李冠興,周邦新,肖岷,焦擁軍,任忠鳴
(1.中國(guó)核學(xué)會(huì),北京 100045;2.上海大學(xué),上海 201800;3.中廣核研究院有限公司,廣東 深圳 518031;4.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院,成都 610000)
核裂變能的可持續(xù)發(fā)展依賴于鈾資源的充分利用、核電的安全性和核廢物的安全處置。發(fā)展快堆技術(shù)是解決這些挑戰(zhàn)的有效途徑。我國(guó)在做好壓水堆核電技術(shù)升級(jí)和推廣應(yīng)用的同時(shí),推進(jìn)快堆核能系統(tǒng)技術(shù)開(kāi)發(fā),實(shí)現(xiàn)壓水堆–快堆協(xié)調(diào)發(fā)展,逐步建立起核燃料閉式循環(huán)體系,既能充分利用鈾資源,又能使高水平放射性廢物最小化,解除核廢料危害環(huán)境的后顧之憂,保障核能可持續(xù)發(fā)展。
2016年3月,國(guó)家發(fā)展和改革委員會(huì)、國(guó)家能源局聯(lián)合發(fā)布了《能源技術(shù)革命創(chuàng)新行動(dòng)計(jì)劃(2016-2030年)》[1],行動(dòng)計(jì)劃將先進(jìn)核能技術(shù)創(chuàng)新放在顯著的位置,核燃料系統(tǒng)作為核反應(yīng)堆的核心系統(tǒng),對(duì)提升和保證核電站的經(jīng)濟(jì)性和安全性具有非常重要的作用。核燃料系統(tǒng)包括燃料組件、燃料相關(guān)組件和結(jié)構(gòu)材料。
隨著美國(guó)用戶要求文件(URD)和歐洲用戶要求文件(EUR)對(duì)第二代改進(jìn)型和第三代核電廠的經(jīng)濟(jì)性、可靠性和安全性提出更高的要求[2,3],燃料組件也朝著提高燃耗、延長(zhǎng)換料周期、提高安全裕度和可靠性等方向持續(xù)改進(jìn)和發(fā)展。燃料組件設(shè)計(jì)技術(shù)的發(fā)展與材料技術(shù)的發(fā)展緊密相關(guān)、相互影響。先進(jìn)的設(shè)計(jì)可以揚(yáng)長(zhǎng)避短、有利于充分發(fā)揮材料的特性,良好的材料性能可以解放設(shè)計(jì)思路、有利于設(shè)計(jì)目標(biāo)的順利實(shí)現(xiàn)。開(kāi)發(fā)先進(jìn)的核燃料及其相關(guān)材料是保證核電安全高效發(fā)展的最關(guān)鍵問(wèn)題。
“核燃料技術(shù)發(fā)展戰(zhàn)略研究”是中國(guó)工程院重大咨詢項(xiàng)目“新一代核能用材發(fā)展戰(zhàn)略研究”的一個(gè)重要專(zhuān)項(xiàng)課題[4]?!昂巳剂霞夹g(shù)發(fā)展戰(zhàn)略研究”涵蓋壓水堆燃料、快堆燃料以及燃料循環(huán)材料三個(gè)方向,分為三個(gè)專(zhuān)題:圧水堆燃料技術(shù)發(fā)展戰(zhàn)略研究、快堆及其他先進(jìn)核能系統(tǒng)燃料技術(shù)發(fā)展戰(zhàn)略研究、核燃料循環(huán)相關(guān)材料發(fā)展戰(zhàn)略研究。本報(bào)告涵蓋上述三個(gè)專(zhuān)題報(bào)告,是“核燃料技術(shù)發(fā)展戰(zhàn)略研究”的綜合報(bào)告。
