種濤王桂吉譚福利趙劍衡唐志平

1)(中國工程物理研究院流體物理研究所,綿陽 621900)

2)(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)近代力學(xué)系,合肥 230027)

1 引 言

磁驅(qū)動(dòng)斜波加載技術(shù)是一種可對(duì)材料進(jìn)行平滑上升壓縮的新型實(shí)驗(yàn)技術(shù),每發(fā)實(shí)驗(yàn)對(duì)應(yīng)熱力學(xué)路徑中的一條準(zhǔn)等熵線.由熱力學(xué)理論可知,等熵線介于等溫線和Hugoniot線之間,因此,斜波加載技術(shù)是對(duì)準(zhǔn)靜態(tài)和沖擊加載技術(shù)的補(bǔ)充,具有重要的科學(xué)價(jià)值.與沖擊加載技術(shù)相比,斜波加載是一連續(xù)過程,應(yīng)力-應(yīng)變響應(yīng)對(duì)材料響應(yīng)的微小變化敏感,能夠充分觀測(cè)到波傳播過程中的擾動(dòng)(材料細(xì)微響應(yīng)),因此斜波壓縮技術(shù)在相變動(dòng)力學(xué)研究中有明顯的優(yōu)勢(shì).

1945年,麻省理工學(xué)院的Kaufman和Pomerance發(fā)現(xiàn)鋯的熱中子吸收截面極低,還具有良好的導(dǎo)熱、焊接及機(jī)械性能,抗核輻射損傷能力很強(qiáng),在酸堿環(huán)境中耐腐蝕性很好,因此,鋯是最佳的反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料之一[1].另外,鋯具有很強(qiáng)的吸氫能力,所以氫化鋯是反應(yīng)堆中優(yōu)良的慢化劑.鋯不僅在核工業(yè)中被大量應(yīng)用,同時(shí)也具有很廣闊的非核用途.如化工品制造業(yè)、醫(yī)學(xué)領(lǐng)域,甚至制造超導(dǎo)體.隨著金屬鋯及其合金在各個(gè)領(lǐng)域日益廣泛的應(yīng)用,人們對(duì)純鋯的力學(xué)性能研究也越來越多.1952年,Bridgman等[2]通過靜壓研究發(fā)現(xiàn)鋯在5.9 GPa時(shí)出現(xiàn)波阻抗不連續(xù),因此提出這是由于發(fā)生了相變.1963年,Jameison[3]通過X射線衍射實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了Bridgman實(shí)驗(yàn)中新相為ω相.Zilbershteyn等[4]做了鋯的靜水壓壓縮實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)其平衡相變壓力為2 GPa.Xia等[5,6]通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)32 GPa壓力以上鋯出現(xiàn)β相,且證明了在高溫和高壓下得到的β相是同一個(gè)相.Al’tshuler等[7,8]和McQueen等[9]提出了鋯的沖擊相變實(shí)驗(yàn),它們發(fā)現(xiàn)鋯的沖擊波速度-粒子速度在26 GPa壓力處出現(xiàn)拐點(diǎn).Kutsar等[10]在實(shí)驗(yàn)中得到了鋯的多波結(jié)構(gòu)波剖面,通過理論分析指出鋯在6.5 GPa左右發(fā)生了α-ω相變.2005年,Los Alamos國家實(shí)驗(yàn)室[11,12]對(duì)不同純度的鋯進(jìn)行了沖擊相變實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明三種純度的鋯在沖擊壓縮下相變起始?jí)毫Σ煌?此外還發(fā)現(xiàn)氧含量對(duì)相變壓力影響較大.文獻(xiàn)[13]從原子結(jié)構(gòu)角度分析了氧含量對(duì)沖擊相變壓力的影響.2009年,Greef f等[14]再次深入地研究了純度對(duì)鋯相變的影響,實(shí)驗(yàn)中對(duì)三種不同純度的鋯分別進(jìn)行了沖擊壓縮和準(zhǔn)等熵壓縮,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與2005年的實(shí)驗(yàn)相同:隨著氧含量的增加,鋯的α-ω相變初始?jí)毫μ岣?而準(zhǔn)等熵壓縮相變實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),氧含量?jī)H影響鋯的α-ω相變壓力,而對(duì)于高壓相變(ω-β)起始?jí)毫o影響.肖大武[1]利用SHPB裝置對(duì)鋯的本構(gòu)關(guān)系進(jìn)行了較系統(tǒng)的研究.李英華[15]利用輕氣炮裝置開展了鋯的沖擊壓縮低壓相變和層裂損傷研究.2013年,種濤等[16]基于磁驅(qū)動(dòng)斜波壓縮裝置CQ-4,開展了不同加載壓力和樣品尺寸鋯的斜波壓縮低壓相變實(shí)驗(yàn)研究.

