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      強(qiáng)激光場(chǎng)中高次諧波標(biāo)度律的數(shù)值驗(yàn)證

      2018-11-08 02:27:36葉會(huì)亮王海躍劉志勇蘇未安
      關(guān)鍵詞:標(biāo)度束縛產(chǎn)率

      葉會(huì)亮,王海躍,劉志勇,蘇未安

      (江西理工大學(xué)理學(xué)院,江西 贛州 341000)

      0 引 言

      原子分子中電子受到強(qiáng)激光場(chǎng)作用時(shí),能夠觀察到多種非線性現(xiàn)象,閾上電離和高次諧波產(chǎn)生作為其中兩種重要的非線性過(guò)程受到廣泛的研究.高次諧波產(chǎn)生在超快學(xué)科領(lǐng)域內(nèi)有諸多新奇應(yīng)用,比如光譜分析[1-2]、等離子診斷[3-4]、阿秒脈沖合成[5]以及分子動(dòng)力學(xué)[6-7]等.人們普遍采用一種“三步模型”來(lái)描述高次諧波產(chǎn)生過(guò)程:首先,原子分子中的束縛電子在強(qiáng)激光的作用下被激發(fā),克服庫(kù)侖勢(shì)的吸引而遠(yuǎn)離母核;然后,電子在激光場(chǎng)的作用下運(yùn)動(dòng)而加速;當(dāng)周期性電場(chǎng)反向時(shí),電子在母核庫(kù)侖勢(shì)和電場(chǎng)的共同作用下返回母核,并與母核復(fù)合;同時(shí),電子從激光場(chǎng)獲得的能量以高次諧波的形式釋放.高次諧波譜存在平臺(tái)結(jié)構(gòu)和截止頻率:低階次的諧波強(qiáng)度急劇下降,隨著諧波級(jí)次的增加,諧波強(qiáng)度變化趨于平緩,出現(xiàn)一個(gè)“平臺(tái)區(qū)”,在平臺(tái)末端,諧波強(qiáng)度迅速降低,出現(xiàn)一個(gè)截止區(qū).

      許多研究結(jié)果表明了閾上電離和高次諧波中存在標(biāo)度律,比如,由于中紅外波長(zhǎng)激光的強(qiáng)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)中準(zhǔn)相位匹配技術(shù)較容易實(shí)現(xiàn),并且中紅外波長(zhǎng)具有增強(qiáng)諧波產(chǎn)生效率的優(yōu)點(diǎn),諧波產(chǎn)率和激光波長(zhǎng)的標(biāo)度關(guān)系成為了研究的重點(diǎn)[8-9],許多標(biāo)度關(guān)系得到了建立.比如Tate等[8]認(rèn)為總的諧波產(chǎn)率與波長(zhǎng)的 標(biāo) 度 關(guān) 系 是 λ-(5~6); 基 于 強(qiáng) 場(chǎng) 近 似 理 論 Pérez-Hernández等[10]發(fā)現(xiàn)諧波產(chǎn)率與波長(zhǎng)標(biāo)度關(guān)系是 λ-(3~4);Frolov等[11]指出隨著波長(zhǎng)增大,諧波產(chǎn)率將以一個(gè)很快的速率下降.這些不統(tǒng)一的標(biāo)度關(guān)系很大程度反映出了諧波與波長(zhǎng)的關(guān)系中包含的物理本質(zhì)仍未確定.其次,這些研究只局限在諧波產(chǎn)率與波長(zhǎng)的標(biāo)度關(guān)系上,并沒(méi)有考慮到原子結(jié)構(gòu)等因素,因此對(duì)其他因素的研究很有必要.

      理論研究發(fā)現(xiàn)高次諧波譜的主要特征由三個(gè)無(wú)量綱的物理量確定[12-14]:一是有質(zhì)動(dòng)力參數(shù)up=Up/ω,即以光子能量為單位的有質(zhì)動(dòng)力能量;二是束縛數(shù)εb=Eb/ω;三是電離過(guò)程中電子吸收的光子數(shù)N.當(dāng)這三個(gè)物理量沒(méi)有改變時(shí),諧波譜的主要特征也不會(huì)改變,這就是高次諧波譜的標(biāo)度律.當(dāng)激光波長(zhǎng)發(fā)生變化時(shí),根據(jù)標(biāo)度律選擇合適的目標(biāo)原子和激光強(qiáng)度,就可以得到具有相同特征的諧波譜和物理過(guò)程.因而標(biāo)度律為中紅外波長(zhǎng)下的高次諧波實(shí)驗(yàn)提供了參考工具.

