林建勇
(江蘇省核工業(yè)二七二地質(zhì)大隊(duì), 南京, 210003)
王 嘯
(天津華北地質(zhì)勘查局核工業(yè)二四七大隊(duì), 寶坻, 301800)
江蘇省溧陽(yáng)市位于江蘇省南部,距南京100 km,北接江寧、句容,南與安徽廣德、郎溪毗鄰,西界高淳、溧水,東連宜興,地跨北緯31°1′至31°4′,東經(jīng)119°08′至119°36′,面積1 535.38 km2。20世紀(jì)80年代前,該地區(qū)進(jìn)行過(guò)大量的鈾礦地質(zhì)普查和找礦工作,特別是在溧陽(yáng)的南部地區(qū)進(jìn)行了大面積的地表揭露和采礦工作,多個(gè)地方在工作結(jié)束后未進(jìn)行有效的處理和覆蓋,對(duì)當(dāng)?shù)氐纳鷳B(tài)環(huán)境造成了一定影響。
本文通過(guò)分析、整理2008—2009年放射性地質(zhì)調(diào)查資料,調(diào)查和評(píng)價(jià)溧陽(yáng)地區(qū)放射性水平,為當(dāng)?shù)氐目沙掷m(xù)發(fā)展提供依據(jù)。
測(cè)量依據(jù)《環(huán)境地表γ輻射劑量率測(cè)量規(guī)范》[1]執(zhí)行。
在1∶100000的地形圖上,除水體以外,基本按1 000 m×1 000 m的密度網(wǎng)格狀布置γ測(cè)量點(diǎn)。實(shí)測(cè)點(diǎn)1 996個(gè),重復(fù)檢查點(diǎn)115個(gè)。布點(diǎn)原則是覆蓋溧陽(yáng)市全境,同時(shí)覆蓋除水體外的各種地表類(lèi)型,包括田野、道路、森林、草地、廣場(chǎng)以及建筑屋內(nèi)等人類(lèi)生活、工作環(huán)境的地表。
監(jiān)測(cè)儀器BH-3013B型X-γ劑量率儀,能量響應(yīng)范圍為25 keV~3 MeV,變化限值為±15%;宇宙射線(xiàn)響應(yīng)變化限值為±15%;量程范圍10~105mGy/h ;劑量率指示的固有誤差不大于10%;角響應(yīng),用137Cs源0 ℃~150 ℃變化的限值相對(duì)于最大響應(yīng)數(shù)值不超過(guò)15%;正常工作條件下連續(xù)工作8 h,示值變化限值為±7%;使用環(huán)境溫度-10 ℃~+40 ℃,變化限值為±30%;極限偏差<±15%;相對(duì)固有誤差為15%。
測(cè)量時(shí)選擇比較平坦的地面,在垂直距離地表1 m處測(cè)量,要求測(cè)點(diǎn)周邊30 m內(nèi)沒(méi)有高大建筑物。
測(cè)量方法依據(jù)《環(huán)境空氣中氡的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量方法》[2]執(zhí)行。
空氣氡濃度測(cè)量(含室內(nèi)、室外)實(shí)測(cè)86個(gè),重復(fù)檢查點(diǎn)5個(gè)。主要在居民較多或γ值較高的地方測(cè)量室外大氣中的氡濃度,在一些居民室內(nèi)檢測(cè)室內(nèi)氡濃度。
DHC-C型高靈敏度環(huán)境測(cè)氡儀,探測(cè)器為Φ30 mm金硅面壘探測(cè)器兩塊,構(gòu)成雙向探測(cè);本底計(jì)數(shù)≤1.5 min-1;探測(cè)下限≤10 Bq/m3;測(cè)量范圍為3~2 000 Bq/m3;測(cè)量合成不確定度:在氡濃度不低于30 Bq/m3時(shí),Uc≤20%。
采用靜電吸收法測(cè)量,測(cè)量時(shí)首先將采樣桿放置在平整的地面上,使采樣片距地面高度約1.2 m,然后將采樣膜放到采樣片上,并加高壓后開(kāi)始采樣,采樣后將采樣膜放置到測(cè)量主機(jī)的進(jìn)樣倉(cāng)內(nèi)進(jìn)行測(cè)量。
