盧興吉 曹振松 談圖 黃印博 高曉明 饒瑞中

1) (中國科學院安徽光學精密機械研究所,中國科學院大氣光學重點實驗室,合肥 230031)

2) (中國科學技術大學研究生院科學島分院,合肥 230026)

(2018 年8 月30 日收到; 2018 年11 月6 日收到修改稿)

激光外差是一種基于相干探測原理的高靈敏度光譜檢測技術,因其同時具有很高的光譜分辨能力,被廣泛應用于諸多研究領域. 在光譜測量過程中,儀器線型函數(shù)對吸收譜線的平滑作用,會對氣體濃度的反演結果產(chǎn)生影響. 為了獲取激光外差光譜儀的儀器線型函數(shù),基于激光外差原理和信號處理過程,對影響儀器線型函數(shù)的射頻濾波帶寬和積分時間等參數(shù)進行了分析,獲得了儀器線型函數(shù)表達式. 利用自行建立的激光外差光譜儀,多次測量了3.53 μm 波段內(nèi)水汽、甲烷的吸收譜線,分別將射頻濾波頻域響應函數(shù)和本文獲得的儀器線型函數(shù)耦合進水汽、甲烷柱濃度的反演. 結果表明,射頻濾波帶寬為30 MHz、積分時間分別為10 ms 和100 ms時,光譜儀的實際分辨率分別約為0.005 cm–1 和0.025 cm–1; 使用儀器線型函數(shù)對積分時間為100 ms 時測量的數(shù)據(jù)進行反演,透過率殘差平方和與甲烷吸收峰值處的殘差分別減小16%和100%,提高了氣體濃度反演的準確度.

1 引 言

激光外差技術在測量氣體分子的吸收光譜方面具有高靈敏度、高分辨率等優(yōu)點,其光譜分辨能力(υ/?υ)一般高于105,可滿足大部分氣體高分辨率吸收譜線的測量要求[1,2]. 但在測量過程中,儀器線型(instrument line shape,ILS)函數(shù)對吸收譜線的平滑作用,使得基于光譜測量反演待測氣體濃度產(chǎn)生誤差[3?5]. 因此,在利用激光外差光譜儀進行光譜測量時,獲取測量設備的ILS 函數(shù)進而減小反演誤差成為激光外差技術研究中的關鍵環(huán)節(jié).如: Taguchi 等[6,7]使用液氮冷卻鉛鹽激光器搭建了9.06 μ m 激光外差臭氧測量系統(tǒng),反演的臭氧濃度與臭氧探空儀具有較好的一致性. 然而,由于該測量系統(tǒng)對光譜數(shù)據(jù)的平滑,難以獲得30 km 高度以上的臭氧濃度. Weidmann[8?10]和Wilson[11,12]等分別利用激光外差測量系統(tǒng)對9.6 μ m 波段內(nèi)臭氧和1.573 μ m 波段內(nèi)二氧化碳吸收光譜進行測量,并將射頻(RF)濾波器的響應函數(shù)耦合進反演過程,提高了反演精度.

在國內(nèi),談圖等[13,14]首次報道了以4.4 μ m 波段窄線寬量子級聯(lián)激光器為本振光源的激光外差光譜測量裝置,該系統(tǒng)在RF 濾波帶寬為60 MHz的情況下,測量了氣體吸收池內(nèi)不同壓強下二氧化碳的吸收線寬,并通過光譜去卷積得到系統(tǒng)實際的頻譜分辨率為0.0078 cm–1,分辨率低于所使用的RF 濾波帶寬.

上述激光外差光譜測量系統(tǒng)采用了較大的濾波帶寬或積分時間,雖然可獲得較高的信噪比,但測得的譜線未能準確扣除ILS 函數(shù)的影響,反演待測氣體濃度時會產(chǎn)生較大的偏差; 另外,RF 濾波函數(shù)對激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)有較大影響,將其作為ILS 函數(shù)耦合進反演過程,雖提高了反演精度,但未考慮積分時間的影響,反演結果仍存在較大誤差. 鑒于上述原因,激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)仍需進一步完善,從而進一步減小其對反演結果的影響.

