黃仁桂 陳俊松 周紅艷 寧洪濤 毛華

1)江西省地震局，南昌 330039 2)地震監(jiān)測氡觀測儀器檢測實驗室，南昌 330039 3)中廣核貝谷科技有限公司，南昌 330039

0 引言

中國地震多發(fā)且震情具有分布廣、災情重、影響大等特點，地震監(jiān)測預報科學研究工作可有效地提高我國地震災害防治能力(李宣瑚，1982；張煒等，1987；杜學彬等，1996)。氡觀測是國際上通用的有效地震監(jiān)測手段之一，也是我國地震水化臺網(wǎng)觀測中重要的測項之一，在地震趨勢分析與短臨震情研判中發(fā)揮著重要作用(Crockett et al，2006；Erees et al1，2007；Ren et al，2012)。地震臺網(wǎng)是對深層地下水(或溫泉)中的溶解氣、逸出氣以及斷裂帶(或土壤)中的氣體進行連續(xù)氡觀測研究，具有觀測網(wǎng)點多樣化、觀測濃度范圍廣、觀測環(huán)境差異大的特點，對儀器的穩(wěn)定性、連續(xù)性等性能指標要求高。氡觀測儀作為測量氡濃度水平的計量器具，包含在國家強制檢定計量器具目錄中，根據(jù)國家計量法規(guī)定必須執(zhí)行定期檢定工作。目前，系統(tǒng)內(nèi)采用的固體氡氣源校準裝置面臨運輸受管控、校準不及時、操作步驟復雜等問題，造成系統(tǒng)內(nèi)氡觀測儀無法實現(xiàn)統(tǒng)一校準，對觀測資料質(zhì)量產(chǎn)生嚴重影響(任宏微等，2013)。我國環(huán)保、國土資源、核工業(yè)、高校及計量院等系統(tǒng)已建有滿足本行業(yè)需求特點的氡觀測技術(shù)計量檢定系統(tǒng)，主要服務于大氣、土壤、地表水或鈾礦探測等非連續(xù)氡觀測儀的檢定與校準，但其無法滿足適合地震氡觀測特點的連續(xù)氡觀測儀的校準需求(劉耀煒等，2015；張磊等，2016;Fischer，2015)。因此，建立地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)，在地震監(jiān)測預報科學研究工作中顯得十分必要與緊迫。

在中國地震局的支持下，江西省地震局建設(shè)了地震監(jiān)測氡觀測儀檢定平臺，主要服務于行業(yè)內(nèi)閃爍法、電離法和半導體法氡觀測儀的檢定和校準。本文主要介紹了計量檢定系統(tǒng)功能，分析了相關(guān)實驗結(jié)果。

1 地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)簡介

為了使地震系統(tǒng)氡觀測儀能夠計量溯源至國家一級計量標準，使用國家計量技術(shù)規(guī)范《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局，2014)中的檢定條件作為地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)標準，使地震行業(yè)的氡觀測儀可與行業(yè)外的測氡儀進行計量比對，也為將來地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)的開放服務奠定基礎(chǔ)。

1.1 氡標準計量參考儀器

地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)采用便攜式AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀作為標準濃度參考和計量溯源的儀器。該儀器使用電離法測氡原理，其測量腔室采用由中央金屬陽極絲和周圍金屬陰極壁構(gòu)成的圓柱筒型高壓電場結(jié)構(gòu)，氡氣在進入腔室內(nèi)進行逐級衰變時發(fā)射高能量α粒子，這些α粒子使腔室內(nèi)的空氣分子發(fā)生電離，其中電離出的電子在電場作用下被陽極絲收集后，通過負載輸出脈沖電壓信號并形成α能譜，根據(jù)α能譜中特定幅度的計數(shù)率與腔室內(nèi)氡濃度成正比的原理，計算得到氡濃度值。

AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀適用于氡濃度連續(xù)監(jiān)測，具有氡濃度梯度快速響應和環(huán)境參數(shù)測量功能，可使用被動擴散式和主動吸氣式2種測量模式，DateEXPERT軟件可實現(xiàn)計算機控制數(shù)據(jù)查詢下載功能。AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀的主要技術(shù)指標為：①測量方式：HV=750V脈沖電離室，α能譜測氡；②靈敏度：在100Bq/m3氡濃度情況下，計數(shù)≥5cpm；③測量周期：被動擴散式10min或60min，主動吸氣式1min或10min；④氡濃度測量范圍：2～2000000Bq/m3；⑤操作環(huán)境：-10～50℃、700～1100Mbar、0～99%RH；⑥內(nèi)置電池容量支持10天連續(xù)測量，最大可存儲4個月的數(shù)據(jù)。

表1 AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀的檢定結(jié)果

AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和準確性，得到了國際氡計量機構(gòu)的廣泛認可，例如，在美國環(huán)境測量實驗室、澳大利亞輻射實驗室、日本國立放射科學研究所、中國計量科學研究院及各省級計量院等機構(gòu)的氡計量檢定系統(tǒng)中，均使用AlphaGUARD PQ2000pro測氡儀作為標準濃度參考和計量溯源的儀器。在地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)中，AlphaGUARD PQ2000pro標準測氡儀計量溯源至中國計量科學研究院，使地震系統(tǒng)氡計量標準與國際接軌，實現(xiàn)地震氡觀測數(shù)據(jù)與行業(yè)外的交流與比對。該儀器的檢定結(jié)果如表1 所示，符合《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)對氡體積活度(氡濃度)測量儀的技術(shù)要求。

1.2 檢定器具

地震系統(tǒng)氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)采用東華理工大學研發(fā)的多功能氡室自控技術(shù)，由中廣核貝谷科技有限公司承建。該系統(tǒng)結(jié)構(gòu)組成主要包括溫濕度調(diào)控氡箱、固體氡發(fā)生器、輸補氡氣路裝置、降氡排放系統(tǒng)、氡室控制及管理系統(tǒng)和UPS電源，如圖1 所示。

圖 1 地震系統(tǒng)氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)組成結(jié)構(gòu)

地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)采用流氣式固體氡發(fā)生器，在溫濕度調(diào)控氡箱內(nèi)形成持續(xù)穩(wěn)定的氡濃度環(huán)境。由于氡室內(nèi)氡氣的衰變、泄露及被采集；導致氡濃度逐漸降低，氡室控制系統(tǒng)會通過間歇補充氡氣的方式使氡室內(nèi)氡濃度在一定誤差范圍內(nèi)(ε≤0.5%)保持動態(tài)穩(wěn)定。氡室控制系統(tǒng)通過常量補充氡氣方式補充氡氣，使氡濃度達到穩(wěn)定，并使用氡標準參考儀器測定出的或通過理論計算出的氡濃度值與氡室氡濃度期望值進行比較，當氡濃度值小于或等于固定值(期望值減去其誤差下限ε)，系統(tǒng)自動開啟氡發(fā)生器，進行間歇補充氡氣，保證氡室在檢定工作期間保持相對穩(wěn)定的氡濃度環(huán)境(張洋等，2017；劉宏章等，2009；張雄杰等，2012；楊志杰等，2015；唐方東等，2013)，氡室動態(tài)補氡原理流程如圖2 所示。

圖 2 氡室動態(tài)補氡原理流程

地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)實現(xiàn)了氡濃度和環(huán)境參數(shù)的自動調(diào)控與在線監(jiān)測，可提供設(shè)計范圍內(nèi)任意氡濃度量值，并保持在規(guī)定時間段內(nèi)的均勻與穩(wěn)定狀態(tài)，可開展地震氡觀測儀檢定和校準以及相關(guān)實驗研究。該系統(tǒng)主要特點包括：①檢定區(qū)凈容積約4m3；②溫濕度自動控制及在線監(jiān)測功能；③氡濃度自動補充及調(diào)節(jié)，保持動態(tài)衰變平衡狀態(tài)；④標準氡濃度在線連續(xù)監(jiān)測、濃度變化快速響應；⑤氡室氣密性好，氡泄露極少；⑥氡氣排放凈化處理；⑦系統(tǒng)自動化控制。