以美國(guó)、法國(guó)、俄羅斯等為主的核電先進(jìn)國(guó)家針對(duì)大型商用壓水堆形成了以ROBUST、AFA3G、TVS-2M等為主的商用燃料組件品牌,設(shè)計(jì)目標(biāo)燃耗已普遍提升到約60 GWd/tU,換料周期達(dá)到18個(gè)月或更長(zhǎng),燃料可靠性要求不斷提高。福島核事故后,提升核燃料元件抵抗嚴(yán)重事故的能力成為新的發(fā)展方向。
燃料系統(tǒng)作為核反應(yīng)堆的核心系統(tǒng),對(duì)提升和保證核電站的經(jīng)濟(jì)性和安全性具有非常重要的作用,它包括燃料組件和燃料相關(guān)組件。不同類(lèi)型燃料組件的設(shè)計(jì)在結(jié)構(gòu)上有所差異,發(fā)展至今,逐步整合為17h17等典型結(jié)構(gòu)。
我國(guó)目前的核電先進(jìn)燃料組件技術(shù),是以法國(guó)引進(jìn)的AFA(Advanced Fuel Assembly)系列燃料和AP1000燃料為主,雖然基本實(shí)現(xiàn)了國(guó)產(chǎn)化,但燃料組件所用主要材料,特別是鋯合金材料仍然依賴進(jìn)口。我國(guó)自主品牌的先進(jìn)燃料組件還在研發(fā)之中,離規(guī)?;逃眠€有很長(zhǎng)一段路要走。實(shí)現(xiàn)自主品牌先進(jìn)燃料組件商業(yè)化應(yīng)用是核電強(qiáng)國(guó)的重要體現(xiàn)。
雖然在日本福島核事故后各國(guó)開(kāi)始研究ATF燃料,但改進(jìn)和開(kāi)發(fā)以現(xiàn)有UO2-Zr燃料系統(tǒng)為基礎(chǔ)的燃料力度并沒(méi)有減弱。例如,西屋電氣公司第三代核電AP1000燃料組件和下一代NGF燃料組件;法國(guó)阿?,m集團(tuán)(AREVA)最新推出下一代高性能GAIA燃料組件;俄羅斯推出了17h17的TVS-K方形組件。
中國(guó)核燃料組件的設(shè)計(jì)雖然起步明顯落后于美國(guó)、法國(guó)、俄羅斯等國(guó),但近期發(fā)展較快。國(guó)內(nèi)目前正在研發(fā)的燃料組件型號(hào)有:CF系列燃料組件、STEP系列燃料組件、CAP1400燃料組件。其中,CF系列燃料組件的研發(fā)較快, CF2燃料組件將用于K2/K3首爐;CF3燃料組件采用了自主研發(fā)的N36鋯合金包殼材料,最大燃耗52 GWd/tU, CF3研制完成后將用于K2/K3的換料。中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)有限公司在2016年啟動(dòng)了CF4燃料組件的設(shè)計(jì)研究,其目標(biāo)燃耗為60 GWd/tU,燃料包殼為N45合金。
壓水堆的發(fā)展對(duì)包殼材料的性能提出了更高的要求,需要其具有更優(yōu)異的性能,包括耐腐蝕性能和抗吸氫性能、抗輻照生長(zhǎng)和抗蠕變性能等??v觀國(guó)際上對(duì)鋯合金的持續(xù)改進(jìn)研究表明,鋯合金的發(fā)展方向仍然是調(diào)整現(xiàn)用合金的成分,改進(jìn)加工工藝,開(kāi)發(fā)新合金。在合金成分方面,Zr-Sn-Nb系合金是發(fā)展的主流,低含量Sn及適中的Nb、Fe是主要合金元素。另外,以Zr-1Nb為基礎(chǔ),適當(dāng)增加合金組元。在制造技術(shù)方面主要有多元少量合金化和大鑄錠帶來(lái)的鋯合金成分均勻性問(wèn)題;大變形、低溫加工工藝技術(shù)等。在顯微組織結(jié)構(gòu)方面,需要將第二相控制在幾十納米尺度且均勻分布。
