InAs/GaAs量子點(diǎn)1.3μm單光子發(fā)射特性?

張志偉 趙翠蘭? 孫寶權(quán)

1)(內(nèi)蒙古民族大學(xué)物理與電子信息學(xué)院,通遼 028043)

2)(中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所,半導(dǎo)體超晶格國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100083)

(2018年8月24日收到;2018年9月26日收到修改稿)

1 引 言

由于光通信波段單光子源在光纖傳輸中的優(yōu)勢(shì),研制該波段半導(dǎo)體單量子點(diǎn)單光子源得到了格外的重視[1?8].目前在自組織半導(dǎo)體量子點(diǎn)體系中,InP基的InAs/InP單量子點(diǎn)可以制備出光通信波段中O帶和C帶的單光子源.但是由于形成分布布拉格反射鏡(distributed Bragg ref l ector,DBR)的兩種半導(dǎo)體材料InP和InGaAsP的折射率差比較小,導(dǎo)致很難形成高品質(zhì)因子的DBR微腔,從而影響單光子發(fā)射的提取效率[9,10].對(duì)應(yīng)GaAs基的InGaAs量子點(diǎn),Olbrich等[11]將InGaAs量子點(diǎn)嵌入應(yīng)力緩沖層中,從而將量子點(diǎn)的發(fā)光波長(zhǎng)紅移到大于1μm.Seravalli等[12]研究了InAs量子點(diǎn)/InxGa1?xAs限制層/GaAs襯底結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)通過(guò)改變InAs和InxGa1?xAs層的失配度以及調(diào)節(jié)InxGa1?xAs層的組分,可以實(shí)現(xiàn)量子點(diǎn)發(fā)光波長(zhǎng)范圍為1300—1550 nm的調(diào)節(jié).另外,Ozaki等[13]制備了雙層InAs量子點(diǎn),其中包括種子層(seed layer)和有效量子點(diǎn)層(active layer)以及兩層之間的GaAs空間層.通過(guò)調(diào)節(jié)外延過(guò)程中種子層的生長(zhǎng)溫度、InAs的沉積量和空間層的厚度等參數(shù),可以降低種子層量子點(diǎn)的密度,從而將多余的應(yīng)力釋放到有效層使得有效層量子點(diǎn)的尺寸變大,量子點(diǎn)發(fā)光波長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)紅移.但是該小組生長(zhǎng)的量子點(diǎn)密度特別大,難以通過(guò)微區(qū)光譜分離出單個(gè)量子點(diǎn)譜線.目前,關(guān)于低密度雙層量子點(diǎn)在光通信波段單光子源的報(bào)道卻很少,因?yàn)轳詈狭孔狱c(diǎn)需要同時(shí)控制兩套不同的量子點(diǎn)生長(zhǎng)參數(shù),低密度耦合點(diǎn)的生長(zhǎng)非常困難.在以往的研究中,研究人員均傾向于生長(zhǎng)高密度的耦合量子點(diǎn),并做了大量的相關(guān)研究,并證實(shí)了雙層量子點(diǎn)的生長(zhǎng)是一種垂直耦合式結(jié)構(gòu).中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體所牛智川研究員課題組[14,15]采用較高的種子層生長(zhǎng)溫度(540—545?C),同時(shí)將梯度外延生長(zhǎng)方法引入雙層耦合量子點(diǎn)生長(zhǎng)過(guò)程,通過(guò)種子層的量子點(diǎn)密度梯度變化實(shí)現(xiàn)對(duì)耦合層量子點(diǎn)密度的調(diào)控.成功地將量子點(diǎn)密度降低到平均每平方微米一個(gè)量子點(diǎn).這樣可以借助微區(qū)熒光光譜測(cè)量實(shí)現(xiàn)單個(gè)量子點(diǎn)的空間分辨.

本文采用雙層耦合量子點(diǎn)分子束外延方法生長(zhǎng)了InAs/GaAs量子點(diǎn)樣品,量子點(diǎn)的波長(zhǎng)成功地拓展到1.3μm.并結(jié)合量子點(diǎn)外延梯度生長(zhǎng)技術(shù)得到較稀量子點(diǎn)密度的樣品,采用微區(qū)光譜測(cè)量可以分辨出單個(gè)量子點(diǎn)發(fā)光譜線.為了提高量子點(diǎn)發(fā)光的收集效率,采用光刻的工藝制備了直徑為3μm的柱狀微腔樣品.在低溫5 K下,詳細(xì)地研究了量子點(diǎn)發(fā)光的光譜特性,激子的熒光壽命,單光子發(fā)射的純度和單光子的相干時(shí)間.

