俞杭徐錫方牛謙張力發(fā)

1)(南京師范大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,南京 210000)

2)(德克薩斯大學(xué)物理系,奧斯汀,德克薩斯 78712,美國)

1 引 言

1.1 愛因斯坦-德哈斯效應(yīng)

愛因斯坦-德哈斯效應(yīng)是一種由磁化強(qiáng)度變化引起力學(xué)轉(zhuǎn)動(dòng)的現(xiàn)象,如圖1,最初的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)是用來證明安培分子電流的存在,這是愛因斯坦一生中惟一的實(shí)驗(yàn),是和德哈斯一起完成的.愛因斯坦認(rèn)為,原子內(nèi)電子繞原子核的運(yùn)動(dòng)和電子自旋形成了“分子電流”,這是物質(zhì)磁性的來源.原子磁矩

與總角動(dòng)量J=mvr的比值稱回磁比

其中g(shù)是朗德因子,他們認(rèn)為,其理論值應(yīng)該為1.實(shí)驗(yàn)結(jié)果有1.02和1.45等.他們發(fā)表的結(jié)果為1.02,驗(yàn)證了分子電流的假設(shè),這就是愛因斯坦-德哈斯效應(yīng).然而,后來的實(shí)驗(yàn)表明g≈2,間接驗(yàn)證了后來發(fā)現(xiàn)的電子自旋(驗(yàn)證電子自旋的經(jīng)典實(shí)驗(yàn)——斯特恩蓋拉赫實(shí)驗(yàn)要晚于這一系列實(shí)驗(yàn)),在鐵磁體中原子磁矩的主要貢獻(xiàn)來自電子自旋磁矩而非軌道磁矩[1].

根據(jù)磁矩與角動(dòng)量的關(guān)系以及角動(dòng)量守恒,

愛因斯坦-德哈斯效應(yīng)提供了一種測(cè)量各種材料回磁比的有效方法,回磁比的精確性是確定軌道和自旋對(duì)總磁矩貢獻(xiàn)的關(guān)鍵.但是宏觀可見的力學(xué)轉(zhuǎn)動(dòng)僅反映剛體的運(yùn)動(dòng),而聲子——原子在平衡位置附近的振動(dòng),傳統(tǒng)認(rèn)為是沒有角動(dòng)量的,所以在愛因斯坦-德哈斯效應(yīng)中沒有被考慮.如果存在非零的聲子角動(dòng)量,那么總角動(dòng)量中必須考慮聲子的貢獻(xiàn),從而回磁比需要修正.

圖1 自由懸掛的鐵磁體因磁化強(qiáng)度的改變而發(fā)生轉(zhuǎn)動(dòng)Fig.1.A mechanical rotation of a freely suspended body caused by the change in its magnetization.

1.2 聲子霍爾效應(yīng)

在發(fā)現(xiàn)電子霍爾效應(yīng)后,Leduc[2]認(rèn)為金屬熱傳導(dǎo)也具有相似的行為,當(dāng)施加溫度梯度時(shí)有橫向熱流產(chǎn)生,這就是熱霍爾效應(yīng)或Righi-Leduc效應(yīng).這是由于電子對(duì)熱傳導(dǎo)的貢獻(xiàn),自由電子受洛倫茲力的直接結(jié)果.在電絕緣的晶體中,聲子是熱流的載體,這與金屬中的情況不同,金屬中的主要載流子是電子.在2005年,Strohm等[3]在順磁絕緣體中發(fā)現(xiàn)了聲子霍爾效應(yīng),隨后由Inyushkin和Taldenkov得以重復(fù)[4].如圖2所示,它們發(fā)現(xiàn)在有縱向溫度梯度的順磁絕緣體薄膜上,加上垂直的磁場(chǎng)后,在薄膜內(nèi)垂直于縱向溫度梯度方向上觀察到橫向溫度差.聲子霍爾效應(yīng)(PHE)是一項(xiàng)令人驚喜的發(fā)現(xiàn),因?yàn)槁曌幼鳛橹行詼?zhǔn)粒子不能直接與磁場(chǎng)相互作用而受到洛倫茲力,這一新穎的發(fā)現(xiàn)使磁場(chǎng)成為操縱聲子的另一個(gè)自由度.

圖2 聲子霍爾效應(yīng)示意圖:熱流方向在磁場(chǎng)作用下發(fā)生偏轉(zhuǎn)[8]Fig.2.Phonon Hall e ff ect:the direction of the heat lf ow is de fl ected by the magnetic fi eld[8].

自那以后,人們提出了一些理論解釋[5,6],通過考慮自旋聲子耦合來理解PHE.磁場(chǎng)不能直接作用在聲子上,只能使順磁離子極化,正是聲子與攜帶磁矩的順磁離子之間的耦合引起了聲子霍爾效應(yīng),又被稱為拉曼自旋聲子相互作用.所以磁場(chǎng)可以施加一個(gè)有效的力來改變聲子輸運(yùn)過程,產(chǎn)生了渦旋的熱流[7].所以一個(gè)自然的問題就是,這種渦旋的聲子流是否具有非零的角動(dòng)量,并且伴有一些新的宏觀效應(yīng).