依據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》[3]和《環(huán)境核輻射監(jiān)測(cè)規(guī)定》[4]執(zhí)行。
采集土壤、巖石樣品,分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K含量。共計(jì)分析樣本114件。樣品采集的原則是覆蓋溧陽(yáng)市全境的各種類(lèi)型的土壤、巖石,重點(diǎn)在人群居住、生態(tài)旅游區(qū)采集與人類(lèi)生活密切的樣品測(cè)試核素含量。
238U、232Th、226Ra和40K采用GMX50P4高純鍺γ能譜儀,能力響應(yīng)范圍3 keV~10 MeV,能量分辨率對(duì)1.332 MeV峰(60Co)≤2.2 keV,對(duì)5.9 keV峰(55Fe)≤0.8 keV,各核素檢出限為≤5×10-8Bq/kg。
將制備好的樣品裝入到馬林杯內(nèi),并用封口膜密封,密封時(shí)間一般不少于15 d,密封時(shí)間到后將樣品放置到γ能譜儀鉛室的探測(cè)器上進(jìn)行測(cè)量,根據(jù)樣品含量的高低設(shè)置測(cè)量時(shí)間,采用相對(duì)比較法處理數(shù)據(jù)。
地表水和地下水除分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的含量外,還分析總α和總β水平。共計(jì)分析樣本49件。樣品采集的原則是覆蓋溧陽(yáng)市全境的各種類(lèi)型的地表水和地下水,重點(diǎn)在人群居住、生態(tài)旅游區(qū)采集與人類(lèi)生活密切的樣品測(cè)試核素含量。
238U、232Th、40K采用ICP-MS法直接進(jìn)樣測(cè)量,所用設(shè)備為HR-ICP-MS型電感耦合等離子質(zhì)譜分析儀,高質(zhì)量數(shù)靈敏度,>200 Mcps/ppm;隨機(jī)背景,<1 cps;高質(zhì)量數(shù)元素檢出限,<0.1 ppt;短期穩(wěn)定性,<2%;長(zhǎng)期穩(wěn)定性,<3%(2 h)。液體樣品,首先用4 μm的濾膜進(jìn)行過(guò)濾,然后直接測(cè)量;固體樣品,應(yīng)先將其用酸消解處理成液體后再進(jìn)行測(cè)量,采用標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)法處理數(shù)據(jù)。
226Ra采用射氣法測(cè)量,所用設(shè)備為PC-2000型測(cè)氡儀,裝置系數(shù)范圍為0.007±0.002 Bq/cpm;道寬,100~3 000 mV;重復(fù)性測(cè)量誤差不大于±5%。測(cè)量前需將樣品進(jìn)行消解濃縮后裝入到擴(kuò)散器內(nèi),密閉3~5 d,然后將擴(kuò)散器接到儀器的閃爍室,將擴(kuò)散器內(nèi)的氣體引入到閃爍室后進(jìn)行測(cè)量。
總α和總β測(cè)量采用厚源法或薄源法測(cè)量,測(cè)量設(shè)備為MINI20低本底α、β計(jì)數(shù),檢出限為3.7×10-3Bq/L。測(cè)量前需將水樣品進(jìn)行蒸干處理,將蒸干后的殘?jiān)M(jìn)行研磨后平鋪到樣品盤(pán)內(nèi),然后放置到儀器的進(jìn)樣倉(cāng)內(nèi)進(jìn)行測(cè)量。
現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)γ點(diǎn)、氡濃度測(cè)點(diǎn)和取樣分析(不含生物樣)都做地質(zhì)、地理描述和GPS定位,在測(cè)量大氣氡濃度和取樣的同時(shí)做γ測(cè)量,避免了物探、化探測(cè)量工作與地質(zhì)體(位置)的不一致。