2 實(shí) 驗(yàn)

如圖1(a)所示,在(001)半絕緣GaAs襯底上外延生長(zhǎng)300 nm的GaAs緩沖層,接著生長(zhǎng)GaAs/AlGaAs DBR反射鏡,底部有20對(duì),頂部有8對(duì).樣品微腔由中間的1λ GaAs平面腔構(gòu)成.量子點(diǎn)發(fā)光波長(zhǎng)約為1.3μm,與DBR腔模匹配.測(cè)量得到微腔的品質(zhì)因子為300,為弱耦合微腔.雙層量子點(diǎn)的生長(zhǎng)次序如下:先用“燒點(diǎn)法”生長(zhǎng)了一層量子點(diǎn),得到量子點(diǎn)生長(zhǎng)臨界厚度參數(shù).然后高溫(670?C)退火完全解吸附犧牲層中的量子點(diǎn),使其不影響接下來(lái)的外延生長(zhǎng).然后關(guān)掉基片的旋轉(zhuǎn),稍微調(diào)低 InAs的淀積量,從而梯度生長(zhǎng)出種子層量子點(diǎn),種子層量子點(diǎn)的生長(zhǎng)溫度控制在540?C.接著種子層上面覆蓋8 nm的GaAs間隔層,此時(shí)襯底恢復(fù)旋轉(zhuǎn).在間隔層生長(zhǎng)好后在610?C退火10 min,然后與種子層相同的角度停止襯底旋轉(zhuǎn),襯底降溫至480?C進(jìn)行耦合層梯度量子點(diǎn)密度生長(zhǎng).由于種子層的應(yīng)力誘導(dǎo)作用從而優(yōu)先在由種子層量子點(diǎn)的位置上方成島,實(shí)現(xiàn)耦合層量子點(diǎn)的密度梯度生長(zhǎng),接著生長(zhǎng)5 nm的In0.15Ga0.85As覆蓋層和上DBR反射鏡.Unsleber等[16]研究了不同直徑的微柱樣品的單光子熒光的提取效率和品質(zhì)因子的大小關(guān)系,得到最大提取效率在微柱直徑為3μm.因此,本文通過(guò)光刻和刻蝕工藝,制備了直徑為3μm的微柱,由掃描電子顯微鏡(scanning electron microscopy,SEM)得到的量子點(diǎn)微柱形貌如圖1(b)所示.

量子點(diǎn)微柱樣品放在無(wú)液氦低溫冷頭上,樣品的溫度為5 K.半導(dǎo)體激光器(PicoQuant,LDH-640 nm)可以工作在連續(xù)或脈沖模式,激光波長(zhǎng)為640 nm,脈沖重復(fù)頻率為80 MHz.采用共聚焦顯微光譜測(cè)量量子點(diǎn)的熒光光譜(photoluminescence,PL),其中物鏡的數(shù)值孔徑(numerical aperture,NA)為0.5,光譜測(cè)量由300 mm的光譜儀和InGaAs線列探測(cè)器完成.時(shí)間分辨PL光譜采用時(shí)間相關(guān)單光子測(cè)量技術(shù),單光子探測(cè)器為ID 230紅外單光子探測(cè)器,測(cè)量系統(tǒng)的時(shí)間分辨率為100 ps.利用Hanbury-Brown and Twiss(HBT)測(cè)量量子點(diǎn)熒光的二階關(guān)聯(lián)函數(shù),即檢測(cè)單光子發(fā)射的純度.