2 聲子角動(dòng)量與聲子圓極化[9]

對(duì)應(yīng)于力學(xué)轉(zhuǎn)動(dòng)的晶格角動(dòng)量

僅反映了剛體運(yùn)動(dòng),這里通過質(zhì)量歸一化來簡(jiǎn)化角動(dòng)量的形式.在微觀圖象中,類似于晶格角動(dòng)量(剛體部分),聲子角動(dòng)量可以定義為原子偏離平衡位置的位移與速度的叉積:

ulα是第l個(gè)原胞里第α個(gè)原子的位移,將位移表示為二次量子化的形式

得到平衡態(tài)下沿z方向的總聲子角動(dòng)量

和每一種聲子模的角動(dòng)量

意味著每一種聲子模式(k,σ)除了有零點(diǎn)能量～ωk,σ/2,還有非零的角動(dòng)量

另一方面,類比于量子理論中對(duì)光子偏振態(tài)的表示方法,可以定義聲子偏振態(tài)[2].考慮原胞內(nèi)含有n個(gè)原子的一般性系統(tǒng),聲子模的本征矢為這里僅考慮二維平面內(nèi)的圓極化情況.可以用子晶格的左旋或右旋偏振態(tài)來定義一組新的基矢

聲子模本征矢按照這組基矢展開

具有如下性質(zhì)

聲子圓極化的大小為

3 聲子角動(dòng)量與對(duì)稱性分析

考慮對(duì)稱性可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)系統(tǒng)具有時(shí)間反演對(duì)稱性時(shí),聲子角動(dòng)量滿足而當(dāng)系統(tǒng)具有空間反演對(duì)稱性時(shí),聲子角動(dòng)量滿足對(duì)于一個(gè)同時(shí)具有時(shí)間空間反演對(duì)稱性的系統(tǒng),聲子角動(dòng)量必為零可見非零聲子角動(dòng)量存在于時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞或空間反演對(duì)稱性被破壞的系統(tǒng)中.下面將討論在磁性系統(tǒng)中通過引入自旋聲子相互作用,破壞時(shí)間反演對(duì)稱性,但是保持空間反演對(duì)稱性,總的聲子角動(dòng)量不為零;在非磁性六角格子系統(tǒng)中通過引入AB晶格,破壞空間反演對(duì)稱性,但是保持時(shí)間反演對(duì)稱性,在布里淵區(qū)高對(duì)稱點(diǎn)處聲子是圓極化的,具有手征性.

4 磁性系統(tǒng)中的聲子角動(dòng)量

4.1 磁性系統(tǒng)中的聲子角動(dòng)量

對(duì)于處在均勻外磁場(chǎng)中的離子晶體,哈密頓量[5,6]寫為

λ具有頻率的量綱,正比于自旋聲子相互作用和磁化強(qiáng)度.

當(dāng)體系不存在自旋聲子相互作用時(shí),哈密頓量簡(jiǎn)化為

可得每一種聲子模的角動(dòng)量關(guān)系

4.2 二維晶格聲子角動(dòng)量的數(shù)值計(jì)算[9]

圖3 (a)在T=0 K下不同晶格對(duì)稱性下原胞的聲子角動(dòng)量Jphz隨λ的變化;(b)原胞的聲子角動(dòng)量Jphz隨溫度T和λ的等值分布;(c)在λ=1 THz條件下不同聲子能帶的原胞聲子角動(dòng)量Jphz隨溫度T的變化,箭頭指示模型的德拜溫度(TD=358 K);(d)在T=0 K條件下不同能帶的原胞聲子角動(dòng)量Jphz隨λ的變化;圖(b)—(d)是對(duì)蜂窩狀晶格計(jì)算的聲子角動(dòng)量,所有聲子角動(dòng)量的單位是～[9]Fig.3.(a)The phonon angular momentumJphzof one unit cell as a function ofλat temperatureT=0 K for different lattice symmetries;(b)the contour plot of the phonon angular momentumJphzof one unit cell as a function ofλand temperatureT;(c)the phonon angular momentumJphzof one unit cell from different phonon bands as a function of temperatureTatλ=1 THz,where the arrow denotes the Debye temperature of the model(TD=358 K);(d)the phonon angular momentumJphzof one unit cell from different phonon bands as a function ofλatT=0 K.The phonon angular momenta in(b)–(d)are calculated for a honeycomb lattice.All the phonon angular momenta are in the unit of～[9].

如圖3(a),在絕對(duì)零度T=0 K下,對(duì)于不同晶格對(duì)稱性,總的聲子角動(dòng)量與λ的數(shù)值關(guān)系表明,honeycomb晶格和kagome晶格比三角形和正方形晶格有更大的聲子角動(dòng)量,這意味著每個(gè)原胞里有更多格點(diǎn)的晶格具有更大的聲子角動(dòng)量.可以由光學(xué)支對(duì)聲子角動(dòng)量的貢獻(xiàn)比聲學(xué)支更大來理解這一趨勢(shì).如圖3(c)和圖3(d),在低溫下,如果λ不大,來自聲學(xué)支的聲子角動(dòng)量在低溫下消失,所以光學(xué)支對(duì)總的聲子角動(dòng)量占主要貢獻(xiàn).每個(gè)原胞里有越多的格點(diǎn),就存在越多的光學(xué)支,所以聲子角動(dòng)量更大.如圖3(a),總的聲子角動(dòng)量隨著λ的增加而增加.如圖3(b),因?yàn)棣苏扔诖呕瘡?qiáng)度,所以當(dāng)磁化強(qiáng)度變號(hào)時(shí),聲子角動(dòng)量也變號(hào)

這可以解釋聲子霍爾效應(yīng)中當(dāng)磁場(chǎng)反向時(shí)橫向溫度差反號(hào)的現(xiàn)象.