目前鋯的沖擊相變實(shí)驗(yàn)和理論分析較多,而斜波壓縮實(shí)驗(yàn)和相應(yīng)的理論分析很少,本文利用CQ4裝置[17]開展了相同加載條件下不同窗口純鋯的斜波壓縮相變實(shí)驗(yàn),研究樣品后表面窗口特性對(duì)帶有相變信息的速度波剖面的影響,并利用基于Helmholtz自由能的多相狀態(tài)方程及非平衡相變速率模型對(duì)實(shí)驗(yàn)過程進(jìn)行了數(shù)值模擬,計(jì)算結(jié)果與斜波壓縮相變實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合良好,可以較好地模擬鋯的彈塑性轉(zhuǎn)變、相變等物理過程.在壓力-比容平面,鋯的沖擊絕熱線與準(zhǔn)等熵線在相變前差異很小,從相變起始點(diǎn)分離,進(jìn)入新相后準(zhǔn)等熵線在沖擊絕熱線下方.溫度-壓力相圖中,相變前準(zhǔn)等熵線與沖擊絕熱線差異很小,相變后準(zhǔn)等熵線位于Hugoniot線下方,且隨著壓力的增加兩條線偏差越來越大,在20 GPa兩者相差約100 K.相變開始后,拉氏聲速下降約7.1%,相變完成后又恢復(fù)到體波聲速.

2 實(shí)驗(yàn)加載原理與負(fù)載區(qū)設(shè)計(jì)

2.1 磁驅(qū)動(dòng)斜波加載實(shí)驗(yàn)原理

實(shí)驗(yàn)在磁驅(qū)動(dòng)實(shí)驗(yàn)裝置CQ-4[17]上進(jìn)行,該裝置主要由儲(chǔ)能電容器、電流波形調(diào)節(jié)的峰化電容器、傳輸板和負(fù)載區(qū)等部分組成.當(dāng)充電電壓85 kV時(shí)該裝置可在負(fù)載區(qū)輸出上升沿約500 ns、峰值約4.2 MA的光滑脈沖電流.當(dāng)脈沖電流經(jīng)過平行的U形負(fù)載區(qū)電極回路時(shí),會(huì)在上下電極之間產(chǎn)生強(qiáng)磁場(chǎng),磁場(chǎng)再和導(dǎo)體中的電流相互作用產(chǎn)生洛倫茲力.由于電流的趨膚效應(yīng),該電流沿上下極板的內(nèi)表面流過,因此形成的洛倫茲力即磁壓力也形成于極板的內(nèi)表面沿極板厚度方向傳播,作用于置于極板上的實(shí)驗(yàn)樣品.兩極板內(nèi)表面受到的磁壓力[18]為

其中j為線電流密度,μ0為真空磁導(dǎo)率,K為實(shí)際磁壓力與理論磁壓力的比,它與極板構(gòu)型、上下極板間隙和電極材料等相關(guān).

2.2 實(shí)驗(yàn)負(fù)載區(qū)設(shè)計(jì)

磁驅(qū)動(dòng)斜波加載實(shí)驗(yàn)負(fù)載區(qū)驅(qū)動(dòng)電極和樣品設(shè)計(jì)及尺寸確定,需滿足樣品一維應(yīng)變加載,同時(shí)在樣品中不能形成沖擊波.具體的設(shè)計(jì)方法可參考文獻(xiàn)[19].

本實(shí)驗(yàn)的負(fù)載區(qū)布局如圖1(a)所示.單發(fā)實(shí)驗(yàn)四個(gè)速度測(cè)試點(diǎn),分別為三個(gè)樣品和一個(gè)極板自由面測(cè)速,測(cè)速點(diǎn)均在樣品中心位置.利用任意反射面速度干涉儀(velocity interferometer system for any reflector,VISAR)進(jìn)行速度測(cè)量.極板材料為鋁,窗口分別為L(zhǎng)iF和藍(lán)寶石,具體實(shí)驗(yàn)條件見表1.為了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)電極的加載均勻性,首先進(jìn)行了不帶樣品的極板自由面四點(diǎn)測(cè)速實(shí)驗(yàn),結(jié)果見圖1(b),在實(shí)驗(yàn)關(guān)注的時(shí)間段內(nèi),四點(diǎn)均勻性優(yōu)于±1%,滿足實(shí)驗(yàn)要求.

表1 實(shí)驗(yàn)條件Table 1.Experimental condition.

