汪開英，吳捷剛，趙曉洋

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畜禽場空氣污染物檢測技術(shù)綜述

汪開英，吳捷剛，趙曉洋

（浙江大學農(nóng)業(yè)生物環(huán)境工程研究所，杭州 310058）

隨著畜禽養(yǎng)殖集約化程度的提高，高密度、集約化的畜禽養(yǎng)殖引起的畜禽養(yǎng)殖場空氣污染問題日益突出，畜牧業(yè)已成為我國空氣污染的重要來源之一。畜禽場排放的氨氣（NH3）、硫化物（H2S）、顆粒物（particulate matters，PM）和揮發(fā)性有機物（volatile organic compounds，VOCs）等空氣污染物不僅對畜禽場人畜健康造威脅，還會擴散到周圍環(huán)境中形成大氣污染?？茖W適用的空氣污染物檢測方法和技術(shù)是研究和控制畜禽場空氣污染的前提。文章對國內(nèi)外畜禽場的NH3、H2S、溫室氣體、PM以及惡臭等主要空氣污染物的檢測方法與技術(shù)進行了介紹與分析。以NH3、H2S為代表的畜禽場有害氣體檢測方法主要有化學分析法、半導體氣體傳感器檢測法、光譜法、質(zhì)譜法與氣相色譜法，其中，濕化學法靈敏度高，成本低，可以準確獲取氣體濃度，但檢測費時費力，且無法實時在線檢測；氣體檢測管法成本較低，操作簡單，但誤差相對較大；電化學傳感器法靈敏度較高，成本適中，可以連續(xù)檢測氣體濃度，但存在裝置易老化、使用壽命較短等缺陷；光譜法、質(zhì)譜法以及氣相色譜法可快速準確檢測氣體，但檢測儀器昂貴，使用成本較高，不適合生產(chǎn)性畜禽場的常規(guī)檢測。文章主要介紹與分析了反芻動物腸道發(fā)酵、畜禽舍、糞污貯存與處理過程中溫室氣體CH4、CO2、N2O的檢測方法和技術(shù)。畜牧業(yè)溫室氣體排放隨時間、季節(jié)和采樣點等不同而不斷變化，實現(xiàn)畜牧業(yè)溫室氣體的精確監(jiān)測較為困難，目前仍未有國際通用的檢測方法與測量標準，畜牧業(yè)溫室氣體檢測方法與技術(shù)及其標準研究亟待開展。文章從物理特征、化學特征及生物特征三個方面對畜禽場排放的顆粒物檢測方法與技術(shù)進行了綜述。畜禽場PM成分復雜，其吸附的NH3、惡臭化合物、微生物的影響有待評估，因此亟待完善PM的物理、化學和生物成分的檢測方法與技術(shù)，以獲取畜禽場PM的全面特征信息。文章對畜禽場的主要惡臭物質(zhì)成分和惡臭感官的檢測方法與技術(shù)進行了綜述。相比氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法，采用專業(yè)嗅辨人員對惡臭濃度進行嗅辨分析的方法成本更高，且主觀性較強。但氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)無法僅憑借氣體樣品確定所有氣態(tài)有機化合物，同時難以確定引起惡臭的化合物種類。因此結(jié)合氣相色譜與動態(tài)嗅覺儀可更全面的分析惡臭樣品指標。文章還對國內(nèi)外畜禽場空氣污染物（包含有害氣體、溫室氣體、顆粒物以及惡臭物質(zhì)）的主要檢測方法與技術(shù)進行綜述，以期為我國畜禽養(yǎng)殖業(yè)的空氣污染物檢測技術(shù)的研發(fā)與應用提供參考。

畜禽場；空氣污染；檢測；有害氣體；顆粒物；惡臭物質(zhì)

0 引言

空氣污染物分為氣相和顆粒相[1]。畜禽養(yǎng)殖場的畜禽舍和糞污處理場所會排放有害氣體、溫室氣體和揮發(fā)性有機物（volatile organic compounds，VOCs）等氣相污染物，這些氣相污染物與畜禽養(yǎng)殖場存在的粉塵、細菌、孢子等發(fā)生反應，形成顆粒相（固相、液相）的空氣顆粒污染物（particulate matters，PM）[2-4]。畜禽場的空氣污染物不僅會引起人畜的呼吸系統(tǒng)疾病，且嚴重污染周圍環(huán)境，制約著畜禽養(yǎng)殖業(yè)的可持續(xù)發(fā)展。科學的空氣污染物檢測技術(shù)是研究和控制畜禽場空氣污染的前提。

近二十年來歐美在畜禽養(yǎng)殖場污染氣體檢測方面開展了相關(guān)研究，在畜禽場產(chǎn)生的氨氣（NH3）、硫化氫（H2S）、二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、顆粒物（PM）以及惡臭物質(zhì)（Odor）等空氣污染物的檢測技術(shù)取得了較大進展[5-8]。但畜禽場空氣污染物方面的研究在國內(nèi)還處于起步階段。本文介紹與分析了當前國內(nèi)外有關(guān)畜禽場主要空氣污染物的檢測技術(shù)和方法，并展望了未來的發(fā)展趨勢，以期為我國畜禽養(yǎng)殖污染氣體檢測技術(shù)的發(fā)展提供參考和依據(jù)。

1 NH3與H2S氣體

NH3是一種無色、有強烈刺激氣味的堿性氣體。畜禽場的NH3主要來自畜禽舍和糞尿貯存處理過程中含氮有機物的分解[9]。養(yǎng)殖場內(nèi)過高的NH3濃度對工作人員及畜禽有著潛在的健康威脅，易引發(fā)炎癥與慢性呼吸道疾病[10]。H2S是一種無色、有毒的酸性氣體，低濃度時有臭雞蛋氣味。畜禽場H2S主要來自含硫有機物（糞尿、墊草和飼料等）的分解。H2S濃度過高，可能會導致人畜患病、中毒甚至死亡。因此，對畜禽場包含NH3與H2S等有害氣體進行分布、排放及檢測方法的研究顯得尤為重要。

