黃紅輝，王德漢*，羅子鋒，尚衛(wèi)輝

（1.華南農(nóng)業(yè)大學資源環(huán)境學院，廣州 510642；2.廣東華揚環(huán)保科技股份有限公司，廣東 肇慶 526300）

餐廚垃圾在我國城市生活垃圾中占40%～60%[1]，其主要特點是富含有機物，且含水率高，易生化降解，容易散發(fā)惡臭等[2-7]。餐廚垃圾含有少量氮、磷、鉀、鈣、鎂、鐵等無機元素[8]，是一種有潛力的生物質(zhì)能源。圍繞餐廚垃圾科學、合理處置問題，我國先后公示了5批，累計100多個餐廚垃圾厭氧消化處理試點工程，但目前餐廚垃圾厭氧消化的工程應用多為單相工藝[9]，系統(tǒng)穩(wěn)定性較差，易酸化，氨氮濃度高，運行容易失敗，且產(chǎn)氣量不高，經(jīng)濟效益不明顯[10]。

為解決廣大農(nóng)村地區(qū)秸稈利用問題和發(fā)展清潔能源，生物質(zhì)直燃發(fā)電在中國得到了較快發(fā)展，《生物質(zhì)能發(fā)展“十三五”規(guī)劃》指出：到2020年，用于生物質(zhì)發(fā)電新增投資約400億元，生物質(zhì)直燃發(fā)電裝機總量達700萬kW。直燃發(fā)電產(chǎn)生的副產(chǎn)品生物質(zhì)飛灰的年產(chǎn)量巨大且逐年增加，生物質(zhì)飛灰的處置和資源化利用成為一個迫切需要解決的問題[11]。目前關于生物質(zhì)飛灰的資源化利用和研究主要局限在土壤改良、肥料、建筑材料等方面[12-18]，應用于厭氧消化比較少。

由于餐廚垃圾極易酸化，造成兩相厭氧消化工藝產(chǎn)酸相的pH值低于4.0，抑制了產(chǎn)酸菌的活性，進而影響了產(chǎn)甲烷相的產(chǎn)氣量。生物質(zhì)飛灰具有強堿性，主要由K、Ca、Mg等元素組成，同時還含有多種微量和痕量元素（Fe、Mn、Cu、Zn、Co、Mo、As等）[19]，因此可以使用生物質(zhì)飛灰替代高成本的NaOH緩解進料負荷過高帶來的產(chǎn)甲烷酸抑制，并促進產(chǎn)甲烷相的產(chǎn)氣。本實驗在不同有機負荷下，研究了不同生物質(zhì)飛灰添加比例（0、1%、3%、4%和5%）對餐廚垃圾中溫兩相厭氧消化過程中產(chǎn)酸和產(chǎn)氣的影響，旨在為生物質(zhì)飛灰在餐廚垃圾的規(guī)?；幚碇械膽锰峁├碚撘罁?jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

餐廚垃圾：取自華南農(nóng)業(yè)大學莘園飯?zhí)?，人工去除骨頭、筷子、塑料袋等雜物，機械打漿，于冰柜（4℃）中保存，其特性見表1。

表1 原料特性Table1 Characters of raw materials

接種液：以取自佛山市瀚藍環(huán)保餐廚垃圾處理廠的兩相厭氧發(fā)酵罐中的產(chǎn)甲烷罐出水作為接種液，將取得的接種液放置在（35±1）℃水浴鍋中，培養(yǎng)至產(chǎn)氣不再增加后使用，目的是消除接種液中原有底物對實驗造成的誤差。接種液特性見表1。

生物質(zhì)飛灰：取自湛江生物質(zhì)焚燒發(fā)電廠經(jīng)除灰渣系統(tǒng)后的飛灰，系統(tǒng)采用灰渣分除，氣力除灰的方式，發(fā)電廠主要燃料為桉樹的樹皮、樹葉，甘蔗的蔗葉和蔗渣，水稻、玉米的秸稈等。取回后過100目篩，用封口袋保存，其特性和重金屬含量分別見表1和表2。

