雙區(qū)氯鹽快堆的增殖及嬗變性能分析

彭一鵬，奚 坤，潘 登，朱 帆

（1. 核動(dòng)力運(yùn)行研究所，武漢 430000；2. 中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800）

熔鹽堆作為第四代先進(jìn)核能系統(tǒng)之一［1］，采用液態(tài)熔鹽作為燃料和冷卻劑，實(shí)現(xiàn)了在線添加燃料和去除裂變產(chǎn)物，其不僅具有更好的安全性與中子經(jīng)濟(jì)性，而且能夠更高效地利用核資源并防止核擴(kuò)散［2,3］。從20世紀(jì)40年代，美國(guó)航空核動(dòng)力研發(fā)項(xiàng)目（Aircraft Reactor Experiment,簡(jiǎn)稱ARE）開(kāi)始［4］，各國(guó)科研人員對(duì)熔鹽堆進(jìn)行了大量的研究，并根據(jù)載體鹽的影響將熔鹽堆區(qū)分為氟鹽堆和氯鹽堆。相比于氟鹽堆，氯鹽堆在熔鹽熔點(diǎn)、中子能譜、錒系核素的俘獲裂變比和溶解度等方面更具優(yōu)勢(shì)。

隨著中國(guó)核電事業(yè)的高速發(fā)展，核燃料的持續(xù)供應(yīng)和乏燃料的安全處置面臨著巨大的考驗(yàn)，亟需一種嬗變性能優(yōu)異的快堆來(lái)處理乏燃料問(wèn)題。本人此前的研究中，基于MOSART 堆芯結(jié)構(gòu)、氯鹽堆能譜和溶解度等方面的優(yōu)勢(shì)，采用熔鹽堆在線添料和后處理程序MSR-RS分析了載體鹽、啟動(dòng)燃料和后處理方式對(duì)燃耗性能的影響，提出了一種釷資源利用較為高效、TRU嬗變性能較為優(yōu)異的單區(qū)氯鹽快堆設(shè)計(jì)［5］。

在后續(xù)研究中發(fā)現(xiàn)單區(qū)氯鹽快堆的設(shè)計(jì)仍存在某些不足，如單區(qū)堆芯結(jié)構(gòu)會(huì)降低中子經(jīng)濟(jì)性、石墨直接接觸熔鹽會(huì)損傷嚴(yán)重、37Cl 富集度仍有進(jìn)一步優(yōu)化的空間等。針對(duì)上述不足，本文對(duì)比研究了增殖層和37Cl富集度對(duì)反應(yīng)堆燃耗性能的影響，提出了雙區(qū)氯鹽快堆設(shè)計(jì)，使其增殖與嬗變性能得到提升，不僅嬗變消耗大量超鈾核素，而且能夠生產(chǎn)大量233U，提高燃料的利用率。

1 堆芯模型及計(jì)算工具

1.1 堆芯模型

此前研究的單區(qū)氯鹽快堆是罐式的堆芯結(jié)構(gòu)，熱功率為2400 MW，活性區(qū)中燃料鹽體積為32.7 m3。為了能夠有效地吸收活性區(qū)泄漏的中子，并且減少石墨對(duì)中子的慢化、解決石墨損傷的問(wèn)題，本文通過(guò)在石墨與堆芯活性區(qū)之間增加環(huán)形增殖層構(gòu)成了雙區(qū)堆芯，結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 雙區(qū)堆芯結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Geometrical description for the double-zone core

環(huán)形增殖層被2 cm 的鈦鋯鉬合金（Titnaium- Zirconium-Molybdenum Alloy，簡(jiǎn)稱TZM 合金）［6，7］包覆，然后外圍再依次布置20 cm 的石墨反射層、30 cm 的TZM 合金和20 cm 的B4C，整個(gè)反應(yīng)堆被10 cm 的TZM 合金包容，堆芯主要參數(shù)列于表1。采用壓水堆卸料燃耗為60 GW·d·tˉ1、冷卻5 年后的乏燃料中分離的TRU 作為啟動(dòng)燃料，核素組成在表2 中給出［8］。根據(jù)此前研究中給出的結(jié)論，本文燃料鹽組成為45 mol （TRUCl3+ThCl4）+55%molNaCl，增殖鹽組成為45%molThCl4+55%molNaCl。