目前畜禽場NH3和H2S的檢測方法主要有化學分析法、接觸式傳感器法、光譜法、質(zhì)譜法及氣相色譜法等。

1.1 化學分析法

化學分析法的原理是利用化學反應中顏色變化或沉淀生成等現(xiàn)象測定氣體濃度。多數(shù)化學分析方法無法實時在線測量，一般需要在一定時間內(nèi)人工采集某一位置的氣體樣品帶回實驗室進行分析，效率較低。傳統(tǒng)檢測污染空氣的化學方法主要包括pH試紙法、比色法、滴定法等，這些方法的靈敏度與測量極限均較低，且精度受操作者的操作技能影響較大。

我國現(xiàn)有空氣中NH3濃度的檢測國標為比色法，主要包括納氏比色法和靛酚藍比色法[11]；滴定法主要包括標準滴定法[12]和電導滴定法[13]。碘量法和硝酸銀比色測定法經(jīng)常用于H2S濃度的檢測。碘量法分為用碘標準溶液滴定待測液的直接法和用Na2S203標準溶液滴定的間接法兩種[14]。用碘量法測量空氣中的H2S濃度時，通常采用間接碘量法。碘量法測量范圍廣，且不需要貴重儀器，操作簡單，是分析空氣中H2S濃度最常用的方法之一。硝酸銀比色測定方法的原理是：H2S與AgNO3反應生成褐色Ag2S膠體溶液，再比色定量；pH試紙法成本較低，操作簡單，但靈敏度和精度較差。

1.1.1 電化學法 電化學法原理是利用物質(zhì)的電化學性質(zhì)，根據(jù)化學反應所引起的離子量變化或電流變化來測量氣體成分和濃度。該方法一般用于檢測高濃度氣體，對低濃度氣體測量效果較差[15]。

Xin等[16]采用電化學NH3傳感器開發(fā)了便攜式檢測儀器（PMU），并用PMU對禽舍中6—45mL·L-1的NH3濃度進行了實時監(jiān)測，測量結(jié)果與化學發(fā)光分析儀測量結(jié)果有較高的一致性；JI等[17]采用一種新型電化學氨氣傳感器對傳統(tǒng)PMU系統(tǒng)進行了改進，使用該檢測儀器（iPMU）測定蛋雞場內(nèi)NH3濃度，結(jié)果表明該方法可用于畜禽場多點空氣質(zhì)量準確監(jiān)測，檢測儀器分辨率及測量精度可達1 mL·L-1；WHEELER等[18]采用（PMUs）檢測肉雞養(yǎng)殖場NH3污染氣體濃度，試驗監(jiān)測了400d禽舍NH3濃度，并研究了禽舍NH3排放量與舍內(nèi)溫度、雞齡之間的聯(lián)系；PREDICALA等[19]采用電化學傳感器比較了噴淋前后豬舍內(nèi)H2S濃度的變化；BICUDO等[20]采用美國Jerome 631-X型電化學H2S分析儀對養(yǎng)豬場H2S進行了檢測研究；王嬌嬌等[21]設計的一種無線Mesh網(wǎng)絡豬舍環(huán)境監(jiān)測綜合系統(tǒng)，可多點實時測量豬舍內(nèi)NH3及H2S濃度變化規(guī)律并能一定程度上擴充傳感器節(jié)點的種類和數(shù)量；ZENG等[22]開發(fā)了一套基于電化學傳感器的低成本、環(huán)保的雞舍H2S濃度在線監(jiān)測傳感系統(tǒng)，試驗結(jié)果表明氣體濃度在3、5與7 mL·L-1時系統(tǒng)檢測誤差均在±10%以內(nèi)，檢測穩(wěn)定性好，靈敏度高；MAASIKMETS等[23]采用電化學傳感器結(jié)合被動采樣器對奶牛場NH3和H2S進行檢測，試驗結(jié)果與歐拉對流擴散模型所得計算值進行對比，總體具有良好的一致性；WHEELER等[24]對石膏墊層上牛糞堆積物攪拌過程所釋放的揮發(fā)性氣體進行檢測，通過電化學法測定糞池周圍H2S濃度，結(jié)果表明采用石膏墊層的農(nóng)場在攪拌堆肥過程中產(chǎn)生的H2S濃度顯著高于采用傳統(tǒng)墊層的農(nóng)場。

電化學氣體傳感器體積小、價格適中，使用方便，常被用于畜禽舍內(nèi)有害氣體的實時抽樣監(jiān)測。但這種傳感器易老化、壽命短、易受其他氣體的交叉干擾，分辨率較低，且傳感器的探頭需要定期更換及校正。由于畜禽舍的H2S濃度在沒有糞液攪動的情況下一般較低，因此，不建議用電化學傳感器檢測畜禽舍內(nèi)H2S濃度。

1.1.2 化學發(fā)光法和脈沖熒光法 化學發(fā)光法（chemiluminescence）是指利用化學發(fā)光現(xiàn)象分析測定物質(zhì)成分和濃度[25]?；瘜W發(fā)光分析法靈敏度高，選擇性好，可有效地進行測定多種污染物質(zhì)共存的大氣[26]。美國賽默飛公司（Thermo Fisher Scientific Inc.）生產(chǎn)的17C型光化學NH3分析儀精度可達±0.04 mL·L-1，在禽舍及豬舍NH3檢測方面有較好應用[27-28]。

賽默飛公司生產(chǎn)的450i型H2S分析儀采用脈沖熒光（pulsed fluorescence）技術(shù)，檢測的靈敏度達到0.5 μL·L-1，可精確檢測畜禽場H2S濃度[5, 29-30]。

在開展畜禽場NH3和H2S等有害氣體相關(guān)科學研究和影響評估時，建議采用此類精密儀器，以獲得準確數(shù)據(jù)。

1.1.3 氣體探測管法 氣體探測管原理是根據(jù)被測氣體與指示劑的顯色反應檢測氣體濃度，可以檢測超過300種氣體和有機揮發(fā)物。氣體探測管優(yōu)點是可以實時獲取有害氣體濃度，使用方便且成本較低，但其難以檢測低濃度氣體。