1.2 試驗裝置

試驗共設置5組裝置，每組裝置由產(chǎn)酸相和產(chǎn)甲烷相組成，產(chǎn)酸相放置在（35±1）℃恒溫水浴鍋，產(chǎn)甲烷相放置在35℃恒溫培養(yǎng)箱中，如圖1所示。產(chǎn)酸相由大口瓶、吸收瓶、量筒、膠塞及乳膠軟管連接組成，產(chǎn)酸相有效容積0.3 L，產(chǎn)甲烷相有效容積0.4 L，頂部設置有漏斗狀進料口，進料玻璃管插到沼液液面以下，以保證進料時產(chǎn)甲烷相的良好厭氧狀態(tài)，底部設置出料口，甲烷收集軟管通過培養(yǎng)箱排氣孔穿出，連接箱外的吸收瓶，消化過程產(chǎn)生的氣體經(jīng)乳膠軟管進入吸收瓶，同時將等體積的3%NaOH溶液壓入到量筒，其中CO2、H2S等酸性氣體易溶于堿液，即經(jīng)過吸收瓶后，排入量筒的液體體積即為所產(chǎn)甲烷氣體體積[20]。

表2 生物質(zhì)飛灰重金屬含量Table2 The concentrations of heavy metals in biomass fly ashes

1.3 試驗設計

生物質(zhì)飛灰的添加比例設置1個空白，記作CK；4個處理1%、3%、4%和5%（以餐廚垃圾計，即m飛灰∶m餐廚（濕基）），分別記作 T1、T2、T3 和 T4。在酸化相中分別加入150 g餐廚垃圾、50 g接種液、100 g蒸餾水和不同比例的生物質(zhì)飛灰，控制TS在10%左右；在產(chǎn)甲烷相中裝入300 g接種液和100 g蒸餾水。酸化相啟動后，從第4 d開始進出料。每日早上8：00，手動搖晃反應器后，產(chǎn)甲烷相用筒量量取一定體積的沼液作為出料，產(chǎn)酸相用量筒量取一定體積的發(fā)酵液進入到產(chǎn)甲烷相中，每日配制一定體積的餐廚垃圾加蒸餾水和不同比例的爐灰（TS在10%左右）分別加入到不同處理的產(chǎn)酸相中，酸化相的有機負荷為11.33 g VS·L-1·d-1，產(chǎn)甲烷相的運行參數(shù)如表3所示。產(chǎn)酸相每次進出料后通氮氣1 min，以保持厭氧環(huán)境。每日檢測產(chǎn)酸相和產(chǎn)甲烷相的pH和產(chǎn)氣量、揮發(fā)性脂肪酸（VFA）、氨氮、化學需氧量（COD）。

圖1 試驗裝置示意圖Figure1 Schematic diagram of experimental equipment

表3 兩相厭氧消化工藝運行參數(shù)Table3 The operating parameters of two-phase anaerobic digestion process

1.4 分析方法

日產(chǎn)氣量采用排水集氣法每日收集并記錄體積；pH值測定采用奧豪斯3100/F型pH計；VFA含量測定采用分光光度法[21]；氨氮含量測定采用納氏試劑分光光度法；COD測定采用快速密閉消解法[22]。實驗所得數(shù)據(jù)應用SPSS軟件進行分析，應用Origin 9.0做圖。

2 結果與討論

2.1 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)酸相的影響

圖2 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)酸相產(chǎn)氣量的影響Figure2 Effect of biomass fly ash on biogas production in acidogenic reactor

餐廚垃圾進入產(chǎn)酸相后，在水解菌作用下分解成小分子有機物進入產(chǎn)酸細菌細胞內(nèi)部，進一步轉(zhuǎn)化為更簡單的有機物，如VFA、醇類等，同時產(chǎn)物中伴有CO2和H2等，因此酸化相的產(chǎn)氣量可以反映餐廚垃圾的水解酸化程度。如圖2所示，在酸化相啟動階段（1～3 d），可以看出各處理的餐廚垃圾在第1 d迅速水解酸化，產(chǎn)氣量達到頂峰，CK、T1、T2、T3、T4 的產(chǎn)氣量分別為 448、539、660、698、735 mL，之后產(chǎn)氣量迅速下降，與pH值變化趨勢一致；從第3 d起，產(chǎn)酸相的產(chǎn)氣量基本穩(wěn)定，各處理的日產(chǎn)量均較低，在50～110 mL 之間。整個實驗過程中，CK、T1、T2、T3、T4 的累積產(chǎn)氣量分別為 1.92、2.35、2.92、3.22、3.71 L，T1、T2、T3、T4的產(chǎn)氣量分別比CK提高了的21.36%、51.71%、67.56%和92.56%，說明生物質(zhì)飛灰的添加對餐廚垃圾水解酸化有明顯的促進作用，且促進作用隨添加量的增加而提高。

