。

纖維通常與無機(jī)粒子混合來增強(qiáng)PEEK，形成三元工程塑料。CF有很強(qiáng)的減摩阻磨作用，而無機(jī)粒子可為提高工程塑料的硬度做貢獻(xiàn)。ZHANG等[5]研究了CF增強(qiáng)PEEK工程塑料，結(jié)果顯示，材料摩擦因數(shù)低且穩(wěn)定，而且磨損程度隨著載荷的增加變化不大。

近年來，多壁碳納米管(MWCNT)也被用于增強(qiáng)PEEK，而且效果很好。王志等[6]研究了MWCNT增強(qiáng)PEEK工程塑料。發(fā)現(xiàn)PEEK/MWCNT工程塑料不但耐磨性等力學(xué)性能提高了，而且工程塑料具有極強(qiáng)的阻燃性能。

CF增強(qiáng)PEEK效果顯著，對(duì)其摩擦磨損機(jī)理的研究，也有大量文獻(xiàn)報(bào)道。文獻(xiàn)[7]在研究納米PEEK/ZrO2/CF材料的耐磨性時(shí)發(fā)現(xiàn)，低壓低速時(shí)，工程塑料表現(xiàn)為輕微的局部黏著；當(dāng)壓力和速度很高時(shí)，工程塑料表面變得粗糙，大量CF暴露出來，存在嚴(yán)重的黏著磨損。為了解決高壓高速下CF大量暴露的問題，文獻(xiàn)[8]在CF增強(qiáng)PEEK的基礎(chǔ)上，混雜了PTW纖維，很好地解決了前述問題。摩擦過程中，CF承擔(dān)主要載荷，而PTW纖維起輔助作用，大大降低了CF從工程塑料上的剝落程度，從而提高了材料的使用壽命。

在纖維與無機(jī)粒子混合增強(qiáng)PEEK過程中，納米無機(jī)粒子的添加要適量，否則極易引起團(tuán)聚現(xiàn)象。如Zhang等[9]在研究PEEK/SCF/PTFE/SiO2工程塑料過程中，發(fā)現(xiàn)納米粒子團(tuán)塊存在于PEEK中。隨著納米粒子的增加，納米顆粒團(tuán)聚體會(huì)越來越大。因此要綜合考察各組分含量對(duì)工程塑料綜合性能的影響規(guī)律[10]。

在普通CF增強(qiáng)改性PEEK工程塑料的基礎(chǔ)上，一些學(xué)者為了提高CF與PEEK的結(jié)合程度，嘗試對(duì)CF進(jìn)行預(yù)處理，以進(jìn)一步提高工程塑料的綜合性能。如Sharma等[11]利用等離子體對(duì)CF進(jìn)行表面處理，然后用處理過的CF改性PEEK。結(jié)果顯示，相比于用未經(jīng)等離子體處理CF增強(qiáng)的工程塑料，處理后的PEEK/CF材料的摩擦因數(shù)降低了5 %，力學(xué)性能有所提高。還有學(xué)者嘗試從工藝上對(duì)CF增強(qiáng)PEEK工程塑料進(jìn)行改進(jìn)，汪懷遠(yuǎn)等[12]采用新的造孔發(fā)泡工藝，制備了ACF增強(qiáng)PEEK/PTFE多孔自潤(rùn)滑材料。結(jié)果表明，當(dāng)ACF質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8 %，PTFE質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20 %時(shí)，工程塑料的摩擦學(xué)性能最優(yōu)，與普通CF增強(qiáng)PEEK工程塑料相比，摩擦磨損性能有很大提高。

CF增強(qiáng)PEEK工程塑料力學(xué)性能優(yōu)異，但CF價(jià)格昂貴，而GF具有價(jià)格低廉的特點(diǎn)，而且GF抗沖擊性能和壓縮性能好，GF增強(qiáng)后，PEEK工程塑料熱變形溫度更高，收縮率更小，這方面的文獻(xiàn)報(bào)道也很多。文獻(xiàn)[13]研究了短切GF增強(qiáng)PEEK材料的摩擦學(xué)性能。研究發(fā)現(xiàn)，除耐磨性增強(qiáng)外，短切GF增強(qiáng)PEEK工程塑料的熱分解溫度也得到了很大的提高。但相比CF增強(qiáng)PEEK工程塑料，GF增強(qiáng)工程塑料拉伸強(qiáng)度比較低。