氣體探測管分為主動取樣和被動取樣兩種。主動取樣的氣體探測管采用手泵將氣體吸入，通過指示劑顏色的變化可以測得被測氣體的濃度。主動采樣管可用于畜禽舍NH3和H2S氣體檢測[31-32]。PARBST等[33]采用Dragerwerk氣體探測管分別在冬季和夏季對豬舍中NH3和H2S進行了檢測，試驗結(jié)果與化學熒光法測定結(jié)果對比并無顯著差異，可以準確測量水泡糞模式下的育肥豬舍NH3和H2S濃度；許穩(wěn)等[34]采用主動氣體采樣管對不同季節(jié)4個飼養(yǎng)階段豬舍內(nèi)NH3濃度進行監(jiān)測，比較不同階段豬舍，NH3濃度由高到低排列依次是妊娠舍>育肥舍>哺乳舍>保育舍，但彼此間差異不顯著（>0.05）。

主動檢測管使用方便、檢測速度快，但只有當主動采樣管空氣輸送的技術(shù)特性與敏感的試劑系統(tǒng)的反應動力學相匹配時，儀器才會產(chǎn)生精確的讀數(shù)。因此，采樣泵的容積及速率參數(shù)至關(guān)重要[35]。

區(qū)別于主動取樣氣體探測管，被動取樣的氣體探測管在使用時需充分暴露在待測氣體下，等待待測氣體逐漸擴散到氣體探測管中。在NH3濃度檢測方面，被動采樣的氣體探測管檢測準確性較電化學傳感器差，但其檢測成本較低，使用方便[36]。CHENG等[37]采用DragerX-AM7000便攜式被動氣體探測管評估飼料中添加某種新鮮發(fā)酵豆粕對保育豬舍環(huán)境NH3排放的影響，結(jié)果表明，飼料中添加該豆粕可顯著降低舍內(nèi)NH3濃度；SKEWES等[38]結(jié)合被動采樣的氣體探測管和主動采樣的氣體探測管檢測禽舍內(nèi)的NH3，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，主動檢測管僅在一定的NH3濃度范圍內(nèi)結(jié)果較為準確，而被動檢測管檢測時間較長，但可提供準確的時間加權(quán)結(jié)果。

兩種氣體檢測管比較如表1所示，主動采樣的氣體探測管檢測速度更快，但被動采樣的氣體探測管檢測限更低，在低濃度氣體檢測方面有更好的效果?？偠灾?，采用氣體探測管法檢測畜禽舍有害氣體的檢測精度較低，不適用于低濃度有害氣體的精準檢測。但是因為其成本低廉，使用方便，故應用較廣。

表1 主動、被動氣體檢測管法比較

1.2 半導體氣體傳感器法

半導體氣體傳感器原理是通過檢測各種半導體材料與氣體接觸后產(chǎn)生的性質(zhì)變化來檢測氣體成分及其濃度。

HUSSAIN等[39]在硼硅玻璃基板上制備了M0O3半導體膜氣體傳感器，可檢測濃度小于10 mL·L-1的NH3；KAWASHIMA等[40]利用Sn2O3半導體氣體傳感器對畜舍周圍的NH3濃度進行了檢測。試驗結(jié)果表明，即使在氣溫較低的環(huán)境，該系統(tǒng)也可較準確檢測NH3濃度。但該傳感器測量結(jié)果及響應時間受環(huán)境水蒸汽氣壓影響，長時間的現(xiàn)場測量可能會出現(xiàn)零電平漂移現(xiàn)象，導致結(jié)果出現(xiàn)偏差；LI等[41]采用德國和美國進口的半導體氣體傳感器可準確監(jiān)測禽舍內(nèi)0—30 mL·L-1范圍的NH3和H2S濃度。

由于半導體氣體傳感器使用簡單，對氣體成分具有一定的選擇性，成本較低，因此在有害氣體檢測中應用較廣。

1.3 光譜法

光譜法是利用氣體對光線的選擇性吸收特性對氣體種類和濃度進行檢測的一種方法。典型的光譜技術(shù)有紅外波段的傅里葉變換光譜（FTIR）、紫外/可見波段的差分光學吸收光譜學（DOAS）、可調(diào)諧半導體激光吸收光譜（TDLAS）、非色散紅外光譜（NDIR）以及光聲光譜法（PAS）等。SECREST等[42]分別采用紫外吸收光譜法（UV-DOAS）以及FTIR測量豬場周圍的NH3濃度，結(jié)果表明兩者均有較好檢測效果；MOUNT等[43]采用UV-DOAS方法測量奶牛場區(qū)及氧化塘NH3濃度，檢測精度可達1μL·L-1；開路式激光采用單色光，紅外光譜輻射吸收固定波長，對NH3有優(yōu)選性，避免其他氣體成分相互吸收干擾；何瑩等[44]采用開放式TDLAS技術(shù)設計了開放式NH3監(jiān)測系統(tǒng)，對秋冬季奶牛養(yǎng)殖場NH3排放濃度進行在線監(jiān)測，該方法可以快速、高靈敏度地獲得大范圍氣體排放特征結(jié)果；HARRIS等[45]采用開路傅立葉變換紅外光譜氣體分析儀（OP-FTIR）對不同地區(qū)豬舍全年NH3排放進行測定，試驗結(jié)果表明，NH3排放的季節(jié)效應十分明顯；高星星等[46]采用基于TDLAS光譜的自標定式吸收方式對豬舍進行連續(xù)兩周的NH3濃度檢測，結(jié)果表明該方法長期檢測精度及穩(wěn)定性均顯著優(yōu)于電化學傳感器法；WORELY等[47]應用開路式可調(diào)諧激光光譜氣體探測儀對肉雞舍外部的NH3濃度進行檢測；HARRIS等[48]采用FTIR檢測畜禽舍NH3及H2S濃度，并采用非線性光譜法進行數(shù)據(jù)處理，提高了系統(tǒng)檢測精度。光聲光譜檢測法憑借其高靈敏度、監(jiān)測范圍廣以及多氣體檢測等優(yōu)勢，在大氣質(zhì)量環(huán)境監(jiān)測領(lǐng)域得到廣泛應用。STEVEN等[49]采用光聲光譜多氣體采樣儀對實施不同飼料方案的豬舍環(huán)境NH3與H2S濃度進行監(jiān)測，結(jié)果表明調(diào)整飼料配比可有效降低豬舍內(nèi)有害氣體濃度；Chiumenti等[50]采用1302型光聲多氣體監(jiān)測儀對豬舍堆糞中的排放氣體進行檢測，從而驗證硝化與反硝化處理對減少堆糞排放氣體中氮元素的作用。結(jié)果表明硝化和完全反硝化反應可以有效地降低堆糞中N元素的排放。