1. 壓水堆新型ATF燃料
福島核事故后,美國(guó)提出了ATF燃料概念[5]。相關(guān)國(guó)家均開(kāi)展研究,包括美國(guó)、歐洲國(guó)家、中國(guó)、日本、韓國(guó)等。ATF燃料芯塊包括高鈾密度燃料(U3Si2,UN,UC),金屬燃料和全陶瓷微膠囊燃料(FCM);ATF包殼包括SiC/SiCf復(fù)合包殼材料,F(xiàn)eCrAl(含ODS化FeCrAl)包殼,鉬合金包殼和Zr合金包殼涂層等。
2017年4月西屋電氣公司在全球率先正式宣布推出ATF燃料的品牌EnCoreTM,將采用U3Si2/UN芯體和SiC復(fù)合包殼[6,7]。
法國(guó)也確定了其ATF燃料的技術(shù)路線,短期包括鋯合金涂層和UO2芯塊改進(jìn),長(zhǎng)期包括Lightbridge(LTBR)公司的金屬燃料和SiCf復(fù)合包殼[8]。
2. 壓水堆金屬燃料
金屬燃料具有良好的導(dǎo)熱特性,是未來(lái)有潛力的壓水堆核燃料選項(xiàng)之一[9]。
U-Mo燃料具有良好的導(dǎo)熱性、鈾密度高以及更高的安全性,從20世紀(jì)90年代中期起,美國(guó)、法國(guó)、俄羅斯等國(guó)家相繼開(kāi)展了U-Mo合金燃料的研究[10,11]。近年來(lái)LTBR公司深入研究與開(kāi)發(fā)U-Zr合金一體化金屬燃料,這種設(shè)計(jì)與傳統(tǒng)UO2燃料相比,燃料棒中心溫度可降低近900 ℃,從而使得燃料的安全裕度大幅度提高,這就是金屬燃料可以大幅度提升堆芯功率的原因,也為核電廠提升功率奠定了基礎(chǔ)[9]。
法馬通公司已經(jīng)與美國(guó)LTBR公司成立合資公司,推進(jìn)壓水堆金屬燃料的商業(yè)化。若壓水堆(PWR)率先采用金屬燃料,PWR燃料技術(shù)將發(fā)生巨大改變。 LTBR公司的壓水堆金屬燃料將早于ATF出現(xiàn)。
除了ATF燃料和金屬燃料以外,高熵合金、材料基因工程、核燃料的多尺度分析和試驗(yàn)技術(shù)也是國(guó)際核燃料及材料前沿領(lǐng)域和發(fā)展趨勢(shì)[12]。
持續(xù)開(kāi)展UO2燃料的改進(jìn)研究和新型鋯合金包殼研究,實(shí)現(xiàn)更先進(jìn)的自主品牌燃料組件及包殼的國(guó)產(chǎn)化和商業(yè)應(yīng)用。
積極開(kāi)展ATF燃料研究,逐步明確ATF燃料的技術(shù)路線,并具備工程應(yīng)用能力。5年內(nèi)自主品牌先進(jìn)燃料組件和材料小批量入堆,10年內(nèi)大批量入堆。5年左右ATF等先進(jìn)燃料突破關(guān)鍵技術(shù),10年左右ATF等先進(jìn)燃料具備入堆條件。
國(guó)際上已經(jīng)使用的快堆燃料形式有陶瓷燃料和金屬燃料兩大類(lèi)。氧化物陶瓷燃料技術(shù)最為成熟,是目前快堆的主流燃料,特別是混合氧化物燃料(MOX)。
國(guó)際上正在研發(fā)快堆金屬燃料、氮化物和碳化物燃料。這類(lèi)燃料比氧化物燃料有更高的增殖比[13]。
金屬燃料具有高熱導(dǎo)率、燃料溫度低、安全裕度高的特點(diǎn)。通過(guò)材料技術(shù)改進(jìn)可以抑制輻照腫脹。快堆金屬燃料是公認(rèn)的未來(lái)主要快堆燃料種類(lèi)之一[14~16]。
金屬燃料的制造工藝更加簡(jiǎn)化,金屬燃料與干法后處理(分離出的金屬為U和Pu)能夠更好地直接配合生產(chǎn)新燃料,構(gòu)成一體化燃料循環(huán)系統(tǒng)。
