汪天龍邱清泉靖立偉張小波

1)(中國科學(xué)院電工研究所,中國科學(xué)院應(yīng)用超導(dǎo)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100190)

2)(中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

3)(深圳市速普儀器有限公司,深圳 518035)

1 引 言

新材料產(chǎn)業(yè)是關(guān)系國家高科技發(fā)展的戰(zhàn)略新興產(chǎn)業(yè),我國航空航天、軌道交通、新能源等高新技術(shù)的發(fā)展必須依賴一大批新型材料[1].磁控濺射因其成膜速度快、基片損傷小、易于控制、薄膜沉積附著力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)被廣泛用于各種功能薄膜材料的制備.1985年,Window和Savvides[2,3]首先引入了非平衡磁控濺射的概念.非平衡磁控濺射基片離子流密度和能量比平衡磁控濺射要大一個數(shù)量級,這將直接影響薄膜的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),非平衡磁控濺射更適合對各種功能薄膜進(jìn)行沉積和研究.

復(fù)合式磁控濺射陰極最顯著的特點(diǎn)是采用永磁體加電磁線圈激磁,靶面磁場分布可以靈活調(diào)節(jié),進(jìn)而改變磁場的非平衡度,非常適用于研究非平衡磁控濺射及其放電特性.在磁控陰極設(shè)計方面,SOLERAS公司提出了一種分流設(shè)計[4],通過在磁極和靶之間放置一定形狀的鐵磁墊片,來改善靶面的磁場分布.Ido和Nakamura[5]通過在陰極靶面周圍加一個電磁線圈,用線圈電流產(chǎn)生的磁場來改變靶的刻蝕,但是靶的利用率并沒有明顯的提高.Bai等[6]將磁控濺射沉積裝置放在超導(dǎo)線圈產(chǎn)生的磁場中,發(fā)現(xiàn)外加磁場的存在使薄膜的形貌、相結(jié)構(gòu)均起了明顯的變化[7],但是并沒有給出陰極內(nèi)部結(jié)構(gòu)和濺射空間的磁場分布,也沒有對產(chǎn)生的變化給出解釋.大連理工大學(xué)表面改性實(shí)驗(yàn)室通過在磁控靶外加電磁線圈形成一種可控開放磁場研究放電特性,發(fā)現(xiàn)外加磁場降低了放電電壓,提高了系統(tǒng)在較低真空度的放電穩(wěn)定性,而且調(diào)制磁場可以形成較高的等離子體密度和離子束流[8,9].邱清泉[10]提出采用兩個電磁線圈結(jié)構(gòu)的復(fù)合式磁控濺射陰極,通過調(diào)節(jié)兩個電磁線圈的電流大小和方向來改變靶面磁場的分布.雖然這種結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)效果要優(yōu)于單個電磁線圈,但前期沒有考慮分流設(shè)計,未能為線圈產(chǎn)生的磁場提供一個最優(yōu)的磁路.

基于以上分析,本文提出一種由兩個電磁線圈附加中部磁軛構(gòu)成的圓形復(fù)合式磁控濺射陰極,采用二維有限元算法和智能優(yōu)化算法對復(fù)合式磁控陰極進(jìn)行了優(yōu)化,得出靶材利用率最大化的陰極結(jié)構(gòu);在最優(yōu)化結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,采用自洽粒子模擬方法,研究了磁場非平衡度對放電特性的影響,并對靶材刻蝕形貌進(jìn)行了預(yù)測.

2 圓形復(fù)合式磁控陰極磁場優(yōu)化設(shè)計

2.1 圓形復(fù)合式磁控陰極模型

復(fù)合式磁控濺射陰極是在傳統(tǒng)磁控濺射陰極結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上外加電磁線圈,靶面磁場由永磁體和電磁線圈共同激勵.圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的結(jié)構(gòu)示意圖見圖1,主要由外永磁環(huán)、內(nèi)磁柱、外電磁線圈、內(nèi)電磁線圈、外磁軛、內(nèi)磁軛、中部磁軛、底磁軛構(gòu)成.電磁線圈采用絕緣漆包線繞制,磁軛材料選用馬氏體不銹鋼2Cr13.采用模擬沖擊法測試了2Cr13的磁化曲線,如圖2所示.

圖1 圓形復(fù)合式磁控濺射陰極示意圖Fig.1.Schematic diagram of circular composite magnetron sputtering cathode.

圖2 2Cr13的磁化曲線Fig.2.2Cr13 magnetization curve.

