胡華蕊, 嚴張磊, 邢鳳存

(油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室(成都理工大學(xué))，成都 610059)

塔里木盆地塔中地區(qū)上奧陶統(tǒng)良里塔格組發(fā)現(xiàn)了普遍的熱流體活動記錄并針對熱流體的總體特征進行了系統(tǒng)研究[1-2]，但多期膠結(jié)背景下，不同期次流體特征元素遷移及演化過程還尚待進一步研究。在塔中地區(qū)南緣斷裂帶附近的中2井(圖1)良里塔格組發(fā)現(xiàn)了方解石膠結(jié)物熱流體活動記錄，手標(biāo)本難以區(qū)分膠結(jié)期次，而陰極發(fā)光和顯微鏡下觀察卻揭示了多期膠結(jié)結(jié)構(gòu)。由于不同期次方解石膠結(jié)物均較薄，常規(guī)的全巖以及牙鉆難以針對各期次膠結(jié)物取樣，因此，流體活動期次和元素遷移變化有待進一步研究。為此，本文以中2井為例，在顯微薄片觀察基礎(chǔ)上，通過陰極發(fā)光期次劃分，針對不同期次膠結(jié)物的礦物學(xué)、流體包裹體和LA-ICP-MS原位的元素分析等微觀綜合分析，并與圍巖進行對比，探討良里塔格組碳酸鹽巖溶蝕孔洞內(nèi)熱流體不同期次方解石膠結(jié)物的溫度、鹽度和元素等的特征和變化規(guī)律，進而探討不同期次流體環(huán)境的演化過程。

圖1 塔中地區(qū)構(gòu)造及鉆井位置圖Fig.1 Regional structure map and location of drilling wells in Tazhong area

1 區(qū)域地質(zhì)概況

塔中地區(qū)良里塔格組生物礁灘發(fā)育，且普遍經(jīng)歷了加里東中期的表生巖溶改造，是近幾年來重要的油氣勘探層位[3]，其巖性主要有淺灰色、灰色、深灰色中厚層狀泥晶灰?guī)r、生物碎屑灰?guī)r、礁灰?guī)r等[4]。

塔中地區(qū)劃分為塔中Ⅰ號斷裂構(gòu)造帶、中央斷壘帶以及塔中南坡臺緣帶3個構(gòu)造單元(圖1)。塔里木盆地漫長的演化歷史中發(fā)生過4期重要的與巖漿活動相關(guān)的地質(zhì)熱事件，分別在震旦紀(jì)-寒武紀(jì)、早奧陶世、二疊紀(jì)和白堊紀(jì)等[5-6]。前2期地質(zhì)熱事件由于發(fā)生較早，均未影響到整個奧陶系。白堊紀(jì)巖漿活動主要局限于塔里木盆地周邊地區(qū)，影響范圍較小，只有二疊紀(jì)大規(guī)模火山活動在整個塔里木盆地表現(xiàn)最強烈，對研究區(qū)產(chǎn)生了明顯的影響[1,6]。該時期巖漿活動多沿斷裂帶噴發(fā)為主，晚期主要表現(xiàn)為大規(guī)模巖墻群侵入，巖漿活動產(chǎn)生的高溫巖漿與熱液對圍巖產(chǎn)生熱影響，發(fā)育大量溶蝕孔洞及裂縫[1,7]。從海西運動早期到印支運動-喜馬拉雅運動期，局部地區(qū)發(fā)生掀斜和調(diào)整，但主要表現(xiàn)為繼承性的隆起運動[6,8]。

2 樣品采集與測試方法

本次選取了位于塔中地區(qū)南部的南緣斷裂帶的中2井(圖1)，在巖心觀察基礎(chǔ)上，在良里塔格組溶蝕孔洞內(nèi)方解石膠結(jié)物發(fā)育的巖心段進行了取樣。