在高溫極限下,由于

聲子角動(dòng)量趨于零,無論是否施加磁場(chǎng),每個(gè)原胞的聲子角動(dòng)量隨溫度的升高而減小且在高溫極限(溫度遠(yuǎn)大于德拜溫度)下趨于零.隨著溫度的升高,更多聲子模式被激發(fā),這些模式的角動(dòng)量與零點(diǎn)角動(dòng)量方向相反;在高溫極限,所有激發(fā)模式正好與零點(diǎn)角動(dòng)量抵消.可以如下理解經(jīng)典極限條件下聲子角動(dòng)量的消失:在高溫下,經(jīng)典統(tǒng)計(jì)力學(xué)適用于計(jì)算聲子角動(dòng)量;對(duì)量子態(tài)的疊加變成在動(dòng)量和位置相空間的積分,通過變量代換可以變?yōu)楹?jiǎn)諧系統(tǒng),如前面的討論,聲子角動(dòng)量為零;而且,Bohr-van Leeuwen定理闡明了在經(jīng)典力學(xué)中平均磁化強(qiáng)度總是為零,使得經(jīng)典極限條件下聲子角動(dòng)量消失.所以,聲子角動(dòng)量?jī)H在低溫量子系統(tǒng)中有意義.

4.3 回磁比的修正

該效應(yīng)展示了一個(gè)自由懸掛的物體由于其磁化強(qiáng)度的改變而產(chǎn)生力學(xué)轉(zhuǎn)動(dòng).在實(shí)驗(yàn)中,愛因斯坦和德哈斯采用了共振的方法,磁場(chǎng)是周期性的且調(diào)節(jié)為懸掛物的本征頻率.這提供了測(cè)量磁化強(qiáng)度改變量與總角動(dòng)量改變量的比值的方法.一般認(rèn)為,系統(tǒng)的總角動(dòng)量等于晶格角動(dòng)量、自旋角動(dòng)量、軌道角動(dòng)量之和,

所以由于角動(dòng)量守恒,可以得到晶格角動(dòng)量的改變量等于自旋、軌道角動(dòng)量改變量之和的相反數(shù),

而晶格角動(dòng)量的變化由樣品的機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)決定.但是從微觀的觀點(diǎn),平衡狀態(tài)下樣品原子的角動(dòng)量等于晶格角動(dòng)量與聲子角動(dòng)量之和.所以總角動(dòng)量要多一項(xiàng)聲子角動(dòng)量[9],

如前面的討論,當(dāng)存在自旋聲子相互作用時(shí),總的聲子角動(dòng)量不為零,根據(jù)角動(dòng)量守恒,

另一方面,可以測(cè)量磁化強(qiáng)度的改變

4.4 觀察聲子角動(dòng)量的實(shí)驗(yàn)設(shè)想

聲子對(duì)總角動(dòng)量有重要的貢獻(xiàn),而聲子角動(dòng)量的大小取決于λ的值.λ可以從色散關(guān)系得到,因?yàn)橛?jì)算表明當(dāng)存在自旋聲子相互作用時(shí),面內(nèi)的簡(jiǎn)并聲子模在Γ點(diǎn)劈裂,比如,對(duì)于兩支面內(nèi)的簡(jiǎn)并聲學(xué)支,一支在長(zhǎng)波極限時(shí)頻率仍為零,而另一支頻率為2λ.這種簡(jiǎn)并聲學(xué)模的劈裂,可以通過中子非彈性散射或拉曼散射測(cè)得.當(dāng)順磁材料中磁化強(qiáng)度飽和時(shí)可以觀察到更大的聲子角動(dòng)量,因?yàn)棣苏扔诖呕瘡?qiáng)度.在聲子霍爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)中,順磁絕緣體用于凸顯熱輸運(yùn)中聲子的貢獻(xiàn),而可以忽略電子和磁振子的貢獻(xiàn).但是,自旋聲子相互作用廣泛存在于各種磁性材料中[13].鐵磁材料有非常大的磁化強(qiáng)度,如果自旋聲子相互作用較強(qiáng)的話,則可以觀察到明顯的聲子角動(dòng)量.

對(duì)于有強(qiáng)自旋聲子相互作用和較大磁化強(qiáng)度的材料,零點(diǎn)聲子角動(dòng)量是重要的.根據(jù)以往的研究,在一些鐵磁材料中計(jì)算得到的軌道磁矩僅是總磁矩的很小一部分,就是說軌道角動(dòng)量大約是～乘上一個(gè)很小的值[14].聲子角動(dòng)量與電子軌道角動(dòng)量的大小是可以相比的,所以聲子角動(dòng)量不能忽視.