2.2 磁場優(yōu)化設(shè)計

在磁控濺射技術(shù)中,靶面等離子體的分布決定了靶材刻蝕的形貌,從而直接影響靶材的利用率,因此理想磁控濺射陰極靶面的等離子體的分布應(yīng)具有更寬的范圍.磁控濺射陰極靶面的磁場和陰陽極之間的外加電場共同作用于等離子體,形成對等離子體的約束,靶面具有較高的等離子體密度.Wendt等[11]研究發(fā)現(xiàn),在一定參數(shù)范圍內(nèi),在磁力線與靶面相切的位置,即磁場的垂直分量Bz(R,0)=0的位置,靶材刻蝕最為嚴(yán)重,電子密度最高.Komath等[12]研究發(fā)現(xiàn),放電輝光和刻蝕環(huán)都聚集在陰極表面磁場垂直分量為零的位置.對圖1所示的圓形復(fù)合式磁控陰極采用二維軸對稱有限元法進(jìn)行電磁場計算,得到靶面的磁場分布.分別調(diào)節(jié)兩個電磁線圈的電流,經(jīng)過初步計算發(fā)現(xiàn)在兩線圈均通正向電流時,Bz(R2,0)=0的位置比較靠近圓形陰極的外沿,兩線圈均通負(fù)向的電流時,Bz(R1,0)=0的位置比較靠近圓形陰極的中心.其中R1,R2分別是最小刻蝕環(huán)半徑和最大刻蝕環(huán)半徑.對電流進(jìn)行連續(xù)調(diào)節(jié),即可實(shí)現(xiàn)對R1,R2范圍內(nèi)的靶材進(jìn)行濺射刻蝕,彌補(bǔ)了常規(guī)磁控陰極不能調(diào)節(jié)刻蝕范圍的不足.

為了提高靶材利用率,R1,R2的差值應(yīng)該越大越好,因此構(gòu)建目標(biāo)函數(shù)如下式:

其中R0為靶材的半徑,目標(biāo)函數(shù)越小,表示靶材利用率越高.選取內(nèi)磁軛半徑Rin、外磁軛厚度Wout、中部磁軛厚度Wmid、內(nèi)永磁柱高度h1,外永磁環(huán)高度h2為優(yōu)化變量.

圖3 COMSOL與Matlab聯(lián)合優(yōu)化流程Fig.3.Combining optimization of COMSOL and Matlab.

約束條件具體如下.

1)兩線圈不通電時,磁場較理想的位形是水平分量比較均勻,但是中間要略有下凹.磁場分布呈馬鞍面形狀(兩個波峰),且幅值要足夠大,以滿足一般的工藝要求.因此,提出第一個約束條件,在不加線圈磁場時,永磁體在靶面產(chǎn)生的磁場水平分量應(yīng)出現(xiàn)兩個峰值Brp1,Brp2,且不小于250 Gs.

2)兩線圈通?5 A電流時,此時靶面磁場較弱,對等離子體的束縛較弱,不利于維持放電.為維持方法和滿足一般的工藝要求,磁場強(qiáng)度要大于一定的數(shù)值.因此,提出第二個約束條件,即在反向電流的作用下,靶面磁場的水平分量峰值maxBr應(yīng)不小于250 Gs,否則磁場太弱,沒有實(shí)際使用價值.

3)為方便線圈及水冷管道布置,陰極體要留有足夠的空間,因此磁體結(jié)構(gòu)要受到一定的幾何約束,提出第三個約束條件.rcoil2為外線圈的位置,rcoil1為內(nèi)線圈的位置,lcoil為線圈截面寬度.

磁場的計算采用商業(yè)多物理場分析軟件COMSOL Multiphysics,COMSOL和Matlab具有良好的數(shù)據(jù)接口.Sun等[13]采用Matlab與COMSOL聯(lián)合仿真對超導(dǎo)磁儲能磁體進(jìn)行優(yōu)化,得出儲能量一定時所用超導(dǎo)帶材最少的磁體結(jié)構(gòu).本文采用COMSOL與Matlab優(yōu)化工具箱結(jié)合的方法,對圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的磁場分布進(jìn)行優(yōu)化.優(yōu)化算法選擇遺傳算法和模擬退火算法,優(yōu)化流程如圖3所示.

2.3 優(yōu)化結(jié)果與分析

分別采用遺傳算法和模擬退火算法,經(jīng)過COMSOL和Matlab聯(lián)合優(yōu)化后,得出靶面刻蝕環(huán)半徑達(dá)到最大的圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的結(jié)構(gòu)優(yōu)化參數(shù),如表1所列.

表1 圓形復(fù)合式磁控濺射陰極磁體優(yōu)化結(jié)果Table 1.Optimization results of circular composite magnetron sputtering cathode magnets.