圖1 實(shí)驗(yàn)負(fù)載區(qū)示意圖及加載均勻性驗(yàn)證 (a)負(fù)載區(qū)示意圖;(b)極板自由面速度Fig.1.Load area schematic and loading consistency results:(a)Loading area schematic;(b)free surface velocities.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖2 shot163實(shí)驗(yàn)結(jié)果 (a)實(shí)驗(yàn)測(cè)量界面速度剖面;(b)粒子速度剖面Fig.2.Experimental results of shot 163:(a)Measured interface velocities;(b)particle velocities.

實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果見圖2.圖2(a)為樣品與窗口界面粒子速度和驅(qū)動(dòng)電極板的自由面速度,圖2(a)內(nèi)插圖為實(shí)驗(yàn)時(shí)裝置放電電流曲線和極板自由面速度曲線.從圖2(a)看到,加載電流平滑上升,其上升沿約600 ns,峰值約2.0 MA.極板內(nèi)表面加載應(yīng)力由極板后表面自由面速度歷史結(jié)合反積分程序給出,其上升沿約500 ns,峰值約20 GPa.對(duì)比三個(gè)鋯樣品的后表面速度波剖面,其波形基本相似,隨著加載壓力的提高,速度平滑上升,波剖面均出現(xiàn)了相變波結(jié)構(gòu),加載至峰值壓力后速度下降,各物理過程的時(shí)序基本一致,整個(gè)過程無沖擊形成.由于樣品后表面阻抗的差異,速度波形和相變壓力存在一定差異.自由面和LiF窗口都屬于樣品后表面低阻抗情況,其速度波剖面相似,在相變對(duì)應(yīng)的速度區(qū)間斜率相近;藍(lán)寶石窗口與鋯樣品是高阻抗匹配,相變對(duì)應(yīng)的速度區(qū)間斜率明顯減小.利用阻抗匹配法將三種情況的界面速度轉(zhuǎn)化為粒子速度,見圖2(b).可以看到三種情況的速度波形基本一致,但是在相變對(duì)應(yīng)的速度平臺(tái)處波形存在差異,與上面的分析一致.自由面和LiF窗口低阻抗匹配條件下,鋯樣品相變起始對(duì)應(yīng)的波剖面粒子速度約為331.0 m/s,而藍(lán)寶石窗口高阻抗匹配情況下,鋯樣品相變起始對(duì)應(yīng)的波剖面粒子速度約為301.9 m/s.鋯樣品后表面匹配低阻抗窗口(自由面和LiF)時(shí),壓縮應(yīng)力波在后表面反射回稀疏波,鋯樣品后表面無法相變.藍(lán)寶石窗口聲阻抗大于鋯樣品,加載應(yīng)力波在樣品/窗口界面作用后,反射回壓縮波,加載波與反射壓縮波疊加,導(dǎo)致樣品在界面一側(cè)壓力提高,使得鋯樣品在界面一側(cè)發(fā)生相變,且更容易成核,成核密度較高.因此,較低的加載波在界面作用后,使樣品達(dá)到相變條件,宏觀上表現(xiàn)為相變開始時(shí)對(duì)應(yīng)的粒子速度較低.相似結(jié)果在鐵的斜波壓縮實(shí)驗(yàn)中也有發(fā)現(xiàn)[16].由實(shí)驗(yàn)和理論分析可知,界面處的速度波形與樣品動(dòng)力學(xué)特性、窗口特性和加載條件等多種因素相關(guān),因此,速度波剖面中相變起始對(duì)應(yīng)的速度特征拐點(diǎn)是與多種因素相關(guān)的實(shí)驗(yàn)信息,不應(yīng)該將其定義為材料屬性參數(shù)相變壓力.

4 數(shù)值模擬與分析

要準(zhǔn)確描述包含相變的動(dòng)力學(xué)過程,除了質(zhì)量、動(dòng)量和能量守恒方程之外,還需要描述相變過程的相變速率方程和考慮相變的多相狀態(tài)方程.

相變速率方程采用郭揚(yáng)波[20]在Hayes[21]基礎(chǔ)上提出的模型,其物理背景為:相變速率與相變驅(qū)動(dòng)力、可供其生長(zhǎng)的空間成正比,1相向2相轉(zhuǎn)變的演化方程為

其中ξ為新相的質(zhì)量分?jǐn)?shù),H為可供初始相相變的生長(zhǎng)空間,G1?G2為相變驅(qū)動(dòng)力,r為單位體積中的原子數(shù),τ是相變弛豫時(shí)間(它決定相變建立平衡需要的時(shí)間),k為Boltzmann常數(shù),T為當(dāng)前溫度,G為Gibbs自由能,D12為初始相向新相轉(zhuǎn)變的能障,D21為新相向初始相轉(zhuǎn)變的能障.