本文在前期研究的基礎上,對影響ILS 函數(shù)的RF 濾波帶寬、積分時間內(nèi)本振光波長變化和鎖相放大器的低通濾波帶寬等參數(shù)進行了詳細分析,獲得了激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)表達式. 同時,利用實驗室自行搭建的激光外差光譜儀對3.53μm波段內(nèi)水汽和甲烷的吸收情況進行多次測量,分別使用濾波器頻域響應函數(shù)和本文得出的ILS 函數(shù)作為光譜測量系統(tǒng)的ILS 函數(shù),對水汽和甲烷柱濃度進行反演. 反演結果表明,當使用本文給出的ILS 函數(shù)反演氣體濃度時,有效減小了信號擬合時的殘差,進一步提高了反演精度.

2 激光外差光譜儀的儀器線型函數(shù)

2.1 激光外差探測原理

激光外差是一種基于相干探測原理的光譜測量技術,其利用單色激光與寬帶光信號混頻,將與激光頻率接近的紅外信號轉移至RF 范圍進行處理,可得到高分辨率的光譜信息[13,14]. 激光外差信號處理的流程如圖1 所示.

圖1 (a)激光外差信號處理流程; (b)信號解調(diào)原理圖Fig. 1. (a) Diagram of laser heterodyne signal processing;(b) scheme of signal demodulation.

根據(jù)文獻[15—17],時域上外差電流的大小iIF正比于本振光和信號光的乘積:

式中ALO和AS分別為本振光和信號電場分量的振幅;υLO和υS分別為本振光和信號的頻率. 因此,頻域上外差電流大小則正比于二者的卷積:

其中FLO(υ)和FS(υ) 分別為本振光和信號的頻域.外差信號輸出探測器后,經(jīng)過濾波、檢波和解調(diào)等處理,便可獲得高分辨率的光譜信號. 外差處理過程中,由于受到濾波帶寬、積分時間等影響,獲得的光譜信號會有一定程度的平滑,這些參數(shù)是激光外差光譜儀ILS 函數(shù)的重要組成部分.

2.2 儀器線型函數(shù)

ILS 函數(shù)是衡量光譜儀性能的重要參數(shù),測量光譜信號時由于受到ILS 函數(shù)的影響,光譜數(shù)據(jù)存在一定程度的失真. 分析ILS 函數(shù)時,一般將輸入信號設置為沖擊函數(shù)(或狄拉克函數(shù)),即fS(t)=δ(t) ,沖擊函數(shù)的頻域為常數(shù),即FS(υ)=1 . 目前,激光外差光譜儀使用的本振光多為窄線寬的分布反饋式(distributed feedback,DFB)激光器或量子級聯(lián)激光器,理想情況下輸出單色光,因此其頻域可表示為狄拉克函數(shù)FLO(υ)=ALOδ(υLO) . 根據(jù)前述分析,外差信號在頻域上可表示為

由于本振光頻域內(nèi)為沖擊函數(shù),根據(jù)卷積定理,探測器響應帶寬內(nèi)的外差信號為

F′(υ)=ALO.(4)

探測器輸出的外差信號經(jīng)過RF 濾波器濾波,RF 濾波函數(shù)可視為窗函數(shù):

式中υH和υL分別為濾波器通頻帶的上、下邊帶截止頻率;c為濾波帶寬內(nèi)的增益,濾波器通頻帶內(nèi)信號衰減很小,為了便于分析,令c=1. 外差信號經(jīng)過RF 濾波后為

以上是分析一般測量系統(tǒng)ILS 函數(shù)的過程,由于激光外差光譜儀獲得的光譜信號是鎖相放大器解調(diào)平均的結果,輸入單次狄拉克函數(shù)無法求出準確的ILS 函數(shù). 因此,假設在鎖相放大器積分時間內(nèi)有持續(xù)的沖擊函數(shù)輸入光譜儀中,積分時間內(nèi)輸入信號即為

式中τ為鎖相放大器的積分時間,t0表示掃描周期內(nèi)的某一時刻,N為積分時間內(nèi)沖擊函數(shù)的總個數(shù),i表示積分時間內(nèi)的第i個時刻. 在積分時間內(nèi),函數(shù)信號發(fā)生器輸出的電壓信號對本振光波長進行調(diào)制,經(jīng)過鎖相放大器解調(diào)平均后的信號為

在積分時間內(nèi),本振波長的變化范圍是υLO(t0?τ/2)—υLO(t0+τ/2).因此,(8)式中卷積符號后的一項等價于

由(9)式可知

只有在υLO(t0? τ/2)—υLO(t0+τ/2) 波長范圍內(nèi)存在有效信號,其他范圍幅值為0,且

因此在積分時間內(nèi),當N→ ∞時,本振光波長的變化大小為

此時可以令

外差信號經(jīng)過鎖相放大器的解調(diào),便將原來頻域內(nèi)的信號轉換到了時域進行處理. 解調(diào)后的外差信號經(jīng)過鎖相放大器內(nèi)部的低通濾波器濾波后輸出[18,19],低通濾波器的時域響應為hLP,因此激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)可表示為