根據(jù)遺傳算法和模擬退火算法優(yōu)化后的結(jié)果,選取Rin=12,Wout=5,Wmid=8,h1=17,h2=19,計算靶面電磁場分布.設(shè)內(nèi)線圈通入電流為I1,外線圈通入電流為I2,電流在?5 A和5 A之間連續(xù)可調(diào)節(jié).Svadkovski等[14]定義了磁控陰極的非平衡系數(shù)為靶面通過外磁極的磁通量與通過心部磁極磁通量之比.調(diào)節(jié)線圈的電流可得復(fù)合磁控陰極的調(diào)節(jié)效果如表2所列,不同電流下的磁力線分布如圖4所示.

表2 圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的調(diào)節(jié)效果Table 2.Regulating effect of circular composite magnetron sputtering cathode.

從表2可以看出,在兩個線圈電流均為5 A時,靶面刻蝕環(huán)半徑最大,對應(yīng)的磁力線分布如圖4(a),磁力線集中分布到靶面外側(cè);在兩個線圈均通電?5 A時,靶面刻蝕環(huán)半徑最小,對應(yīng)的磁力線分布如圖4(c),磁力線集中分布到靶面中心附近;在兩個線圈不通電流時,靶面刻蝕環(huán)半徑和磁力線分布均介于上述兩者之間.另一方面,在兩個線圈電流從5 A調(diào)節(jié)為?5 A時,靶面刻蝕環(huán)半徑從58.46 mm減小到24.22 mm,調(diào)節(jié)范圍達(dá)34.24 mm,接近靶面半徑76.2 mm的一半.常規(guī)圓形磁控濺射陰極的靶材刻蝕環(huán)半徑基本不能調(diào)節(jié),靶材的利用率一般低于10%,復(fù)合式磁控陰極的刻蝕環(huán)半徑可以在接近靶面半徑二分之一范圍內(nèi)調(diào)節(jié),由此可見復(fù)合式磁控陰極的靶材利用率得到了很大提高.復(fù)合式磁控陰極的磁場非平衡度也隨著線圈電流的調(diào)節(jié)而發(fā)生變化,這為研究磁場的非平衡度對放電的影響奠定了基礎(chǔ).

圖4 不同電流時磁力線分布圖 (a)I1=5 A,I2=5 A;(b)I1=0,I2=0;(c)I1=?5 A,I2=?5 AFig.4.Distribution of magnetic f i eld under different currents:(a)I1=5 A,I2=5 A;(b)I1=0,I2=0;(c)I1=?5 A,I2=?5 A.

3 圓形復(fù)合式磁控濺射放電特性模擬分析

3.1 自洽粒子模擬

放電等離子體模擬是研究磁控濺射的一個重要環(huán)節(jié),由等離子體在放電空間的分布特性,可以得到濺射速率、刻蝕形貌、薄膜均勻性等與磁控濺射相關(guān)的重要信息.磁控放電等離子體的仿真方法按照模型可分為動力學(xué)模型、粒子模型、流體模型、混合模型以及簡化模型[15].放電空間電磁場的求解,應(yīng)該考慮到由于電子E×B漂移運(yùn)動產(chǎn)生的霍爾電流.Rossnagel和Kaufman[16,17]研究發(fā)現(xiàn)霍爾電流產(chǎn)生的磁場遠(yuǎn)小于磁控陰極本身的磁場.自洽粒子模擬是指放電空間電場的求解考慮到帶電粒子運(yùn)動引起的電荷密度變化帶來的影響,而認(rèn)為磁場保持不變與帶電粒子的運(yùn)動無關(guān),在電磁場的求解時,每個時間步長只更新電場的數(shù)值.日本學(xué)者Bird[18]證明PIC/MCC(particle-in-cell and Monte Carlo-collision)方法可以給出玻爾茲曼方程的嚴(yán)格解.自洽粒子模擬基于第一性原理,直接跟蹤每個宏粒子的運(yùn)行軌跡,模擬結(jié)果相對可靠.但是自洽粒子模擬要考慮到時間步長、求解空間的網(wǎng)格寬度、宏粒子數(shù)等限制,往往導(dǎo)致非常大的計算量.Kolev等[19]研究發(fā)現(xiàn),在較低的氣壓下,亞穩(wěn)態(tài)氬原子、快氬原子、靶材離子和靶材原子對放電的影響可以忽略.Kondo和Nanbu[20,21]通過三維自洽模擬發(fā)現(xiàn),對于軸對稱的磁體,放電等離子體分布也是軸對稱的,因此可以采用二維分析.本文采用專業(yè)電磁粒子仿真軟件VSim對圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的放電特性進(jìn)行了二維、自洽粒子模擬.