晶須是一種類纖維狀單晶體，晶須晶體結(jié)構(gòu)比較完整，強(qiáng)度高，是工程塑料常采用的增強(qiáng)體。近年來晶須制造技術(shù)不斷完善，生產(chǎn)成本大幅下降，這使得晶須成為聚合物改性的一種新的增強(qiáng)材料。戴春霞等[14]用ZnO晶須填充PEEK工程塑料，明顯增強(qiáng)了PEEK工程塑料的耐磨性；添加10 %左右ZnO晶須時(shí)，得到的PEEK工程塑料的摩擦磨損性能最好，相比純PEEK下降約34 %。

1.3 共混

共混是將2種或2種以上分子結(jié)構(gòu)不同的均聚物、共聚物或均聚物和共聚物物理混合，然后重新造粒后注塑或熱壓形成新的工程塑料。共混可以在某些性能上改進(jìn)工程塑料的性能。近年來通過共混來提高PEEK工程塑料的研究報(bào)道也很多。

文獻(xiàn)[15]研究了 PEEK/PTFE 共混材料的摩擦學(xué)性能。研究了PTFE的含量與材料磨損率的關(guān)系及其摩擦學(xué)機(jī)理。文獻(xiàn)[16]研究了PEEK/PEI/PES 共混工程塑料，當(dāng)PEEK，PEI，PES的質(zhì)量比為 6∶3∶1時(shí)，結(jié)晶度提高37 %以上，Tg比純PEEK高了約20 ℃，材料的耐磨性能也得到提高，而且隨著摩擦?xí)r間的增長(zhǎng)，摩擦系數(shù)改變不明顯，說明材料的高溫摩擦性能有了很大提高。文獻(xiàn)[17]研究了PEEK/CF/PTFE共混工程塑料在不同接觸壓力下的摩擦性能。由于PTFE的自潤(rùn)滑效應(yīng)，使得工程塑料的在高壓高速摩擦條件下(10 MPa-50 mm/s)仍然能夠保持較低的摩擦因數(shù)(小于0.4)。 其原因在于PTFE可以減少聚合物材料和鋼表面之間的粘合，而且PTFE較柔軟，可以減少正常壓力下工程塑料的摩擦因數(shù)。文獻(xiàn)[18]研究了PEEK與超高相對(duì)分子質(zhì)量聚乙烯(PE-UHMW)的共混，形成工程塑料的摩擦、磨損和抗壓強(qiáng)度性能更好。

2 PEEK摩擦磨損機(jī)理與工況因素

2.1 PEEK的常見摩擦磨損類型

通常情況下，PEEK工程塑料的磨損類型和摩擦過程的具體工況相關(guān)，整個(gè)摩擦壽命周期內(nèi)，磨粒磨損、黏著磨損和疲勞磨損3種情況都會(huì)有發(fā)生，但摩損程度和具體發(fā)生過程隨具體情況而異。

磨粒磨損是指材料表面與外界硬質(zhì)顆?；蛴操|(zhì)凸出物相互摩擦引起的表面材料損失。磨粒磨損通常會(huì)形成嚴(yán)重的劃痕[19]。黏著磨損是指摩擦副相對(duì)滑動(dòng)時(shí), 由于黏著效應(yīng)，摩擦結(jié)點(diǎn)發(fā)生剪切斷裂，接觸表面的材料從一個(gè)表面轉(zhuǎn)移到另一個(gè)表面的現(xiàn)象[20]。摩擦磨損過程中，由于零件受交變應(yīng)力，一段時(shí)間后，摩檫表面會(huì)形成疲勞裂紋。裂紋繼續(xù)擴(kuò)展，會(huì)造成材料表面顆粒脫落，稱為疲勞磨損[21]。

通常PEEK工程塑料在不同的摩擦階段，有著不同的磨損情況[22]，也可能是幾種情況皆有，工程塑料的改性工藝以及工作環(huán)境對(duì)PEEK摩擦學(xué)性能有很大影響。

2.2 具體工況下的PEEK摩擦學(xué)機(jī)理研究

2.2.1 生物學(xué)體液環(huán)境摩擦學(xué)

