開(kāi)曉莉 張維江 張宇正 褚金鏑

摘要：為研究黃河寧夏段一級(jí)支流清水河水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)，在清水河7個(gè)典型斷面進(jìn)行水樣采集和水質(zhì)監(jiān)測(cè)，采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署（ US EPA）推薦的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，利用寧夏地區(qū)城市成年人群暴露參數(shù)，考慮各種飲水途徑和皮膚接觸途徑，以城市居民為研究群體，對(duì)13種化學(xué)污染物所致健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了初步評(píng)價(jià)。結(jié)果表明：①化學(xué)污染物通過(guò)各暴露途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)大小順序?yàn)榭傦嬎緩?直接飲水途徑>間接飲水途徑>皮膚接觸途徑，間接、總飲水途徑所致風(fēng)險(xiǎn)男性>女性，直接飲水、皮膚接觸途徑所致風(fēng)險(xiǎn)女性>男性，皮膚接觸途徑所致風(fēng)險(xiǎn)全身>軀干>腿>手臂>頭部>腳>手部；②2011-2015年化學(xué)污染物通過(guò)各種飲水、皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)平均值從上游到下游總體上逐漸增大，且韓府灣、王團(tuán)、泉眼山斷面已超過(guò)lxl0K^-4a^-1，為重點(diǎn)控制斷面。

關(guān)鍵詞：水環(huán)境：健康風(fēng)險(xiǎn)：城市居民：枯水期：清水河

中圖分類(lèi)號(hào)：X24

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

doi： 10.3969/j.issn.1000-1379.2018.06.017

隨著經(jīng)濟(jì)的持續(xù)發(fā)展，水量短缺和水質(zhì)惡化等水環(huán)境問(wèn)題日益突出，逐漸成為制約人類(lèi)社會(huì)發(fā)展的關(guān)鍵性因素¨。水環(huán)境安全問(wèn)題不僅是生態(tài)環(huán)境問(wèn)題，也是直接關(guān)系到國(guó)家安全、社會(huì)穩(wěn)定的經(jīng)濟(jì)和政治問(wèn)題[2]。我國(guó)缺水或嚴(yán)重缺水的城市大都集中在北方及西北干旱、半干旱地區(qū)[3]，這意味著西北干旱、半干旱地區(qū)水資源保護(hù)和水環(huán)境安全研究顯得尤為重要。環(huán)境污染已成為影響人類(lèi)健康和死亡的四大主要因素之一[4].環(huán)境污染所產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)正在制約著我國(guó)經(jīng)濟(jì)社會(huì)的發(fā)展[5]，環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)已成為環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)管理和決策的科學(xué)基礎(chǔ)[6-9]。對(duì)于飲用水而言，即使污染物的濃度很低、健康風(fēng)險(xiǎn)很小，但長(zhǎng)期的低劑量暴露也可能對(duì)人體健康造成嚴(yán)重傷害[10]。因此，對(duì)區(qū)域水源地水化學(xué)污染狀況及潛在健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)具有重要意義[11]。國(guó)際上普遍采用的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法為1983年美國(guó)科學(xué)院首次確立的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)基本方法[12-13，8]。我國(guó)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究始于20世紀(jì)90年代，有關(guān)學(xué)者對(duì)環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法進(jìn)行了探索性研究，并將其應(yīng)用于飲用水源、污水回用水質(zhì)、城市水體及飲用水源地等水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[14-17]，但利用的主要是國(guó)外已有的模型參數(shù)，且對(duì)污染物所致成年人平均健康風(fēng)險(xiǎn)研究得較多，而評(píng)價(jià)參數(shù)本地化且有針對(duì)性地研究污染物通過(guò)不同暴露途徑對(duì)城市男性、女性健康影響的研究很少見(jiàn)。為此，本文嘗試從流域角度出發(fā)，利用本地化模型參數(shù)，對(duì)清水河流域主要飲用水源地和典型斷面的化學(xué)污染物，通過(guò)各種飲水及身體接觸等暴露途徑對(duì)成年城市居民造成的健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行系統(tǒng)研究，旨在掌握清水河流域水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)狀況，為清水河水環(huán)境污染的治理及寧夏南部山區(qū)飲用水源地環(huán)境管理提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

