楊國(guó)勝 胡珺 鄭建

1弘前大學(xué)輻射醫(yī)療綜合研究所，日本弘前市 036-8564；2國(guó)立研究開發(fā)法人量子科學(xué)技術(shù)研究開發(fā)機(jī)構(gòu) 放射線醫(yī)學(xué)綜合研究所，日本千葉市 263-8555

2011年3月11日，日本東北部地區(qū)發(fā)生里氏9.0級(jí)地震并引發(fā)海嘯，在地震和海嘯的雙重破壞下，位于福島縣的福島第一核電站核電機(jī)組相繼發(fā)生堆芯熔毀和氫氣爆炸。事故發(fā)生后，東京電力公司為了降低核反應(yīng)堆內(nèi)氣壓而將堆內(nèi)氣體排放到大氣環(huán)境，為了冷卻核反應(yīng)堆而向堆內(nèi)注入大量冷卻水，之后又將此冷卻水排入大海。這些危機(jī)處理措施以及其他的意外與失控事件，使得福島核反應(yīng)堆內(nèi)的放射性物質(zhì)持續(xù)大規(guī)模外泄釋放到周邊環(huán)境。日本災(zāi)區(qū)民眾遭受地震、海嘯和核輻射污染三重打擊，同時(shí)造成了日本和鄰國(guó)民眾對(duì)日本環(huán)境和食品安全的擔(dān)憂。限于篇幅，筆者主要從放射性銫和錒系元素等方面介紹日本福島核電站事故對(duì)環(huán)境和食品安全可能造成的影響，對(duì)如何加強(qiáng)安全防范和科學(xué)研究等問題做一些概要的介紹和討論。

1 環(huán)境影響和來(lái)源示蹤

與1986年前蘇聯(lián)的切爾諾貝利核電站事故并列核事故最高級(jí)（7級(jí)）的日本福島核事故，對(duì)人類的影響是全球性和全方位的（環(huán)境安全、食品安全、人體健康和社會(huì)思考等）[1-3]。福島核事故釋放了大量的放射性物質(zhì)到大氣、陸地、河湖、海洋等環(huán)境介質(zhì)，這些放射性物質(zhì)不僅包括短半衰期的133Xe（5.2 d）、131I（8.0 d）、133I（20.8 h）和134Cs（2.1 y）等放射性核素，還包括長(zhǎng)半衰期的129I（1.57×107y）、135Cs（2.3×106y）、236U（2.342×107y）、239Pu（24110 y）和240Pu（6564 y）等放射性核素[1-3]。這些長(zhǎng)壽命放射性核素將在環(huán)境中長(zhǎng)期存在，因此放射性核素污染源的識(shí)別和長(zhǎng)期環(huán)境的動(dòng)態(tài)預(yù)測(cè)是福島核事故后研究對(duì)環(huán)境影響的重要課題。

1.1 對(duì)大氣的影響及示蹤

Aoyama等[4]通過(guò)對(duì)3個(gè)不同的大氣模型估算出福島核事故直接排到大氣的137Cs為15～20 PBq。福島核事故釋放的134Cs/137Cs的活度比接近1.0的特征值（衰變校正到2011年3月11日），在北半球各地的大氣中都有檢測(cè)到，這說(shuō)明福島核事故的影響具有全球性[5]。短半衰期放射性核素的比活度相對(duì)較高，適宜用γ譜儀等傳統(tǒng)的方法檢測(cè)[6]。γ譜儀的樣品前制備和操作簡(jiǎn)單，對(duì)技術(shù)人員的要求相對(duì)較低，因此福島核事故后被用來(lái)測(cè)定131I和134Cs等短半衰期放射性核素，以進(jìn)行輻射暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。但福島核事故發(fā)生幾年后，131I和134Cs等短半衰期放射性核素基本衰變到最低檢出限以下的活度，因此研究人員通過(guò)測(cè)定129I和135Cs等長(zhǎng)半衰期放射性核素還原重建福島核事故后短半衰期放射性核素的空間分布[7-9]。