在實(shí)際工程應(yīng)用中，工程人員之所以選擇PEEK，是因?yàn)楣ぷ鲌?chǎng)所、環(huán)境氛圍特殊。如人造骨關(guān)節(jié)[23]，在醫(yī)學(xué)上，目前認(rèn)為PEEK是比較理想的可選材料，生物相容性好[24]。

Cowie[25]用PEEK替代鈷鉻合金制作了膝關(guān)節(jié)模型，并與自制脛骨組件在潤(rùn)滑劑為25 %血清、類似于滑膜流體的潤(rùn)滑環(huán)境氛圍下，進(jìn)行了室溫下的摩擦磨損實(shí)驗(yàn)研究，結(jié)果顯示PEEK效果接近鈷鉻合金。還有其他如PEEK人工椎間盤[26]等，學(xué)者對(duì)此類人造關(guān)節(jié)做了大量應(yīng)用研究。賈慶衛(wèi)等[27]研究了PEEK/30 %CF工程塑料作為髓臼假體材料的摩擦學(xué)性能，分別研究了干濕2種工況，其中濕摩擦采用乳酸林格氏液模擬生物學(xué)體液環(huán)境，該研究還與其他合金進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)對(duì)比。結(jié)果顯示，在干、濕2種工況下條件下, PEEK/CF磨損量均最小。

2.2.2 不同空氣氛圍環(huán)境摩擦學(xué)

除了在醫(yī)學(xué)上的應(yīng)用，在其他領(lǐng)域，如化工、輕工領(lǐng)域，PEEK工程塑料工作環(huán)境氛圍復(fù)雜多變，需要對(duì)其摩擦磨損過程與機(jī)理進(jìn)行有針對(duì)性的研究。

Theiler等[28]研究了CNTs/TiO2/石墨填充PEEK在空氣、真空和氫環(huán)境等氛圍下，對(duì)鋼盤材料的摩擦性能。結(jié)果表明純PEEK對(duì)環(huán)境是敏感的，CNTs和TiO2增強(qiáng)后的材料摩擦磨損性能有很大提升。純PEEK在真空環(huán)境下磨損率很高。石墨填充PEEK降低了在空氣中的磨損率，但是在氫環(huán)境中磨損顯著。TiO2填充PEEK在氫和真空條件下的磨損率最低。進(jìn)一步研究表明，摩擦磨損過程中，形成薄而均勻的轉(zhuǎn)移膜的附著力和環(huán)境因素有很大關(guān)系。Davim[29]也研究了空氣、真空和氫環(huán)境中PEEK對(duì)鋼盤的摩擦性能。研究表明真空中氣體的解吸導(dǎo)致聚合物的弱化，從而造成了真空條件下的高磨損率。

2.2.3 水潤(rùn)滑環(huán)境摩擦學(xué)

在高速重載的水環(huán)境氛圍下工作的部件，采用傳統(tǒng)金屬等材料，摩擦磨損現(xiàn)象較為嚴(yán)重。研究PEEK在水環(huán)境氛圍中的摩擦學(xué)性能具有重要意義。

唐群國(guó)等[30]研究了CF增強(qiáng)PEEK工程塑料在水潤(rùn)滑條件下的摩擦學(xué)特性。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)摩擦壓力和速度較低時(shí)，PEEK的摩擦因數(shù)低、磨損量小，其原因是水在含有許多親水基團(tuán)的PEEK摩擦表面上形成了邊界潤(rùn)滑膜，再加上水的散熱作用，共同減弱了材料的摩擦磨損。但當(dāng)壓力較高時(shí)，邊界潤(rùn)滑水膜被破壞，而且材料表面溫度升高，PEEK發(fā)生黏著磨損，摩擦系數(shù)增高，摩擦過程中產(chǎn)生大量的磨屑，從而更加劇了材料的磨損。Laux等[31]研究了純PEEK及PTFE/CF/石墨填充PEEK 2種材料在干濕2種工況下摩擦磨損過程。研究發(fā)現(xiàn)填充材料表現(xiàn)出優(yōu)異的干摩擦阻力。在濕摩擦工況下，水對(duì)微動(dòng)環(huán)境有很大影響，增加了摩擦碎片的產(chǎn)生，填充材料的磨損比干摩擦工況下增加了將近3倍。純PEEK正好相反，濕摩擦條件下磨損量比干摩擦工況要小很多。