相變速率方程需要計(jì)算各相的Gibbs自由能,而Gibbs自由能也可以由Helmholtz自由能得到.鋯在給定比容V和溫度T時(shí)的Helmholtz自由能[22]為

其中第一項(xiàng)為冷能,第二項(xiàng)為離子熱振動(dòng)自由能,第三項(xiàng)為電子熱激發(fā)自由能,各相具體表達(dá)式如下:

其中? ?0是在最低能量時(shí)的靜態(tài)的晶格能,V ?是最低能量時(shí)的比容,R是材料常數(shù)(鋯為0.0911 J/(kg)),V0是參考比容,θ0和γ0是在參考比容V0時(shí)的θ(V)和Gruneisen系數(shù),Γ0,κ和σ是模型參數(shù),N是鋯單位質(zhì)量的原子數(shù),B ?和B ?1分別是體模量及體模量對(duì)壓力一階偏導(dǎo)數(shù)的系數(shù).鋯的Helmholtz自由能參數(shù)見表2.

表2 鋯的Helmholtz自由能計(jì)算參數(shù)[13]Table 2.Parameters of the Helmholtz free energy of zirconium.

由熱力學(xué)關(guān)系可知,確定某系統(tǒng)的熱力學(xué)完全狀態(tài)方程后,該系統(tǒng)的所有熱力學(xué)性質(zhì)和熱力學(xué)參數(shù)都可以被確定[20].熱力學(xué)完全狀態(tài)方程(或稱熱力學(xué)勢(shì)函數(shù))有4種:內(nèi)能E(V,T),熱焓H(V,T),Helmholtz自由能F(V,T)和Gibbs自由能G(V,T).因此,確定鋯的兩相Helmholtz自由能形式及相應(yīng)參數(shù)后,可以得到對(duì)應(yīng)狀態(tài)下鋯的壓力、熵,內(nèi)能和Gibbs自由能,見(7)式.聯(lián)立(3)式到(7)式中的壓力表達(dá)式,可得鋯基于Helmholtz自由能的多相狀態(tài)方程(F-MEOS),具體表達(dá)式如下:

鋯的本構(gòu)關(guān)系采用Steinberg模型[23],本文未考慮兩相本構(gòu)參數(shù)的差異.對(duì)混合相區(qū)本文借鑒Hayes[21]模型做出以下假設(shè):各相的混合物在宏觀上均勻分布,但在微觀上由足夠大的純相區(qū)構(gòu)成,各相表面影響忽略;每個(gè)純相區(qū)處于熱力學(xué)平衡態(tài);所有相區(qū)都處于當(dāng)?shù)氐膲毫蜔崞胶鈼l件,同一位置處各相壓力和溫度相同,混合物不必處于熱力學(xué)平衡態(tài);流動(dòng)是絕熱的.基于以上假設(shè),第2相質(zhì)量分?jǐn)?shù)為ξ時(shí)混合區(qū)的比容、內(nèi)能為

式中ξi,Vi和Ei是第i純相區(qū)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)、比容和內(nèi)能.

基于上述多相狀態(tài)方程和相變動(dòng)力學(xué)方程,以加載應(yīng)力歷史為輸入邊界條件,開展了斜波壓縮下鋯的相變動(dòng)力學(xué)模擬,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較,如圖3所示,計(jì)算結(jié)果很好地再現(xiàn)了鋯實(shí)驗(yàn)動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性.但從圖3(a)可以看出,藍(lán)寶石窗口時(shí),計(jì)算相變特征速度拐點(diǎn)略大于實(shí)驗(yàn)值,這可能與界面成核相關(guān),本文相變動(dòng)力學(xué)方程(2)暫時(shí)無法體現(xiàn)成核分布,下一步將利用其他方法進(jìn)行深入研究.鋯樣品中加載面附近某單元兩相質(zhì)量分?jǐn)?shù)歷史見圖3(b)所示,為自由面鋯樣品的計(jì)算結(jié)果,相變弛豫時(shí)間τ=30 ns.到達(dá)相變臨界條件后,相變并非瞬間完成,而是隨著壓力提高、時(shí)間積累,新相質(zhì)量分?jǐn)?shù)指數(shù)增加,相變完成時(shí)間約100 ns.

