煤粉和油頁巖顆粒流化行為研究

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(中石化煉化工程(集團)股份有限公司 洛陽技術研發(fā)中心，河南 洛陽 471003)

0 引 言

英國石油(BP)《世界能源統(tǒng)計年鑒》顯示，2010年，中國超過美國成為世界上最大的能源消費國，目前我國能源消費構成中，煤炭占主導地位，石油天然氣等其他能源次之。面臨石油資源的有限性與短缺，尋找非石油路線已迫在眉睫，結合我國富煤“缺油少氣”的特點，大力開展煤化工有深遠意義。同時需開發(fā)多樣性能源資源，以滿足國內不斷擴大的能源市場需求，如油頁巖等替代能源類資源的開發(fā)和合理使用[1-3]。煤炭作為最重要含碳資源之一，其潛在價值未充分發(fā)掘。低溫干餾所需溫度在400～600 ℃，主要生產半焦，同時附加生產煤焦油以及煤氣，適用于褐煤以及煙煤等揮發(fā)分較高的劣質煤種。干餾過程中回收了相當數量的焦油和煤氣，煤焦油作為燃料油的替代品，燃料性能與柴油、煤油不相上下，而價格只有柴油的70%，同時低溫干餾還使得煤粉和劣質煤得到了合理利用。因此，發(fā)展煤低溫干餾技術能有效利用資源，經濟合理[4-8]。近年來，世界各國都在積極尋找石油替代能源，利用油頁巖干餾技術生產頁巖油成為重要途徑。謝曉旭等[3]利用Jenike剪切測試方法測定了4種不同煤種煤粉剪切強度，結果表明，相同煤種、相似粒徑分布的煤粉隨含水率增加，其流動能力變差;水含量相似的同種煤，其流動能力隨煤粉中細粉含量的增加而變差。漆海峰等[9]采用休止角法、HR(Hausner ratio)法、Carr流動性指數法、Jenike法和質量流率法對3種不同煤種進行流動性測試，其研究結果與謝曉旭等結果基本相同。張正德等[10]通過測試石油焦和煤粉的壓縮性、休止角、剪切特性及流動性能，研究了粒徑對其堆積及流動性的影響。

目前，我國油頁巖干餾技術理論研究與工藝試驗工作已取得長足進展[11-13]。油頁巖經加熱(500 ℃左右)干餾后，所含油母分解生成頁巖油、干餾氣和頁巖半焦。頁巖油可直接作為燃料油，亦可進一步加工生產汽、柴油等車用燃料，我國油頁巖含油量(鋁甄法)在5%～16%。王茂輝等[14]測定了細顆粒油頁巖的最小流化速度，并對其最小流化特性進行研究，細顆粒油頁巖主要以聚團形式流化，其顆粒間存在較大黏性，對其流化特性影響較大。前人主要對煤粉和油頁巖燃燒特性等方面進行研究，而其流態(tài)化性能鮮見報道。

本文采用的煤粉和油頁巖粉流化干餾技術涉及到物料(煤粉和油頁巖粉)具有非球形、寬篩分(顆粒粒徑dp=0～3 000 μm)、非正態(tài)分布(dp>150 μm和dp<40 μm顆粒占60%～90%，40 μm

1 試 驗

1.1 試驗裝置及流程

煤粉和油頁巖粉顆粒循環(huán)流化床冷模試驗裝置如圖1所示。試驗裝置高6 900 mm;主床直徑為φ300 mm×10 mm，高5 400 mm;沉降器直徑為φ800 mm×10 mm，高2 000 mm;副床直徑為φ400 mm×10 mm，高4 000 mm，材質均為有機玻璃。

圖1 煤粉和油頁巖粉流態(tài)化冷模試驗裝置Fig.1 Fluidized bed cold model test facility for pulverized coal and oil shale powder

副床中固體顆粒由底部流化風流化，經循環(huán)管進入主床底部，在底部流化風和主風的作用下，固體顆粒從主床底部向上流化運動，經升氣管進入沉降器內。在快分器的作用下進行氣固分離，大部分固體顆粒返回副床，沉降器稀相的氣固混合物再經過頂部的一級和二級旋風分離器進行分離回收，固體顆粒沿旋風料腿進入副床內，氣體則經過布袋除塵器除塵后排空。

1.2 試驗條件及測試方法

試驗介質:試驗物料為煤粉和油頁巖粉固體顆粒，2種固體顆粒粒徑均小于3 mm，2種物料的物理性質及篩分分布見表1和表2。試驗中流化介質為常溫空氣。

測試方法:試驗中床層壓力、壓差采用Fxc-Ⅱ/30型自動壓力壓差循檢儀進行測量;循環(huán)物料顆粒速度、密度用PV-4A型顆粒速度、密度兩用型測定儀測量;氣體流量用LZB型玻璃轉子流量計計量;物料篩分分布用激光粒度儀測試。