在鐵磁絕緣體中,電子的輸運(yùn)是可以忽略.由于聲子角動(dòng)量隨溫度的升高而減小且在經(jīng)典極限條件下趨于零的性質(zhì),可以在低溫和高溫下測(cè)量晶格角動(dòng)量的改變,來分離出聲子角動(dòng)量,這里低溫和高溫的分界線應(yīng)為德拜溫度,它是劃分量子和經(jīng)典區(qū)域的臨界溫度.另一方面,為了避免磁振子的參與,除了要高于德拜溫度,還需要低于居里溫度.這就要求居里溫度必須比德拜溫度高很多.所以磁振子的角動(dòng)量幾乎不變,而聲子角動(dòng)量隨溫度有顯著的變化,幸運(yùn)的是許多鐵磁材料可以滿足它們的居里溫度大約是1000 K,而它們的德拜溫度低于500 K.

除了在測(cè)量回磁比中的應(yīng)用,非零聲子角動(dòng)量也提供了研究磁性材料自旋聲子相互作用的有效方法.另一方面,如何分離出鐵磁材料中聲子和磁振子對(duì)熱霍爾效應(yīng)的貢獻(xiàn)是一個(gè)開放的問題,而聲子角動(dòng)量給出了獲得聲子貢獻(xiàn)的一種方法.

5 非磁性系統(tǒng)中的手性聲子

5.1 能谷對(duì)比電子學(xué)

由于空間反演對(duì)稱性的破壞,導(dǎo)致動(dòng)量空間分開的能谷K,K′不再等價(jià),這種不等價(jià)性可以通過貝里曲率或軌道磁矩來描述,這兩處能谷就構(gòu)成了除電荷和自旋以外電子的另一個(gè)自由度.因此,能谷自由度的構(gòu)筑依賴于材料體系空間反演對(duì)稱性的破缺.能谷自由度的產(chǎn)生導(dǎo)致了能谷對(duì)比電子學(xué)的出現(xiàn).

自然界中存在著許多類似于石墨烯的六角晶格層狀材料,如氮化硼、過渡金屬二硫化物、硒化鎵等.不同于石墨烯,這些材料中的A和B子晶格分別由不同的原子構(gòu)成,破壞了空間反演對(duì)稱性,從而能谷自由度存在.這些材料為能谷電子學(xué)的研究創(chuàng)造了條件.

在AB堆疊的雙層石墨烯材料上施加垂直于二維平面的電場(chǎng),從而打破石墨烯晶格的空間反演對(duì)稱性,導(dǎo)致在K和K′能谷產(chǎn)生大小相等但反向的貝里曲率及軌道磁矩[15].這種與能谷相關(guān)的貝里曲率及軌道磁矩帶來了一些新奇的效應(yīng),比如能谷霍爾效應(yīng)及與能谷相關(guān)的光學(xué)躍遷選擇定則[16].如圖4,由于貝里曲率反向使得K和K′能谷的電子在垂直于外加電場(chǎng)方向的運(yùn)動(dòng)發(fā)生橫向且方向相反的偏轉(zhuǎn),這就是谷霍爾效應(yīng).與能谷相關(guān)的光學(xué)躍遷選擇定則即能谷的圓偏光雙色性,如圖5,對(duì)應(yīng)于K′(K)能谷中電子的帶間躍遷只能是左旋(右旋)圓偏振態(tài)的光子參與.這些都為調(diào)控特定能谷態(tài)提供了可能的物理方法.

圖4 谷電子霍爾效應(yīng)示意圖[16]Fig.4.Valley electronic Hall effect diagram[16].

由于谷內(nèi)電子帶間散射涉及極化的光激發(fā)和光致發(fā)光,而布里淵區(qū)邊界的(谷)聲子也參與谷間電子散射[17].鑒于在能谷處電子有確定的手性,自然要提出兩個(gè)問題,谷聲子是否有手性,在電子谷間散射中手性聲子扮演了什么角色.后來在對(duì)過渡金屬二硫化物(TMD)材料的實(shí)驗(yàn)中觀察到光極性反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象[18],在該過程中發(fā)現(xiàn)布里淵區(qū)中心聲子可以完全反轉(zhuǎn)入射光子的極性.這一發(fā)現(xiàn)暗示了除谷聲子外,參與電子谷內(nèi)散射的Γ點(diǎn)聲子也具有手性.所以研究布里淵區(qū)高對(duì)稱點(diǎn)處的手性聲子是有必要的.

圖5 能谷光選擇定則:σ+(σ?)圓極化光只與能谷K′(K)的帶邊沿躍遷耦合[16]Fig.5.Valley optical selection rules:σ+(σ?)circularly polarized light couples only to bandedge transitions in valleyK′(K)[16].

5.2 二維蜂窩狀A(yù)B晶格的圓極化谷聲子

5.3 高對(duì)稱點(diǎn)處聲子的贗角動(dòng)量

為了研究手性聲子, 首先關(guān)注二維蜂窩狀晶格模型, 每個(gè)原胞有兩種原子A 和B [19]. 蜂窩狀A(yù)B晶格可以作為一個(gè)簡(jiǎn)化模型來反映空間反演對(duì)稱性破缺的單層材料中手性聲子的一般特征, 比如同位素?fù)诫s[20]或交錯(cuò)晶格勢(shì)下有帶隙的石墨烯[21]、六角氮化硼[22]. 在蜂窩狀晶格中, 在高對(duì)稱點(diǎn)K,K′,處, 聲子繞垂直于二維晶格平面的z 方向進(jìn)行三重分立旋轉(zhuǎn)是不變的, 本征矢有相位的改變,