圖1 量子點(diǎn)樣品結(jié)構(gòu)、微柱形貌、PL光譜圖 (a)外延生長(zhǎng)量子點(diǎn)樣品結(jié)構(gòu)示意圖;(b)制備的量子點(diǎn)微柱SEM形貌照片;(c)雙層InAs/GaAs量子點(diǎn)樣品的寬波長(zhǎng)范圍PL光譜(800—1400 nm)Fig.1 .Structure,micropillar appearance and PL spectrum of quantum dot(QD)sample:(a) diagram of the QD sample structure grown by molecular beam epitaxy(MBE);(b)SEM image of the QD micropillar;(c)PL spectrum of QD sample measured from 800 nm to 1400 nm.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

首先測(cè)量了低溫5 K下量子點(diǎn)樣品的寬波長(zhǎng)范圍的全光譜圖,如圖1(c)所示,光譜測(cè)量范圍為800—1400 nm.其發(fā)光峰的指認(rèn)為:在820 nm附近的小峰來(lái)自GaAs層發(fā)光,900 nm附近的熒光來(lái)自量子點(diǎn)的浸潤(rùn)層發(fā)光;中心波長(zhǎng)在1100 nm的大包絡(luò)發(fā)光則來(lái)自第一層密度較高的小尺寸量子點(diǎn)(seed QDs)的發(fā)光,為系綜量子點(diǎn)的發(fā)光光譜,光子統(tǒng)計(jì)為經(jīng)典光譜特性;在1300 nm的銳線來(lái)自于大尺寸單量子點(diǎn)(active QDs)的發(fā)光.說(shuō)明我們成功地把InAs量子點(diǎn)的波長(zhǎng)紅移到光通信波段,并且得到不錯(cuò)的單量子點(diǎn)發(fā)光強(qiáng)度.下面將重點(diǎn)研究在1300 nm附近單量子點(diǎn)的光譜特性.

研究的量子點(diǎn)光譜來(lái)源于同一樣品上的不同微柱上的量子點(diǎn)發(fā)光,具有代表性的PL光譜如圖2(a)所示,圖中清晰地顯示一個(gè)特別強(qiáng)的發(fā)光峰,波長(zhǎng)位于1305 nm,激發(fā)功率為16μW.另外,旁邊的小峰可能來(lái)自于其他量子點(diǎn)的發(fā)光,但不會(huì)影響我們研究主峰量子點(diǎn)的PL光譜特性,它們彼此是獨(dú)立分開的.這說(shuō)明生長(zhǎng)的量子點(diǎn)樣品已經(jīng)達(dá)到了可以通過(guò)微區(qū)光譜分離出單個(gè)量子點(diǎn).圖2(b)顯示單量子點(diǎn)PL強(qiáng)度隨激發(fā)功率的變化,可以看到在雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)下PL強(qiáng)度隨激發(fā)功率為線性增大,且斜率接近1,說(shuō)明PL譜線來(lái)自于量子點(diǎn)中單激子的輻射發(fā)光.圖2(c)顯示測(cè)量的單量子點(diǎn)時(shí)間分辨光譜,用自然指數(shù)擬合得到的激子發(fā)光壽命為1.12 ns,與發(fā)光波長(zhǎng)在920 nm波段單量子點(diǎn)激子壽命相同[17,18].為了研究光通信波段量子點(diǎn)熒光峰的單光子特性,在連續(xù)激光激發(fā)下,采用HBT測(cè)量了單量子點(diǎn)熒光的二階關(guān)聯(lián)函數(shù),如圖2(d)所示.擬合得到在零時(shí)刻延遲的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(2)(τ=0)=0.015,說(shuō)明單量子點(diǎn)同時(shí)發(fā)射多光子的概率很低,具有很好的單光子特性.

圖2 單量子點(diǎn)的PL光譜、PL強(qiáng)度、時(shí)間分辨光譜及二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(τ) (a)波長(zhǎng)位于1305 nm單量子點(diǎn)PL光譜;(b)雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)下熒光強(qiáng)度隨激發(fā)功率的變化;(c)量子點(diǎn)激子熒光時(shí)間分辨光譜,擬合得到激子的壽命為1.12 ns;(d)在連續(xù)光激發(fā)下測(cè)量的單量子點(diǎn)熒光的g2(τ),擬合得到的零延遲的g(2)(0)=0.015Fig.2 .QD PL,PL intensity,time-resolved PL spectrum and second-order correlation function g2(τ):(a)QD PL at wavelength of 1305 nm;(b)PL intensity as a function of excitation power in logarithmic coordinates;(c)timeresolved PL spectrum of QD exciton emission and the obtained exciton lifetime of approximately 1.12 ns;(d)g2(τ)measured under continuous wave(CW)laser excitation and the corresponding g(2)(0)=0.015.