VFA是厭氧消化過程中大分子有機物水解酸化的產(chǎn)物，同時也是產(chǎn)甲烷菌所利用的底物，其濃度反映了厭氧消化系統(tǒng)酸化進行的程度[23]。如圖3A所示，產(chǎn)酸相啟動后，各處理的pH值從7.2～7.5迅速下降至4.2～4.5，第2 d之后緩慢下降，并從第4 d至試驗結束，CK、T1、T2、T3 和 T4 的 pH 值基本穩(wěn)定在 3.3、3.6、3.8、3.9和4.0左右。如圖3B和圖3C所示，在酸化相啟動階段（1～3 d），各處理的VFA濃度都迅速上升，并在第 4 d 達到穩(wěn)定，整個試驗階段，CK、T1、T2、T3、T4的 VFA 濃度平均為 6 577.96、7 729.73、9 845.45、10 717.60、12 225.3 mg·L-1，T2、T3、T4 處理的 VFA 濃度與CK和T1差異明顯，達到顯著水平，T1、T2、T3、T4的VFA濃度分別比CK提高了17.51%、49.67%、62.93%和86.26%，說明生物質(zhì)飛灰的添加對餐廚垃圾酸化有明顯的促進作用，但添加量太小則不明顯。當生物質(zhì)飛灰的添加量在3%～5%時，促進效果比CK顯著提高，產(chǎn)酸相的VFA濃度隨著pH值的提高而上升，與劉振玲等[24]研究結果一致。這是因為生物質(zhì)飛灰是堿性材料，能調(diào)節(jié)系統(tǒng)的pH值，提高系統(tǒng)的緩沖能力，給酸化菌的代謝提供適宜的環(huán)境。

圖3 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)酸相pH值和VFA濃度的影響Figure3 Effect of biomass fly ash on pH value and concentrations of VFA in acidogenic reactor

圖4 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)甲烷相產(chǎn)氣量的影響Figure4 Effect of biomass fly ash on biogas production in methanogenic reactor

2.2 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)甲烷相的影響

2.2.1 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)甲烷相產(chǎn)氣的影響

圖4為不同處理的酸化相出料在進入產(chǎn)甲烷相的消化過程中產(chǎn)氣量的變化情況。第1～7 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷較低（2.13 g VS·L-1·d-1），系統(tǒng)有機碳源不足，而微生物利用碳源進行細胞增長，所以各處理的日產(chǎn)氣量均較低，且沒有明顯差異；第8～14 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷為4.25 g VS·L-1·d-1，各處理的產(chǎn)氣量開始上升并到達穩(wěn)定，T2 的產(chǎn)氣量（920～990 mL·d-1）略高于 CK、T1、T3 和 T4（840～850 mL·d-1）；第15～21 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷為 6.38 g VS·L-1·d-1，此時日產(chǎn)氣量 T2＞T3＞T4＞T1＞CK，且 T2 比 CK、T1、T3 和 T4 分別提高了18.43%、5.70%、2.06%和3.26%；第22～28 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷為8.50 g VS·L-1·d-1，CK和T1產(chǎn)氣量迅速下降，而T2、T3、T4產(chǎn)氣量呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，這是因為添加生物質(zhì)飛灰提高了產(chǎn)甲烷相的緩沖能力。但進料負荷過高時，產(chǎn)甲烷菌不能及時將體系中的VFA消耗轉(zhuǎn)化成甲烷，體系中的VFA過高會使體系的pH值下降，抑制產(chǎn)甲烷菌的活性，導致了各處理的產(chǎn)氣量開始下降，此時應該降低進料有機負荷或停止進料。整個實驗過程中CK、T1、T2、T3、T4 的累積產(chǎn)氣量分別為 21.92、24.12、27.43、26.35、25.74 L，其中 T2 的累積產(chǎn)氣量最高，較 CK、T1、T3、T4處理分別高了25.15%、13.70%、4.34%和6.55%，說明添加生物質(zhì)飛灰可以促進產(chǎn)甲烷相的產(chǎn)氣量，且最佳添加比例為3%。