Zheng等[10]開發(fā)了磷鉬酸銨吸附消解后的Cs、陰陽(yáng)離子雙色譜柱凈化分離、電感耦合等離子體雙質(zhì)譜（ICP-MS/MS），以此來(lái)測(cè)定135Cs/137Cs同位素比值。較低的135Cs和137Cs的檢出限（0.002 pg/mL相當(dāng)于0.006 Bq/mL137Cs的放射性活度）保證了此方法可以應(yīng)用到實(shí)際環(huán)境樣品中，從而提出了用135Cs/137Cs同位素比值代替134Cs/137Cs活度比值作為新示蹤劑，以此來(lái)研究福島核事故釋放出的放射性污染的可能性。Zheng等[9]把此方法應(yīng)用到福島第一核電站西北方向污染最嚴(yán)重（134Cs和137Cs大氣沉降 ＞ 3×106Bq/m2）的 20～50 km 區(qū)域采集的枯枝落葉和表層土壤樣品上，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其135Cs/137Cs同位素比值為0.333～0.343（校正到2011年3月11日），同時(shí)估算出了福島核事故135Cs的大氣釋放量為1.58 kg。

1.2 對(duì)土壤和植物的影響及示蹤

Yang等[7]發(fā)現(xiàn)，受福島核事故的影響，事故后日本土壤中的129I活度和129I/127I同位素比值的最高值都比事故前上升了3個(gè)數(shù)量級(jí)。他們還發(fā)現(xiàn)，相比線性方程，公式 logy=0.877logx + 0.173（x 為129I濃度、y為131I濃度，校正到2011年3月11日）能更好地表示受到全球沉降和福島核事故影響的日本土壤中129I和131I的相互關(guān)系。

Yang等[8]大范圍調(diào)查了福島核事故后福島地區(qū)枯枝落葉和表層土壤樣品，結(jié)果發(fā)現(xiàn)134Cs/137Cs活度比特征值和135Cs/137Cs同位素比特征值分別為1.033±0.006和 0.334±0.005（校 正 到 2011年 3月11日），進(jìn)一步確認(rèn)了用135Cs/137Cs同位素比示蹤日本福島核事故釋放的放射性Cs的有效性。這些135Cs/137Cs同位素比特征值與乏燃料（0.377～0.514）、1號(hào)反應(yīng)堆內(nèi)核燃料的比值（0.396）差異較大（圖1），而與 2號(hào)（0.341）、3號(hào)反應(yīng)堆中的比值（0.350）接近[11]。Zheng 等[9]通過(guò)比較240Pu/239Pu 與135Cs/137Cs同位素比的相互關(guān)系，進(jìn)一步闡明福島西北地區(qū)環(huán)境樣品中的放射性Cs主要來(lái)自2號(hào)反應(yīng)堆，這和日本文部省發(fā)布的1、2、3號(hào)反應(yīng)堆釋放的137Cs總量分別為 0.59、14.00 PBq，和 0.71 PBq的報(bào)告相符。以上研究結(jié)果表明135Cs/137Cs同位素比值可代替134Cs/137Cs活度比值，并被成功地應(yīng)用于福島核事故后環(huán)境中放射性Cs的來(lái)源研究。

圖1 受福島核事故影響的地表枯枝落葉和土壤樣品與日本福島核事故受損反應(yīng)堆（堆心1～3號(hào)機(jī)組）和乏燃料池中的135Cs/137Cs同位素比值的對(duì)比圖Fig.1 Comparison of 135Cs/137Cs isotopic ratios observed in litter and lichen samples affected by the FDNPP accident with those in nuclear fuels in the damaged reactors (Cores 1-3) and in the spent fuel pools