流體包裹體測試分析是在中國地質(zhì)大學(xué)(北京)流體包裹實驗室由張文淮和朱惠燕老師完成。包裹體測試樣品12件，首先在手標(biāo)本上選擇溶蝕孔洞膠結(jié)物發(fā)育的樣品制作包裹體薄片。在顯微鏡下觀察，劃分出溶蝕孔洞內(nèi)方解石膠結(jié)期次，主要識別出了纖維-柱狀、粒狀等形態(tài)的方解石膠結(jié)物。在此基礎(chǔ)上，在LinkamTHMSG-600冷熱臺上針對不同期次包裹體進行熒光檢測，排除油氣包裹體，圈定原生鹽水包裹體進行測試，包裹體氣液比盡量控制在≈95∶5。流體包裹體的溫度和鹽度的測試方法和測試流程參見Gasparrini等[10-11]。

陰極發(fā)光實驗在成都地質(zhì)調(diào)查中心實驗室使用CL8200MK5陰極發(fā)光儀(配以Leica偏光顯微鏡)完成，測試條件選擇束電壓15 kV、束電流300 μA，同時考慮到樣品的可對照性，對所有樣品都采用了相同的測試條件。

在包裹體觀察和測試基礎(chǔ)上，針對包裹體薄片溶蝕孔洞內(nèi)不同膠結(jié)期次進行選樣圈定進行原位的LA-ICP-MS測試，LA-ICP-MS測試工作在中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點實驗室(GPMR)利用激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(LA-ICP-MS)完成。該LA-ICP-MS系統(tǒng)主要由激光剝蝕裝置(LA)、電感耦合等離子體源(ICP)和質(zhì)譜檢測器(MS) 三大部分所組成。其中，LA對樣品進行剝蝕完成取樣功能，ICP將形成的樣品氣溶膠通過高溫(約7 000 K)等離子體將其離子化，MS作為質(zhì)量過濾器檢測離子[7]，具體測試方法信息見文獻[12]，該測試方法獲得的元素含量已經(jīng)得到普遍認可[13]。測試過程中，充分考慮了圍巖、溶蝕孔洞內(nèi)膠結(jié)物的期次性和膠結(jié)結(jié)構(gòu)的差異性，以及各自的代表性。

3 方解石膠結(jié)物特征

3.1 巖礦特征

中2井良里塔格組溶蝕孔洞內(nèi)膠結(jié)物結(jié)構(gòu)宏觀上具有一定相似性，圍巖主要為淺灰色、灰色泥晶灰?guī)r和粉屑灰?guī)r(圖2-A、B)。溶蝕孔洞多呈圓形或橢圓形，大小不等，孔洞直徑<1.5 cm，并具有與方解石脈和微裂縫共存的特點；溶蝕孔洞與圍巖接觸處普遍具有暗色環(huán)邊；溶蝕孔洞內(nèi)主要為白色方解石膠結(jié)物，膠結(jié)物在肉眼下難于進行進一步的期次劃分，但可見從洞壁向孔隙中部透明度增強的趨勢，部分溶蝕孔洞中部見殘余孔隙(圖2-A、B)和瀝青充填。

顯微鏡下觀察顯示，該溶蝕孔洞內(nèi)白色膠結(jié)物并非單一期次的膠結(jié)，由洞壁向孔隙內(nèi)部可依次出現(xiàn)纖維狀-柱狀方解石、晶粒狀方解石膠結(jié)(圖2-C、D)，而后者部分可進一步劃分出2個膠結(jié)世代(圖2-D)。

3.2 包裹體巖相學(xué)特征

中2井的粒狀方解石包裹體均一溫度在111～329℃，均一溫度峰值分別為120～160℃和200～240℃，平均溫度為193℃(圖3-A)；鹽度(wNaCl)在7.31%～14.46%，平均為10.8%。溫度變化范圍較大，鹽度較高，基本上高溫對應(yīng)高鹽度，低溫對應(yīng)低鹽度(圖3-B)。纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物包裹體難捕獲，均一溫度和鹽度的測定比較困難，測得6個均一溫度、3個鹽度數(shù)據(jù)，均一溫度為254～433℃，平均為336℃，均一溫度峰值分別為280～300℃和400～440℃(圖3-C)；鹽度主要在7.95%～9.86%，平均為9.06%，基本上是高溫對應(yīng)高鹽度(圖3-D)。方解石脈的均一溫度為103～320℃，峰值在120～160℃，平均為160℃(圖3-E)；鹽度較低，為0.53%～8.00%，平均為4.41%(圖3-F)。