2 地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)實驗

地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)建設(shè)完成后，經(jīng)過多次實驗調(diào)試、計算氡發(fā)生器的氡發(fā)生率，保證了氡室控制系統(tǒng)能夠準確、定量地補充氡氣。該氡室的氡體積活度(氡濃度)設(shè)計范圍為600～20000Bq/m3，依據(jù)《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局，2014)和地震氡觀測實際情況，選擇800～3000Bq/m3的常規(guī)測氡儀檢定范圍和大于3000Bq/m3的地震氡觀測儀檢定范圍進行氡室的漏氣率測定和4次補氡調(diào)試實驗。

2.1 氡室漏氣率測定

氡室的溫濕度調(diào)控氡箱設(shè)計為1個密閉的空間，其內(nèi)部溫濕度環(huán)境穩(wěn)定且可控，其空間內(nèi)充滿濃度均勻的氡氣。每次氡室正式開始調(diào)控前，均需進行一次漏氣程度的氣密性檢查，通過排氡泵抽吸20s后，使氡箱過渡室兩側(cè)的橡膠手套保持垂直狀態(tài)2min左右。

氡箱內(nèi)氡氣量增長來源于固體氡發(fā)生器內(nèi)226Ra源衰變產(chǎn)生的氡氣，并減去氡自身衰變量和氡箱的泄露量，準確定量地向氡箱內(nèi)補充氡氣的前提是需要測定氡室的漏氣率。氡室的漏氣率測定實驗步驟為：①在密閉的氡箱內(nèi)補充盡可能高濃度的氡氣；②關(guān)閉氡濃度控制閥，保持溫濕度調(diào)控及氣流擾動，使用氡標準參考儀器連續(xù)測量氡箱內(nèi)氡濃度值。根據(jù)放射性衰變規(guī)律，漏氣率與氡箱內(nèi)的氡濃度呈指數(shù)變化，則實測氡濃度CRn與初始氡濃度C0的函數(shù)關(guān)系如下式所示(張俊奎，等，2010)

CRn=C0·e-(λR+λL)·t

(1)

式中，CRn為氡標準參考儀器實測氡濃度(Bq/m3)；C0為氡箱衰減實驗的初始氡濃度(Bq/m3)；λR為氡的衰變率常數(shù)(0.0001259Bq/min)；λL為氡室的漏氣率(Bq/min)；t為累積衰變時間(min)。圖3 為第1次調(diào)試實驗之后進行的漏氣率實驗，對其實際氡濃度曲線進行指數(shù)擬合，計算出氡室的漏氣率λL為0.0001393Bq/min。

(1)如圖3,平面斜截圓柱得到的交線，它是橢圓.在圓柱內(nèi)放置一個與圓柱底面等半徑小球，且與橢圓所在平面相切,共有幾個切點呢？

圖 3 氡室漏氣率測定實驗氡濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)

圖 4 氡室運行中氡濃度理論計算值動態(tài)變化過程

2.2 氡室補氡調(diào)試實驗

根據(jù)氡發(fā)生率νRn和泄漏率λL參數(shù)可計算出氡室調(diào)試實驗期間的補氡時間。在氡箱溫濕度穩(wěn)定且氣密性良好的情況下，將氡箱內(nèi)氡標準參考儀器測定的氡濃度值作為起始氡濃度，輸入目標氡濃度后開始補氡，則系統(tǒng)自動計算出首次補氡時間及理論氡濃度穩(wěn)定控制期間的動態(tài)補氡時間。

圖 4為氡室運行中，目標氡濃度在1500Bq/m3時，理論氡濃度計算值的動態(tài)變化過程。每個目標氡濃度的補氡及穩(wěn)定運行過程被劃分為4個時間區(qū)段。區(qū)段1為補氡前氡箱內(nèi)起始氡濃度測量的階段；區(qū)段2為目標氡濃度首次補氡的過程段；區(qū)段3為氡箱內(nèi)氡濃度形成衰變平衡的階段；區(qū)段4為開展計量檢定實驗的階段。首次理論補充氡氣濃度的上限為目標氡濃度加誤差ε(即1507.5Bq/m3)，首次補氡時間為t1；進入穩(wěn)定控制期間，當理論氡濃度低于目標氡濃度與誤差ε的差值時，氡室自動補氡至氡濃度上限值，穩(wěn)定運行期間動態(tài)補氡時間為t2。

圖 5 氡室4次調(diào)試實驗中低目標濃度氡動態(tài)數(shù)據(jù)