表1煤粉和油頁巖粉物理性質
Table1Physicalpropertiesofpulverizedcoalandoilshalepowder

項目煤粉油頁巖粉充氣密度/(kg·m-3)6001 005沉降密度/(kg·m-3)6101 027壓緊密度/(kg·m-3)8601 444骨架密度/(kg·m-3)1 3582 168比表面積/(m2·g-1)4.214.0孔容/(cm3·g-1)0.010.03休止角/(°)3242內摩擦角/(°)55～7026

表2煤粉和油頁巖粉篩分分布
Table2Sievingdistributionofpulverizedcoalandoilshalepowder

物料粒徑/μm煤粉含量/%油頁巖粉含量/%<203.1512.1020～402.413.9640～802.924.5080～1101.502.89110～1491.623.52149～50011.4026.10500～1 00021.2030.001 000～1 50024.0013.501 500～2 00031.803.43合計100100

注：煤粉和油頁巖粉的體積中位徑分別為1 125和487 μm。

2 試驗結果與分析

2.1 煤粉和油頁巖粉的起始流化速度

煤粉和油頁巖粉的起始流化速度Umf是物料床層表觀氣速Ug由小到大變化時，由物料床層壓降的變化趨勢來確定。測試試驗在φ110 mm床層內裝填一定高度的物料，通過玻璃轉子流量計調節(jié)進入床層內氣體流量，同時記錄床層壓降變化。根據床層壓降隨床層表觀氣速的變化情況確定煤粉和油頁巖粉物料的Umf。試驗結果如圖2所示。

圖2 煤粉物料的起始流化Fig.2 Initial fluidization of pulverized coal

由圖2可知，隨Ug的增大，床層壓降隨之增大，床層膨脹高度增加，且床層內沒有氣泡出現。當煤粉Ug>0.023 m/s，頁巖粉Ug>0.043 m/s時，床層壓降開始下降，同時床層界面開始有氣泡鼓出，且鼓出氣泡非常明顯;Ug繼續(xù)增加，床層壓降繼續(xù)增大，主要是由于煤粉和油頁巖粉物料均具有非球形、寬篩分和非正態(tài)分布的特點。床層開始鼓泡后，床層壓降下降至較低點(煤粉降至6.3 kPa，頁巖粉降至4.1 kPa)。隨后，隨著煤粉Ug>0.03 m/s，頁巖粉Ug>0.05 m/s，小顆粒開始向床層上部移動，床層顆粒分布出現分級現象。床層下部顆粒粒徑相對較大，床層上部顆粒粒徑相對較小，造成床層壓降進一步增大，之后床層壓降趨于平穩(wěn)，得到煤粉的Umf=0.023 m/s，頁巖粉的Umf=0.043 m/s。由于煤粉顆粒粒徑分布獨有的特點，在試驗過程中床層內易出現大顆粒架橋導致局部溝流，一次試驗后就會出現床層顆粒分布的離析分層現象，需對床層內物料重新混合裝填后再進行試驗。

2.2 流化床床層壓降隨表觀氣速變化

在φ300 mm流化床層內，床層壓降隨表觀氣速的變化如圖3所示?？芍?，床層Ug>Umf后，床層壓降隨Ug增大略增大，煤粉床層壓降變化更明顯，主要是二者顆粒粒徑分布和物性不同。流化過程中小顆粒在相對較小的氣速下就能流化，而大顆粒架橋作用明顯，導致床層內極易形成溝流和偏流。

圖3 煤粉和油頁巖粉的床層壓降Fig.3 Pressure drop in bed of pulverized coal and oil shale powder

隨Ug增大，床層內湍流加劇，床層內的溝流和偏流現象減弱并消失，床層壓降基本保持不變。油頁巖粉Ug>0.5 m/s、煤粉Ug>0.6 m/s后，床層界面上部少量細粉被夾帶;隨著Ug繼續(xù)增大，被夾帶的細粉量增大。油頁巖粉Ug=0.7 m/s、煤粉Ug=0.8 m/s時，床層內大量細粉被夾帶，床層壓降明顯下降，床層料位隨之降低;部分細粉被夾帶出φ300 mm床層，床層內物料粒徑分布變化，床層下部顆粒粒徑相對較大，床層內發(fā)生部分離析分層，床層壓降下降至最低后開始回升。0.9 m/s1.0 m/s、煤粉Ug>1.1 m/s時，床層內小顆粒數量明顯下降，床層內氣泡直徑變大，最大達到床層直徑，床層內出現節(jié)涌現象，隨著床層內小顆粒數量的減少，床層內流化質量更差，床層壓降波動更大。油頁巖粉與煤粉物料的床層壓降隨Ug變化不同主要是由于二者的物料粒徑分布不同。小粒徑油頁巖粉的帶出速度Ut約0.7 m/s，煤粉Ut約0.6 m/s。2種物料大顆粒的帶出速度Ut約1.4 m/s。