由圖4看出，溶洞內(nèi)方解石膠結(jié)物總體可分為4個相對區(qū)間，即Ⅰ區(qū)為粒狀方解石，表現(xiàn)為高鹽度相對的中低溫度特征；Ⅱ區(qū)主要對應(yīng)大部分方解石脈，表現(xiàn)為相對的中低溫度和中低鹽度；Ⅲ區(qū)主要為方解石脈，表現(xiàn)為低溫低鹽度；Ⅳ區(qū)為纖維狀方解石和部分方解石脈，表現(xiàn)為相對的高溫及中高鹽度。

圖2 溶蝕孔洞內(nèi)膠結(jié)物的典型特征Fig.2 Typical characteristics of calcite cements in carbonate vugs

圖3 包裹體溫度和鹽度直方圖Fig.3 Histogram showing temperature and salinity of different cement inclusions

圖4 包裹體溫度-鹽度交會圖Fig.4 Cross plot of temperature and salinity from calcite cement inclusions of different stages

3.3 陰極發(fā)光特征

針對溶蝕孔洞內(nèi)膠結(jié)物進行陰極發(fā)光測試，可識別出3～4期具不同陰極發(fā)光強度的環(huán)帶，方解石晶體的環(huán)帶厚度不等。纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光性較粒狀方解石膠結(jié)物的陰極發(fā)

光性暗(圖5)，圍巖與纖維-柱狀方解石膠結(jié)物之間有一期發(fā)光性較弱的環(huán)帶，后期充填的顆粒較大、自形程度高的方解石膠結(jié)物發(fā)光性較強且具有多期環(huán)帶狀的陰極發(fā)光[12,14]。

3.4 元素特征

3.4.1 主元素

表1展示了中2井樣品主元素的測試結(jié)果：Fe質(zhì)量分數(shù)(wFe)為(20.26～75 497.35)×10-6，變化范圍較大；Mn質(zhì)量分數(shù)(wMn)為(3.71～447.15)×10-6；Na質(zhì)量分數(shù)(wNa)為(0～100.03)×10-6；K含量具有波動特征，多個樣品測試K的質(zhì)量分數(shù)(wK)為0，個別樣品高達1 046.64×10-6；wFe/wMn主要在1.09～168.84，以溶洞內(nèi)晶形較大的粒狀方解石膠結(jié)物wFe/wMn總體最高，其次為圍巖、纖維狀方解石膠結(jié)物，晶形較小的粒狀方解石膠結(jié)物的wFe/wMn最低。

圍巖→纖維狀-柱狀方解石→粒狀方解石不同膠結(jié)期次主元素具有差異性，樣品4(2-65)-1多出一期粒狀方解石膠結(jié)。從圖6中可以看出，總體上，K、Na具有由圍巖→纖維狀-柱狀方解石→粒狀方解石具有降低的特點，尤其是粒狀方解石膠結(jié)物降低明顯；Mn含量具有先降低再升高的特點，即纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物Mn含量最低，其次是圍巖，而最后一期粒狀方解石膠結(jié)物含量最高；Fe、Al的含量總體由圍巖→纖維狀-粒狀方解石快速降低，樣品4(2-65)-1晶形較小的粒狀方解石和樣品4(32-65)-1的粒狀方解石表現(xiàn)為低幅度下降特點，但樣品4(2-65)-1的晶形較大的粒狀方解石則具有Fe、Al含量明顯增加的特點。2件樣品對比顯示，與圍巖相比，總體上Fe、Al、Na、K具有相近趨勢，除Fe具有先降后升趨勢外，其余均具有下降趨勢；而Mn由圍巖→纖維狀-柱狀方解石→粒狀方解石具有相反的趨勢。

圖5 溶蝕孔洞內(nèi)不同期次方解石膠結(jié)物典型陰極發(fā)光及點位對應(yīng)照片F(xiàn)ig.5 Typical CL images and corresponding positions of different calcite cements in dissolving holes