圖6 蜂窩狀A(yù)B晶格的谷聲子 (a)蜂窩狀A(yù)B晶格的色散關(guān)系,圖中顯示了A,B子晶格的原胞中在K′點(diǎn)(kx=和K 點(diǎn)聲子的振動(dòng)情況,其中a是晶格常數(shù),1到4標(biāo)記了四個(gè)能帶;圓半徑表示振幅,相位和振動(dòng)方向也包括在圖中;(b)A,B子晶格在K′點(diǎn)和K點(diǎn)處非局域部分的相位關(guān)系示意圖;(c)帶1到帶4在K′和K 點(diǎn)的聲子贗角動(dòng)量;這里縱向彈性常數(shù)為KL=1,橫向彈性常數(shù)為KT=0.25,A原子質(zhì)量為mA=1,B原子質(zhì)量為mB=1.2;基矢量為(a,0)和聲子能量為ε=～ωph[19]Fig.6.Valley phonons in a honeycomb AB lattice:(a)Phonon dispersion relation of a honeycomb AB lattice,the insets show phonon vibrations for sublattices A and B in one unit cell at K′and Ka is lattice constant,numbers 1 to 4 denote four bands.The radii of circles denote vibration amplitudes,phase and rotation direction are included;(b)phase correlation of the phonon nonlocal part for sublattice A(upper two panels)and sublattice B(lower two panels)at K′(left panels)and K(right panels);(c)phonon pseudoangular momentum(PAM)for bands 1 to 4 at valleys K′and K.Here,the longitudinal spring c onstant KL=1,the transverse one KT=0.25,and mA=1,mB=1.2.The primitive vectors are(a,0)andand the phonon energy is equal to～ωph[19].

軌道贗角動(dòng)量由三重旋轉(zhuǎn)下eiRRRl… kk相位的改變得到.在能谷K,K′,子晶格A,B的軌道贗角動(dòng)量方向相反且取值為1或?1.在Γ點(diǎn),兩個(gè)子晶格均沒有相位的改變,所以A,B的軌道贗角動(dòng)量為0.自旋贗角動(dòng)量由三重旋轉(zhuǎn)下εk相位的改變得到.在能谷K,帶1和帶4子晶格A,B的自旋贗角動(dòng)量分別為?1,1和1,?1,帶2子晶格B的自旋贗角動(dòng)量為?1,帶3子晶格A的自旋贗角動(dòng)量為1.在Γ點(diǎn),存在兩重簡(jiǎn)并的聲學(xué)模和兩重簡(jiǎn)并的光學(xué)模,單個(gè)模式不具有極化,但是,通過簡(jiǎn)并模的疊加,可以得到圓極化聲子.

聲子的贗角動(dòng)量等于A子晶格的自旋和軌道贗角動(dòng)量之和,也等于B子晶格的自旋和軌道贗角動(dòng)量之和

由前面得到的K,K′處A,B原子的軌道、自旋贗角動(dòng)量可以驗(yàn)證(34)式,并列于圖6(c).如果其中一個(gè)子晶格不振動(dòng),則由另一個(gè)振動(dòng)的子晶格決定.在Γ點(diǎn),因?yàn)檐壍磊I角動(dòng)量為0,聲子贗角動(dòng)量等于A子晶格的自旋贗角動(dòng)量,也等于B子晶格的自旋贗角動(dòng)量.通過兩重簡(jiǎn)并模的疊加,子晶格做同樣的圓極化振動(dòng),左旋或右旋.所以,兩重簡(jiǎn)并模的聲子贗角動(dòng)量可取1或?1.

在高對(duì)稱點(diǎn)具有三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性,非簡(jiǎn)并聲子模的贗角動(dòng)量必是1,?1,0.因?yàn)槿匦D(zhuǎn)中心可以選在一個(gè)原胞里的任一個(gè)子晶格處,當(dāng)該子晶格的軌道贗角動(dòng)量為0時(shí),子晶格的自旋贗角動(dòng)量必等于聲子贗角動(dòng)量;就是說,它必是1,?1,0.所以,在能谷處的所有聲子模,子晶格A,B必做圓極化振動(dòng);否則,不振動(dòng).

5.4 電子谷內(nèi)谷間散射的選擇定則

5.4.1 TMD中光極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象

電子沿垂直于平面z方向的力矩為,在三重旋轉(zhuǎn)下狀態(tài)不變,贗角動(dòng)量由子晶格A,B的軌道決定.如果假定價(jià)帶對(duì)應(yīng)電子位于子晶格A的軌道,而導(dǎo)帶對(duì)應(yīng)電子位于子晶格B的軌道,可以得到導(dǎo)帶和價(jià)帶的贗角動(dòng)量lc(v)=±τ,τ=±1.所以,在有帶隙的石墨烯中電子吸收右旋或左旋圓極化光子發(fā)生帶間躍遷,由于贗角動(dòng)量守恒,可以得到選擇定則

導(dǎo)帶角動(dòng)量與價(jià)帶角動(dòng)量之差等于光子角動(dòng)量,如圖7.

圖7 電子谷間散射的選擇定則Fig.7.Selection rules in electronic intervalley scattering.