2.3 流化床床層軸向密度隨表觀氣速變化

在φ300 mm床層內，煤粉和油頁巖粉床層軸向密度隨Ug的變化如圖4所示?？芍?，在一定床層表觀氣速Ug下，床層密度隨床層高度的增加而降低。床層高度固定不變時，床層密度隨Ug的增大而減小;Ug大于小顆粒的帶出速度(油頁巖粉Ug≥0.7 m/s，煤粉Ug≥0.6 m/s)時，床層內有較大量細粉被夾帶，床層軸向密度明顯下降，尤其是床層底部和上部軸向密度下降明顯，床層中部軸向密度略有增加，主要是由于底部較小顆粒被夾帶至中上部，上部細小顆粒被氣體夾帶出床層，經φ300 mm床頂部升氣管進入沉降器后，返回φ400 mm床層內，相對于床層上部和下部，中部軸向密度沒有明顯變化，床層上部由于被帶出的顆粒較多，造成床層高度降低，導致床層密度下降較為明顯。隨著Ug增大和部分細粉被夾帶出φ300 mm床層，床層內物料粒徑分布變化，床層下部顆粒粒徑相對較大，在較大Ug條件下溝流和偏流消失;Ug大于大顆粒的帶出速度(Ug≥1.4 m/s)時，床層軸向密度明顯下降，但床層底部軸向密度變化不大。在床層軸向方向上，隨床層高度的增加床層密度降低。

圖4 煤粉和油頁巖粉流化床的床層密度Fig.4 Bed density in fluidized bed of pulverized coal and oil shale powder

2.4 提升管輸送床床層軸向密度隨表觀氣速變化

圖5 煤粉和油頁巖粉提升管軸向密度分布Fig.5 Axial density distribution in the riser of pulverized coal and oil shale powder

試驗考察了煤粉和油頁巖粉物料在φ100 mm提升管內軸向密度分布情況，具體如圖5所示(Ws為催化劑循環(huán)強度)。試驗時，物料由φ400 mm床層經循環(huán)斜管進入提升管底部的預提升段，而后迅速提升，隨著提升管表觀氣速Ug增大，提升管密度隨之下降。Ug一定的條件下，隨提升管高度的增加，提升管密度表現為由下至上逐漸降低，有一定波動的S形分布，這種波動隨提升管高度和Ug增加而降低。隨Ug提高，物料提升更容易、更平穩(wěn)。整個提升管密度分布表現為:底部預提升段密度為300～550 kg/m3，提升管密度為20～110 kg/m3。

3 結 論

1)油頁巖粉物料的起始流化速度Umf約為0.043 m/s，煤粉物料約為0.023 m/s;油頁巖物料的顆粒帶出速度Ut約為0.7 m/s、煤粉約為0.6 m/s，2種物料的大顆粒帶出速度約為1.4 m/s。

2)床層表觀氣速Ug=0.1～0.7 m/s時，煤粉和油頁巖粉物料在流化過程中出現床層的局部顆粒離析分層，極易出現床層的溝流和大顆粒架橋現象。床層密度沿床層高度有所降低，其中油頁巖粉床層密相密度為800～350 kg/m3，煤粉床層密相密度為750～300 kg/m3。

3)在提升管表觀氣速Ug一定的條件下，隨提升管高度的增加和表觀氣速Ug增大，提升管密度表現為由下至上逐漸降低，有一定波動的S形分布，這種波動隨提升管高度和Ug增加而降低。隨Ug提高，物料提升更容易、更平穩(wěn)。整個提升管密度分布表現為:底部預提升段密度為300～550 kg/m3，提升管密度為20～110 kg/m3。

4)煤粉和油頁巖粉物料具有非球形、寬篩分、非正態(tài)分布等特點，在流化過程中與通常的催化裂化FCC細粉流態(tài)化有很大區(qū)別。物料中大顆粒(dp>150 μm)含量多，流化困難，易造成床層溝流和架橋、氣體短路而導致流化極不均勻。因此，需深入研究流態(tài)化工程技術，如床層的稀相夾帶及分離高度(TDH)、物料回收設備及效率的研究等。