采用光譜法可快速連續(xù)檢測畜禽舍有害氣體，其靈敏度高，儀器性能穩(wěn)定，但是儀器設備昂貴，常用于科研和環(huán)境監(jiān)評中。

1.4 質(zhì)譜法

質(zhì)譜法在定性分析污染氣體類型與濃度方面運用廣泛，其原理為利用電場和磁場將運動的離子按質(zhì)荷比分離后通過測量離子準確質(zhì)量確定離子的化合物組成。NORMAN等[51]運用質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應質(zhì)譜儀（Proton- Transfer-Reaction Mass Spectrometry，PTR-MS），以O2+離子為試劑，對大氣中NH3濃度進行監(jiān)測。該方法在快速、高靈敏度地檢測NH3濃度的同時記錄NH3濃度30s內(nèi)的變化；FEILBERG等[52]采用質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應質(zhì)譜法對集約化豬場和牛場H2S濃度進行了測量。

1.5 氣相色譜法

氣相色譜法（gas chromatography，GC）指用氣體作為流動相，根據(jù)氣相攜帶混合物中不同物質(zhì)在固定相中移動速度不同對物質(zhì)進行分離，從而進行檢測的一種色譜法。YOON等[53]采用安捷倫GC789-0A型氣相色譜儀對畜禽糞便糞便處理設施中H2S濃度進行檢測，從而研究其與設施復合氣味濃度的相關(guān)性。結(jié)果表明，復合氣味濃度（稀釋比）與H2S濃度呈顯著正相關(guān)（<0.05）；ZHANG等[54]采用氣相色譜儀研究過磷酸鈣處理豬糞對堆肥區(qū)有害氣體排放的影響。結(jié)果表明，該方法在增加氮氧化合物排放的同時會顯著降低NH3與H2S的排放。

氣相色譜儀結(jié)構(gòu)簡單，反應靈敏度高，性能比較穩(wěn)定，對大多數(shù)物質(zhì)都有檢測反應，適用于大氣中氣體成分及濃度的檢測分析。

NH3與H2S主要檢測方法對比如表2、表3所示。其中，濕化學法靈敏度高，成本低，可以準確獲取氣體濃度，但其費時費力，且無法實時在線檢測；氣體檢測管法價格便宜，操作簡單，但誤差較大；電化學傳感器法靈敏度高，成本適中，可以連續(xù)檢測氣體濃度，但易受其他氣體的交叉干擾，且靈敏度和分辨率較低，傳感器的探頭需要定期更換及人工校正；半導體傳感器使用方便、成本較低，但檢測結(jié)果受環(huán)境因素影響較大；光譜法和質(zhì)譜法可快速準確檢測氣體，但儀器昂貴，使用成本較高，不適合生產(chǎn)性畜禽場的現(xiàn)場檢測。

表2 NH3檢測方法對比[7]

表3 H2S檢測方法對比

2 溫室氣體

畜牧業(yè)是農(nóng)業(yè)源溫室氣體的主要排放源之一，家畜腸道發(fā)酵、畜禽糞污處理、畜禽飼養(yǎng)過程與飼料生產(chǎn)過程都會直接或間接產(chǎn)生大量溫室氣體甲烷（CH4）、二氧化碳（CO2）和一氧化二氮（N2O）[55]。據(jù)統(tǒng)計，牛羊等反芻動物的CH4總產(chǎn)量約為全球動物和人類釋放總量的95%[56]，而CH4對全球變暖潛值是CO2的21倍[57]。反芻動物通過腸胃發(fā)酵產(chǎn)生的CO2難以被畜體消化吸收，絕大部分都通過打嗝排出體外。目前呼吸代謝箱法、示蹤法、頭罩法、面罩法等在反芻動物溫室氣體檢測中較為常用。

2.1 家畜腸道發(fā)酵溫室氣體

2.1.1 呼吸代謝箱法 呼吸代謝箱法通過建立空氣在動物的頭、嘴和鼻子內(nèi)的循環(huán)系統(tǒng)，計算系統(tǒng)內(nèi)空氣流速和濃度差得到CH4排放量。

史海山等[58]建立了密閉呼吸箱系統(tǒng)實時測定反芻動物CH4和CO2濃度。呼吸代謝箱法僅能測量反芻動物腸道發(fā)酵產(chǎn)生的溫室氣體，無法體現(xiàn)家畜體外環(huán)境中溫室氣體濃度，且儀器使用成本較高。

2.1.2 六氟化硫示蹤法 采用六氟化硫示蹤法測定動物CH4排放原理是在動物瘤胃內(nèi)置入以穩(wěn)定速率釋放六氟化硫的滲透管，根據(jù)已知的六氟化硫的排放速率測得與六氟化硫一起排出體外CH4濃度[59]。公式如下：

Q4=Q6×[4]/ [6] （2-1）

Q4為測定的反芻動物CH4排放速率；Q6為六氟化硫的釋放速率；[4]為采樣氣體的CH4濃度；[6]為采樣氣體中六氟化硫的濃度。

六氟化硫示蹤法成本較低，能夠在一定生產(chǎn)條件下同時對大量動物進行測定，有較好應用潛力，但其儀器測試設備仍有較大缺陷，亟待改進。

2.1.3 頭罩法和面罩法 頭罩法采用一種環(huán)繞在動物頭部周圍的密封箱，測量動物口鼻排出的氣體濃度。相對于呼吸箱代謝法，頭罩法成本較低，但無法測得動物尾腸排出的CH4濃度。面罩法只能針對單個個體使用，對動物飲食等活動造成諸多不利影響。上述3種家畜腸道發(fā)酵溫室氣體檢測方法的優(yōu)缺點如表4所示。