表1 堆芯主要參數(shù)Table 1 Main parameters of the core

表2 TRU的組成Table 2 Composition of TRU

1.2 計(jì)算工具介紹

本文臨界分析采用的工具是SCALE6.1 程序，計(jì)算時(shí)主要調(diào)用了臨界安全分析序列CSAS6［9，10］。首先利用截面處理模塊BONAMI（處理不可分辨共振能區(qū)）和CENTRM/PMC（處理可分辨的共振能量范圍）來(lái)處理共振截面，并提供基于連續(xù)能量的共振校正截面。然后KENO-VI 中幾何建模功能與自動(dòng)截面處理相結(jié)合，使用處理過(guò)的截面進(jìn)行三維模型的臨界計(jì)算并輸出有效增殖因數(shù)keff。

本文進(jìn)行燃耗計(jì)算的工具是基于SCALE6.1程序開(kāi)發(fā)的MSR-RS程序［11，12］，圖2為計(jì)算的流程。首先確定了幾何結(jié)構(gòu)和燃料組成，KENOVI 模塊進(jìn)行臨界計(jì)算；然后基于臨界計(jì)算結(jié)果，調(diào)用Couple 模塊進(jìn)行單群截面加工；最后調(diào)用Origen-s模塊進(jìn)行燃耗計(jì)算，同時(shí)進(jìn)行在線處理裂變產(chǎn)物并添加燃料。根據(jù)堆芯臨界和重金屬質(zhì)量恒定兩個(gè)約束條件，MSR-RS程序自動(dòng)搜索合適的添料率。此外，本文選用的基準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫(kù)是ENDF/B-Ⅶ庫(kù)。

圖2 在線處理程序MSR-RS流程圖Fig.2 Flowchart of MSR-RS

2 結(jié)果與討論

2.1 堆芯結(jié)構(gòu)優(yōu)化

在啟堆燃料、添料和后處理方案相同的情況下，通過(guò)比較初始臨界的增殖比（Breeding Ratio，簡(jiǎn)稱BR），可以判定反應(yīng)堆的增殖性能。固定堆芯活性區(qū)體積不變，改變?cè)鲋硨雍穸萊 從0 增加到100 cm，運(yùn)用SCALE6.1 程序分析了不同厚度的增殖層對(duì)初始臨界時(shí)刻BR 相關(guān)核素吸收率的影響，從而對(duì)堆芯結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化。計(jì)算時(shí)，通過(guò)調(diào)整初始燃料鹽中TRU 與Th的裝量，控制初始的keff在1.005±0.005的范圍內(nèi)變化，37Cl的初始富集度為95%。

圖3、圖4 給出了不同增殖層厚度下堆內(nèi)主要核素和材料對(duì)中子的吸收率。當(dāng)R ＜70 cm時(shí)，隨著R的增大，增殖鹽體積增大，泄漏到增殖層外圍的中子減小，使合金和BC4的中子吸收率大幅度減小；同時(shí)，232Th、23Na、37Cl 和35Cl 的中子吸收逐漸增多，其中，232Th吸收率增加的最為明顯，達(dá)到0.45，說(shuō)明232Th對(duì)增殖性能影響較大，接下來(lái)將進(jìn)一步分析其影響。當(dāng)70 cm ＜R ＜100 cm時(shí)，隨著R的增加，各核素和材料對(duì)中子的吸收變化很小，逐漸趨于穩(wěn)定。在R變化過(guò)程中，由于維持臨界的裂變反應(yīng)率幾乎不變，所以239Pu 的中子吸收率變化幅度很小，由此說(shuō)明，增加增殖層厚度對(duì)活性區(qū)易裂變核的影響較小。

圖3 232Th、239Pu和合金材料對(duì)中子的吸收率隨徑向增殖層厚度R的變化Fig.3 Neutron absorption rate of nuclide and alloy versus the thickness of fertile salt

圖5 （a）表示了燃料鹽和增殖鹽中232Th 的中子吸收率隨增殖層厚度的變化，圖5（b）給出了BR 隨增殖層厚度的變化。當(dāng)R＜70 cm 時(shí)，隨著R 增大，增殖鹽中232Th 對(duì)中子的吸收率和BR 大幅增大；當(dāng)70 cm＜R＜100 cm 時(shí)，隨著R 增大，增殖鹽中232Th的吸收率和BR沒(méi)有明顯的變化；在增殖層厚度變化過(guò)程中，活性區(qū)燃料鹽中232Th 對(duì)中子的吸收率沒(méi)有發(fā)生明顯的變化。由此說(shuō)明隨著徑向增殖層厚度增大，增殖鹽中的232Th 對(duì)中子的吸收率增大，從而使BR 增大。