清水河是寧夏境內(nèi)流人黃河的最大一級(jí)支流，發(fā)源于固原市原州區(qū)，流經(jīng)固原市、吳忠市及中衛(wèi)市，在中寧縣泉眼山人黃河，是固原市的“母親河”，是固原市農(nóng)村人飲和農(nóng)業(yè)灌溉的重要水源。清水河流域面積14 481 km2，河長(zhǎng)320 km，河道平均比降0.149%。清水河全流域地處黃土高原的西北邊緣，由南向北穿越了寧夏南部山區(qū)和中部干旱帶的大部分地區(qū)，是寧夏生態(tài)環(huán)境脆弱、經(jīng)濟(jì)發(fā)展最落后、貧困人口最多的地區(qū)。選擇該流域研究典型干旱、經(jīng)濟(jì)欠發(fā)達(dá)地區(qū)水環(huán)境具有較強(qiáng)的代表性。

1.2 樣品采集與測(cè)定

依據(jù)研究目標(biāo)，結(jié)合清水河流域的地理位置、水文特征及水環(huán)境特點(diǎn)，使用GPS定位，選擇7個(gè)有代表性的采樣斷面（涵蓋了上、中、下游的各主要節(jié)點(diǎn)及人黃河口，具體分布見(jiàn)圖1）。選擇枯水時(shí)段（ 2011-2015年每年3月上旬）進(jìn)行采樣，監(jiān)測(cè)As、Cd、Cr⁶⁺、NH4-N、CN、揮發(fā)酚、Hg、Pb、Cu、Fe、Zn、Mn及氟化物等13種化學(xué)污染物的含量。水樣的采集、保存及質(zhì)量保證措施均嚴(yán)格執(zhí)行《環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》和《環(huán)境水質(zhì)監(jiān)測(cè)質(zhì)量保證手冊(cè)》的技術(shù)要求，監(jiān)測(cè)分析按照國(guó)家相關(guān)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)和《水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法》（第4版）進(jìn)行，標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)均能溯源到國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)或基準(zhǔn)，實(shí)施雙空白樣及平行樣、白控樣、加標(biāo)回收率（10%）的質(zhì)控措施，保證分析數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

1.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是20世紀(jì)80年代發(fā)展起來(lái)的一個(gè)新型研究領(lǐng)域，其主要特點(diǎn)是把環(huán)境污染與人體健康聯(lián)系起來(lái)，定量描述環(huán)境污染對(duì)人體健康產(chǎn)生的危害風(fēng)險(xiǎn)[18-19]。1983年，美國(guó)科學(xué)院出版的紅皮書(shū)《聯(lián)邦政府的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)：管理程度》，提出風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)“四步法”，即危害鑒別、劑量一效應(yīng)關(guān)系評(píng)價(jià)、暴露評(píng)價(jià)和風(fēng)險(xiǎn)表征[8]，成為環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的指導(dǎo)性文件，已被荷蘭、法國(guó)、日本、中國(guó)等國(guó)家和國(guó)際組織采用。很多學(xué)者根據(jù)不同污染物對(duì)人體的危害效應(yīng)建立了不同類(lèi)型的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[20-22]。目前，國(guó)內(nèi)外研究水中有毒物質(zhì)通過(guò)飲水途徑對(duì)人體健康造成的危害一般采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署（ US EPA）推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型[23-24]，皮膚接觸途徑健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)采用Strenge D.L等[25]提出的計(jì)算模型。本研究采用US EPA推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型對(duì)清水河水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

（1）水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型。假定每種化學(xué)污染物對(duì)人體健康危害的毒性作用成相加關(guān)系，則水環(huán)境總體健康危害風(fēng)險(xiǎn)R總 可表示為R總=R^c+Rⁿ+R^p+R^f，其中：R^c和R^p分別表示致癌物通過(guò)飲水、皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)，Rⁿ和R^f分別表示非致癌物通過(guò)飲水、皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)。式中：SF_i為致癌物i的致癌強(qiáng)度系數(shù)，mg/（kg.d）；RfD_i為非致癌物i的飲水途徑參考劑量，mg（k.d）；C_i為化學(xué)污染物的質(zhì)量濃度，mg/L；L為人均壽命，a；θ為成人每日平均飲水量，L；W為人均體重，kg；A_sd為人體表面積，cm2；FE為洗澡頻率，次/d；EF為暴露頻率，d/a； ED為暴露延時(shí)，a；AT為平均暴露時(shí)間，d；f為腸道吸附比率：k為皮膚吸附參數(shù)，cm/h；τ為延滯時(shí)間，h：TE為洗澡時(shí)間，h。