每發(fā)斜波壓縮實(shí)驗(yàn)可得到樣品的一條準(zhǔn)等熵線,計(jì)算得到的壓力-相對(duì)比容線、溫度-壓力線和沖擊Hugoniot線見圖4.在壓力-相對(duì)比容路徑中:首先,在相變前準(zhǔn)等熵線與沖擊絕熱線差異很小,這與理論預(yù)估相符;第二,準(zhǔn)等熵壓縮過程明顯存在一個(gè)兩相混合區(qū)域,等熵線平滑地過渡到第二相,不像Hugoniot線在相變附近存在明顯的拐折,說明加載時(shí)間較長(zhǎng)時(shí),相變完成是需要時(shí)間的,而不是瞬間完成;第三,相變完成后,準(zhǔn)等熵線位于沖擊絕熱線下方,這是由于斜波過程溫升小,相同比容時(shí)壓力較低.在溫度-壓力相圖中:第一,相變前準(zhǔn)等熵線與沖擊絕熱線差異很小,相變起點(diǎn)與沖擊實(shí)驗(yàn)給出的相界符合;第二,相變后準(zhǔn)等熵線位于Hugoniot線下方,這是由于相對(duì)于沖擊壓縮,斜波壓縮過程溫升較小,隨著壓力的增加兩條線偏差越來越大,在20 GPa相差約100 K.

圖3 數(shù)值模擬結(jié)果 (a)界面速度模擬結(jié)果;(b)兩相質(zhì)量分?jǐn)?shù)Fig.3.Numerical results:(a)Calculated and experimental interface velocities;(b)mass fraction.

圖4 斜波和沖擊壓縮過程對(duì)比 (a)壓力-相對(duì)比容路徑;(b)溫度-壓力相圖Fig.4.Comparison of ramp wave and impact compression:(a)Pressure-relative specif i c volume;(b)temperaturepressure.

圖5 聲速-壓力Fig.5.sound speed-pressure.

利用本文的模型及參數(shù)計(jì)算的拉氏聲速-壓力見圖5.由圖5可知,鋯壓縮后,首先進(jìn)行彈塑性轉(zhuǎn)變,聲速從4.7 km/s減小到3.9 km/s;進(jìn)入塑性段后而隨著壓力的增加聲速增加,說明體模量隨壓力的提高而增加;相變開始后聲速迅速減小約7.1%,這是相變引起的比容間斷造成的,相變完成后聲速恢復(fù).

本文數(shù)值模擬以極板內(nèi)表面應(yīng)力歷史為輸入邊界,由于電極內(nèi)表面在電流經(jīng)過時(shí)發(fā)生磁擴(kuò)散、燒蝕等復(fù)雜的物理過程,現(xiàn)階段還無合適的磁流體動(dòng)力學(xué)程序以加載電流為輸入計(jì)算整個(gè)物理過程.本文以電極靶自由面速度結(jié)合反積分或阻抗匹配方法獲取加載應(yīng)力歷史.由于極板自由面無法反映樣品、窗口中卸載階段的稀疏反射,因此這里只計(jì)算了加載段波形.

5 結(jié) 論

通過不同聲阻抗窗口匹配鋯的斜波壓縮相變實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬分析,得到以下結(jié)論:

1)得到了斜波壓縮下不同聲阻抗窗口時(shí)鋯樣品/窗口含有相變信息的界面速度波剖面,低阻抗匹配時(shí),鋯相變起始對(duì)應(yīng)的粒子速度約為331.0 m/s,高阻抗匹配時(shí),該速度約為301.9 m/s;

2)基于Helmholtz自由能為基礎(chǔ)的多相物態(tài)方程和非平衡相變動(dòng)力學(xué)方程對(duì)鋯的斜波壓縮下相變效應(yīng)進(jìn)行了模擬,數(shù)值計(jì)算可以較好地模擬鋯在斜波加載階段的彈塑性轉(zhuǎn)變、相變等動(dòng)態(tài)響應(yīng);

3)在壓力-比容平面,鋯的沖擊絕熱線與準(zhǔn)等熵線在相變前差異很小,從相變起始點(diǎn)分離,進(jìn)入新相后準(zhǔn)等熵線在沖擊絕熱線下方;溫度-壓力相圖中,相變前準(zhǔn)等熵線與沖擊絕熱線差異很小,相變后準(zhǔn)等熵線位于Hugoniot線下方,且隨著壓力的增加兩條線偏差越來越大;

4)進(jìn)入相變后聲速有明顯的下降,這是由于相變引起的比容間斷造成的,與已有實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果符合.

感謝吳剛、稅榮杰、胥超、馬驍和鄧順益在實(shí)驗(yàn)運(yùn)行、維護(hù)和測(cè)速方面提供的巨大幫助.

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