2.2 畜禽場溫室氣體

畜禽舍、糞污處理與施用是畜牧業(yè)溫室氣體的主要排放源[60]，目前畜禽場的溫室氣體檢測方法有如下幾種。

2.2.1 氣相色譜法 氣相色譜法分析速度快，靈敏度高，準確性高，在畜禽場溫室氣體檢測領(lǐng)域得到廣泛應用[61-62]。HAO等[63]采用氣相色譜法研究了畜禽場主動與被動兩種糞便堆肥方式對溫室氣體排放的影響，試驗結(jié)果表明，被動堆肥下氣體排放量較少，這主要是因為被動堆肥情況下肥料的不完全分解和較低的氣體擴散速率；WANG等[29]采用賽默飛55i型CH4分析儀對豬場沼液貯存中CH4濃度進行了動態(tài)檢測研究；XU等[64]使用裝配有火焰點燃探測器（FID）和熱傳導探測器（TCD）的氣相色譜儀準確檢測牛舍堆肥過程中CO2和CH4濃度變化；GAUTAM等[65]運用氣相色譜法檢測堆糞間CH4與CO2濃度研究納米氧化鋅對豬糞溫室氣體的減排作用，結(jié)果表明，納米氧化鋅可對上述兩種溫室氣體在糞肥厭氧條件的排放有顯著抑制作用；SARKER等[66]采用配備火焰電離檢測器（FID）和電子捕獲檢測器（ECD）的氣相色譜儀檢測溫室氣體（CH4、CO2）濃度以研究銅硅納米凝膠等三種納米顆粒對降低畜禽糞便溫室氣體排放的影響，并將三組的測定結(jié)果與對照組比較，結(jié)果表明添加該三種納米粒子可顯著降低豬舍堆糞間溫室氣體的排放。

表4 家畜腸道發(fā)酵溫室氣體檢測方法的優(yōu)缺點

2.2.2 開路激光法 檢測畜禽場溫室氣體的開路激光法主要包括開路式傅里葉紅外光譜法（OP-FTIR）和開路式可調(diào)諧激光二極管吸收光譜法（OP- TDLS）。BJORNEBERG等[67]在1、3、6和9月分別測量了奶牛場圍欄、儲存池、堆肥區(qū)空氣的CH4和N2O的濃度，試驗采用OP-FTIR法，精度可達0.01 mL·L-1；NAYLOR等[68]采用開放路徑FTIR光譜法量化蛋雞糞便中N2O和CH4的排放量，進而評估使用防滲蓋對污染氣體排放的影響，結(jié)果表明防滲蓋的使用可顯著降低蛋雞糞便溫室氣體的排放量；SHAO等[69]采用OP-FTIR法對大型奶牛場的CH4、N2O等溫室氣體進行檢測，并比較了偏最小二乘（PLS）法與經(jīng)典最小二乘（CLS）法對數(shù)據(jù)定量的結(jié)果，發(fā)現(xiàn)PLS回歸所得的結(jié)果更佳；KYOUNG等[70]用OP-TDLS法對集約化畜禽場的CH4濃度進行測定，試驗采用立式徑向流映射法（VRPM）構(gòu)建基于多路徑的綜合逸散氣體濃度測量垂直柱圖，大大提高檢測準確性。該法優(yōu)勢在于氣體檢測范圍廣，但因其使用時間受限，因此需要結(jié)合其他監(jiān)控方法獲取整年的溫室氣體數(shù)據(jù)。

與呼吸代謝法相比，開路激光法未限制動物的行為，比較接近于動物的自然放牧狀態(tài)，但由于其檢測范圍為整個畜禽場，因此無法說明不同排放源的溫室氣體排放情況。

2.2.3 光聲光譜檢測法 NGWABIE等[71]使用1412型光聲多氣體分析儀對自然通風奶牛舍的溫室氣體進行多點采樣分析，N2O、CH4和CO2的檢測限分別為0.03、0.4和1.5 mL·L-1；SHIRAISHI等[72]在夏天和冬天使用紅外聲光探測器對肉牛糞便堆肥的溫室氣體進行檢測，研究糞便含水量對溫室氣體排放的影響；MAIALEN等[73]采用1302型多功能光聲氣體分析儀評估管理模式和環(huán)境參數(shù)對春季和秋季堆糞處溫室氣體排放的影響。結(jié)果表明，氣溫、降水情況以及堆糞管理方式對溫室氣體排放均有一定影響。

進行畜禽舍溫室氣體檢測時應結(jié)合家畜種類、生產(chǎn)環(huán)境等不同因素選擇科學合適的檢測方法。紅外光譜法、氣相色譜法、質(zhì)譜法、激光法等檢測技術(shù)較之化學分析方法更加快速精確。

畜牧業(yè)溫室氣體檢測隨時間、季節(jié)和采樣點等不同而不斷變化，實現(xiàn)畜牧業(yè)溫室氣體的精確監(jiān)測較為困難，目前仍未有國際通用的檢測方法與測量標準，畜牧業(yè)溫室氣體檢測方法與技術(shù)及其標準研究亟待開展。

3 顆粒物

大氣顆粒物（particulate matters，PM）是在大氣中存在的各種固態(tài)、液態(tài)顆粒狀物質(zhì)的總稱，包括灰塵、霧、霾等。按粒徑大小顆粒物可分為總懸浮顆粒物（total suspended particulate，TSP）、可吸入顆粒物（inhalable particulate matter，IPM）、可入肺顆粒物（respirable particulate matter，RPM）等[74]。TSP指大氣中空氣動力學直徑小于或等于100μm的顆粒物；PM10被稱為可吸入顆粒物，可以通過呼吸系統(tǒng)進入人體，其空氣動力學直徑小于或等于10μm；PM2.5指空氣動力學直徑小于或等于2.5μm的大氣顆粒物，它們能夠進入人體肺泡，因此也稱為可入肺顆粒物[75]。

