黃偉展 胡貞貞 盧昌華 張宏意 何夢(mèng)玲 嚴(yán)寒靜

摘? 要? 采用國標(biāo)法測(cè)定10個(gè)產(chǎn)區(qū)廣藿香Pogostemon cablin （Blanco） Benth.藥材及其生境土壤中Cu、Pb、Cd、Cr、As、Hg的含量，以非參數(shù)檢驗(yàn)分析6種重金屬元素在廣藿香藥材、生境土壤中的分布規(guī)律，并結(jié)合富集系數(shù)確定廣藿香對(duì)重金屬的富集情況。以單因子污染指數(shù)（Pi）、Nemerow污染指數(shù)（P綜合）和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（RI）對(duì)土壤樣品進(jìn)行污染等級(jí)評(píng)價(jià)。結(jié)果表明，生境土壤全部達(dá)標(biāo);廣藿香藥材中重金屬含量總體合格，4個(gè)產(chǎn)區(qū)藥材中Hg有不同程度的超標(biāo)。重金屬Pb、Cu、Cd在不同生境土壤中的分布、土壤Pb、Cr、As與藥材中的含量、不同產(chǎn)地廣藿香對(duì)Pb的富集均有顯著性差異。P綜合和Pi分別顯示四會(huì)廣藿香種植區(qū)域土壤、長(zhǎng)豐土樣Cd、蓮塘Pb以及四會(huì)Pb、Cd均達(dá)警戒限，其他生境土壤都屬清潔級(jí)別;RI值方面，各產(chǎn)區(qū)均屬于輕微污染級(jí)別。不同產(chǎn)地的廣藿香植株都會(huì)富集土壤的Cd、Hg。因此，從藥材安全性考慮，在種植廣藿香時(shí)，應(yīng)該選擇重金屬含量較低的土壤進(jìn)行種植，確保藥材安全性。

關(guān)鍵詞? 廣藿香;土壤;重金屬;污染指數(shù);非參數(shù)檢驗(yàn);生物富集系數(shù);潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

中圖分類號(hào)? S31? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼? A

Abstract? In this study， national standard methods were used to determine the concentrations of Cu， Pb， Cd， Cr， As and Hg in the medicinal materials of Pogostemon cablin and its habitat soil in 10 regions. The distribution of six heavy metals and the bioconcentration factors were analyzed by the Nonparametric Test. Then， the Single Factor Pollution Index （Pi）， Nemerow Synthetical Pollution Index （Pcombined）， and a Potential Ecological Risk Index （RI） were used to evaluate the pollution levels of the 10 soil samples. All habitat soils were qualified and the concentrations of heavy metals in P. cablin generally met the standard， while Hg in four producing areas exceeded the standard in varying degrees. Significant differences were obviously observed among the distributions of heavy metals Pb， Cu and Cd in different habitat soils， the concentrations of Pb， Cr and As in the medicinal materials and its habitat soil， as well as the bioconcentration factor of Pb in different areas of the medicinal materials. Pcombined and Pi showed that the soil in Sihui City， Cd in the soil in Changfeng County， Pb in the soil in Liantang Town， Pb and Cd in the soil in Sihui City were near the warning limit， while the other habitat soils were still clean. In terms of RI value， each production area were at slight pollution level. In addition， P. cablin from different habitats had an enrichment effect of Cd and Hg in the soil. Therefore soils with low level of heavy metals should be selected to ensure the safety of medicinal materials when farming P. cablin.

Keywords? Pogostemon cablin; soil; heavy metals; pollution index; nonparametric test; bioconcentration factor; potential ecological risk assessment

DOI? 10.3969/j.issn.1000-2561.2019.05.026

重金屬污染是造成中藥材質(zhì)量下降的重要因素，也是制約中藥走出國門、走向世界的主要障礙之一。Cu、Pb、Cd、Cr、As、Hg是中藥材中主要的重金屬污染物，人體吸收后會(huì)導(dǎo)致抗生育、重金屬中毒性腎病、神經(jīng)系統(tǒng)損害、致突變甚至致癌等一系列健康問題[1-3]。

廣藿香Pogostemon cablin （Blanco） Benth.為唇形科刺蕊草屬植物，以干燥地上部分入藥，主要含百秋李醇、廣藿香酮等成分，具芳香化濁、開胃止嘔、發(fā)表解暑等功效。廣藿香藥材主產(chǎn)于廣東、海南等我國熱帶亞熱帶地區(qū)[4]，對(duì)廣藿香藥材及種植區(qū)土壤中的重金屬殘留進(jìn)行研究對(duì)于保證藥材生產(chǎn)的安全性是十分必要的。目前，國內(nèi)在這方面的研究主要集中在海南產(chǎn)區(qū)廣藿香[5-9]藥材和土壤中重金屬及有機(jī)氯類農(nóng)藥的測(cè)定，以判定是否符合中藥材GAP要求，尚未對(duì)廣藿香的重金屬富集能力等加以考察分析。本研究對(duì)海南和廣東不同產(chǎn)區(qū)藥材及生境土壤中的Cu、Pb、Cd、Cr、As、Hg進(jìn)行檢測(cè)和分析，探究重金屬元素在不同地區(qū)土壤和藥材中的分布規(guī)律、在植物體內(nèi)的富集差異，并對(duì)廣藿香生境土壤進(jìn)行污染等級(jí)評(píng)價(jià)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，以便控制潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，避免生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能損傷進(jìn)而危及生態(tài)系統(tǒng)安全，為廣藿香的規(guī)范化栽培和品質(zhì)評(píng)價(jià)提供理論依據(jù)。