2.2.4 腐蝕環(huán)境氛圍摩擦學(xué)

在有腐蝕性工作環(huán)境下，金屬等傳統(tǒng)材料耐腐蝕性有限，PEEK由于其獨(dú)特的耐腐蝕性，發(fā)展前景廣闊，需要對(duì)其腐蝕環(huán)境氛圍下的摩擦學(xué)機(jī)理進(jìn)行研究。

王超等[32]研究了PEEK/SiC/CF和PEEK/SiC/PTW工程塑料在PH值為1的硫酸溶液中的耐蝕性能和摩擦學(xué)性能。結(jié)果表明，在腐蝕性介質(zhì)中，質(zhì)量分?jǐn)?shù)2.5 %的納米SiC填充工程塑料的耐蝕性最佳，摩擦學(xué)性能最佳。在滑動(dòng)摩擦過程中，PTW可以起承載作用，脫落的PTW可以填充到對(duì)偶面的劃痕之中，減小磨粒磨損程度，同等情況下PEEK/SiC/PTW工程塑料摩擦學(xué)性能優(yōu)于PEEK/SiC/CF。王志強(qiáng)等[33]以不銹鋼與碳纖維增強(qiáng)PEEK為摩擦副，對(duì)其在海水中接觸表面的溫度、摩擦因數(shù)和摩擦磨損狀況進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果表明，摩擦因數(shù)隨著時(shí)間的增加穩(wěn)定在0.1左右，且磨損程度小于對(duì)比材料。梁瑛娜等[34]研究了海水潤(rùn)滑條件下316L不銹鋼與仿生非光滑表面PEEK/CF的摩擦學(xué)性能。研究結(jié)果顯示，材料摩擦因數(shù)穩(wěn)定在0.02～0.06，試樣溫升小，磨損率小。

3 應(yīng)用展望

PEEK 材料的應(yīng)用非常廣泛。PEEK 具有良好的加工成型特性。在航空航天[35]領(lǐng)域，它可以替代鋁、鈦和其他金屬材料制造所需的零部件。在制造業(yè)[36]領(lǐng)域，它可以滿足我們對(duì)輕量化設(shè)計(jì)的需求。而且由于力學(xué)性能高、耐熱、耐磨損，耐腐蝕，PEEK可以做到“以塑代鋼”，替代部分高性能金屬零件[37]，用于制造活塞[38]、軸承[39-40]、軸類[41]、泵類[42]等核心工作部件，小型機(jī)器人關(guān)鍵部件[43]以及電子元器件[44]等。

在包裝與食品機(jī)械行業(yè)，隨著食品加工、包裝設(shè)備運(yùn)行速度的加快，對(duì)設(shè)備的可靠性要求也在提高。同時(shí)食品加工、包裝過程中的清洗、消毒、無菌包裝等工藝過程復(fù)雜，對(duì)包裝設(shè)備關(guān)鍵零部件的可靠性要求更高。傳統(tǒng)材料如聚酰胺、PTFE 等已無法滿足包裝設(shè)備高速、耐磨、無毒的要求。PEEK 具有優(yōu)異的耐高溫、耐磨損、耐腐蝕等性能且無毒，因此 PEEK 是食品加工、包裝機(jī)械設(shè)備關(guān)鍵零件如插拔、芯輪、軸套、齒輪、傳動(dòng)滾子鏈等[45]的設(shè)計(jì)、制造的理想選材。采用 PEEK 可以提高設(shè)備關(guān)鍵部件塑料零件的使用壽命，減少停機(jī)維修，從而提高設(shè)備的可靠性、穩(wěn)定性[46]。

4 結(jié)語(yǔ)

雖然對(duì) PEEK 耐磨改性的研究及應(yīng)用已取得一定成果，但一些特定工況如食品機(jī)械工作環(huán)境下的摩擦磨損機(jī)理還不完善，需要進(jìn)一步探究其機(jī)理。研究PEEK工程塑料的加工、成型工藝與摩擦學(xué)性能的關(guān)系；分析PEEK工程塑料成型過程中系列物理化學(xué)結(jié)晶轉(zhuǎn)變與材料摩擦特性的關(guān)系；研究探尋性能更好的增強(qiáng)體和更簡(jiǎn)便的合成工藝，從而推動(dòng)PEEK工程塑料在行業(yè)中的廣泛應(yīng)用。

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