研究表明，畜禽養(yǎng)殖業(yè)PM是農(nóng)業(yè)源主要來源之一。隨著畜禽養(yǎng)殖業(yè)的高速發(fā)展，其PM的排放占比還將持續(xù)增加[76]。畜禽舍內(nèi)的PM攜帶惡臭和污染氣體，通常還含有種類繁多的細菌和微生物，從而使其具有生物活性，且濃度是其它室內(nèi)環(huán)境的10—100倍[77]，因此畜禽場PM對畜禽健康、福利以及對環(huán)境影響巨大。對畜禽場PM檢測技術(shù)的研究已成為提高畜禽福利、改善養(yǎng)殖環(huán)境的重要研究方向。

畜禽場PM不僅影響動物的生長性能以及福利水平，而且嚴重影響工作人員的健康和周邊環(huán)境質(zhì)量[78]。隨著畜禽養(yǎng)殖業(yè)的規(guī)模化發(fā)展，當前畜禽場PM的研究仍欠缺大量的定量信息，PM源解析技術(shù)亟待發(fā)展。畜禽場PM吸附的NH3、惡臭化合物、各種微生物對畜禽以及工作人員健康的影響有待評估。因此，完善PM特征檢測技術(shù)，獲取更全面的PM特征信息對揭示畜禽場PM對環(huán)境影響、減少PM排放有至關(guān)重要的作用。

3.1 PM物理特征檢測

3.1.1 PM濃度的檢測 目前PM濃度的檢測方法主要包括稱重法和光學法兩種。稱重法可以得到PM的質(zhì)量濃度，即PM質(zhì)量與空氣體積之比；而光學法可以得到PM的數(shù)量濃度，即PM數(shù)量與空氣體積之比。質(zhì)量濃度在PM研究中較為常用，數(shù)量濃度可結(jié)合PM的密度及其粒徑等信息轉(zhuǎn)化為質(zhì)量濃度。

稱重檢測法原理為：一定流量的空氣通過采樣器的濾膜時，空氣中的PM吸附在濾膜上，然后根據(jù)采樣后濾膜增加的質(zhì)量除以空氣流量，計算出單位體積PM的質(zhì)量，即PM的質(zhì)量濃度。針對不同粒徑的PM（如PM10、PM2.5）檢測，需要在采樣器上添加不同類型的切割頭進行過濾。當前畜禽場PM質(zhì)量濃度檢測儀器使用較多的有微量震蕩天平（TEOMs）和β衰減PM監(jiān)測儀（Beta Gauge），兩者都可以實現(xiàn)PM的自動、連續(xù)、精確監(jiān)測[79-82]。兩者差異主要在于TEOMs可以通過其獨特的微量天平系統(tǒng)測定濾膜上的PM質(zhì)量變化。

PM濃度的光學檢測儀器主要包括便攜式PM檢測儀和光學粒子計數(shù)器等，光學檢測法的檢測精確度低于稱重法[83-85]。但這類檢測儀器便于攜帶和操作，可連續(xù)實時監(jiān)測氣體濃度，因此在畜禽場PM的濃度檢測中應用廣泛[86]。

3.1.2 PM粒徑分布檢測 PM粒徑分布檢測方法主要包括空氣動力學檢測與光學檢測。

目前主要采用級聯(lián)撞擊器或者氣動粒度儀進行PM空氣動力學檢測。級聯(lián)撞擊器可以對不同粒徑范圍的PM進行收集并最終計算其分布，其原理是在不同的撞擊階段利用慣性去除將不同粒徑的PM分離。但由于慣性與顆粒質(zhì)量成正相關(guān)，難以分離小微粒，因此該方法大多被用于微米級PM中較大粒徑的分布檢測[87]。空氣動力學粒徑譜儀（aerodynamic particle sizer，APS）操作簡便，便于攜帶，可實時測量顆粒污染物種類、粒徑及其分布[88-89]。微孔均勻沉積式多級碰撞采樣器（micro-orificeuniform deposit impactor，MOUDI）是一種常用的8級串聯(lián)撞擊式顆粒物測量儀，測量結(jié)果準確，但無法實時獲得空氣顆粒物污染數(shù)據(jù)[90-91]。而氣動粒度儀則是能夠提供實時、高分辨率的PSD測量，測量的范圍為0.5—20μm[92]。

PM的光學檢測主要利用光通過顆粒的散射及衍射現(xiàn)象，并結(jié)合PM的密度和形狀信息對PM的空氣動力學直徑進行分析。采用的儀器主要包括光學粒子計數(shù)器和光散射粒度儀兩類。光學檢測法的測量粒徑范圍較廣，重復性較好，但需要在PM采集完成后才能進行粒徑分析[93]。激光粒度分析儀（LS13320）測得的顆粒物直徑結(jié)果較為準確，但是LS13320無法直接采集顆粒物樣本，且需要在特定的溶劑內(nèi)進行分析，無法實時測量。

3.2 PM的化學特征檢測

PM的化學特征主要指PM的化學成分，是開展畜禽場PM來源分析的重要參數(shù)。Cambra-López等[94]對家禽舍與豬舍的PM進行分析，研究不同源對畜禽舍PM的貢獻。試驗結(jié)果表明，單純采用PM化學特性分析正確率較高，在60%—68%之間，而分析形態(tài)特征正確率僅在40%—62%之間，綜合兩種特征正確率可達69%。畜禽場PM化學成分主要為元素（Al、Si、Fe等）、離子（SO42-、NO3-、NH4+等）以及有機碳（OC）和元素碳（EC），PM的化學特征檢測方法主要包括離子色譜法、X射線光譜法和熱光學分析法等。

離子色譜法主要用于測定各種離子的含量，原理是將改進后的電導檢測器安裝在離子交換樹脂柱的后面，通過離子交換的方法分離出樣品離子，再用檢測器對樣品離子進行檢測響應。目前離子色譜可以測定的離子包括堿金屬、有機陰離子、重金屬、堿土金屬、有機酸和稀土離子以及胺和銨鹽等[95-97]。MASIOL等[98]在威尼斯3個采樣點對PM2.5進行分季度采樣，用離子色譜法定量分析了樣品的元素組成、無機離子和多環(huán)芳烴濃度，并建立基于元素和無機離子數(shù)據(jù)的多部位PMF受體模型。