樣品編號樣品點NaAlKMnFeFe/Mn4(2-65)-1Z2-1-113.0287.500.00447.1575497.35168.84Z2-1-22.640.310.0018.5320.261.09Z2-1-362.548.373.043.7122.416.05Z2-1-4100.031627.00745.6719.95622.7231.22平均值59.41574.33249.57163.1125387.584(32-65)-1Z2-2-10.000.910.0022.6926.661.17Z2-2-295.223.800.004.8927.235.56Z2-2-390.782334.001046.6410.51727.5069.20平均值62.00779.54348.8812.70260.46

3.4.2 痕量元素

研究區(qū)痕量元素測試結(jié)果見表2，其中Sr的質(zhì)量分數(shù)(wSr)為(50.27～215.30)×10-6；Cr的質(zhì)量分數(shù)(wCr)為(0～65.24)×10-6；Ba含量極低，質(zhì)量分數(shù)(wBa)為(0.05～6.97)×10-6；Ti含量變化較大，質(zhì)量分數(shù)(wTi)為(0～514.38)×10-6；Ni的質(zhì)量分數(shù)(wNi)為(0～5.19)×10-6；Sc和V含量很低，質(zhì)量分數(shù)分別為(0～0.53)×10-6和(0～4.73)×10-6。

圍巖與不同膠結(jié)期次方解石的痕量元素同樣具有差異性(圖6)。Sr含量變化幅度小，表現(xiàn)為先增加再減少，總體圍巖中含量最高；Ba含量總體為降低，即纖維狀-柱狀方解石的Ba含量最低；Ni和Ti的含量快速降低然后再升高，其中方解石中Ti含量高于圍巖，Ni含量與圍巖相差不多； V含量表現(xiàn)出快速減少再增加的趨勢；Sc含量變化不一，總體為降低趨勢；Cr含量有明顯的增加和減少，變化復(fù)雜。

3.4.3 稀土元素

對測井巖心稀土元素分析測試，相關(guān)REE 參數(shù)和球粒隕石[15]標(biāo)準(zhǔn)化配分模式分別如表3和圖6所示。

由表3可知研究區(qū)稀土的總質(zhì)量分數(shù)(wΣREE)為(0.07～10.34)×10-6，wLREE/wHREE為0.23～13.46，(wLa/wSm)N和(wGd/wYb)N分別為0.28～4.13和0.65～3.97(由于測試誤差，導(dǎo)致個別元素含量未測出來)。根據(jù)巖性觀察，圍巖的ΣREE含量最高，其次是纖維狀-柱狀方解石，粒狀方解石的ΣREE含量最低，總體呈下降趨勢；圍巖wLREE/wHREE值高，纖維狀方解石則明顯降低，而纖維狀-柱狀方解石→粒狀方解石又具有增高的趨勢；δCe平均值為為0.86；δEu為0.00～0.94，平均值為0.51(δEu>1.05為正異常，δEu<0.95為負異常)。

圖6 圍巖和溶洞內(nèi)不同期次方解石膠結(jié)物L(fēng)A-ICP-MS全元素遷移變化趨勢圖Fig.6 Trends of total element migration of calcite cements in different phases of host rocks and caverns by LA-ICP-MS

樣品編號樣品點ΣREELR/HRδCeδEuLa/SmGd/Yb4(2-65)-1Z2-1-10.8213.460.920.941.370.00Z2-1-21.025.390.860.990.000.00Z2-1-30.295.580.000.760.280.00Z2-1-410.346.230.820.584.131.844(32-65)-1Z2-2-10.171.640.740.170.000.65Z2-2-20.070.230.000.000.000.00Z2-2-35.2710.510.940.053.723.97

4 流體性質(zhì)及演化

4.1 熱流體來源

由塔中地區(qū)奧陶系埋藏史(圖7)可以看出，奧陶系在古生代所經(jīng)歷的最高溫度為80～105℃[16]，在二疊紀(jì)經(jīng)歷的溫度應(yīng)該為120～150℃，因此在古生代期間沉淀的縫洞充填物的均一溫度>105℃即可指示為熱流體成因。但近400℃(圖3)的高溫難于來自下部地層水，而應(yīng)該來自巖漿活動的影響。前人對該地區(qū)良里塔格組碳酸鹽巖的研究認為熱流體與二疊紀(jì)巖漿活動相關(guān)[17-18]，因此推斷中2井的熱流體很可能與二疊紀(jì)的巖漿熱液作用形成的熱流體相關(guān)。