3.2 磁場非平衡度對磁控放電的影響分析

粒子模擬求解空間的網(wǎng)格寬度要小于等離子體的德拜長度,求解時間步長要小于等離子體的振蕩頻率的倒數(shù).以密度為1016m?3、溫度為10 eV的等離子體為例,德拜長度為0.23 mm,等離子體振蕩頻率的倒數(shù)為1.12×10?9s.因此選取網(wǎng)格寬度為0.2 mm,時間步長為5×10?11s.為了節(jié)省計算時間,當(dāng)每個網(wǎng)格粒子數(shù)過多時,需要對粒子進(jìn)行合并,同時保證合并前后粒子的總能量和總動量保持不變.在仿真中宏粒子權(quán)重過大,電荷密度的局部波動將引起電場強(qiáng)烈的局部變化,引起仿真不穩(wěn)定,同時理想情況下每個網(wǎng)格的宏粒子數(shù)為10—50個,過多的宏粒子可能引起數(shù)值加熱等不穩(wěn)定因素[22].因此在計算前需要設(shè)置開始合并的粒子數(shù)和合并的最大權(quán)重,合并的最大權(quán)重是指即當(dāng)粒子的權(quán)重超過設(shè)定的最大權(quán)重時,就不再對該粒子進(jìn)行合并.本文設(shè)定每個網(wǎng)格中超過50個宏粒子時開始合并,合并的最大權(quán)重為8×109.放電氛圍為氬氣,氣壓為0.5 Pa,陰陽極間電壓為500 V,陰極靶為Cu,初始電子密度和離子密度均為1014m?3,初始電子溫度為5 eV,離子溫度為0.026 eV,電子和離子的初始權(quán)重設(shè)為4×106,即每個宏粒子代表四百萬個真實(shí)的粒子.

對表2中圓形復(fù)合式磁控濺射陰極三種工況下的放電特性進(jìn)行二維、自洽粒子模擬,研究磁場非平衡度對放電空間電勢分布、電子密度分布的影響.對磁控放電,認(rèn)為計算至2μs時盡管粒子密度的峰值還會繼續(xù)增長,但是放電空間電場的分布和粒子的分布形狀都會變得比較穩(wěn)定[22?24].本文給出放電5μs時刻的計算結(jié)果,三種工況下的電勢分布和電子密度分布分別如圖5和圖6所示.

圖5 不同非平衡度下放電空間的電勢分布 (a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37Fig.5.Distribution of potential under different non-equilibrium:(a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37.

圖6 不同非平衡度下放電空間的電子密度分布 (a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37Fig.6.Distribution of electron density under different nonequilibrium:(a)K=4.15;(b)K=2.08;(c)K=1.37.

由圖5和圖6可以看出,隨著磁場非平衡度的增加,在陰極表面電勢降落最大的位置和電子聚集的位置逐漸向陰極中心收縮,并且電勢降落的大小和電子密度的大小均差異很大.在K=4.15時電子分布距離靶面相對另兩種情況較遠(yuǎn),這是由于在較高的磁場非平衡度下,磁力線向基片延伸,等離子體可以被引向陽極.為便于觀察,在陰極表面磁場垂直分量Bz(R,0)=0的位置做三種磁場非平衡度下的電勢對比圖,在距離靶面10 mm的位置做電子密度分布對比圖,分別如圖7和圖8所示.由圖7可以看出,在K=1.37和2.08時,鞘層厚度較小且差別不大,但是K=2.08時的電勢降落更大,對應(yīng)的電場強(qiáng)度較強(qiáng),有利于氬氣的電離,等離子體的密度較高;在K=4.15時,鞘層厚度較寬,對應(yīng)的電場強(qiáng)度較弱,不利于碰撞電離,因此等離子體的密度較小.由圖8可以看出,在K=2.08時,電子的密度最高,在K=4.15時電子的密度最低,而且相差一個數(shù)量級,一方面是由于K=4.15時陰極表面的電場較弱,不利于氬氣電離;另一方面是由于該工況下,兩個電磁線圈均通入的反向的5 A電流,與中心永磁柱的磁場相抵消,在陰極表面合成的磁場較弱,對等離子體的束縛減弱,故此時刻的電子密度較底.

圖7 不同磁場非平衡度時Bz(R,0)=0的位置的電勢分布Fig.7. Distribution of potential at the position ofBz(R,0)=0 under different non-equilibrium of magnetic f i eld.

圖8 不同磁場非平衡度時距離靶面1 cm的電子密度分布Fig.8.Distribution of electron density of 1 cm from the target surface under different non-equilibrium of magnetic f i eld.