X射線光譜分析法根據(jù)試樣發(fā)出的X射線波長和強度，測定試樣所含的元素與元素的相對含量，該方法精密度高、成本低、無污染[99]。

熱光學分析法通過加熱分離樣品中的OC和EC，之后采用光學的方法分別測定兩者的含量[100]。LI等[101]采用熱光學分析法研究雞舍空氣PM中OC與EC的比例，進而分析雞舍中PM的來源。

目前上述三種PM化學成分分析方法均需要現(xiàn)場采樣后送實驗室分析，詳見表5所示。

表5 畜禽場PM的化學成分分析方法

3.3 PM生物特征檢測

顆粒物的生物特征主要是指PM內(nèi)包括細菌、真菌、病毒等微生物的種類、數(shù)量等信息。PM中的微生物樣品通過采集空氣樣本導入吸收液進行采集，之后取定量吸收液進行培養(yǎng)，再用16S核糖體分析方法對微生物的種屬進行鑒別。

16S核糖體分析法可以用于未知樣品的快速種屬分析或為生化鑒定提供指導信息。對于難以獲得純培養(yǎng)的細菌，該分析法是目前唯一可用的鑒定方法。GERALD等[102]曾對不同畜禽舍的顆粒物進行采集，并通過培養(yǎng)基對PM的微生物進行培養(yǎng)分析，試驗結(jié)果表明，雖然不同畜禽舍內(nèi)PM攜帶的微生物種類不盡相同，但李斯特菌在其中的含量均最高。

4 惡臭物質(zhì)

禽畜養(yǎng)殖業(yè)迅速發(fā)展的同時，其帶來的惡臭污染問題也日益凸顯[103]，當前畜禽養(yǎng)殖業(yè)的惡臭污染問題引起了廣泛的關(guān)注。

畜禽養(yǎng)殖產(chǎn)生的惡臭不但氣味令人厭惡，而且伴隨著病原微生物、懸浮顆粒、寄生蟲卵、NH3、H2S等有毒有害成分，造成嚴重的空氣污染，威脅人畜的身心健康[104]。20世紀60年代以來，歐美國家在對惡臭成分開展鑒定分析和科學評估的基礎(chǔ)上，出臺了一系列惡臭監(jiān)測與管理的標準及法規(guī)[105]。

畜禽惡臭釋放源多樣，物質(zhì)組成復雜。隨著惡臭物質(zhì)分析測試技術(shù)的發(fā)展，新惡臭成分不斷被發(fā)現(xiàn)，通過氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀（GC-MS）分析確定多達331種揮發(fā)性有機化合物和NH3、H2S等固定氣體[106]等惡臭物質(zhì)。因此，識別畜禽養(yǎng)殖惡臭來源及物質(zhì)組成、了解惡臭表征與評估方法，對于判別畜禽惡臭關(guān)鍵物質(zhì)、科學評估惡臭危害、針對性地提出惡臭控制措施有重要意義。

惡臭物質(zhì)的檢測主要有成分分析和感官分析。

4.1 惡臭成分分析

不同的分析測定方法對于不同種類惡臭物質(zhì)的選擇性和靈敏度不同。NH3、H2S以及揮發(fā)性有機物（VOCs）等惡臭物質(zhì)的常用分析方法有分光光度法、氣相色譜法、氣相色譜一質(zhì)譜聯(lián)用法等，這些畜禽場惡臭物質(zhì)的成分分析方法比較如表6所示。

4.2 惡臭感官分析

感官法是利用人鼻來測知有無臭氣以及臭氣的質(zhì)和量。然而當臭氣物質(zhì)缺少特異性時，感官法就難以辨別其質(zhì)與量。感官分析法分為直接法和稀釋法兩種。

直接法是一種定性方法，直接通過嗅覺感知的惡臭感覺對照惡臭強度分級判定惡臭程度，即用數(shù)字等級或語言描述表示臭氣強弱[121]。稀釋法是一種相對定量方法，是指用無臭空氣對某一惡臭樣品進行連續(xù)稀釋，直至達到無臭狀態(tài)。根據(jù)稀釋方法分為靜態(tài)稀釋法和動態(tài)稀釋法。靜態(tài)稀釋法主要包括無臭室法、注射器法和三點比較式臭袋法。其測量精度相對較高，測量的重復性和再現(xiàn)性好，嗅辨員個體之間的誤差小。

表6 畜禽場惡臭成分分析方法

動態(tài)稀釋法是使用儀器設備對臭氣樣品進行連續(xù)稀釋后供人嗅辨的方法。動態(tài)嗅覺儀使用電腦控制自動完成樣品定比稀釋，提高了稀釋效率，同時提高了稀釋精度和重復精度。

惡臭樣品的感官指標主要分為惡臭濃度、惡臭強度、惡臭容忍度、惡臭愉悅度及惡臭特征描述等5類。其分析方法如下：

（1）惡臭濃度（Odor Concentration，OC）是用無臭空氣對某一惡臭樣品進行連續(xù)稀釋時，剛剛達到無臭狀態(tài)（在人的感覺閾值以下）時的稀釋倍數(shù)。可用以下公式表示：

式中，D/T—稀釋倍數(shù)/閾值（dilution to threshold）；Vo—惡臭樣品體積（volume of odorous air）；Va—潔凈空氣體積（volume of fresh air）

由于惡臭濃度數(shù)值有時很大，不易于惡臭給人的感覺聯(lián)系起來，且誤差較大，目前常用惡臭指數(shù)（odor index，OI），表示惡臭污染的程度，計算公式如式（2）：

OI=10×lg（） （2）

式中，OI—惡臭指數(shù)；—惡臭濃度，無量綱（國標）或/3（歐標）。

惡臭指數(shù)的優(yōu)點如下：

① OI符合Weber-Fechner定律；

②任何惡臭均可用2位有效數(shù)字表示，評價尺度簡單；

③ OI易進行標準化。

（2）惡臭強度（odor intensity）是指惡臭樣品（確認閾值以上）的相對強度，可通過等級描述法、估量法、參考等級法定性描述。

（3）惡臭容忍度（odor persistency，OP-dose response）用于描述人體感受到的惡臭強度隨惡臭濃度被稀釋時降低的速率。

據(jù)Steven's法則，惡臭強度與惡臭濃度間的關(guān)系如（3）所示

I=(C)（3）

式中，I—Odor Intensity；C—Odor concentration；，—常數(shù)