圖 6 氡室4次調(diào)試實驗中高目標濃度氡動態(tài)數(shù)據(jù)

首次測定氡室的漏氣率后，根據(jù)固體氡發(fā)生器內(nèi)226Ra源的活度估算出氡發(fā)生率νRn為26.2Bq/min，以此參數(shù)在第1次實驗中進行了目標氡濃度為800Bq/m3、3000Bq/m3、10000Bq/m3和1200Bq/m3的調(diào)試運行。圖5、6 分別為4次實驗中檢定階段前8h的小時平均氡濃度值數(shù)據(jù)，由圖5 可見，在高目標氡濃度下實際監(jiān)測氡濃度值下降明顯，估計是氡室的漏氣率測量值不準確造成的，因此重新進行了1次漏氣率實驗并更新系統(tǒng)參數(shù)。第2次進行了目標氡濃度分別為800Bq/m3、3000Bq/m3、6000Bq/m3和8000Bq/m3的調(diào)試實驗。然后使用第2次實驗數(shù)據(jù)計算氡發(fā)生率νRn為24Bq/min，更新氡發(fā)生率之后繼續(xù)進行第3次實驗，目標氡濃度為800Bq/m3、4000Bq/m3和6000Bq/m3；第4次實驗中目標氡濃度分別為800Bq/m3、1500Bq/m3和8000Bq/m3。4次調(diào)試實驗及漏氣率實驗均在氡室溫度25℃、濕度30%的條件下進行。

2.3 實驗數(shù)據(jù)分析

將檢定階段中第1小時的平均氡濃度作為氡箱內(nèi)首次補氡結(jié)束后的實際氡濃度CRn。由于首次補氡完成后氡箱內(nèi)進入了大量的氡氣，導致氡室原有的衰變平衡狀態(tài)被破壞，因此從圖4 可以看出，需要3h的衰變平衡時間(何林鋒，等，2013)。首次補氡的起始氡濃度為C0，補氡結(jié)束后實際氡濃度CRn，則可使用下式計算相關(guān)參數(shù)

(2)

表2 氡發(fā)生率計算結(jié)果

式中，CRn為檢定階段中第1小時的平均氡濃度(Bq/m3)；C0為首次補氡的初始氡濃度(Bq/m3)；λR為氡的衰變率常數(shù)，取值0.0001259Bq/min；λL為氡室的漏氣率(Bq/min)；t1為首次補氡時間(min)；νRn為氡發(fā)生率(Bq/min)；V為氡箱體積(m3)。

已知氡箱有效體積為4.19m3，氡漏氣率λL為0.0001393Bq/min，使用第3、4次補氡實驗的起始氡濃度、穩(wěn)定氡濃度及補氡時間計算各自的氡發(fā)生率，結(jié)果如表2 所示。由于2次目標氡濃度800Bq/m3時檢定階段的實際氡濃度與期望值偏差過大，因此只考慮另外4組氡發(fā)生率實驗計算值，得到平均氡發(fā)生率為23.35Bq/min。

默認固體氡發(fā)生器中226Ra源產(chǎn)生的氡氣是100%析出，但實際上析出率受到氣體中氡濃度和濕度等因素的影響。氣體中氡濃度越低，氣體與226Ra源形成的濃度差則越大，會導致226Ra源中的氡氣更容易析出；氣體中濕度越大，越容易阻礙226Ra源中的氡氣析出。分析2組目標氡濃度為800Bq/m3時出現(xiàn)的實際氡濃度與目標期望值偏差過大的原因，認為是226Ra源析出率相對于其它較高的氡濃度環(huán)境較大，導致實際氡發(fā)生率大于理論計算值。

圖 7 地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)的驗收實驗數(shù)據(jù)

3 地震氡觀測儀計量檢定驗證

為建設(shè)符合國家及地震行業(yè)計量檢定水平需求的氡室，進行了1次完整的補氡實驗，以滿足地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)的驗收工作需要。設(shè)置目標溫度25℃、目標濕度30%、目標氡濃度為800Bq/m3、1500Bq/m3、3000Bq/m3、6000Bq/m3和15000Bq/m3。表3 結(jié)果顯示出5組實驗數(shù)據(jù)的8h穩(wěn)定性、氡體積活度(氡濃度)可調(diào)控范圍和測量范圍等指標，全部符合國家計量技術(shù)規(guī)范《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局，2014)中對氡室計量標準的要求。