3.3 復(fù)合式磁控濺射陰極靶材刻蝕形貌分析

圖9 氬離子與銅相互作用的濺射產(chǎn)額曲線Fig.9.Sputtering curves of argon ions interacting with copper.

磁控濺射陰極靶材刻蝕形貌可以由磁場分布預(yù)測、也可以由放電等離子體模擬預(yù)測.于賀等[25]用陰極表面的磁場分布模擬了靶材的刻蝕形貌,Qiu等[26]和Kwon等[27]分別采用粒子模擬法結(jié)合濺射產(chǎn)額公式模擬了靶材的刻蝕形貌.氬離子經(jīng)過陰極鞘層電場的加速轟擊靶材,靶原子從陰極濺射出來飛向陽極沉積到基片.本文從陰極吸收的氬離子分布以及氬離子轟擊Cu靶的濺射產(chǎn)額分析靶材的刻蝕形貌.根據(jù)3.2節(jié)中的計算結(jié)果,可以得到陰極吸收到的氬離子分布.由3.2節(jié)可知,一般認(rèn)為磁控放電計算至2μs時,電場分布和空間等離子分布已經(jīng)比較穩(wěn)定,本文中的模擬至5μs.考慮到仿真初始時電子和氬離子是均勻分布在放電空間的,在放電穩(wěn)定之前,整個靶面都有氬離子的轟擊;在放電穩(wěn)定之后,靶面會形成一個明亮的輝光圓環(huán),等離子體聚集在該處,氬離子轟擊陰極靶材形成濺射.因此,為了放電足夠穩(wěn)定,選取在4—5μs時間區(qū)間內(nèi)陰極吸收到的氬離子分布作為濺射數(shù)據(jù).氬離子打到銅靶上的濺射產(chǎn)額可由Yamamura和Tawara[28]的研究給出,如圖9所示.由陰極吸收到的氬離子數(shù)量和能量分布,結(jié)合圖9所示的濺射產(chǎn)額公式,可以得到圓形復(fù)合式磁控濺射陰極在優(yōu)化前后的歸一化刻蝕深度,如圖10所示.

圖10 優(yōu)化前后復(fù)合式磁控陰極的歸一化刻蝕深度 (a)優(yōu)化前;(b)優(yōu)化后Fig.10.Normalized etching depth of composite magnetron cathode before and after optimization:(a)Before optimization;(b)after optimization.

由圖10可見,靶材在優(yōu)化前的刻蝕形貌為約60 mm的刻蝕環(huán),優(yōu)化后的刻蝕在整個靶面都有,通過調(diào)節(jié)兩個電磁線圈電流的大小和方向,可以實(shí)現(xiàn)在整個靶面的濺射,相對于常規(guī)圓形磁控濺射陰極靶材利用率不足10%,復(fù)合式磁控濺射陰極極大地提高了靶材的利用率.

4 結(jié) 論

本文首先采用二維有限元法對圓形復(fù)合式磁控濺射陰極磁場分布進(jìn)行計算,以遺傳算法和模擬退火算法為優(yōu)化方法,通過COMSOL和Matlab聯(lián)合計算,得出靶材利用率達(dá)到最大的圓形復(fù)合式磁控陰極結(jié)構(gòu)參數(shù).然后基于Vsim軟件,對氬氣氛圍的圓形復(fù)合式磁控濺射陰極的放電特性進(jìn)行了模擬,并研究磁場非平衡度對放電等離子體的影響.研究發(fā)現(xiàn),隨著磁場非平衡度的增加,電勢降落最大的位置和等離子體聚集的位置,從陰極外沿向陰極中心移動;在兩個電磁線圈不通電流時,等離子體的密度達(dá)到最大值,等離子體的密度和鞘層厚度不僅與磁場的非平衡度有關(guān),而且與磁場強(qiáng)度有關(guān);在磁場的非平衡度最大時,磁場強(qiáng)度最弱,等離子體的鞘層厚度達(dá)到最大,等離子體密度要降低一個數(shù)量級,不利于維持放電.最后根據(jù)粒子模擬得到的陰極吸收到的氬離子的分布,結(jié)合濺射產(chǎn)額曲線得到陰極靶面的刻蝕深度曲線;在優(yōu)化前后靶面的刻蝕范圍增大,通過調(diào)節(jié)兩個線圈電流的大小和方向,可以實(shí)現(xiàn)全部靶面的刻蝕,靶材利用率得到提高.但是有關(guān)磁場非平衡度對靶材的濺射速率、濺射原子的沉積速率以及薄膜均勻性的影響仍然需要進(jìn)一步研究.

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