（2）模型參數(shù)?；瘜W(xué)污染物的有關(guān)參數(shù)（致癌強(qiáng)度系數(shù)SF和非致癌參考劑量RfD）采用US EPA公布的數(shù)據(jù)[26]，見(jiàn)表1。對(duì)于模型中的參數(shù)f、k、τ、FE，參考相關(guān)文獻(xiàn)[27-28]進(jìn)行取值：f取1，k取0.001 c：m/h，τ取1h，F(xiàn)E取0.3次/d。參數(shù)ED、AT、L參考我國(guó)環(huán)境保護(hù)部2013年出版的《中國(guó)人群暴露參數(shù)手冊(cè)（成人卷）》I2 9]中寧夏地區(qū)有關(guān)研究成果進(jìn)行取值：L取2010年期望壽命，男性為71. 31歲，女性為75.71歲：ED和AT的取值一樣，其中非致癌物取35，致癌物男性取71.31、女性取75.71。其他本地化參數(shù)見(jiàn)表2。

2 評(píng)價(jià)結(jié)果與分析

采用美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的暴露計(jì)算方法，根據(jù)致癌物和非致癌物所致健康危害的風(fēng)險(xiǎn)模型，綜合考慮水中13種化學(xué)污染物通過(guò)飲水和皮膚接觸途徑（本文指淋浴途徑）對(duì)城市成年居民健康所造成的危害，結(jié)合寧夏地區(qū)城市成年人群暴露參數(shù)，對(duì)其進(jìn)行水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和分析。

2.1 化學(xué)污染物通過(guò)飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)

從表3可以看出，清水河13種化學(xué)污染物通過(guò)各種飲水途徑對(duì)城市成年居民健康危害的風(fēng)險(xiǎn)特點(diǎn)主要有：①健康風(fēng)險(xiǎn)水平的數(shù)量級(jí)在10^-6～ 10^-4a^-1之間，2011年有4個(gè)斷面（沈家河水庫(kù)、韓府灣、王團(tuán)、泉眼山）、2012年有3個(gè)斷面（二十里鋪、韓府灣、泉眼山）、2013年有1個(gè)斷面（韓府灣）、2014年有3個(gè)斷面（原州、韓府灣、泉眼山）、2015年有2個(gè)斷面（王團(tuán)和泉眼山）化學(xué)污染物通過(guò)總的飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)超過(guò)美國(guó)環(huán)境保護(hù)署推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平1×10^-4a^-1[30]，2011年有4個(gè)斷面（沈家河水庫(kù)、韓府灣、王團(tuán)、泉眼山）、2012年有2個(gè)斷面（韓府灣和泉眼山）、2014年有1個(gè)斷面（韓府灣）、2015年有1個(gè)斷面（泉眼山）化學(xué)污染物通過(guò)直接飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)超過(guò)lxl0^-4a^-1、2011年王團(tuán)斷面和2015年泉眼山斷面化學(xué)污染物通過(guò)間接飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)超過(guò)lxl0^-4a^-1：②從整個(gè)流域來(lái)看，直接飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)>間接飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)：③化學(xué)污染物通過(guò)直接飲水途徑對(duì)不同城市成年居民群體的健康影響特點(diǎn)為女性>男性，通過(guò)間接、總飲水的健康影響特點(diǎn)為男性>女性：④2011-2015年化學(xué)污染物通過(guò)飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)的5a平均值各斷面大小順序?yàn)槿凵?韓府灣>王團(tuán)>沈家河水庫(kù)>原州>二十里鋪>賀家灣水庫(kù)，其中韓府灣、王團(tuán)、泉眼山斷面直接飲水、總飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)超過(guò)lxl0^-4a^-1。

2.2 化學(xué)污染物通過(guò)皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)

從表4可以看出，清水河13種化學(xué)污染物通過(guò)皮膚接觸途徑對(duì)城市成年居民的健康影響特點(diǎn)為：健康風(fēng)險(xiǎn)水平的數(shù)量級(jí)在10^-8～ 10^-6a^-1之間，不同人群風(fēng)險(xiǎn)大小為女性>男性，各斷面Sa平均值大小順序?yàn)槿凵?韓府灣>王團(tuán)>沈家河水庫(kù)>原州>二十里鋪>賀家灣水庫(kù)。以清水河源頭賀家灣水庫(kù)2015年化學(xué)污染物通過(guò)皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)為例，化學(xué)污染物通過(guò)身體各部位皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)大小順序?yàn)槿?軀干>腿>手臂>頭部>腳>手部（見(jiàn)表5）。2.3化學(xué)污染物通過(guò)各暴露途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)總值