在導(dǎo)帶中的電子受到Γ點(diǎn)聲子的谷內(nèi)散射,然后發(fā)射另一個(gè)光子與價(jià)帶的空穴結(jié)合,這一過程叫一級(jí)拉曼散射.在這個(gè)過程中,因?yàn)橼I角動(dòng)量守恒,選擇定則為

光子角動(dòng)量的改變等于聲子贗角動(dòng)量.在Γ點(diǎn)的兩重簡(jiǎn)并光學(xué)模是拉曼激活模式,有贗角動(dòng)量1,?1,所以可以預(yù)料在蜂窩狀晶格(如有帶隙的石墨烯或單層氮化硼)中有一個(gè)極性反轉(zhuǎn)的拉曼G峰.在整個(gè)過程中,入射的右旋(左旋)光子吸收一個(gè)右旋(左旋)聲子或發(fā)射一個(gè)左旋(右旋)聲子,然后變?yōu)樽笮?右旋)光子[19].這一選擇定則解釋了TMD中光極性反轉(zhuǎn)的現(xiàn)象,如圖8.

圖8 Γ點(diǎn)聲子改變光極性(a)能谷K′處左旋光極性反轉(zhuǎn);(b)能谷K處右旋光極性反轉(zhuǎn)Fig.8.Photon helicity changed by phonons atΓ(a)lefthanded photon changes its helicity atK′valley;(b)righthanded photon changes its helicity atKvalley.

5.4.2 電子能谷間散射

如圖7,通過發(fā)射一個(gè)圓極化的谷聲子(lph=±1)可以實(shí)現(xiàn)電子的谷間散射,由于聲子在三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性下具有贗角動(dòng)量,在同時(shí)滿足動(dòng)量和能量守恒的條件下,可以得到遵從贗角動(dòng)量守恒的選擇定則

K點(diǎn)導(dǎo)帶(價(jià)帶)角動(dòng)量與K′點(diǎn)導(dǎo)帶(價(jià)帶)角動(dòng)量之差等于該谷聲子的贗角動(dòng)量.眾所周知,石墨烯拉曼光譜的雙共振峰D反映了鄰近K點(diǎn)聲子的谷間散射[23,24].所以,根據(jù)拉曼光譜可以產(chǎn)生一個(gè)有明確贗角動(dòng)量和頻率的谷聲子[19].

5.4.3 二硫化鉬的谷間散射

有自旋軌道耦合的二硫化鉬(單層轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋?有帶隙?=1.65 eV且在能谷K的價(jià)帶頂有λK,v=150 meV的自旋劈裂.而在導(dǎo)帶底有3 meV的劈裂,相比可以忽略.通過吸收或發(fā)射光子,可以觀察到谷聲子參與電子谷間散射,滿足贗角動(dòng)量守恒和能量守恒的選擇定則為電子角動(dòng)量的改變等于聲子和光子角動(dòng)量的代數(shù)和,價(jià)帶自旋劈裂等于聲子能量和光子能量的代數(shù)和.

對(duì)于單層二硫化鉬,在能谷處導(dǎo)帶的贗角動(dòng)量是1,?1,而價(jià)帶是0[25].右旋極化光子激發(fā)了能谷K的一對(duì)激子(導(dǎo)帶電子和價(jià)帶空穴),右旋光子具有帶隙的能量.因?yàn)榧ぐl(fā)的電子在能谷中心處,且聲子具有能量,所以不能發(fā)射一個(gè)聲子而被散射到另一個(gè)能谷中心.但是,由于價(jià)帶有較大的自旋劈裂,空穴可以通過吸收一個(gè)受激圓極化光子并且發(fā)射一個(gè)手性谷聲子而被散射到另一個(gè)谷,這里電子的自旋是固定的.

圖9 二硫化鉬空穴散射發(fā)射K谷聲子 (a)吸收右旋光子并發(fā)射角動(dòng)量為lph=?1的聲子;(b)吸收左旋光子并發(fā)射角動(dòng)量為lph=1的聲子[19]Fig.9.K-valley phonon emitted in hole scattering of MoS2:(a)A stimulated right-handed photon is absorbed and a phonon withlph=?1 is emitted;(b)a stimulated left-handed photon is absorbed and a phonon withlph=1 is emitted[19].

如圖9(a),用受激右旋光掃描樣品,可以觀察到在λK,v+～ωph的能量處有一個(gè)共振峰,根據(jù)選擇定則,發(fā)射的手性聲子在K點(diǎn)具有贗角動(dòng)量?1.共振峰在164.4 meV(另一個(gè)198 meV的峰不明顯,因?yàn)?8 meV聲子的極化小).對(duì)于受激左旋光子,僅觀察到一個(gè)190 meV的峰,對(duì)應(yīng)于40 meV的聲子模,而另兩個(gè)模式不會(huì)參與,因?yàn)樗鼈冊(cè)阽R像操作下是相異的,這是由于在散射過程中,整個(gè)系統(tǒng)在鏡像操作下關(guān)于x-y平面是相同的.在受聲子和光子散射后,電子和空穴對(duì)位于不同的能谷,這與近來發(fā)現(xiàn)低能量激子具有大的動(dòng)量[26]相一致.相似的,能量為1.65 eV的左旋光子激發(fā)K′點(diǎn)的空穴而發(fā)射K′點(diǎn)的手性聲子.所以在確定的能谷的手性聲子可以通過受激光子得到.通過二級(jí)極化光照射樣品,可以產(chǎn)生大量有確定頻率的谷聲子[19].