      高次諧波標(biāo)度律是在非微擾量子電動(dòng)力學(xué)框架下推導(dǎo)獲得,為了對(duì)其進(jìn)一步驗(yàn)證,一般有兩種方法,首先是實(shí)驗(yàn)方法,通過(guò)使用不同參數(shù)的強(qiáng)激光照射不同的原子,然后比較最后的諧波譜結(jié)構(gòu).但實(shí)驗(yàn)方法有其局限性,由于目前實(shí)驗(yàn)條件的限制,只能在有限激光強(qiáng)度和波長(zhǎng)范圍內(nèi)進(jìn)行驗(yàn)證.第二種方法就是采用數(shù)值模擬的方法,比如基于含時(shí)薛定諤方程的數(shù)值計(jì)算,這種方法的其中一個(gè)優(yōu)點(diǎn)在于能模擬不同的原子和激光條件.

      文中基于求解含時(shí)薛定諤方程對(duì)高次諧波譜進(jìn)行了數(shù)值模擬.通過(guò)比較具有不同束縛能量的原子在不同激光參數(shù)下產(chǎn)生的高次諧波譜,發(fā)現(xiàn)高次諧波譜的主要結(jié)構(gòu)會(huì)隨著目標(biāo)原子束縛能和激光波長(zhǎng)以及強(qiáng)度的不同呈現(xiàn)不同的變化趨勢(shì),但按照標(biāo)度律的變換,高次諧波譜的基本結(jié)構(gòu)是保持不變的.

      1 數(shù)值方法

      數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程方法[15](Time-dependent Schr?dinger equation,TDSE)廣泛運(yùn)用在處理強(qiáng)激光與原子分子相互作用過(guò)程.通過(guò)TDSE方法可以解釋許多實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象以及揭示各種激光與物質(zhì)相互作用過(guò)程.TDSE方法的一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是能夠模擬實(shí)驗(yàn)中難以獲得的條件,比如在強(qiáng)場(chǎng)近似中被忽略了的庫(kù)侖效應(yīng).而且TDSE方法經(jīng)常用于檢驗(yàn)理論解析結(jié)論的有效性.在模擬中,單電子近似下原子與線偏振激光相互作用的三維含時(shí)薛定諤方程表示如下(采用原子單位制):

      其中 A(t)為激光場(chǎng)的矢勢(shì),V(r)為庫(kù)侖勢(shì).將波函數(shù)采用球諧函數(shù)展開(kāi),得到:

      其中r是電子的位置矢量,r≡r ,Rl(r)是徑向波函數(shù),Ω為位置矢量的立體角.當(dāng)激光場(chǎng)為線偏振時(shí),磁量子系數(shù)m被省略了.庫(kù)侖勢(shì)采用如下形式:

      其中Z為原子數(shù),通過(guò)調(diào)節(jié)a和b兩個(gè)參數(shù),可以獲得不同原子的束縛能量.比如a=0(Z=1)對(duì)應(yīng)的是氫原子的基態(tài),而a=9.0,b=2.4569模擬的是束縛能量Eb=15.8 eV的氬原子.在模擬過(guò)程中,徑向格點(diǎn)數(shù)選取3000點(diǎn),格點(diǎn)間距Δr=0.05a.u.,lmax=60.為了避免激光波形對(duì)結(jié)果的影響,模擬中采用10個(gè)周期的梯形激光,其中上升沿和下降沿分別是0.5個(gè)激光周期.

      首先采用虛時(shí)演化的方法得到目標(biāo)原子的基態(tài),然后將波函數(shù)在加入了激光電場(chǎng)后進(jìn)行演化,當(dāng)激光場(chǎng)消失時(shí),得到末態(tài)波函數(shù)Ψ(tf).電子偶極距可以寫(xiě)成:

      最后對(duì)偶極距進(jìn)行加漢寧窗w(t)的傅里葉變換即可以得高次諧波譜,

      2 結(jié)果與討論

      標(biāo)度律指出[13],束縛能量KEb的原子受到激光頻率Kω和強(qiáng)度K3I的激光束的照射產(chǎn)生的高次諧波譜,與束縛能量Eb的原子受到激光頻率為ω和強(qiáng)度I的激光束的照射產(chǎn)生的高次諧波譜具有相同的結(jié)構(gòu),其中K是一個(gè)比率因子.