實(shí)際地質(zhì)定位點(diǎn)2 286個(gè),定位精度基本都小于15 m。在調(diào)查區(qū)西南一帶進(jìn)行地表γ測(cè)量時(shí)有24個(gè)不能正常定位,于是采用手工繪圖確定位置。
所使用的儀器在2007年底都進(jìn)行了標(biāo)定和校正,其中γ輻射劑量率儀是經(jīng)中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院檢定的,測(cè)氡儀經(jīng)核工業(yè)放射性勘查計(jì)量站檢定。均在有效期內(nèi)。
每次工作前后都做儀器的穩(wěn)定性檢查和一致性分析,測(cè)量方式與野外測(cè)量一致,并建立儀器工作日記。γ測(cè)量?jī)x工作前后測(cè)量值相對(duì)誤差小于10%,儀器穩(wěn)定;在野外相同地點(diǎn)相同條件下,實(shí)測(cè)的一組數(shù)值間(23個(gè))的變異系數(shù)小于10%,說(shuō)明數(shù)據(jù)符合要求。測(cè)氡儀器測(cè)量固定偏差小于20%,并經(jīng)常做濕度對(duì)比檢測(cè),保證了儀器所取濕度數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確。
整個(gè)調(diào)查區(qū)共實(shí)測(cè)了γ點(diǎn)1 996個(gè),完成設(shè)計(jì)的99%,復(fù)檢點(diǎn)115個(gè),符合規(guī)范和設(shè)計(jì)要求。測(cè)量過(guò)程中,對(duì)異常數(shù)據(jù)進(jìn)行了專(zhuān)人檢查、追索,發(fā)現(xiàn)有個(gè)別點(diǎn)數(shù)據(jù)偏差較大,經(jīng)室內(nèi)和實(shí)際情況對(duì)比分析,對(duì)那一時(shí)段的測(cè)量點(diǎn)全部進(jìn)行了復(fù)測(cè),其中有22個(gè)測(cè)量點(diǎn)的數(shù)據(jù)偏差達(dá)到21%~45%,認(rèn)為是儀器受潮引起,剔除這些數(shù)據(jù)。
空氣氡濃度測(cè)量(含室內(nèi)、室外)實(shí)測(cè)86個(gè),重復(fù)檢查5個(gè)(相同條件下),復(fù)檢率為5.8%,相對(duì)誤差為3%~14%,小于20%,檢查結(jié)果良好,符合規(guī)范和設(shè)計(jì)要求。
為確保樣品分析數(shù)據(jù)的質(zhì)量,對(duì)于能夠獲得有證標(biāo)準(zhǔn)品參數(shù)的,在測(cè)量過(guò)程中均在每批樣品中插入1個(gè)有證標(biāo)準(zhǔn)品進(jìn)行質(zhì)量控制,測(cè)量土壤和巖石中的238U、232Th、226Ra、40K有證標(biāo)準(zhǔn)品為 GBW(E)040015;若沒(méi)有有證標(biāo)準(zhǔn)品,采用加標(biāo)回收的方式進(jìn)行控制,測(cè)量水中238U、232Th、226Ra、40K的標(biāo)準(zhǔn)品分別為GBW(E)080173、GBW(E)080174、GBW04312、GSB07-1261-2000。
室內(nèi)分析樣品送至有相關(guān)檢測(cè)項(xiàng)目計(jì)量認(rèn)證資質(zhì)(CMA)的中國(guó)核工業(yè)北京化工冶金研究院分析測(cè)試中心進(jìn)行分析測(cè)試。
溧陽(yáng)地區(qū)放射性水平調(diào)查結(jié)果列于表1。由表1可見(jiàn),溧陽(yáng)地區(qū)土壤和巖石中238U、232Th、226Ra的水平都接近江蘇省本底水平[5];40K水平為564 Bq/kg,在江蘇平均水平的變化范圍內(nèi)。