Pu的主要同位素（如239Pu、240Pu、241Pu等）都具有極大的化學(xué)毒性和放射性。這些同位素不僅具有較長(zhǎng)的半衰期，而且容易在肝臟和骨骼等部位累積并難以排出體外。因此，這些核素一旦通過(guò)食物鏈攝入、顆粒物吸入（尤其是核事故中的放射性沾染和吸入）等途徑進(jìn)入體內(nèi)，將會(huì)給人體健康帶來(lái)長(zhǎng)期的潛在危害。福島核事故后，環(huán)境樣品中239+240Pu的活度沒有明顯升高，因此很難通過(guò)測(cè)定239+240Pu的活度來(lái)判斷福島核事故是否有Pu的泄露[12-15]。因?yàn)镻u的土壤至植被的遷移系數(shù)非常?。?×10-3～9×10-6）[16-18]，所以事故前樹葉中來(lái)自土壤遷移的Pu可以忽略。Zheng等[13-14]通過(guò)現(xiàn)場(chǎng)采樣（圖2A）觀察了環(huán)境樣品中Pu的特征值。如圖2B所示，福島核事故污染較嚴(yán)重地區(qū)，如森林中枯枝落葉的240Pu/239Pu 同位素比值（0.330 ± 0.032）、241Pu/239Pu同位素比值（0.135 ± 0.012）以及241Pu/239+240Pu 活度比值（108.000 ± 3.000）可以視為福島核事故泄露Pu的特征值。這些特征值表明，環(huán)境樣品中的Pu主要來(lái)自反應(yīng)堆而不是乏燃料（圖2C）[13-14]。此外，Zheng等[14]通過(guò)準(zhǔn)確測(cè)定240Pu/239Pu以及241Pu/239Pu同位素比值，估算出福島核事故泄露了0.11～0.26 TBq241Pu、1.0～2.4 GBq239+240Pu 和 2.9～6.9 GBq238Pu。這些釋放量比切爾諾貝利核事故中的Pu的釋放量低4個(gè)數(shù)量級(jí)。

Shinonaga等[19]通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，福島第一核電站氫氣爆炸后收集的氣溶膠樣品中236U/238U同位素比值（～10-6）大幅超過(guò)自然界非礦物質(zhì)環(huán)境樣本中的比值（～10-14～10-13）[20]，Yang 等[21]發(fā)現(xiàn)，除了受到福島核事故Pu污染的土壤，道路揚(yáng)塵[22]中的236U也與239+240Pu存在高度相關(guān)性，這揭示了福島核事故有微量的236U泄露。

最新的研究結(jié)果顯示，福島核事故發(fā)生后，在大氣氣溶膠、土壤、無(wú)紡布衣物、植被葉面、河水懸浮顆粒物等環(huán)境介質(zhì)中發(fā)現(xiàn)了微米尺寸的各種形狀的硅酸鹽玻璃狀放射性單顆粒[23-28]。這些單顆粒的放射活度主要來(lái)自放射性Cs，此外還包括U和其他的核裂變產(chǎn)物（140Ba、129mTe、131I）等。Chen等[29]對(duì)放射性單顆粒的分離、表征、物化性質(zhì)、可能形成機(jī)理進(jìn)行了初步的總結(jié)。由于堆芯內(nèi)部的高輻射和事故導(dǎo)致的內(nèi)部混亂，直到2017年7月才有第1個(gè)機(jī)器人成功地進(jìn)入3號(hào)反應(yīng)堆并傳回圖像。鑒于技術(shù)限制的原因，目前對(duì)放射性單顆粒的形成機(jī)制還有待進(jìn)一步的研究。研究環(huán)境中的放射性單顆粒對(duì)福島核事故具體過(guò)程的還原、堆芯內(nèi)部目前狀態(tài)的評(píng)估、后期堆芯拆除的前期準(zhǔn)備、放射性單顆粒對(duì)環(huán)境生態(tài)的影響和人體內(nèi)輻射劑量的評(píng)估等都有重要意義。