金屬燃料研發(fā)主要集中在U-Zr合金和U-Pu-Zr合金。金屬燃料通常由U-10Zr的二元合金或U-Pu-10Zr的三元合金組成。在氧化物燃料及金屬燃料中加入MAs成為嬗變?nèi)剂稀?/p>
混合的钚–鈾氮化物燃料和碳化物燃料是正在開(kāi)發(fā)的新型燃料形式。UPuN和UPuC的钚–鈾密度比氧化物燃料高(UN中的U裝量比UO2高35%),能獲得較高的增殖比、較短的增殖時(shí)間、較好的熱導(dǎo)性能(熱導(dǎo)性能比UO2高出約10倍)并且與鈉冷卻劑和不銹鋼包殼均具有優(yōu)良的相容性[17,18]。
國(guó)際上多個(gè)國(guó)家開(kāi)展了碳化物、碳化物燃料的研發(fā)和應(yīng)用。美國(guó)、法國(guó)、俄羅斯、印度等國(guó)都曾開(kāi)展過(guò)多種碳化物和碳化物燃料的研發(fā)[19,20]。俄羅斯快堆(除MOX以外)燃料選擇混合氮化物燃料(MNUP)作為未來(lái)的快堆燃料選項(xiàng)之一[19,20]。印度的試驗(yàn)快堆FBTR采用碳化物(Pu,U)C燃料[21]。
由于種種原因,歐洲國(guó)家、美國(guó)和日本等的快堆及其核燃料的研發(fā)步伐被迫放慢[22,23]。俄羅斯的快堆及燃料循環(huán)研究計(jì)劃有所推遲,但仍然是獨(dú)樹(shù)一幟。 俄羅斯BN-600 、BN-800快堆設(shè)計(jì)采用MOX燃料。 目前俄羅斯快堆使用的MOX燃料數(shù)量還很有限,未來(lái)MOX燃料在快堆中的比例將逐步增加。
為了推動(dòng)下一代核能技術(shù)和實(shí)現(xiàn)閉式燃料循環(huán),俄羅斯近期推出了“突破計(jì)劃”項(xiàng)目,其主要內(nèi)容是開(kāi)發(fā)鈉冷快堆、鉛冷快堆、MOX燃料、MNUP燃料和一體化燃料循環(huán)系統(tǒng)。MNUP燃料是俄羅斯閉式燃料循環(huán)“突破計(jì)劃”的一部分,MNUP燃料(型號(hào)ETVS)已經(jīng)完成部分輻照考驗(yàn)。MNUP燃料將用于BREST-OD-300(鉛冷快堆)和BN-1200(鈉冷快堆)。
以往俄羅斯主要開(kāi)發(fā)快堆MOX。近期俄羅斯改變了策略,采用“雙管齊下”的策略,計(jì)劃在VVER1000中使用類(lèi)似于MOX燃料的鈾–钚混合REMIX燃料(采用回收的鈾–钚混合物加濃縮鈾)。與法國(guó)MOX一次通過(guò)不同,REMIX燃料可以多次循環(huán)(經(jīng)多次后處理),是對(duì)MOX的創(chuàng)新[24]。俄羅斯近期還提出了一臺(tái)快堆加兩臺(tái)輕水堆的雙堆型核燃料循環(huán)新構(gòu)想,可形成優(yōu)勢(shì)互補(bǔ),提高效率 [25]。
我國(guó)的CDFR600快堆將采用MOX燃料,而我國(guó)行波堆將直接采用金屬燃料。中國(guó)熔鹽堆首先采用固態(tài)燃料堆,將開(kāi)發(fā)改進(jìn)的TRISO流床燃料。
當(dāng)前快堆燃料包殼材料普遍采用改進(jìn)型的奧氏體不銹鋼,鐵素體–馬氏體不銹鋼和鎳基合金。有關(guān)國(guó)家正在研發(fā)更先進(jìn)的ODS不銹鋼。
就熔鹽堆而言,新型耐高溫/抗熔鹽腐蝕合金、雙金屬?gòu)?fù)合材料、C/C和SiC/SiC等陶瓷基復(fù)合材料、高致密超細(xì)顆粒核級(jí)石墨等已成為熱點(diǎn)研究領(lǐng)域。
MOX燃料:2025年形成MOX燃料組件的生產(chǎn)能力,完成首爐示范快堆MOX燃料組件生產(chǎn)并裝料。示范快堆MOX燃料組件的最高燃耗達(dá)到100 GWd/tHM。