圖5 232Th對(duì)中子的吸收率（a）和BR（b）隨徑向增殖層厚度的變化Fig.5 Neutron absorption rate of 232Th(a)and BR(b)versus the thickness of fertile salt

圖4 23Na、37Cl、35Cl和BC4對(duì)中子的吸收率隨徑向增殖層厚度R的變化Fig.4 Neutron absorption rate of nuclide and BC4 versus the thickness of fertile salt

根據(jù)上述分析，當(dāng)R＞70 cm 以后，主要核素、合金和BC4的吸收率變化很小，活性區(qū)泄漏的中子主要被增殖鹽吸收，BR 達(dá)到穩(wěn)定。由此認(rèn)為雙區(qū)氯鹽快堆中徑向增殖層厚度為70 cm時(shí)，反應(yīng)堆就能達(dá)到較好的增殖性能。

2.2 37Cl富集度的優(yōu)化

根據(jù)2.1 小節(jié)的分析，當(dāng)氯鹽中37Cl 富集度為95%時(shí)，堆內(nèi)35Cl 的中子吸收率為37Cl 的3 倍，約達(dá)到總吸收率的1.5%。為了提高中子利用率，保證反應(yīng)堆具有較好的增殖性能，需要進(jìn)一步提高37Cl 的富集度。本節(jié)采用70 cm 的增殖層，分析了雙區(qū)氯鹽快堆在不同37Cl 富集度下（50%、60%、70%、80%、90%、95%、96%、97%、98%、99%）釷鈾燃料循環(huán)的增殖性能，具體分析了初始狀態(tài)的BR、中子吸收率、能譜和核素質(zhì)量消耗。

2.2.137Cl富集度對(duì)初始臨界狀態(tài)的影響

首先運(yùn)用SCALE6.1 計(jì)算程序分析了37Cl 富集度對(duì)初始臨界狀態(tài)的影響。圖6 給出了不同37Cl 富集度下反應(yīng)堆的初始BR 和初始TRU 摩爾濃度，從圖中可以看出，由于37Cl 富集度增加，初始狀態(tài)下的BR逐漸增大，對(duì)應(yīng)的初始TRU摩爾濃度逐漸降低；當(dāng)37Cl富集度大于97%時(shí)，BR和TRU摩爾濃度變化不大。

圖7 給出了不同37Cl 富集度下堆內(nèi)35Cl 和37Cl在初始狀態(tài)下的中子吸收率。當(dāng)37Cl 富集度為50%，35Cl 的中子吸收率大約是37Cl 的30 倍，達(dá)到0.102，中子利用率較差；隨著37Cl 富集度增加，37Cl 對(duì)中子的吸收率增大，35Cl 對(duì)中子的吸收率逐漸降低，總體上Cl 對(duì)中子的吸收減少，中子利用率得到提升；當(dāng)37Cl 富集度為97%時(shí)，35Cl 和37Cl 的中子吸收率相差很小，分別為0.0074、0.0061，而且此后隨著37Cl 富集度增加，兩者的變化很小。根據(jù)對(duì)初始狀態(tài)下BR、中子吸收率的分析，當(dāng)37Cl為97%時(shí)，反應(yīng)堆能夠達(dá)到較好的中子利用率和增殖性能。

圖6 BR和TRU初始濃度隨37Cl富集度的變化Fig.6 BR and the initial concentration of TRU versus the enrichment of 37Cl

圖7 35Cl和37Cl的中子吸收率隨37Cl富集度的變化Fig.7 Neutron absorption rate of 35Cl and 37Cl versus the enrichment of 37Cl

圖8 初始時(shí)刻不同37Cl富集度下的中子能譜Fig.8 Neutron spectrum versus the enrichment of 37Cl

圖9 37Cl富集度為97%時(shí)能譜隨運(yùn)行時(shí)間的變化Fig.9 Neutron spectrum versus time when the enrichment of 37Cl is 97%