塔里木盆地早-中二疊世基性巖漿巖的稀土元素的wLREE/wHREE值為8.21，(wLa/wYb)N值為8.839，δEu值為0.966[19]，巖漿更富集稀土元素，輕、重稀土分餾程度明顯，均略高于本文測試結(jié)果(表3)，可能反映巖漿流體加熱地層水或者與地層水交換后的水體性質(zhì)，而非巖漿直接注入到良里塔格組內(nèi)。

4.2 圍巖及膠結(jié)物的流體環(huán)境特點

a.圍巖

前人研究揭示良里塔格組的碳酸鹽巖為正常海水沉積環(huán)境，其稀土總質(zhì)量分數(shù)平均為8.65×10-6[21]，而本次測試結(jié)果中圍巖的稀土總量與奧陶紀(jì)正常海水的相近[22-23]。中2井中圍巖的個別wFe/wMn值異常高，為30～60，可能受到了熱流體提供的鐵質(zhì)來源影響。前人研究也揭示了塔中地區(qū)奧陶系發(fā)育大量的黃鐵礦[23-24]，但是大部分的wFe/wMn值處于原始奧陶紀(jì)海水中的wFe/wMn值(0.033～2)變化范圍內(nèi)[25]。圍巖中Sr的質(zhì)量分數(shù)在200×10-6左右(表2)，與美國Iowa和Missouri的Mississppi系Bainingdun灰?guī)r中Sr的質(zhì)量分數(shù)(160×10-6)以及美國Tennessee東部Rongling地區(qū)上奧陶統(tǒng)灰?guī)r中的Sr含量近似[26]。此外，前人研究得出碳酸鹽巖的Sr含量也可以由于成巖過程中大氣淡水環(huán)境的重結(jié)晶作用而減少[26]，塔中地區(qū)海相碳酸鹽巖在后期遭受抬升剝蝕過程中受到了大氣淡水的淋慮，因此可能會降低Sr含量。碳酸鹽巖中Na元素是判斷沉積環(huán)境的有效指標(biāo)之一[27-28]。圍巖Na的質(zhì)量分數(shù)為100×10-6左右，與美國Tennessee東部Tongling地區(qū)上奧陶統(tǒng)灰?guī)r中Na的質(zhì)量分數(shù)(82×10-6)相近，被認為是淡水存在下的海洋碳酸鹽沉積物的新生變形標(biāo)志[28-29]。這表明塔中地區(qū)海相碳酸鹽巖一定程度上經(jīng)歷了后期淡水參與[30-31]，這也與研究區(qū)良里塔格組后期普遍的表生巖溶改造具有對應(yīng)性[31]。而圍巖中方解石脈的低溫和低鹽度特征指示了大氣淡水的活動特征，也進一步證實了圍巖曾經(jīng)經(jīng)歷過大氣淡水改造(圖3-E、F，圖4)；同時方解石脈的低溫和低鹽度特征也說明其并未受到明顯的熱流體改造(表4)。

圖7 塔中地區(qū)中2井地層埋藏史、構(gòu)造演化史圖Fig.7 Burial and tectonic evolution for the Well Zhong-2 in Tazhong area

b.纖維狀-柱狀方解石

纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物的wFe/wMn值為5～6，前人將該范圍歸屬于大氣淡水成因范圍[25,28]，Na的平均質(zhì)量分數(shù)為75×10-6左右，與美國Tennessee東部Tongling地區(qū)上奧陶統(tǒng)灰?guī)r中Na的質(zhì)量分數(shù)(82×10-6)相近，被認為是淡水存在下的海洋碳酸鹽沉積物的新生變形標(biāo)志[29,32]。但是前文包裹體測試結(jié)果分析得出纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物包裹體鹽度(圖3-D)遠遠高于大氣淡水的鹽度，并具有高溫特征(254～433℃，wNaCl=7.95%～9.86%)，REE表現(xiàn)為強烈虧損流失的特點[33]，認為REE可能與構(gòu)造熱液作用引起的REE活化遷移有關(guān)[34-35]。δEu為0.00～0.76(δEu>1.05為正異常，δEu<0.95為負異常)[36-37]。前人研究表明，Eu的弱正異常通常反映了熱液影響或是與氧化環(huán)境有關(guān)[38]；此外，纖維狀-柱狀方解石陰極發(fā)光顯示不發(fā)光性，Sr含量(質(zhì)量分數(shù)為200×10-6左右)與圍巖相似。綜上，推斷纖維狀-柱狀方解石成巖流體性質(zhì)很可能是受巖漿熱液影響的地層水與大氣淡水的混合產(chǎn)物(表4)。