表3 氡室計量檢定能力驗證結(jié)果

在目標氡濃度800Bq/m3的氡室補氡驗證實驗中，為了避免出現(xiàn)實際氡濃度偏大的情況，補氡時將起始氡濃度調(diào)大至100Bq/m3。如圖7 所示，在800Bq/m3的8h檢定階段，實際氡濃度波動平穩(wěn)，最大波動為-5.62%，平均穩(wěn)定性1%。在目標氡濃度15000Bq/m3的氡室補氡驗證實驗中，8h檢定階段的實際氡濃度明顯未達到氡濃度期望值，主要原因是氡發(fā)生器中226Ra源的析出率降低，導致實際的氡發(fā)生率下降，補入的氡氣量不足，但8h內(nèi)檢定階段的實際氡濃度的穩(wěn)定性為-4.11%，符合要求。

為驗證氡室的長期穩(wěn)定性能，選擇在目標氡濃度6000Bq/m3、目標溫度25℃、目標濕度30%的條件下做補氡實驗。起始氡濃度為28Bq/m3，在第22小時首次補氡完成，3小時后進入計量檢定的穩(wěn)定階段并保持72h，氡箱內(nèi)的理論氡濃度、實測氡濃度、實測溫度和實測濕度監(jiān)測結(jié)果如圖8 所示。72h的平均實測氡濃度為5910.73Bq/m3，重復性為2.02%；整個實驗階段實測溫度的最大波動量≤1℃、實測濕度的最大波動量 ≤4%，且氡室溫度調(diào)控范圍(-10～50℃)、濕度調(diào)控范圍(20%～90%)均符合國家計量技術(shù)規(guī)范《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局，2014)中對氡室環(huán)境條件的要求。

圖 8 氡室長時間穩(wěn)定性能驗證數(shù)據(jù)

4 結(jié)論與討論

地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)(氡室)的氡箱由鋼化玻璃及不銹鋼骨架組成，具有吸附氡少、抗壓、可視、防靜電等特點；氡濃度采用動態(tài)補氡方式，以微控制器為核心，能連續(xù)自動地進行氡濃度調(diào)節(jié)，具有誤差小、穩(wěn)定性好等特點；控制軟件采用計算機軟件全程控制與監(jiān)測，操作簡單且擴展性好。依據(jù)國家計量技術(shù)規(guī)范《測氡儀檢定規(guī)程》(JJG,825—2013)(國家質(zhì)量監(jiān)督檢驗檢疫總局，2014)中的檢定條件，氡標準參考儀器以及氡室的計量標準和環(huán)境條件均符合要求，但針對實驗分析中遇到的問題，需要做以下改進：

(1)目前氡室采用一路氡發(fā)生器裝置，建議考慮修改為由大、小兩種發(fā)生率的氡發(fā)生器并行控制。針對低濃度期望值，使用小發(fā)生率的氡發(fā)生器；針對高濃度期望值，使用大發(fā)生率的氡發(fā)生器；如需要特別高的氡濃度期望值，兩路氡發(fā)生器同時工作。

(2)目前氡室控制與管理軟件中有“輔氡箱”補氡控制功能，建議考慮再增加1個輔氡箱裝置，實現(xiàn)控制一套氡發(fā)生器對2個氡箱進行動態(tài)補氡，擴展地震氡觀測儀計量檢定系統(tǒng)的工作效率及范圍。

(3)固體氡發(fā)生器裝置的進氣口應安裝干燥裝置，且需定期更換，保證氡發(fā)生器內(nèi)226Ra源始終保持干燥；如果開展模擬氡箱內(nèi)濕度 >85% 環(huán)境下的補氡實驗，需注意連續(xù)實驗時間不應超過2天。

(4)地震系統(tǒng)內(nèi)存在不同觀測類型的氡觀測儀，因此氡室檢定方法應盡可能與實際測量方式相同，連續(xù)氣氡儀器應采用循環(huán)流氣式測量方法進行檢定，人工水氡儀器應采用取氣密封靜置測量方法進行檢定。