1? 材料與方法

1.1? 材料

1.1.1? 材料? 采集了10個(gè)主產(chǎn)區(qū)的藥材及土壤樣品（表1），每個(gè)產(chǎn)地隨機(jī)采收10株個(gè)體作為藥材樣品;土壤采用5點(diǎn)取樣法，每個(gè)地塊取5份土壤混合。

1.1.2? 儀器? Z-2300型火焰原子吸收分光光度計(jì)，日本日立公司;UV-1800型紫外可見分光光度計(jì)，上海美譜達(dá)儀器有限公司;PHSJ-3F型pH計(jì)，上海雷磁儀器廠。

1.2? 方法

1.2.1? 樣品預(yù)處理? 土壤樣品分出雜物，風(fēng)干，磨碎，過80目篩（在分析中根據(jù)測(cè)定指標(biāo)過不同規(guī)格的篩網(wǎng)），置于廣口瓶備用。廣藿香植株洗去根部泥土，干燥后打粉，過100目篩，備用。

1.2.2? 重金屬含量測(cè)定? 重金屬含量測(cè)定按《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618-2018 7.2.1）和2015年版《中國藥典》[10]通則0406的規(guī)定執(zhí)行。

1.2.3? 廣藿香藥材安全性評(píng)價(jià)? 廣藿香藥材安全限量標(biāo)準(zhǔn)參照《藥用植物及制劑外貿(mào)綠色行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)》（WM/T 2-2004）[11]，廣藿香中重金屬的富集程度以生物富集系數(shù)BCF進(jìn)行評(píng)價(jià)，BCF=Cp/Cs，其中Cp為植物體中重金屬含量，Cs為土壤中重金屬含量。

1.2.4? 種植土壤重金屬污染評(píng)價(jià)? 采用單因子污染指數(shù)Pi和Nemerow綜合污染指數(shù)P綜合進(jìn)行評(píng)價(jià)[12]。單因子污染指數(shù)公式如下：

其中，Pi為土壤中污染物i的環(huán)境質(zhì)量指數(shù);Ci為污染物i的實(shí)測(cè)質(zhì)量分?jǐn)?shù)（mg/kg）;Si為污染物i的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)（mg/kg）。評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)按照《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB15618-2018）中對(duì)污染物的濃度限制值。

Nemerow綜合污染指數(shù)計(jì)算公式：

其中，P綜合為某地區(qū)的綜合污染指數(shù)，為土壤污染物中污染指數(shù)的最大值，為土壤污染指數(shù)的平均值。

評(píng)價(jià)參數(shù)與評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)：土壤污染評(píng)價(jià)參數(shù)分別為：Cu、Pb、Cd、Cr、As、Hg共6個(gè)指標(biāo)，評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)按照《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618-2018）中旱田土壤中各項(xiàng)污染物的濃度限制值，并根據(jù)Nemerow綜合污染指數(shù)對(duì)各地區(qū)的土壤污染程度進(jìn)行評(píng)價(jià)。

1.2.5? 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)? 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)采用瑞典學(xué)者 Hakanson提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（potential ecological risk index，RI）[13]進(jìn)行評(píng)價(jià)，計(jì)算公式為：

式中： 為j樣點(diǎn)重金屬的單項(xiàng)潛在生態(tài)污染指數(shù);為重金屬i的污染指數(shù)，為重金屬i的毒性系數(shù)，為j樣點(diǎn)重金屬i的實(shí)測(cè)值，為土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中重金屬i的二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值，RI為多因子綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)。其中毒性系數(shù)采用 Hakanson 制定的標(biāo)準(zhǔn)化重金屬毒性響應(yīng)系數(shù)為評(píng)價(jià)依據(jù)，分別為：Hg=40>Cd = 30>As = 10>Cu= Pb = 5>Cr = 2。

1.3? 數(shù)據(jù)處理

采用SPSS 19軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理分析。

2? 結(jié)果與分析

2.1? 廣藿香藥材重金屬含量分析

10個(gè)產(chǎn)地廣藿香藥材的重金屬Cu、Pb、Cd、As、Cd含量均在限量以下（表1），從變異系數(shù)CV值可以看出各地藥材中的重金屬含量變化幅度非常大。海南長(zhǎng)豐、萬城、白沙和廣東茂名的Hg含量有不同程度的超標(biāo)情況，廣東茂名超標(biāo)情況較為嚴(yán)重，達(dá)到了0.65 mg/kg。