5.5 觀察手性谷聲子的實(shí)驗(yàn)設(shè)想

5.5.1 谷聲子的圓極化紅外光吸收或發(fā)射

由于在能谷處位于不同能帶的聲子具有不同的贗角動(dòng)量,可以觀察谷聲子(聲子能帶)帶間散射的圓極化紅外光譜.在能谷處子晶格的圓極化振動(dòng)導(dǎo)致了非零的離子磁矩,可以直接與光子耦合,所以通過極化紅外吸收或發(fā)射可以觀測(cè)到谷聲子.正如前面的討論,谷聲子在電子或空穴谷間散射的過程中被激發(fā).如圖10,假設(shè)位于能帶ε1的能谷K′處的聲子被電子大量激發(fā),通過能量為ε2-ε1的左旋圓極化紅外光子或能量為ε3-ε1右旋紅外光子的激勵(lì),可以觀察到相應(yīng)的左旋或右旋光致發(fā)光.

如果產(chǎn)生大量位于能帶ε2的谷聲子,通過紅外激勵(lì)可以觀察到能量為ε3-ε2或ε2-ε1左旋光致發(fā)光或能量為ε4-ε2右旋光致發(fā)光.所以由紅外光譜的共振峰,可以區(qū)分谷聲子.圖10標(biāo)注了能谷K′處聲子的能帶和相應(yīng)的贗角動(dòng)量,藍(lán)色橢圓標(biāo)記了在電子谷間散射過程中被激發(fā)的谷聲子,綠線反映了所有可能參與的極化紅外光吸收或發(fā)射情況[19].

圖10 谷聲子的圓極化紅外光吸收或發(fā)射示意圖Fig.10.Polarized infrared absorption or emission by valley phonons.

5.5.2 谷聲子霍爾效應(yīng)

在非零的貝里曲率和外加面內(nèi)電場(chǎng)的作用下,谷電子獲得反常的橫向速度,大小與貝里曲率成正比[27,28],將向樣品兩端邊界發(fā)生偏轉(zhuǎn),在樣品兩端可探測(cè)到谷極化電流,這就是谷電子霍爾效應(yīng).最近,已經(jīng)在單層二硫化鉬三極管[29]和石墨烯超晶格[30]中實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到了谷電子霍爾效應(yīng).正如前面的討論,在能谷處具有確定頻率的聲子可以大量地產(chǎn)生.所以,類比谷電子霍爾效應(yīng),對(duì)于谷聲子,如果貝里曲率是非零的,可以觀察到存在平面內(nèi)應(yīng)變梯度場(chǎng)時(shí)的谷聲子霍爾效應(yīng),這提供了觀察谷聲子的另一方法.

圖11 六角AB晶格的聲子貝里曲率和谷聲子霍爾效應(yīng) (a)能帶1(底部二維圖)和能帶2(頂部三維圖)的貝里曲率;(b),(c)谷聲子被右旋或左旋極化光激發(fā)(霍爾熱流由紅色箭頭標(biāo)出),在應(yīng)力梯度下產(chǎn)生相應(yīng)的聲子[19]Fig.11.Phonon Berry curvature and valleyphonon Hall effect in a honeycomb of AB lattice:(a)Berry curvatureof band 1(bottom contour plot)and band 2(top 3D plot);(b),(c)schematic of the valley phonon hall effect(the Hall current denoted by the olive curve arrows)undera strain gradient(the orange arrows),where valley phononsare excited by a ray of right-handed or left-handed polarizedlight(the red wave lines)[19].

由于空間反演對(duì)稱性的破壞,在能谷處觀察到非零的聲子貝里曲率,如圖11(a).能帶2和能帶3在能谷處有較大的貝里曲率,而能帶1和能帶4的貝里曲率較小.由于非零的貝里曲率,施加沿縱向的應(yīng)變梯度Estrain,類似于谷電子霍爾效應(yīng),由于反常速度正比于貝里曲率與應(yīng)變梯度的叉積

將導(dǎo)致在不同能谷處被左旋或右旋的極化光子激發(fā)的聲子沿橫向移動(dòng).如圖11(b),如果光子的極性反轉(zhuǎn),則橫向聲子流的方向也反轉(zhuǎn).隨著某一邊的聲子積累,可以觀測(cè)到橫向的溫度差.如果圓極化受激光子反轉(zhuǎn),則溫度差變號(hào).已在順磁絕緣體中觀測(cè)到了聲子霍爾效應(yīng),磁場(chǎng)改變了聲子的輸運(yùn),所以可以觀測(cè)到橫向溫度差,這引發(fā)了在該領(lǐng)域的許多研究[31].在空間反演對(duì)稱性破缺的非磁性系統(tǒng)中貝里曲率誘發(fā)的橫向谷聲子霍爾效應(yīng)將帶來新的應(yīng)用.