2.2.237Cl富集度對(duì)燃耗過(guò)程的影響通過(guò)MSR-RS 程序分析燃耗過(guò)程中37Cl 富集度對(duì)中子能譜和35Cl質(zhì)量消耗的影響，計(jì)算時(shí)采用MSFR 的在線后處理方案[13]。首先分析了37Cl富集度對(duì)初始時(shí)刻中子能譜的影響，圖8表示初始時(shí)刻不同37Cl富集度下反應(yīng)堆的中子能譜。在不同37Cl富集度下，氯鹽快堆均具有較硬的中子能譜，而且相互間的差別很小。圖9 表示37Cl 富集度為97%時(shí)反應(yīng)堆能譜隨運(yùn)行時(shí)間的變化，可以看出從初始啟堆到燃耗運(yùn)行50 年，反應(yīng)堆的能譜沒(méi)有發(fā)生明顯的改變，說(shuō)明37Cl的富集度對(duì)反應(yīng)堆中子能譜的影響很小。35Cl 在低能區(qū)及共振區(qū)均具有較大的吸收截面，而在高能區(qū)的吸收截面較小，使其針對(duì)快中子的吸收較少、對(duì)快譜的影響較小。由此認(rèn)為在不同37Cl 富集度、不同的燃耗時(shí)間下，氯鹽快堆的能譜基本一致，相應(yīng)的微觀截面也沒(méi)有明顯變化。

圖10 給出了不同燃耗時(shí)間下37Cl 富集度與35Cl 質(zhì)量消耗的關(guān)系，此時(shí)，35Cl 消耗途徑是指在堆內(nèi)吸收中子而消失。當(dāng)在線處理?xiàng)l件和功率不變時(shí)，燃耗過(guò)程中的中子通量變化很小，加之中子能譜和微觀截面均沒(méi)有發(fā)生明顯改變，所以單位時(shí)間內(nèi)35Cl 消耗的質(zhì)量主要與其在堆內(nèi)的濃度有關(guān)。從圖10 中看出，當(dāng)37Cl 富集度保持不變時(shí)，隨著燃耗時(shí)間增加，35Cl 消耗的質(zhì)量近似線性增加，這主要是因?yàn)?5Cl 的初始裝量很大，其消耗的質(zhì)量占初始裝量的比重較小，使堆內(nèi)35Cl 的濃度變化很小。當(dāng)燃耗時(shí)間固定時(shí)，隨著37Cl 富集度增加，35Cl 消耗的質(zhì)量逐漸減小，說(shuō)明35Cl 對(duì)中子的吸收逐漸減小，對(duì)燃耗的影響逐漸減弱；當(dāng)37Cl 富集度大于97%以后，35Cl 消耗的質(zhì)量變化幅度很小。因此，從35Cl 質(zhì)量變化的角度分析，認(rèn)為37Cl 富集度為97%時(shí)，35Cl 在燃耗過(guò)程中吸收的中子相對(duì)較少，進(jìn)一步提高37Cl 富集度對(duì)燃耗性能的改善不明顯。

圖10 35Cl的消耗質(zhì)量隨37Cl富集度的變化Fig.10 35Cl consumption quality versus the enrichment of 37Cl

2.3 增殖及嬗變性能分析

基于單區(qū)氯鹽快堆（Single-zone MCFR）的研究，本文前兩小節(jié)針對(duì)堆芯結(jié)構(gòu)和37Cl富集度進(jìn)行了分析，提出了雙區(qū)氯鹽快堆（Doublezone MCFR）的設(shè)計(jì)，即活性區(qū)外圍增加70 cm的增殖層，堆內(nèi)37Cl 的富集度為97 %。本小節(jié)采用MSR-RS 程序計(jì)算分析了單區(qū)氯鹽快堆和雙區(qū)氯鹽快堆的增殖與嬗變性能，并與參考文獻(xiàn)中MSFR 的性能進(jìn)行了對(duì)比[13]。三種堆型均采用MSFR 的后處理方案，在燃耗過(guò)程中維持keff變化范圍為1.005±0.005，維持堆內(nèi)重金屬總質(zhì)量不變。

上述三種反應(yīng)堆均采用TRU+Th 作為啟動(dòng)燃料，在線提取增殖產(chǎn)生的233U 與233Pa，提取速率與熔鹽處理速率相同（40 L/d）。圖11 給出了不同堆型下BR 隨運(yùn)行時(shí)間的變化，三種情況下BR 均大于1，而由于堆內(nèi)裂變產(chǎn)物隨時(shí)間逐漸積累，使得其存在一個(gè)降低的趨勢(shì)。相比于MSFR 和單區(qū)氯鹽快堆，優(yōu)化后雙區(qū)氯鹽快堆的BR 明顯提高，說(shuō)明其增殖性能得到明顯改善。