表1 溧陽(yáng)地區(qū)放射性水平調(diào)查結(jié)果
溧陽(yáng)地區(qū)各地段地表γ輻射劑量率測(cè)量結(jié)果列于表2。由表2可見(jiàn):
(1) 溧陽(yáng)地區(qū)大部分地段γ劑量率小于100 nGy/h,原野、農(nóng)田、平原地區(qū)一般低于80 nGy/h;道路及植被發(fā)育的地段地表輻射吸收劑量率一般在60~90 nGy/h;在城鎮(zhèn)、鄉(xiāng)村部分居民集聚地出現(xiàn)大于80 nGy/h的小面積偏高區(qū)。在山區(qū)及其它含露頭巖石地區(qū)出現(xiàn)的γ值偏高的地區(qū)一般在100~150 nGy/h,基本上是區(qū)內(nèi)各類(lèi)火山巖、侵入巖、含礫泥質(zhì)頁(yè)巖等巖性的正常反映。
部分地段放射性異常值很高,超過(guò)174 nGy/h,對(duì)人體和環(huán)境已經(jīng)造成危害,其中曾經(jīng)開(kāi)展過(guò)鈾礦地質(zhì)工作的地段,是產(chǎn)生放射性污染的主要來(lái)源。
(2) 調(diào)查區(qū)的北部平原區(qū)以及南部的圩區(qū),由于覆蓋了大量的泥質(zhì)屏蔽層,基本上呈現(xiàn)較低的輻射水平,大多數(shù)地段γ輻射劑量率小于80 nGy/h,南部低山丘陵區(qū)分布著大量γ劑量率偏高點(diǎn),測(cè)量值一般介于80 nGy/h~150 nGy/h。溧陽(yáng)以北的γ輻射平均水平為67 nGy/h,屬于低本底地區(qū),而以南為107 nGy/h遠(yuǎn)大于北部地區(qū),屬高本底地區(qū)。
(3) 溧陽(yáng)地區(qū)地表γ分布規(guī)律大致與區(qū)內(nèi)構(gòu)造和巖體展布特征相同,即呈北東、南北向斷續(xù)分布,區(qū)內(nèi)的幾個(gè)礦化點(diǎn)分別位于花崗巖、侏羅系上統(tǒng)、二疊系龍?zhí)督M和泥盆系五通組、志留系茅山組,位于溧陽(yáng)盆地西部外緣桂林山礦化點(diǎn)還進(jìn)行過(guò)鈾礦采礦工作,根據(jù)調(diào)查的實(shí)際數(shù)據(jù),它的放射性強(qiáng)度最高可達(dá)800 nGy/h,為調(diào)查區(qū)內(nèi)最高值。溧陽(yáng)地區(qū)地層的γ值以二疊系龍?zhí)督M的碳質(zhì)頁(yè)巖為最高,地段以東山傍最高。地表γ輻射普遍較高的點(diǎn)主要分布在南部的溧陽(yáng)火山盆地的外緣及廟西花崗巖接觸帶外延。
表2 溧陽(yáng)地區(qū)各地段地表γ輻射劑量率測(cè)量結(jié)果 (nGy/h)
溧陽(yáng)部分地段,如竹簀至瓦屋山、桂林山至金山、東山傍至小梅嶺、仙人山至功德山、其它地區(qū)大氣平均氡濃度分別為16.9、11.2、19.5、16.2、6.5 Bq/m3,均值為14.5 Bq/m3。
進(jìn)一步分析,竹簀至瓦屋山的西北一帶,因茅山斷裂帶及地形地貌影響,空氣中的氡濃度明顯增高,部分地段達(dá)到20 Bq/m3以上,受其影響,附近東南方向的平原圩區(qū)大面積偏高。而南部地表γ值較高的山區(qū),及溧陽(yáng)市以西向北至東、松林大片地區(qū)的空氣氡濃度平均水平達(dá)到15 Bq/m3以上,在桂林山礦點(diǎn)附近及關(guān)山至橫澗一帶,受構(gòu)造和巖性影響,出現(xiàn)一定范圍和規(guī)模的高氡濃度(大于20 Bq/m3)帶。溧陽(yáng)市埭頭鎮(zhèn)的北東側(cè)山地,有小范圍大氣氡濃度大于10 Bq/m3的區(qū)域,其余地區(qū)及大部平原圩區(qū)則很小,有些地區(qū)甚至小于5 Bq/m3。