從表6可以看出，清水河13種化學(xué)污染物通過(guò)各暴露途徑對(duì)城市成年居民健康危害的風(fēng)險(xiǎn)特點(diǎn)為：2011年有4個(gè)斷面（沈家河水庫(kù)、韓府灣、王團(tuán)、泉眼山）、2012年有3個(gè)斷面（二十里鋪、韓府灣、泉眼山）、2013年有1個(gè)斷面（韓府灣）、2014年有3個(gè)斷面（原州、韓府灣、泉眼山）、2015年有2個(gè)斷面（王團(tuán)和泉眼山）的健康風(fēng)險(xiǎn)超過(guò)lxl0^-4a^-1，且男性>女性：各斷面健康總風(fēng)險(xiǎn)5a平均值大小順序?yàn)槿凵?韓府灣>王團(tuán)>沈家河水庫(kù)>原州>二十里鋪>賀家灣水庫(kù)，其中韓府灣、王團(tuán)、泉眼山斷面已超過(guò)lxl0^-4a^-1為重點(diǎn)控制斷面。

上述研究表明，清水河從發(fā)源地到人黃口流經(jīng)途中水質(zhì)受到了污染。清水河水污染的主要原因是近年來(lái)流域經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，工業(yè)企業(yè)生產(chǎn)工藝落后，部分工業(yè)和城市污水處理及中水回用系統(tǒng)不完善，部分污水不能達(dá)標(biāo)排放，且農(nóng)村水環(huán)境污染及淀粉企業(yè)水污染等問(wèn)題不斷出現(xiàn)。因此，應(yīng)加強(qiáng)城市污水管網(wǎng)配套基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)，提高城鎮(zhèn)污水收集率、重復(fù)利用率以及工業(yè)廢污水、城市生活污水集中處理率，加大對(duì)重點(diǎn)行業(yè)水污染和村莊生活污染源的治理力度。

3 結(jié)論

對(duì)清水河水體中化學(xué)污染物通過(guò)不同暴露途徑對(duì)不同城市成年居民所致健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行系統(tǒng)研究，結(jié)果表明：①清水河流經(jīng)途中水質(zhì)受到了污染，其中韓府灣、王團(tuán)、泉眼山為重點(diǎn)控制斷面：②化學(xué)污染物通過(guò)飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)在總風(fēng)險(xiǎn)中占主導(dǎo)作用，其中直接飲水途徑所致的健康風(fēng)險(xiǎn)在飲水途徑中占主導(dǎo)作用：③化學(xué)污染物通過(guò)間接飲水、總飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)特點(diǎn)為男性>女性，直接飲水、皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)特點(diǎn)為男性<女性，皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)特點(diǎn)為全身>軀干>腿>手臂>頭部>腳>手部：④化學(xué)污染物通過(guò)飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)遠(yuǎn)大于通過(guò)皮膚接觸途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)。

本研究結(jié)果存在一定程度的不確定性，主要原因是：①污染物濃度分布具有不確定性，主要受徑流量季節(jié)變化的影響：②評(píng)價(jià)中未考慮放射性物質(zhì)對(duì)人體健康危害的風(fēng)險(xiǎn)，因此評(píng)價(jià)得出的健康風(fēng)險(xiǎn)比實(shí)際環(huán)境污染危害的風(fēng)險(xiǎn)低。

雖然各種毒物在水中含量很低，但如果長(zhǎng)期低劑量暴露也會(huì)嚴(yán)重危害人體的健康，所以這方面的研究越來(lái)越受到重視。環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)將水源地健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與常規(guī)水質(zhì)評(píng)價(jià)結(jié)合起來(lái)，可為水環(huán)境的健康風(fēng)險(xiǎn)管理和保護(hù)措施的制定提供重要的參考依據(jù)，因此應(yīng)將飲用水源的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)列入常規(guī)的水質(zhì)監(jiān)測(cè)和環(huán)境評(píng)價(jià)工作中，以更加科學(xué)、客觀且比較全面地掌握飲用水的水環(huán)境質(zhì)量，及時(shí)了解飲用水安全狀況，從而有的放矢，制定和實(shí)施相應(yīng)的污染物控制、環(huán)境保護(hù)策略。

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