惡臭容忍度關(guān)系式可表述為“劑量—反映”（dose response）（冪函數(shù)），呈線性相關(guān),如下式所示：

=+（4）

（4）氣味愉悅度（hedonic tone），是用于評價氣味樣品的令人愉悅程度，通常使用21點等級，如+10、0、-10，該等級需由經(jīng)培訓的嗅辨員確定。

（5）氣味特征描述需要嗅辨員描述氣味的感官感受特征。氣味特征描述可分為蔬菜味、水果味、花朵味、泥土味等。感受特征描述可分為發(fā)癢的、發(fā)麻的、溫暖的等。以上每種氣味都可分為4個級別，由嗅辨員給出，作為評價惡臭的指標。除此之外，還可以運用電子鼻分析惡臭感官指標。

專業(yè)嗅辨人員的惡臭分析要比氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法成本高，而且主觀性較強，但是氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)也有局限，無法僅憑一個樣品確定所有氣態(tài)有機化合物，以及難以確定引起惡臭的化合物種類。因此采用氣相色譜與動態(tài)嗅覺儀聯(lián)合的方法可更全面分析惡臭樣品指標。

5 展望

我國是畜禽養(yǎng)殖大國，畜禽場的空氣污染問題已成為畜牧業(yè)可持續(xù)健康發(fā)展的主要制約因素之一。近年來，我國學術(shù)界、畜牧行業(yè)、公眾及政府對畜禽場空氣污染問題日益關(guān)注?？茖W準確地獲取畜禽場各種主要空氣污染物信息是探明空氣污染物排放機理、對人畜健康影響機制、擴散及對周邊環(huán)境空氣質(zhì)量影響、控制技術(shù)研發(fā)與效果評估等的前提。因此，在選擇應用畜禽場空氣污染物檢測技術(shù)與方法時，要根據(jù)空氣污染物排放源與污染物特征、檢測目的、檢測點數(shù)及檢測時間等科學選用，并嚴格遵守相關(guān)技術(shù)標準與規(guī)范、操作維護要求，以確保所獲得的各種空氣污染物檢測濃度的準確性和可靠性。

畜禽場的空氣污染物成分復雜，各種污染物在檢測過程中存在相互干擾，如何從畜禽場的空氣污染物中快速、準確檢測出各種污染物成分及濃度是未來的研發(fā)重點。與此同時，目前用于畜禽場空氣污染物連續(xù)檢測的精密儀器多數(shù)只能單點檢測，使用和維護成本較高，主要以美國Thermo Scientific等外國公司為主導，而完全具有知識產(chǎn)權(quán)的國內(nèi)同類檢測儀器鮮有。因此，亟待開發(fā)具有自主知識產(chǎn)權(quán)、低成本、高效、精準的多點實時在線空氣污染物檢測方法與技術(shù)。

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Review of Measurement Technologies for Air Pollutants at Livestock and Poultry Farms

WANG KaiYing, WU JieGang, ZHAO Xiaoyang

（Institute of Agricultural Bio-Environmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310058）

With the intensification of livestock breeding, the air quality problem of livestock farms caused by high density breeding is becoming more and more serious. Animal husbandry has become one of the important sources of air pollutants in China. Air emitted from most intensive livestock houses contains a large amount of pollutants, including ammonia, sulfides, particulate matters (PM), volatile organic compounds (VOCs), which not only poses a big threat to animals and workers in livestock farms, but also spreads to the surrounding environment resulting in air pollution. Scientific and applicable air pollutants measuring methods are the basis of monitoring and controlling air pollution in livestock and poultry farms. In this article, the detection methods of livestock farming related hazardous gases (e.g., NH3, H2S), greenhouse gases, particulate matters and odor were summarized. The detection methods of hazardous gases in livestock houses mainly include chemical analysis, semiconductor gas sensor detection, spectroscopic methodology and mass spectrometry. The wet-chemical method is cheap and can detect gases sensitively and accurately, while it cannot detect gases in real time, and the process is time-consuming and labor-intensive. The gas tube is cheap and easy to operate, but the deviation is great. Electrochemical sensor is of high sensitivity, moderate cost and can be used to detect gas concentration continuously, however, the devices are easy to age. Spectrum method and mass spectrometry can detect gas quickly and accurately, but it is not suitable for conventional air detection of productive livestock farming due to its high costs. In this paper, the detection methods of greenhouse gases (e.g., CH4, CO2) generated from animal intestinal fermentation and livestock environment were also summarized. It is hard to conclude an accurate detection of greenhouse gases in animal husbandry, because the concentrations of greenhouse gases in animal husbandry changes all the time (diurnal and seasonal) and are related to other factors including sampling points. No international common testing method and measurement standard are concluded till now, therefore, the research of greenhouse gases detection method and standard in animal husbandry should be carried out as soon as possible. The detection methods of particulate matters (PM) in livestock farms were reviewed from three aspects: physical, chemical and biological characteristics. PM contains complex components in livestock farms, therefore, it is highly needed to improve PM detection technology. Besides, the component analysis and sensory analysis of odorous substances in livestock farms were overviewed. The odor analysis of professional olfactory discernment personnel owns stronger subjectivity and costs higher than gas chromatography- mass spectrometry. While, using gas chromatography-mass spectrometry is unable to determine all gaseous organic compounds with one sample. Combining gas chromatography and dynamic olfactometer can be more efficient for comprehensive analysis of odor samples. In this article, detection methods and techniques of air pollutants in animal husbandry were comprehensively reviewed to provide a reference for the development of air pollutants detection technologies in livestock and poultry breeding in China.

livestock and poultry farm; air pollution; measurement; harmful gases; particulate matter; odor

10.3864/j.issn.0578-1752.2019.08.015

2018-08-02；

2019-02-22

十三五國家重點研發(fā)計劃（2016YFD0500504）

汪開英，E-mail：zjuwky@zju.edu.cn

（責任編輯 林鑒非）