6 總結(jié)與展望

本文介紹了磁性系統(tǒng)中聲子的角動(dòng)量.拉曼自旋聲子相互作用是產(chǎn)生非零聲子角動(dòng)量的原因,且聲子角動(dòng)量是磁化強(qiáng)度的奇函數(shù),這可以解釋聲子霍爾效應(yīng)中當(dāng)磁場(chǎng)反向時(shí)橫向熱流也反向的現(xiàn)象.除了零點(diǎn)能量,在絕對(duì)零度聲子也具有非零的角動(dòng)量.在經(jīng)典極限條件下總的聲子角動(dòng)量消失,這是由于零點(diǎn)角動(dòng)量與熱激發(fā)下聲子模的角動(dòng)量相抵消.在有較大磁化強(qiáng)度和強(qiáng)自旋聲子相互作用的磁性材料中不能忽視聲子角動(dòng)量在總角動(dòng)量中的貢獻(xiàn).回顧愛因斯坦德哈斯效應(yīng),在計(jì)算電子的角動(dòng)量時(shí)需要扣除聲子角動(dòng)量的部分,經(jīng)過修正可以精確地確定自旋和軌道角動(dòng)量.

除了在磁性系統(tǒng)中發(fā)現(xiàn)了聲子角動(dòng)量的存在,在非磁性六角晶格體系中的布里淵區(qū)高對(duì)稱點(diǎn)上發(fā)現(xiàn)了手性聲子.在這些高對(duì)稱點(diǎn)上具有三重旋轉(zhuǎn)對(duì)稱性,聲子模可以用贗角動(dòng)量來標(biāo)記.二維晶格平面內(nèi)中心反演對(duì)稱性破缺和在K,K′處時(shí)間反演對(duì)稱性破缺是谷聲子模非簡(jiǎn)并且具有確定的贗角動(dòng)量的根本原因.在Γ點(diǎn)存在時(shí)間反演對(duì)稱性,具有相反贗角動(dòng)量的聲子模簡(jiǎn)并.在這些高對(duì)稱點(diǎn)上的手性聲子不僅決定了電子谷內(nèi)和谷間散射的選擇定則而且賦予了聲子學(xué)其他的潛在效應(yīng),如谷聲子貝里曲率和谷聲子霍爾效應(yīng).在這些高對(duì)稱點(diǎn)的鄰近區(qū)域中聲子的色散關(guān)系取極值,所以具有較大的態(tài)密度.因此,手性聲子在谷電子學(xué),尤其在電子或空穴的谷內(nèi)或谷間散射中扮演了重要的角色.

根據(jù)以上討論,非簡(jiǎn)并的手性聲子存在于時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞或空間反演對(duì)稱性被破壞的系統(tǒng)中.在時(shí)間反演對(duì)稱性被破壞的磁性系統(tǒng)中,聲子攜帶非零角動(dòng)量,這對(duì)回磁比的修正有重要的影響.在空間反演對(duì)稱性被破壞的非磁性系統(tǒng),布里淵區(qū)的高對(duì)稱點(diǎn)處有手性聲子,具有量子化的贗角動(dòng)量,這提供了研究谷電子學(xué)的另一種方法.

聲子角動(dòng)量可以用于精確測(cè)定回磁比,研究自旋聲子耦合、熱霍爾效應(yīng)等方面.北京國家重點(diǎn)磁學(xué)實(shí)驗(yàn)室的研究團(tuán)隊(duì)用多鐵性金屬有機(jī)物研究共振量子磁電耦合效應(yīng)時(shí)指出,自旋-聲子相互作用可以引起電介質(zhì)介電常數(shù)的變化,體系聲子角動(dòng)量的改變很好地解釋了磁化的隧穿效應(yīng)[32].手性聲子在電子谷內(nèi)或谷間散射的選擇定則、谷聲子霍爾效應(yīng)中扮演了重要的角色,為基于能谷的電子學(xué)和聲子學(xué)的應(yīng)用打下基礎(chǔ).來自馬薩諸塞大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)系TMDCs材料中電子光子的耦合與手性聲子和電子、圓極化光子的相互作用,研究二維材料光子、電子和聲子之間的耦合.對(duì)于理解凝聚態(tài)系統(tǒng)的基本性質(zhì)具有至關(guān)重要的作用[33].來自武漢大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在聲子晶體中考慮能谷的概念,得出其重要的渦旋性質(zhì)并建立了激發(fā)選擇定則[34].

聲子角動(dòng)量以及手性聲子的研究剛剛開始,相關(guān)理論和應(yīng)用值得進(jìn)一步的深入研究,比如晶格對(duì)稱性與手性聲子的內(nèi)在本質(zhì)聯(lián)系、聲子角動(dòng)量和手性聲子與材料磁性的依賴關(guān)系、手性聲子如何影響電聲子相互作用、聲子角動(dòng)量和手性聲子的測(cè)量與應(yīng)用等.由于聲子在凝聚態(tài)物理中廣泛存在,如超導(dǎo)、電聲相互作用、布里淵區(qū)及拉曼散射、熱電效應(yīng)、熱效應(yīng)等,手性聲子在這些領(lǐng)域中必將不可回避并將起到關(guān)鍵影響.聲子角動(dòng)量及手性聲子的研究將會(huì)帶動(dòng)凝聚態(tài)物理學(xué)中與聲子相關(guān)學(xué)科方向的相關(guān)探索與新的發(fā)展.

備注在此綜述文章的寫作完成后,《Science》雜志在2月2日發(fā)表了在二硒化鎢中通過瞬態(tài)熒光測(cè)量觀測(cè)手性聲子實(shí)驗(yàn)結(jié)果[35],驗(yàn)證了電子或空穴谷間散射中手性聲子參與的選擇定則.

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