式中ALO和 ?υ在一般情況下為常數(shù),可令系統(tǒng)總增益為G,則ILS 函數(shù)可簡化為

由上述分析結果可以看出,激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)是RF 濾波函數(shù)、本振光波長變化函數(shù)和低通濾波函數(shù)卷積的結果. 因此,在已知光譜儀本振光的波長調(diào)諧范圍與掃描周期、RF 濾波器通頻帶、鎖相放大器的積分時間以及低通濾波器響應的情況下,可獲得準確的ILS 函數(shù).

3 激光外差光譜儀及其主要參數(shù)

實驗室建立的3.53 μ m 激光外差光譜儀主要由三部分組成[20,21]: 太陽跟蹤模塊、外差光路模塊和外差信號處理模塊. 利用該光譜儀測量了3.53μm波段內(nèi)的整層大氣透過率譜,該波段內(nèi)有多種氣體分子的吸收,其中HDO (中心波數(shù)υ0=2831.8413 cm–1,線強S=3.014 × 10–24cm–1/(mol·cm2))和CH4(中心波數(shù)υ0=2831.9199 cm–1,線強S=1.622 × 10–21cm–1/(mol·cm2))兩種分子的吸收強度合適,適宜于用作水汽和甲烷濃度的反演. 在實驗測量時,影響ILS 函數(shù)的主要參數(shù)如下.

1)本振光源. 使用Nanoplus 公司生產(chǎn)的DFB帶間級聯(lián)激光器,該光源在3.53 μ m 波長附近可實現(xiàn)連續(xù)無跳模掃描,激光線寬優(yōu)于10 MHz,因此本振光可看作是理想單色光源. 使用函數(shù)信號發(fā)生器輸出的三角波信號對本振光波長進行調(diào)制,掃描周期為24 s,掃描范圍是2831.70—2832.15 cm–1,在積分時間分別為10 ms 和100 ms 的時,本振光波長在積分時間內(nèi)的變化分別為0.00038 cm–1和0.0038 cm–1.

2) RF 濾波帶寬. 使用Minicircuits 公司生產(chǎn)的RF 濾波器對外差信號濾波,RF 波器的通頻帶為25—55 MHz,因此濾波帶寬為30 MHz,RF 濾波器的頻域響應函數(shù)為

3)積分時間與低通濾波器. 實驗時分別將鎖相放大器的積分時間設置為10 ms 和100 ms,根據(jù)鎖相放大器中的低通濾波帶寬與積分時間的函數(shù)關系[18,19],此時低通濾波帶寬的理論值分別為0.78 Hz 和7.8 Hz,考慮到實際濾波帶寬具有一定的展寬,因此計算ILS 函數(shù)時將低通濾波的帶寬分別設置為2 Hz 和10 Hz,其時域響應函數(shù)分別為

根據(jù)(14)式,將RF 函數(shù)分別與(16)和(17)式進行卷積可得到積分時間分別為10 ms 和100 ms時的ILS 函數(shù),結果如圖2 所示.

圖2 RF 濾波函數(shù)與ILS 函數(shù)Fig. 2. RF filter function and presented ILS function.

由結果可得: 積分時間為10 ms 和100 ms 時,光譜分辨率分別約為0.005 cm–1和0.025 cm–1. 在掃描周期較大而積分時間很小的情況下,雙邊RF 濾波帶寬可近似為光譜儀的光譜分辨率; 而當積分時間較大時,光譜儀的實際分辨率遠小于雙邊RF 濾波帶寬.

4 實驗結果

利用3.53 μ m 激光外差光譜儀測量了合肥地區(qū)2018 年4 月10 日11:30—13:00 約1.5 h 內(nèi)的透過率光譜,積分時間分別為10 ms 和100 ms 時測得的其中一組透過率譜如圖3 所示.

圖3 不同積分時間測量的透過率譜Fig. 3. Measured transmittance spectra with different integral time.

從測量結果可明顯看出,積分時間為100 ms時,雖然測量結果具有較高的信噪比,水汽的吸收譜線未被明顯平滑,但甲烷的吸收譜線平滑較為嚴重. 主要是由于水汽含量的75%都集中在距離近地面4 km 以下的大氣中,吸收線型主要為線寬較寬的Lorentz 線型; 而甲烷的濃度在整層大氣中的分布較為均勻,因此線寬較窄的Voigt 和Gauss 線型對整層的吸收結果也有較大影響.