圖5A為不同處理的酸化相出料在進入產(chǎn)甲烷相的消化過程中負荷產(chǎn)氣量的變化情況，負荷產(chǎn)氣量可以有效地反映出系統(tǒng)內(nèi)微生物對有機物的利用程度[25]。由圖5A可以看出，第1～7 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷較低（2.13 g VS·L-1·d-1）時，各處理的負荷產(chǎn)氣量均較高，均在500 mL·g-1VS以上，且沒有明顯差異；第8～14 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷提高至 4.25 g VS·L-1·d-1，CK、T1、T2、T3、T4 的平均負荷產(chǎn)氣量為 494.91、493.82、519.44、496.43、490.04 mL·g-1VS，T2 略高于其他處理；第15～21 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷提高至6.38 g VS·L-1·d-1，此時各處理的負荷產(chǎn)氣量均略有下降，CK、T1、T2、T3、T4 分別為 422.38、473.27、500.26、490.13、484.47 mL·g-1VS；第 22～28 d，產(chǎn)甲烷相的有機負荷為8.50 g VS·L-1·d-1，各處理的負荷產(chǎn)氣量迅速 下 降 ，CK、T1、T2、T3、T4 分 別 為 232.81、288.65、391.05、364.95、350.84 mL·g-1VS。結合產(chǎn)氣量的變化可以看出，在低有機負荷（2.13～4.25 g VS·L-1·d-1）條件下，產(chǎn)酸相產(chǎn)生的有機酸能夠被產(chǎn)甲烷菌完全利用，產(chǎn)氣量和負荷產(chǎn)氣量均隨著負荷的提高而提高；當有機負荷提高至6.38 g VS·L-1·d-1，產(chǎn)氣量隨之提高，但負荷產(chǎn)氣量略有下降；當負荷繼續(xù)提高至8.50 g VS·L-1·d-1時，各處理的產(chǎn)氣量及負荷產(chǎn)氣量均迅速下降，是因為進料負荷過大時，產(chǎn)甲烷菌不能及時將VFA消化處理，厭氧消化過程受到抑制。如圖5B所示，在整個試驗過程中，CK、T1、T2、T3、T4 的平均負荷產(chǎn)氣量分別為 396.66、421.38、462.06、445.09、437.48 mL·g-1VS，T2處理明顯高于其他處理，且差異顯著，較CK、T1、T3和T4分別平均提高了16.48%、9.65%、3.81%和5.62%；但是T1、T3和T4的平均負荷產(chǎn)氣量差異不顯著。綜合產(chǎn)氣量和負荷產(chǎn)氣量的變化，產(chǎn)甲烷相在低有機負荷時，負荷產(chǎn)氣量高但產(chǎn)氣量低，產(chǎn)甲烷菌活性不高；高有機負荷又容易造成VFA累積，產(chǎn)氣量下降；因此本實驗的餐廚垃圾產(chǎn)甲烷相的最適有機負荷為6.38gVS·L-1·d-1，略高于李政偉等[26]試驗的6.04gVS·L-1·d-1。

圖5 不同處理的產(chǎn)甲烷相負荷產(chǎn)氣量的變化Figure5 Effects of different treatments on biogas production rate

圖6 產(chǎn)甲烷相消化液VFA、氨氮濃度的變化Figure6 The concentrations of VFA and ammonia nitrogen in methanogenic reactor