對(duì)于理想的單光子源,除了單光子發(fā)射純度指標(biāo)外,另一個(gè)判斷單光子源的重要指標(biāo)是單光子的相干性,即發(fā)射單光子的全同性.而測(cè)量光子相干性的實(shí)驗(yàn)是所謂的Hong-Ou-Mandel(HOM)雙光子干涉實(shí)驗(yàn)[19].通常只有單量子點(diǎn)熒光相干時(shí)間足夠長(zhǎng)(ns量級(jí))才能得到較好的雙光子的干涉結(jié)果.所以,可以通過(guò)測(cè)量量子點(diǎn)熒光的相干時(shí)間,計(jì)算得到量子點(diǎn)熒光光譜的譜線寬度及單光子的相干性.為此我們搭建了測(cè)量量子點(diǎn)熒光相干性的邁克耳孫干涉裝置,用來(lái)測(cè)量量子點(diǎn)熒光的一階關(guān)聯(lián)函數(shù),其光路示意圖如圖3(a)所示.圖中單量子點(diǎn)熒光經(jīng)過(guò)一個(gè)50:50的分束器,一束光入射到裝在導(dǎo)軌上的鏡子上返回,導(dǎo)軌可以在較大的范圍內(nèi)移動(dòng).另一束光入射到放在電驅(qū)動(dòng)壓電陶瓷(PZT)的鏡子上折回.PZT可以在納米量級(jí)精細(xì)掃描,用來(lái)測(cè)量熒光的干涉強(qiáng)度變化.實(shí)驗(yàn)中,先調(diào)節(jié)導(dǎo)軌使得兩路光程差相同,然后用PZT精細(xì)掃描得到光程差為零時(shí)刻的干涉度(V).干涉度定義為

(1)式中Imax和Imin分別為熒光干涉強(qiáng)度的最大值和最小值(見圖3(a)).然后再移動(dòng)導(dǎo)軌改變光程差,仍舊通過(guò)掃描PZT得到此時(shí)的干涉度,以此類推,得到一系列干涉條紋的干涉度隨延遲時(shí)間的變化關(guān)系,如圖3(b)所示.這里,為了驗(yàn)證干涉儀測(cè)量系統(tǒng)的可靠性,需要標(biāo)定邁克耳孫干涉儀光路的準(zhǔn)直性,為此利用此干涉裝置測(cè)量了已知線寬為4 MHz的窄線寬激光的相干時(shí)間,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示在圖3(b).可以看到延遲時(shí)間一直到500 ps,系統(tǒng)仍然保持很高的干涉度,說(shuō)明我們的干涉儀具有很好的準(zhǔn)直性.500 ps的測(cè)量范圍足以滿足測(cè)量量子點(diǎn)的相干時(shí)間的需求(見圖3(c),(d)).

圖3 量子點(diǎn)熒光一階關(guān)聯(lián)函數(shù)的測(cè)量示意以及干涉度與延遲時(shí)間的關(guān)系 (a)一階關(guān)聯(lián)函數(shù)測(cè)量示意圖;(b)用4 MHz線寬連續(xù)激光測(cè)得的干涉度隨延遲時(shí)間的關(guān)系;(c)920 nm波長(zhǎng)單量子點(diǎn)單光子發(fā)射熒光干涉度隨延遲時(shí)間的變化,用洛倫茲函數(shù)擬合得到量子點(diǎn)熒光譜線的線寬為3μeV;(d)1305 nm波長(zhǎng)單量子點(diǎn)單光子源的干涉度隨延遲時(shí)間的變化,通過(guò)用高斯函數(shù)和洛倫茲函數(shù)卷積的方式擬合得到量子點(diǎn)熒光譜線的線寬約為30μeVFig.3 . diagram of f i rst-order correlation function of QD PL,and interferometric as a function of delay time:(a) diagram of f i rst-order correlation function;(b)interferometric of 4 MHz CW laser as a function of delay time;(c)interferometric of 920 nm QD emission as a function of delay time,QD PL spectral line width is 3μeV by Lorentz function f i tting;(d)interferometric of 1305 nm QD emission as a function of delay time.QD PL spectral line width is 30μeV by Gaussian function and Lorentz function convolution f i tting.