金屬燃料:掌握U-Zr合金的制造技術(shù)和工藝。2030年前完成U-Zr合金金屬燃料組件的輻照考驗(yàn),燃耗達(dá)到150 GWd/tHM。
快堆及其他先進(jìn)堆燃料:開(kāi)展氮化物、碳化物、U-Pu-Zr、U-Pu-Am-Zr合金等先進(jìn)燃料的研發(fā),突破制造工藝及關(guān)鍵技術(shù)。
新型包殼和結(jié)構(gòu)材料:突破快堆結(jié)構(gòu)材料制造關(guān)鍵技術(shù),實(shí)現(xiàn)在示范快堆中的應(yīng)用。掌握先進(jìn)鐵素體鋼制造工藝,為行波堆提供合格材料。部署ODS鋼等的研發(fā)工作,突破制造關(guān)鍵技術(shù),為先進(jìn)堆提供更高性能的燃料組件結(jié)構(gòu)材料。
熔鹽堆燃料:到2022年形成中試規(guī)模燃料生產(chǎn)能力;到2025年實(shí)現(xiàn)規(guī)模化(十噸級(jí))生產(chǎn);到2030年實(shí)現(xiàn)工業(yè)化(百噸級(jí))應(yīng)用。
我國(guó)的核燃料循環(huán)產(chǎn)業(yè)基本齊全,但與發(fā)達(dá)國(guó)家相比(如法國(guó))水平比較落后,包括設(shè)備、工藝和材料。就材料而言,核燃料循環(huán)的重點(diǎn)環(huán)節(jié)在鈾濃縮、乏燃料后處理、放射性廢物處置等。
在鈾濃縮領(lǐng)域的先進(jìn)材料包括:超高強(qiáng)鋁合金材料、纖維增強(qiáng)鎂合金等金屬基復(fù)合材料、碳纖維復(fù)合材料。水法后處理的關(guān)鍵設(shè)備材料包括:溶解器材料、剪切機(jī)材料、屏蔽材料。
干法后處理的相關(guān)材料包括:耐高溫熔鹽腐蝕的結(jié)構(gòu)材料(Ti35等)、耐高溫和耐氯腐蝕合金材料、耐高溫坩堝材料、耐高溫及耐腐蝕的電極材料。重點(diǎn)研究方向包括Inconel625 鎳基高溫合金鋼,鉭碳合金坩堝,釔穩(wěn)定氧化鋯(YSZ)涂層金屬或石墨坩堝,TiB2涂層石墨電極等。
釷基熔鹽堆后處理材料研究包括: 氟化揮發(fā)反應(yīng)器合金材料GH3535、高致密性核級(jí)石墨材料。
放射性廢物處理材料研發(fā)的焦點(diǎn)主要是:冷坩堝耐高溫材料研發(fā);玻璃固化基材研發(fā),包括玻璃基材、玻璃陶瓷、陶瓷材料。
世界范圍內(nèi)新一輪先進(jìn)核燃料競(jìng)爭(zhēng)已經(jīng)開(kāi)始。我國(guó)應(yīng)積極部署ATF燃料、氮化物等先進(jìn)燃料和ODS鋼等先進(jìn)燃料組件結(jié)構(gòu)材料的研究與開(kāi)發(fā),提升我國(guó)核燃料和材料的自主創(chuàng)新和產(chǎn)業(yè)發(fā)展能力,創(chuàng)建我國(guó)先進(jìn)核能系統(tǒng)的燃料和材料自主品牌,為先進(jìn)核能系統(tǒng)的發(fā)展提供更高性能的燃料和材料,使我國(guó)先進(jìn)核能系統(tǒng)燃料和材料盡快達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平,引領(lǐng)國(guó)際先進(jìn)核能系統(tǒng)燃料和材料發(fā)展。