c.粒狀方解石

由表2可知，晶粒較小的粒狀方解石Na的質(zhì)量分數(shù)為2.64×10-6，晶粒大的粒狀方解石Na的質(zhì)量分數(shù)為13.02×10-6，說明晶粒較小的粒狀方解石鹽度相對較低，對應(yīng)前文研究的陰極發(fā)光性及包裹體鹽度特征：晶形小的粒狀方解石膠結(jié)物(圖5-B)具有較強發(fā)光性，具中高鹽度(wNaCl=7.31%～9.98%)，晶形大的粒狀方解石膠結(jié)物包裹體鹽度為10.24%～14.46%；此外，粒狀方解石膠結(jié)物的包裹體溫度分別為120～160℃、200～240℃，屬于高溫包裹體，受到了熱流體的影響。從Sr含量來看，較小粒狀方解石膠結(jié)物wSr=90.67×10-6，晶粒大的粒狀方解石wSr=105.79×10-6，均低于圍巖中Sr的含量，熱流體驅(qū)使元素發(fā)生遷移。δEu為0.94、0.99， 表現(xiàn)為弱氧化環(huán)境[36]。晶粒小的粒狀方解石wFe/wMn值為1.09，屬于海水的范圍內(nèi)(0.033～2)[25]；晶粒大的粒狀方解石wFe/wMn值為168.84，完全失去陰極發(fā)光性。而具有如此高的wFe/wMn值，猜測與樣品中暗色環(huán)邊黃鐵礦富集(圖2)指示富含鐵離子的流體背景有關(guān)。前人研究該地區(qū)發(fā)育大量深部熱流體影響下硫酸鹽發(fā)生熱化學(xué)還原(TSR)作用形成了普遍的黃鐵礦[27-28]，更加印證了熱流體的存在。認為晶粒大的方解石成巖熱流體溫度高于晶粒小的粒狀的方解石膠結(jié)物，且晶粒大的方解石成巖流體為熱流體改造的大氣淡水，晶粒小的方解石成巖流體可能為熱流體改造下的奧陶系海水成因(表4)。

表4塔中地區(qū)中2井良里塔格組熱流體膠結(jié)物演化過程及演化模式
Table4Hot fluid cementation process and evolution model for the Upper Ordovician Lianglitage Formation, Tazhong area

5 結(jié) 論

a.塔里木盆地塔中地區(qū)上奧陶統(tǒng)良里塔格組溶蝕孔洞內(nèi)發(fā)育一期纖維狀-柱狀方解石和兩期主要的粒狀方解石膠結(jié)物，其明顯經(jīng)歷了二疊紀(jì)巖漿活動相關(guān)的熱流體改造影響，且具有地層水、大氣淡水等多種和多期流體活動的綜合影響。

b.不同期次膠結(jié)物記錄了熱流體影響下的成巖流體環(huán)境的明顯變化特征：纖維狀-柱狀方解石膠結(jié)物具有高溫、中高鹽度特征，指示了熱流體影響下有大氣淡水影響的流體環(huán)境。而粒狀方解石膠結(jié)物具有2種特征，第一種晶粒小的具有中溫、中高鹽度特征，指示了弱氧化條件下熱流體和大氣淡水混合流體環(huán)境；第二種晶粒大的方解石膠結(jié)物具有高溫、高鹽度特征，可能記錄了弱氧化條件下熱流體和地層水聯(lián)合影響的流體環(huán)境。

c.大氣淡水是來自早期地層水，還是來自熱流體事件時期的表層大氣淡水，有待進一步探討。