在邁克耳孫干涉儀中,兩路光束光程差導(dǎo)致的時(shí)間差(時(shí)間延遲)t=|t1?t2|,考慮一階關(guān)聯(lián)函數(shù)g(1)(t)與光譜線型函數(shù)F(ω)的關(guān)系為

其中F(ω)為洛倫茲線型的光源,即

其中~?ω=Γ為譜線的半高全寬度.將(3)式代入(2)式可得

其中τc為相干時(shí)間,而相干時(shí)間和熒光譜線的線寬Γ間關(guān)系為Γ=2~/τc.

因此,由邁克耳孫干涉裝置測(cè)量得到單光子源的相干時(shí)間τc,再計(jì)算得到量子點(diǎn)熒光的譜線線寬[20].

作為對(duì)比,首先測(cè)量了發(fā)光波長(zhǎng)在920 nm附近單量子點(diǎn)單光子源的相干時(shí)間,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示在圖3(c)中.圖中的縱坐標(biāo)取為對(duì)數(shù)坐標(biāo),可以看到干涉條紋的干涉度隨時(shí)間呈現(xiàn)線性變化關(guān)系,可以用(4)式來(lái)描述,即對(duì)應(yīng)的量子點(diǎn)激子發(fā)光譜線的線型屬于均勻展寬的洛倫茲線型為主導(dǎo).線性擬合得到激子的相干時(shí)間τc=216 ps,對(duì)應(yīng)的譜線半高全寬為3μeV.而對(duì)于1305 nm的量子點(diǎn)激子峰,測(cè)量的干涉度隨延遲時(shí)間的函數(shù)關(guān)系是非線性的(這里縱坐標(biāo)取為對(duì)數(shù)坐標(biāo)),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3(d)所示.說(shuō)明量子點(diǎn)的譜線展寬以非均勻展寬為主,不能用單一的洛倫茲函數(shù)來(lái)描述.考慮到量子點(diǎn)光譜為非均勻展寬,即非均勻展寬導(dǎo)致的譜線線型為高斯函數(shù).則一階關(guān)聯(lián)函數(shù)需要用洛倫茲線型和高斯線型的卷積得到,即

(5)式取對(duì)數(shù)后用來(lái)擬合圖3(d)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),擬合得到相干時(shí)間τ1c=91 ps,τ2c=22 ps,則譜線的相干時(shí)間為22 ps,主要由非均勻展開引起,對(duì)應(yīng)量子點(diǎn)熒光譜線的線寬約為30μeV.因此,對(duì)比波長(zhǎng)在920 nm的量子點(diǎn),光通信波段量子點(diǎn)的單光子源質(zhì)量還有很大的提升空間.量子點(diǎn)熒光譜線線寬較寬的原因主要是由量子點(diǎn)附近缺陷或缺陷荷電態(tài)的散射導(dǎo)致的,影響單光子的相干性.

4 結(jié) 論

采用雙層耦合量子點(diǎn)的外延生長(zhǎng)方法生長(zhǎng)了InAs/GaAs量子點(diǎn)樣品,量子點(diǎn)發(fā)光波長(zhǎng)成功地拓展到1.3μm.量子點(diǎn)嵌在上下DBR的1λ微腔中,微腔的品質(zhì)因子為300.結(jié)合量子點(diǎn)外延梯度生長(zhǎng)技術(shù)得到較稀量子點(diǎn)密度的樣品,在微區(qū)光譜中可以分辨單個(gè)量子點(diǎn)熒光譜線.同時(shí),采用光刻的工藝制備了直徑為3μm的柱狀微腔樣品.在低溫5 K下,測(cè)量單個(gè)量子點(diǎn)激子的熒光壽命約為1 ns,與研究較多的波長(zhǎng)為920 nm附近單量子點(diǎn)激子的壽命一致.HBT測(cè)量顯示,1.3μm量子點(diǎn)熒光二階關(guān)聯(lián)函數(shù)為0.015,具有非常好的單光子特性;同時(shí)采用邁克耳孫干涉裝置測(cè)量了1.3μm量子點(diǎn)的單光子相干時(shí)間為22 ps,對(duì)應(yīng)的譜線半高全寬度約30μeV.相比920 nm的量子點(diǎn),其譜線為本征的洛倫茲線型,半高全寬度約3μeV.而1.3μm的量子點(diǎn)發(fā)光譜線線型為非均勻展寬導(dǎo)致的高斯線型.后續(xù)工作是如何提高量子點(diǎn)樣品質(zhì)量及改進(jìn)光譜測(cè)量方法,降低雜質(zhì)散射導(dǎo)致的單光子相干性的減小.