對(duì)溧陽(yáng)地區(qū)不同地段采集的巖石和土壤樣品中的天然放射性(238U、232Th、226Ra和40K)進(jìn)行分析,238U、232Th、226Ra和40K平均含量分別為95.8、60.7、97、564 Bq/kg,鈾、鐳核素平均含量大致相等,說(shuō)明溧陽(yáng)地區(qū)巖石、土壤介質(zhì)中的鈾鐳處于平衡狀態(tài)。
地段中以桂林山至金山地段最高,仙人山至功德山、東山傍至小梅嶺地段次之。
3.5.1地表水
各地段的地表水以桂林山、東山傍至小梅嶺、仙人山至功德山地段鈾核素平均濃度略高,但未超過(guò)江蘇省和全國(guó)平均水平,其余地段較低;全區(qū)釷核素平均濃度較低,鐳核素濃度高出江蘇和全國(guó)平均水平,鉀元素濃度低于全國(guó)平均水平;溧陽(yáng)市西郊工業(yè)集中地區(qū)的河流,受工業(yè)污染影響水中各核素濃度出現(xiàn)高異?,F(xiàn)象,天目湖水中的核素含量與江蘇省本底基本一致,但低于全國(guó)平均水平,大溪水庫(kù)水各核素濃度都低于全國(guó)和江蘇平均水平,區(qū)內(nèi)幾條較大的河流如溧漕河也較低。
3.5.2地下水
區(qū)內(nèi)地下水是各地段居民飲用井水主要來(lái)源,水中的鈾核素平均濃度未超過(guò)江蘇省本底水平和全國(guó)平均水平,釷元素平均濃度低于全國(guó)平均水平,鉀元素濃度大于全國(guó)平均水平,鐳元素平均濃度高于江蘇省本底和全國(guó)平均水平。桂林山和東山榜至小梅嶺兩個(gè)污染區(qū)內(nèi)的地下井水中的核素濃度較高,超過(guò)江蘇本低,但未超過(guò)全國(guó)平均水平,其中以桂林山污染區(qū)最高,是無(wú)污染地區(qū)的5~7倍,溧陽(yáng)北部后周鎮(zhèn)居民井水,出現(xiàn)了鈾濃度偏高的現(xiàn)象。
溧陽(yáng)地區(qū)的地表水、地下水中的總α、總β都未超過(guò)國(guó)家衛(wèi)生生活用水標(biāo)準(zhǔn)[6]。
依據(jù)《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)要求》[7]及《環(huán)境地表γ輻射劑量率測(cè)量規(guī)范》中的規(guī)定進(jìn)行劑量估算。
根據(jù)國(guó)家衛(wèi)生部發(fā)布的有關(guān)資料,食品中的放射性核素被人體吸收后產(chǎn)生的劑量在一般地區(qū)都很低,所以要求在輻射源外的輻射偏高區(qū)和一般污染區(qū)進(jìn)行環(huán)境γ輻射照射對(duì)居民產(chǎn)生的有效劑量當(dāng)量的估算時(shí),污染源項(xiàng)區(qū)需要考慮估算人體吸入的氡及食入飲用水和食品產(chǎn)生的劑量當(dāng)量,即總劑量為環(huán)境地表γ輻射所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量、室內(nèi)和室外空氣中氡所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量、食入途徑所致劑量之和。
環(huán)境地表γ輻射所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量和居民吸入氡氣所產(chǎn)生的人均年有效劑量當(dāng)量均按照文獻(xiàn)[6]中的公式計(jì)算。
環(huán)境地表γ輻射所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量=0.7×空氣中γ吸收劑量=0.7×78=54.6 nSv/a=0.055 mSv/a。