壓水堆核電站是我國(guó)21世紀(jì)相當(dāng)長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)核能發(fā)電及能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型的的主力堆型。建議國(guó)家進(jìn)一步加大對(duì)自主品牌先進(jìn)燃料組件和包殼材料開(kāi)發(fā)及應(yīng)用的支持力度,為持續(xù)支撐我國(guó)核電安全高效發(fā)展和核電“走出去”奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。國(guó)家在推進(jìn)壓水堆核電站建設(shè)的同時(shí),及早布局我國(guó)核燃料制造產(chǎn)能的提升,以滿足我國(guó)核電持續(xù)發(fā)展及“走出去”的需要。
我國(guó)應(yīng)盡早統(tǒng)一規(guī)劃核燃料試驗(yàn)技術(shù)設(shè)施,以建立系統(tǒng)、完善的燃料試驗(yàn)體系(包括事故工況試驗(yàn)),打造出技術(shù)先進(jìn)、設(shè)施齊全的世界一流核燃料研發(fā)體系,以滿足核燃料發(fā)展所需的軟硬件條件。
積極部署ATF等先進(jìn)燃料研發(fā)工作,積極開(kāi)展高熵合金、材料基因工程、核燃料多尺度研究,大力提升我國(guó)革命性核燃料和材料技術(shù)創(chuàng)新及產(chǎn)業(yè)發(fā)展能力,早日實(shí)現(xiàn)我國(guó)自主品牌先進(jìn)核燃料和材料的應(yīng)用,引領(lǐng)國(guó)際先進(jìn)核燃料和材料發(fā)展。
針對(duì)國(guó)家啟動(dòng)的示范快堆等重大工程需求,建議國(guó)家大力支持MOX燃料、金屬燃料、氮化物燃料、熔鹽堆燃料等先進(jìn)核燃料的研發(fā),以及ODS鋼等先進(jìn)燃料組件結(jié)構(gòu)材料的研究與開(kāi)發(fā),攻克核燃料和材料的關(guān)鍵技術(shù)、制造技術(shù),滿足重大工程的燃料和材料需求,使我國(guó)到2030年在快堆燃料設(shè)計(jì)、制造和材料技術(shù)領(lǐng)域走在世界的前列。
因快堆及乏燃料后處理技術(shù)難度大且投資巨大,為了減低投資風(fēng)險(xiǎn)和提高經(jīng)濟(jì)性,建議國(guó)家借鑒法國(guó)和俄羅斯的經(jīng)驗(yàn),在閉式燃料循環(huán)啟動(dòng)的初級(jí)階段采用壓水堆與快堆相結(jié)合的燃料循環(huán)過(guò)渡模式,并部署可行的頂層設(shè)計(jì)及情景設(shè)計(jì)。
2016年12月,國(guó)務(wù)院乏燃料后處理工作會(huì)議已經(jīng)為我國(guó)的核燃料循環(huán)和乏燃料后處理的產(chǎn)業(yè)化作出戰(zhàn)略性部署。 我國(guó)構(gòu)建先進(jìn)核燃料循環(huán)工業(yè)化體系的大幕已經(jīng)拉開(kāi),規(guī)劃及建設(shè)大型商用后處理廠和MOX燃料廠等設(shè)施需兼顧技術(shù)的先進(jìn)性、成熟性和經(jīng)濟(jì)性。燃料循環(huán)有關(guān)重要環(huán)節(jié)的材料開(kāi)發(fā)是實(shí)現(xiàn)核燃料循環(huán)工業(yè)體系的必要保證,建議國(guó)家作出統(tǒng)籌規(guī)劃,有計(jì)劃、系統(tǒng)性的大力支持有關(guān)材料的創(chuàng)新開(kāi)發(fā),保證先進(jìn)核燃料循環(huán)工業(yè)化體系的順利建設(shè)。