      原子中電子的光電離過(guò)程受到多個(gè)因素的影響,比如原子的束縛能量大小,激光強(qiáng)度和波長(zhǎng)等.上述標(biāo)度關(guān)系中諧波譜與束縛能量Eb以及激光頻率ω的標(biāo)度是顯而易見(jiàn)的,原子束縛能量增大以后電子仍然必須吸收足夠能量的光子才能電離,即光子能量也需變大倍.而諧波譜與激光強(qiáng)度三次方的標(biāo)度關(guān)系才是標(biāo)度律的核心之處.

      在程序中首先將任意波函數(shù)在未加入激光電場(chǎng)時(shí)進(jìn)行虛時(shí)演化得到原子的初態(tài)波函數(shù),目標(biāo)原子的束縛能量可以通過(guò)改變有效勢(shì)中的參數(shù)來(lái)控制,然后將初態(tài)波函數(shù)輸入到激光電場(chǎng)下的含時(shí)薛定諤方程進(jìn)行演化,當(dāng)周期性的激光電場(chǎng)消失時(shí)就可以獲得末態(tài)波函數(shù).最后計(jì)算電子的偶極距,通過(guò)對(duì)偶極距進(jìn)行傅里葉變換就可以得到高次諧波譜.為了更方便比較,高次諧波譜中的橫坐標(biāo)采用以光子能量為單位的諧波階次.徑向格點(diǎn)間距、激光周期等參數(shù)經(jīng)過(guò)了多次調(diào)整,計(jì)算結(jié)果表明諧波譜特征基本不變,從而保證了結(jié)果的收斂性.為了驗(yàn)證上述標(biāo)度律,首先計(jì)算并且比較只有一個(gè)物理參數(shù)發(fā)生變化時(shí)的諧波譜,從中發(fā)現(xiàn)其變化趨勢(shì),然后按照標(biāo)度律變換關(guān)系同時(shí)改變這三個(gè)物理參數(shù),觀察諧波譜的變化情況.

      當(dāng)只有束縛能量變化時(shí)諧波譜的變化情況如圖 1 所示,圖 1 中分別是 Ne 原子(Eb=21.5 eV)和束縛能Eb=10.75 eV的模型原子在波長(zhǎng)800 nm和激光強(qiáng)度1.0×1014W/cm2的強(qiáng)激光照射下的諧波譜.結(jié)果顯示兩個(gè)諧波譜都呈現(xiàn)平臺(tái)結(jié)構(gòu)和截止區(qū)結(jié)構(gòu),并且平臺(tái)的寬度都大致是相等的.根據(jù)半經(jīng)典理論的計(jì)算結(jié)果,諧波截止能量為Ecutoff=Eb+3.2 Up.考慮到有質(zhì)動(dòng)力能量Up是相同的,因此這兩個(gè)諧波譜截止階數(shù)應(yīng)該大致是相同的,從圖中也可以看出兩個(gè)諧波譜已經(jīng)在截止區(qū)(第29階)開(kāi)始重合,這說(shuō)明計(jì)算結(jié)果與理論分析是一致的.Ne原子在平臺(tái)區(qū)的諧波產(chǎn)率普遍都比模型原子要低至少兩個(gè)數(shù)量級(jí).這是因?yàn)樵雍藢?duì)電子的束縛越大,電子電離的幾率自然要小一些.結(jié)果表明了束縛能量的變化主要影響的是諧波的產(chǎn)率.

      圖1 不同束縛能量原子的高次諧波譜

      圖2 表示了Ne原子在激光強(qiáng)度相同 (I=1.0×1014W/cm2)而波長(zhǎng)發(fā)生變化時(shí)的諧波譜.兩個(gè)諧波譜最顯著的區(qū)別就是平臺(tái)區(qū)的寬度.由900 nm波長(zhǎng)激光產(chǎn)生的諧波譜比波長(zhǎng)600 nm的情況具有更寬的平臺(tái).這也是實(shí)驗(yàn)上經(jīng)常使用紅外激光脈沖獲取超短脈沖的原因,平臺(tái)越寬,合成的激光脈沖的持續(xù)時(shí)間就可以越短.這是由于有質(zhì)動(dòng)力能量與波長(zhǎng)是二次方的關(guān)系,因而電子可以從較長(zhǎng)波長(zhǎng)的激光場(chǎng)獲取更大的能量.并且,從圖中可以發(fā)現(xiàn)低階次(第15階以前)諧波的產(chǎn)率是大致相等的,這說(shuō)明波長(zhǎng)的變化實(shí)際上主要是影響了平臺(tái)寬度,對(duì)諧波產(chǎn)率的影響相對(duì)比較小.