2.2.2 生物質(zhì)飛灰對產(chǎn)甲烷相穩(wěn)定性的影響

VFA和氨氮為微生物的生長提供碳源和氮源，又作為產(chǎn)甲烷相的緩沖劑，調(diào)節(jié)pH值，維持微生物生長的生理環(huán)境，因此是表征厭氧消化系統(tǒng)穩(wěn)定性的重要指標[27]。圖6為不同處理的酸化相出料在進入產(chǎn)甲烷相后消化液VFA、氨氮變化情況。如6A所示，在低中負荷時（第1～21 d），各處理的VFA濃度維持在300～800 mg·L-1；在高負荷時（22～28 d），CK 的 VFA濃度迅速上升至5000 mg·L-1左右，遠超產(chǎn)甲烷相正常運行 VFA 的上限濃度 3000 mg·L-1[27]，而 T1、T2、T3、T4處理上升至3000 mg·L-1左右，系統(tǒng)穩(wěn)定性一般，這是因為在高負荷時，系統(tǒng)水力停留時間減少，菌體流失較多，而產(chǎn)甲烷菌的平均生長周期在7 d左右，導致系統(tǒng)內(nèi)有機酸不能及時被產(chǎn)甲烷菌轉(zhuǎn)化利用。如圖6B所示，各處理產(chǎn)甲烷相的氨氮濃度出現(xiàn)了明顯的上升現(xiàn)象，從1300～1400 mg·L-1提高至1700～2000 mg·L-1，這是因為餐廚垃圾中含有大量的有機氮，多以蛋白質(zhì)的形式存在，厭氧消化過程中，蛋白質(zhì)水解為氨基酸，并進一步被轉(zhuǎn)化為氨氮，但厭氧消化對氨氮去除效率并不高，通常認為氨氮濃度不超過1500 mg·L-1時，不會對厭氧消化過程有明顯的抑制作用，超過3000 mg·L-1才會產(chǎn)生抑制作用[28-29]。

圖7為不同處理的酸化相出料進入產(chǎn)甲烷相后消化液COD變化情況。在低中負荷時，產(chǎn)甲烷菌能迅速將有機物轉(zhuǎn)化為甲烷，保持系統(tǒng)的穩(wěn)定，此時各處理的產(chǎn)甲烷相COD濃度均比較低，穩(wěn)定在2000～3000 mg·L-1；在高負荷時（8.50 g VS·mL-1·d-1），CK 產(chǎn)甲烷相的COD濃度迅速上升，而T1、T2、T3、T4的COD濃度緩慢上升，雖然酸抑制現(xiàn)象影響了產(chǎn)甲烷菌的活性，導致產(chǎn)甲烷菌不能將小分子有機物及時轉(zhuǎn)化為甲烷，使有機物累積，但添加生物質(zhì)飛灰可以提高系統(tǒng)的緩沖能力，維持系統(tǒng)的產(chǎn)氣效率。在第1～21 d時，CK、T1、T2、T3、T4 處理的平均 COD 去除率分別為89.64%、91.66%、92.69%、92.33%和92.48%；當系統(tǒng)出現(xiàn)酸抑制后（第 22～28 d），CK、T1、T2、T3、T4 處理的平均COD去除率分別下降至78.40%、81.01%、88.38%、85.60%和85.93%。

圖7 產(chǎn)甲烷相消化液COD濃度的變化Figure7 The concentrations of COD in methanogenic reactor

3 結論

（1）在酸化相中添加生物質(zhì)飛灰可以提高酸化相的pH值，促進產(chǎn)酸菌的酸化作用，且差異顯著。隨著添加比例的增加，添加3%的生物質(zhì)飛灰（以餐廚垃圾計，WB）產(chǎn)酸相的VFA濃度比CK提高了49.66%。

（2）在本試驗中，添加3%生物質(zhì)飛灰的產(chǎn)甲烷相產(chǎn)氣效果最好，累積產(chǎn)氣量為27.43 L，比0、1%、4%和5%的飛灰添加比例分別提高了25.15%、13.70%、4.34%和6.55%；平均負荷產(chǎn)氣量為490.33 mL·g-1VS，比0、1%、4%和 5%的飛灰添加比例分別提高了22.49%、12.35%、6.36%和8.22%。

（3） 產(chǎn)甲烷相在高有機負荷（8.50 g VS·L-1·d-1）時，添加生物質(zhì)飛灰的處理比空白（CK）的系統(tǒng)穩(wěn)定性好；各處理的氨氮濃度均上升至1700～2000 mg·L-1，并未對厭氧消化過程產(chǎn)生明顯的抑制作用。

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