利用實驗獲得的不同積分時間情況下的透過率譜數(shù)據(jù),結合合肥地區(qū)的大氣溫、濕、壓模式和美國標準大氣成分模式對水汽和甲烷柱濃度進行了最小二乘擬合反演[21],并將ILS 函數(shù)耦合進反演過程.

在反演水汽和甲烷柱濃度時,分別使用RF 濾波函數(shù)和本文的ILS 函數(shù),并對使用兩種函數(shù)的反演結果和殘差進行比較分析. 其中一組反演的透過率結果和殘差比較如圖4 所示.

由反演結果可以看出,積分時間為10 ms 時,系統(tǒng)的光譜分辨率很高,使用RF 濾波函數(shù)和本文ILS 函數(shù)得到的反演結果無明顯差別. 而積分時間為100 ms 時,使用本文的ILS 函數(shù)反演時,甲烷吸收峰值處的殘差值減小至3.75 × 10–4,殘差比使用RF 濾波函數(shù)時減小約100%,而水汽吸收峰值處殘差無明顯變化. 此外,殘差平方和是反映反演結果準確性的重要指標之一,因此對11:30—13:00 時間段內(nèi)測量的數(shù)據(jù)使用不同的ILS 函數(shù)進行反演,殘差平方和的結果如圖5 所示.

圖4 (a)積 分 時 間 為10 ms 透 過 率 擬 合 結 果 及 殘 差;(b)積分時間為100 ms 透過率擬合結果及殘差Fig. 4. (a) Fitting results of transmittance and residuals withτ=10 ms; (b) fitting results of transmittance and residuals withτ=100 ms.

圖5 透過率殘差平方和的變化Fig. 5. Variation of sum of squared residual of transmittance.

由反演結果的殘差可看出積分時間為100 ms時,使用本文線型函數(shù)進行反演的殘差平方和平均值為1.282,比使用RF 濾波函數(shù)反演時減小了0.244,減小約16%. 水汽和甲烷的柱濃度反演結果如圖6 所示.

圖6 不同ILS 函數(shù)反演出的水汽和甲烷柱濃度變化Fig. 6. Variations of water vapor and methane column density inversed with different ILS function.

從水汽和甲烷柱濃度的反演結果可以看出,在測量時間段內(nèi),不同積分時間情況下,水汽和甲烷的柱濃度反演結果變化趨勢基本一致. 積分時間為10 ms 時,水汽柱濃度均值為1.2 g/cm2,甲烷柱濃度均值為1.116 mg/cm2; 積分時間為100 ms,使用本文ILS 函數(shù)時,水汽柱濃度的平均值為1.17 g/cm2,比使用RF 濾波函數(shù)反演時減小了0.031 g/cm2; 甲烷柱濃度的平均值1.127 mg/cm2,比使用濾波器函數(shù)反演時增加了0.052 mg/cm2,甲烷的柱濃度的反演結果與積分時間為10 ms 時的反演結果間的相對誤差由3.7%減小至0.98%.

綜合上述結果可以得出: 第一,甲烷等氣體的吸收線寬較窄,光譜測量時更易受ILS 函數(shù)的影響. 因此,獲得準確的ILS 函數(shù)對吸收線寬較窄的氣體反演十分重要. 第二,RF 濾波頻域響應函數(shù)作為外差光譜儀的ILS 函數(shù),未考慮積分時間的影響,反演時存在較大誤差; 利用本文獲取的ILS 函數(shù)表達式,應用在激光外差光譜儀的信號處理上,有效減小了反演時的透過率殘差.

5 結 論

通過對激光外差原理、信號處理過程和影響激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)的各個影響因素進行逐一分析,獲得了激光外差光譜儀的ILS 函數(shù)表達式. 將該函數(shù)耦合進3.53 μ m 波段內(nèi)水汽和甲烷柱濃度的反演,殘差平方和比使用RF 濾波函數(shù)時減小16%; 甲烷吸收峰值處的透過率殘差值減小100%,水汽吸收峰值處的殘差無明顯變化,使用本文ILS 函數(shù)反演進一步減小了擬合的誤差. 今后,將進一步將研究本振光線寬、波長漂移等對ILS 函數(shù)的影響,并針對ILS 函數(shù)的測量開展研究,獲得激光外差光譜儀實際工作時的ILS 函數(shù),為反演氣體的濃度廓線奠定基礎.