圖2 受福島核事故影響的環(huán)境樣品中Pu的特征值 圖中，A：采樣點(diǎn)分布；B：受福島核事故影響的地表枯枝落葉中Pu的特征值與切爾諾貝利核事故以及全球大氣沉降Pu的特征值的比較；C：受福島核事故影響的地表枯枝落葉中Pu的特征值與日本福島核事故受損反應(yīng)堆（堆心1～3號(hào)機(jī)組）和乏燃料池中Pu的特征值的比較。Fig.2 Isotopic composition of the FDNPP source Pu in environmental samples in Fukushima Prefecture

1.3 對(duì)海洋的影響

福島核事故向大氣環(huán)境釋放了15～20 PBq137Cs，其中約70%最后都沉積到海洋環(huán)境中。另外，Tsumune等[30]的估算結(jié)果是福島核事故直接排到海洋的137Cs為（3.6±0.7）PBq。通過(guò)表面洋流、中央模態(tài)水和亞熱帶模態(tài)水形成的傳輸，福島核事故釋放的137Cs已擴(kuò)散到整個(gè)北太平洋[31]。相對(duì)于放射性Cs的大量釋放，Pu的釋放量極低，但Pu對(duì)海洋環(huán)境的可能污染是公眾和科學(xué)界關(guān)注的重大環(huán)境問題。事故發(fā)生后，研究人員對(duì)福島沿岸西北太平洋海域的海水和海洋沉積物進(jìn)行了數(shù)年的連續(xù)調(diào)查研究，結(jié)果表明，無(wú)論是239+240Pu放射性活度還是Pu同位素組成（240Pu/239Pu以及241Pu/239Pu同位素比值）都沒有超過(guò)事故前的背景值水平[15,18]，這說(shuō)明福島核事故釋放的Pu沒有對(duì)海洋環(huán)境產(chǎn)生可觀測(cè)的影響。福島核事故對(duì)海洋及海洋生物的遠(yuǎn)期影響還有待長(zhǎng)期的研究。

2 食品安全

核泄露后人體健康可能會(huì)因?yàn)閮?nèi)外輻射而受到影響。內(nèi)輻射主要來(lái)源于呼吸暴露、皮膚暴露和食品攝入。核事故發(fā)生后的前兩年，人體攝入的放射性物質(zhì)主要來(lái)源于綠葉植被上的沉降，而不是來(lái)源于根莖類食品；另外一個(gè)主要途徑則是來(lái)自肉類和奶制品的攝入，因?yàn)樯罂赡苁秤昧吮晃廴镜娘暳蟍2]。福島核事故后，日本厚生勞動(dòng)省根據(jù)日本原子力規(guī)制委員會(huì)、國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)和國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)等推薦的以每年最高攝入劑量5 mSv、甲狀腺等效劑量50 mSv的食品安全攝入限值為基準(zhǔn)，制定了食品中放射性物質(zhì)暫定限制（表1、表2）。2012年4月1日福島核事故1年后，現(xiàn)行的食品中放射性物質(zhì)的基準(zhǔn)值開始實(shí)施（表1）[32]?？紤]到食品的攝取量和可能含放射性物質(zhì)的食品比例等因素的影響，因此不能僅通過(guò)數(shù)據(jù)比較進(jìn)行衡量。國(guó)際食品法典委員會(huì)、歐盟和日本對(duì)來(lái)自食品的輻射劑量上限值的設(shè)定同為1 mSv/年。隨后日本厚生勞動(dòng)省進(jìn)行了前所未有的食品安全檢測(cè)。隨著放化檢測(cè)儀器的增多，檢測(cè)的食品樣本數(shù)量逐年遞增（圖3）。以福島縣為例，事故發(fā)生后第1年檢測(cè)的食品樣本為21549個(gè)，截至2019年2月26日共計(jì)檢測(cè)了271654個(gè)樣本（圖3）[33]。日本政府為減少在生活空間中受到的輻射量而實(shí)施了清除放射性物質(zhì)或用土覆蓋等作業(yè)。日本農(nóng)林水產(chǎn)省、地方自治體和生產(chǎn)者通過(guò)飼養(yǎng)管理、使用鉀肥等措施降低食品中放射性物質(zhì)的活度[34]?；谶@些有效的措施以及半衰期較短、比活度較高的134Cs和131I能夠快速地衰變等原因，目前大部分食品中放射性物質(zhì)的活度均低于基準(zhǔn)值，放射性Cs的活度大幅降低，超過(guò)基準(zhǔn)值的樣品數(shù)量逐年遞減。從2015年起截至2019年2月26日，超過(guò)基準(zhǔn)值的樣品占比均低于1%（圖3）[33]。福島核事故污染最嚴(yán)重的地區(qū)約75%被森林覆蓋，這些地區(qū)很難進(jìn)行除污[35-36]。但是，森林具有富集放射性物質(zhì)的屬性，放射性物質(zhì)在森林系統(tǒng)的生物半衰期較長(zhǎng)，并被不斷的排入河流等其他生態(tài)系統(tǒng)[35-38]。此外，由于動(dòng)植物的某些特殊屬性導(dǎo)致其被污染的水平較高，比如蘑菇富集Cs，野豬、野鹿、黑熊等主要以蘑菇或其他易富集Cs的植被為食[1]。目前，在福島地區(qū)的蘑菇、野生動(dòng)物肉制品、野生蔬菜、淡水魚和一些咸水魚等非人工飼養(yǎng)的食品中，放射性Cs的活度仍然超過(guò)基準(zhǔn)值。需要長(zhǎng)期檢測(cè)這些食品[33]?；跈z測(cè)的食品中放射性活度數(shù)據(jù)和日本人的飲食結(jié)構(gòu)，對(duì)人體輻射劑量進(jìn)行評(píng)估，結(jié)果顯示其低于最高限值（1 mSv/年）[39-42]?？傮w來(lái)說(shuō)，福島核事故后，日本采取的表層土壤除污、相應(yīng)法規(guī)制定和實(shí)施、農(nóng)產(chǎn)品生產(chǎn)規(guī)范和上市前檢測(cè)等措施取得了積極效果，具有借鑒意義。