      圖2 Ne原子在不同波長(zhǎng)的激光脈沖照射下的高次諧波譜

      圖3 表示了在波長(zhǎng)800 nm而強(qiáng)度不同的激光作用下Ne原子的高次諧波譜,對(duì)于激光強(qiáng)度I=1.0×1014W/cm2,諧波譜平臺(tái)展寬至第29階次,而對(duì)于激光強(qiáng)度為3I時(shí),平臺(tái)區(qū)寬度達(dá)到了第57階次,并且平臺(tái)區(qū)的諧波產(chǎn)率也普遍要高兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上.這說(shuō)明了激光強(qiáng)度對(duì)諧波譜結(jié)構(gòu)具有多方面的顯著影響,也體現(xiàn)了激光強(qiáng)度大小在諧波生成過(guò)程中的重要性.

      綜合上述比較的結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),束縛能Eb、波長(zhǎng)λ和激光強(qiáng)度I從不同方面影響了高次諧波譜.增大λ或I將對(duì)諧波平臺(tái)區(qū)進(jìn)行展寬,而增大I或減小Eb將增大諧波產(chǎn)率,因此如果以一定方式增大I和Eb并且減小λ,諧波譜的結(jié)構(gòu)就可能保持不變,標(biāo)度律就提供了這樣一種變換方式.

      圖3 Ne原子在不同強(qiáng)度的激光脈沖照射下的高次諧波譜

      對(duì)于不同束縛能量Eb的原子,如果束縛能量相差K倍,為了使諧波譜特征保持不變,可以將激光頻率變?yōu)镵倍,而激光強(qiáng)度應(yīng)該變?yōu)镵3倍,這就是標(biāo)度律變換關(guān)系.這本質(zhì)上是要保證有質(zhì)動(dòng)力參數(shù) up=Up/?ω∞I/ω3不變.Xe原子和 Ar原子之間束縛能量相差1.3倍,為了驗(yàn)證標(biāo)度律,模擬中采用了這兩種原子.Xe原子和Ar原子在不同波長(zhǎng)和不同激光強(qiáng)度下的高次諧波譜如圖4所示.其中 Xe (原始譜):Eb=12.13 eV,λ=1064 nm,I=3.0×1014W/cm2,Ar (變換譜):Eb=15.76 eV,λ=818 nm,I=6.6×1014W/cm2.標(biāo)度變換比率K=1.3.從圖中可以發(fā)現(xiàn),諧波能量和產(chǎn)率、平臺(tái)寬度以及截止區(qū)等諧波譜結(jié)構(gòu)都是一致的.這說(shuō)明了按照標(biāo)度變換后諧波譜是能夠保持不變的.從而標(biāo)度律得到了驗(yàn)證.在模擬中,還比較了原始譜和將Ar原子情況中的激光強(qiáng)度分別變成K、K2和K4倍后的諧波譜,發(fā)現(xiàn)二者的平臺(tái)寬度和諧波產(chǎn)率存在很大的不一致.這體現(xiàn)了標(biāo)度律中激光強(qiáng)度三次方關(guān)系的核心作用,其本質(zhì)是要保證有質(zhì)動(dòng)力參數(shù)保持不變.

      3結(jié) 論

      通過(guò)數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程,計(jì)算了不同原子在受到各種強(qiáng)激光場(chǎng)作用下的高次諧波譜.揭示了原子束縛能量、波長(zhǎng)以及激光強(qiáng)度對(duì)諧波產(chǎn)率的影響表現(xiàn)在不同的方面.而高次諧波譜的結(jié)構(gòu)在標(biāo)度律變換下是保持不變的,這反映了在標(biāo)度變換下光電子電離以及與母核復(fù)合等過(guò)程的內(nèi)在物理本質(zhì)是一致的.這為高次諧波在探測(cè)原子結(jié)構(gòu)、合成超短脈沖等方面的一些應(yīng)用提供了參考工具.

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