室內(nèi)(室外)空氣中氡所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量=小時(shí)數(shù)×氡與子體的平衡因子×氡的平均濃度×公眾(成人)在室內(nèi)(室外)氡子體吸入劑量轉(zhuǎn)換因子×居民在室內(nèi)(室外)停留的份額。室內(nèi)空氣中氡所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量=8760×0.5×18.4×8.7×10-9×0.7=0.49 mSv/a;室外空氣中氡所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量=8760×0.5×14.5×1.7×10-8×0.3=0.32 mSv/a;室內(nèi)、室外空氣中氡所致居民個(gè)人年劑量當(dāng)量為0.81 mSv/a。
食入途徑所致劑量。根據(jù)衛(wèi)生部1999年組織的全國(guó)各省、自治區(qū)、直轄市放射衛(wèi)生防護(hù)機(jī)構(gòu)完成的全國(guó)范圍內(nèi)各種食品和水源水的采樣和分析測(cè)量工作,對(duì)天然放射性核素經(jīng)消化道進(jìn)入人體內(nèi)六種主要天然放射性核素的年攝入量估計(jì)為205 Bq,其中通過(guò)飲水238U的攝入量占總U攝入量的64%,糧食對(duì)226Ra、210Pb、210Po的攝入量分別為55.7%、59.7%和70%,估計(jì)中國(guó)成年男人對(duì)六種主要天然放射性核素的人均年有效劑量當(dāng)量總和為0.31 mSv/a。
溧陽(yáng)公眾人均年本底劑量為0.055 mSv/a、0.81 mSv/a、0.31 mSv/a之和,即1.175 mSv。
(1) 溧陽(yáng)地區(qū)分布的大面積平原圩區(qū)和大部分丘陵低山地區(qū)的天然環(huán)境輻射屬于正常和偏高水平(面積為1 527.92 km2,含水域面積)。其環(huán)境γ輻射和大氣氡濃度所致居民年吸收劑量為0.865 mSv,低于《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)要求》中公眾個(gè)人年吸收劑量當(dāng)量基本限值標(biāo)準(zhǔn)1 mSv,環(huán)境輻射水平屬于較為安全,為可開(kāi)發(fā)利用地區(qū)。其中1 200.44 km2的地區(qū)為輻射正常水平,輻射所致居民年有效劑量低于0.5 mSv,可作為放射性無(wú)限制開(kāi)發(fā)地區(qū)。
(2) 調(diào)查區(qū)內(nèi)由于存在有燕山晚期形成的各類(lèi)花崗巖體和白堊系火山巖類(lèi),并且有較大的斷裂存在,部分地區(qū)天然輻射和大氣氡濃度高本底,而且在采掘和探測(cè)鈾礦時(shí)遺留的鈾礦廢石和大量地質(zhì)工程,造成地表放射性輻射增高及放射性物質(zhì)流失,形成了一定范圍的放射性污染區(qū)。圈定了總面積為7.46 km2的天然放射性異常區(qū),位于溧陽(yáng)南部地區(qū)的野貓山至功德山、王大山至觀(guān)山、桂林山至金山、東山榜至小梅嶺至傲山,該區(qū)域內(nèi)應(yīng)進(jìn)行有條件的限制開(kāi)發(fā)。
(3) 溧陽(yáng)地區(qū)地表和地下水中的放射性核素濃度都未超過(guò)我國(guó)生活用水限值標(biāo)準(zhǔn),說(shuō)明區(qū)內(nèi)各類(lèi)水體中的放射性水平符合Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ類(lèi)生活水源的要求。作為Ⅰ類(lèi)水質(zhì)的溧陽(yáng)市和天目湖鎮(zhèn)居民的飲用水源大溪水庫(kù),其放射性水平遠(yuǎn)低于江蘇省本底和全國(guó)平均水平。
靠近桂林山鈾礦化點(diǎn)的天目湖水的238U濃度略有偏高,溧陽(yáng)市西郊的河水和后周鎮(zhèn)的居民井水都超過(guò)江蘇本底水平。