表1 各國(guó)和各國(guó)際組織關(guān)于食品中放射性銫相關(guān)指標(biāo)的規(guī)定Table1 Derived intervention levels for radiocesium in foods adopted by the United States,the European Union,the Codex Alimentarius Commission and Japan

表2 各國(guó)和各國(guó)際組織關(guān)于輻射劑量上限等的相關(guān)規(guī)定Table2 Relevant regulation on radiation dosage upper limit adopted by the United States,the European Union,the Codex Alimentarius Commission and Japan

圖3 日本福島縣在福島核事故后實(shí)施的放射性物質(zhì)檢測(cè)食品樣本數(shù)（左）和超標(biāo)的樣品比重（右）Fig.3 After the FDNPP accident,the food numbers tested in Fukushima Prefecture (left) and the proportion of food numbers exceeding the regulation limits (%,right)

3 小結(jié)與展望

日本福島核事故發(fā)生后，災(zāi)害重建和復(fù)興取得一定的積極效果。在放射性污染物質(zhì)除污、輻射劑量評(píng)估、福島核電站退役解體和食品安全檢測(cè)等方面仍然有很長(zhǎng)的路要走?；诮?jīng)濟(jì)騰飛、結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型和應(yīng)對(duì)全球氣候變化的挑戰(zhàn)，中國(guó)核電事業(yè)得到了迅猛發(fā)展，但在推進(jìn)核電發(fā)展的進(jìn)程中，筆者認(rèn)為以下幾點(diǎn)值得借鑒和思考：（1）系統(tǒng)地建立我國(guó)放射性核素全國(guó)譜圖，以便應(yīng)急之需；（2）開發(fā)新的源解析的放射性同位素示蹤技術(shù)；（3）開發(fā)放射性核素現(xiàn)場(chǎng)和實(shí)驗(yàn)室快速檢測(cè)的新方法和儀器設(shè)備；（4）應(yīng)盡快建立健全我國(guó)關(guān)于放射性物質(zhì)的食品安全標(biāo)準(zhǔn)和輻射安全相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)體系。