圖12 給出了三種反應(yīng)堆中233U 的相對(duì)產(chǎn)量（233U 的產(chǎn)量與初始易裂變核裝量的比值），從圖中可以看出，三種情況下233U 的相對(duì)產(chǎn)量隨時(shí)間逐漸增加，其中，雙區(qū)氯鹽快堆增加的更明顯，倍增時(shí)間僅為20 年。同時(shí)由于雙區(qū)氯鹽快堆的體積和重金屬溶解度更大，初始易裂變核裝量更大，使233U 的絕對(duì)產(chǎn)量更加可觀，運(yùn)行50 年內(nèi)的平均產(chǎn)量達(dá)到168 kg/（a · GW）。

圖11 BR隨燃耗時(shí)間的變化Fig.11 Evolution of BR over time

圖12 233U相對(duì)產(chǎn)量隨燃耗時(shí)間的變化Fig.12 Relative production of 233U over time

當(dāng)嬗變TRU時(shí)，TRU+Th作為啟堆燃料，燃耗過(guò)程中添加比例合適的TRU/Th 來(lái)維持臨界；當(dāng)嬗變次錒系核素（Minor Actinide，簡(jiǎn)稱MA）時(shí)，MA+Th作為啟堆燃料，此時(shí)MA的摩爾濃度較高，初始達(dá)到32.4 mol%，燃耗過(guò)程中添加比例合適的MA/Th 來(lái)維持臨界。表3 為MA 的核素組成[14]。

表3 MA的成分Table 3 Composition of MA

圖13 給出了雙區(qū)氯鹽快堆分別嬗變TRU 和MA時(shí)嬗變率隨時(shí)間的變化。由圖可知，優(yōu)化后的雙區(qū)氯鹽快堆對(duì)TRU和MA均具有較好的嬗變效果，其嬗變效率隨著時(shí)間逐漸增大；當(dāng)燃耗50 年時(shí)，分別達(dá)到68.3%和49.6%，對(duì)應(yīng)的嬗變量分別為150 kg/（GW·a）、371 kg/（GW·a）。

圖13 TRU和MA的嬗變率隨時(shí)間的變化Fig.13 Transmutation efficiency of TRU and MA over time

堆芯溫度的變化會(huì)顯著影響反應(yīng)堆的運(yùn)行和安全，為了滿足固有安全性，本小節(jié)針對(duì)雙區(qū)氯鹽快堆的溫度反應(yīng)性系數(shù)進(jìn)行了計(jì)算。圖14 給出了雙區(qū)氯鹽快堆中多普勒系數(shù)、熔鹽密度系數(shù)和總溫度反應(yīng)性系數(shù)隨時(shí)間的變化，可以看到，在50 年的燃耗中，多普勒系數(shù)、熔鹽的密度系數(shù)和總溫度系數(shù)均保持一定的平穩(wěn)性，且總溫度反應(yīng)性系數(shù)約維持在-6 pcm/K（pcm是反應(yīng)性單位，為10-5）左右，保證了反應(yīng)堆的固有安全性。

圖14 溫度反應(yīng)性系數(shù)隨燃耗時(shí)間的變化Fig.14 Evolution of the feedback coefficients over time

3 結(jié)論

本文基于在線連續(xù)添料與后處理，從堆芯結(jié)構(gòu)、37Cl 的富集度、增殖及嬗變性能等方面進(jìn)行分析，提出了雙區(qū)氯鹽快堆的結(jié)構(gòu)，提升了氯鹽快堆的增殖及嬗變性能。結(jié)果表明如下：

（1）隨著增殖層厚度增加，堆內(nèi)結(jié)構(gòu)材料的中子吸收率降低，232Th的中子吸收增加，使中子利用率和增殖性能得到提高，當(dāng)增殖層達(dá)到70 cm時(shí)，反應(yīng)堆能夠達(dá)到較好的增殖性能。

（2）隨著37Cl 富集度增加，初始BR 逐漸增大，35Cl 的中子吸收率逐漸減小，而且燃耗過(guò)程中35Cl 消耗的質(zhì)量逐漸減小。當(dāng)37Cl 富集度大于97%以后，35Cl 的影響較小，反應(yīng)堆能夠達(dá)到較好的增殖性能，進(jìn)一步提高37Cl富集度對(duì)性能的改善不明顯。

（3）雙區(qū)氯鹽快堆相比于MSFR和單區(qū)氯鹽快堆具有更好的增殖性能，其233U 的產(chǎn)量更大，而且倍增時(shí)間縮短至20年。

（4）雙區(qū)氯鹽快堆具有較好的嬗變性能，對(duì)TRU 和MA 的嬗變率分別達(dá)到68.3%和49.6%。由于氯鹽膨脹系數(shù)更大，使得其反應(yīng)性溫度系數(shù)為負(fù)，且絕對(duì)值較大。