2.2? 生境土壤重金屬含量分析

測(cè)得的不同生境土壤pH呈不同程度的酸性。根據(jù)pH范圍確定廣藿香生境土壤的重金屬限量（表2）。重金屬含量測(cè)定結(jié)果表明，所有土壤樣品重金屬含量均在土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB15618- 2018中4.1.1節(jié)規(guī)定的風(fēng)險(xiǎn)篩選值內(nèi)（表2）。其中四會(huì)Pb和長(zhǎng)豐Cd都逼近風(fēng)險(xiǎn)篩選值，分別達(dá)到68.6和0.29 mg/kg。

2.3? 藥材和土壤中重金屬含量比較

以產(chǎn)地為分組變量，土壤和藥材中的重金屬含量為檢驗(yàn)變量，采用多個(gè)獨(dú)立樣本檢驗(yàn)方法（K independent samples）分別分析不同產(chǎn)地土壤和藥材的重金屬含量差異，分析結(jié)果見表3。不同產(chǎn)地藥材中的6種重金屬含量無顯著性差異;不同土壤中的Pb含量差異極顯著（P<0.01），Cu、Cd含量差異顯著（P<0.05），Cr、As、Hg無顯著性差異。

以6種重金屬元素為分組變量，以重金屬元素含量為檢驗(yàn)變量，經(jīng)非參數(shù)檢驗(yàn)中的多個(gè)相關(guān)樣本檢驗(yàn)方法（K related samples），分析重金屬元素含量之間的差異程度，結(jié)果表明，土壤中6種重金屬元素含量之間差異極顯著（P<0.01），而在藥材中沒有顯著性差異。

以土壤和藥材為分組變量，以重金屬含量為檢測(cè)變量，進(jìn)行2個(gè)相關(guān)樣本檢驗(yàn)（2 independentsamples），分析廣藿香生境土壤及藥材之間的重金屬含量的關(guān)系，結(jié)果顯示，土壤中Pb、As含量與藥材中差異極顯著（P<0.01），而Cr差異顯著（P<0.05）。其他3種重金屬無顯著性差異。

2.4? 廣藿香對(duì)土壤重金屬的富集分析

富集系數(shù)指植物地上部分中某種元素含量與該元素在土壤中含量的比值，常用于衡量植物對(duì)

土壤中某種元素的吸收富集能力。不同產(chǎn)地廣藿香對(duì)土壤中6種重金屬的富集系數(shù)見表4。6種重金屬的富集系數(shù)平均值表明廣藿香對(duì)生境土壤中風(fēng)險(xiǎn)較大的Cd和Hg存在富集現(xiàn)象。采用非參數(shù)檢驗(yàn)法分析富集系數(shù)在產(chǎn)地間、重金屬元素間的差異，結(jié)果見表5。

從表5可知，當(dāng)分組變量為各地區(qū)時(shí)，顯示不同產(chǎn)地的廣藿香僅對(duì)6種重金屬元素中的Pb富集差異顯著（P<0.01），而對(duì)其他5種重金屬的富集并沒有顯著性差異;當(dāng)分組變量為重金屬時(shí)，結(jié)果表明廣藿香對(duì)不同重金屬元素的富集差異顯著。

2.5? 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

生境土壤的單因子污染指數(shù)計(jì)算結(jié)果見表6。結(jié)果顯示，廣藿香生境土壤重金屬的主要污染物是Pb和Cd。其中，四會(huì)土壤樣品Pb和Cd、長(zhǎng)豐樣品Cd以及蓮塘樣品Pb的單因子污染指數(shù)都在0.7～1之間，均達(dá)到警戒限，但總體污染程度尚在清潔級(jí)別。Nemerow綜合污染指數(shù)結(jié)果表明生境土壤的重金屬污染程度除四會(huì)外均屬清潔級(jí)別，四會(huì)土壤樣品中污染物已達(dá)警戒限，應(yīng)當(dāng)引起重視。

為了更全面準(zhǔn)確地反映廣藿香產(chǎn)區(qū)生境土壤的重金屬污染帶來的潛在危害，也為了預(yù)防和及早治理污染，本研究采用了調(diào)整后的Hakanson評(píng)價(jià)體系，計(jì)算結(jié)果見表7。結(jié)果表明，所有廣藿香生境土壤樣品均屬輕微風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別，生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低。其中，四會(huì)生境土壤樣品，在該評(píng)價(jià)體系中各重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的大小順序依次是：Cd>Hg>Pb>Cu>As>Cr。因此，在污染指數(shù)評(píng)價(jià)體系中達(dá)到警戒限的四會(huì)土壤樣品中，以Cd潛在風(fēng)險(xiǎn)更大，Pb次之。

根據(jù)Hakanson等學(xué)者[12-15]的研究，單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（E）的第一級(jí)分級(jí)值由非污染的污染系數(shù)（C=1）與污染物中毒性系數(shù)最大的Tmax（最大毒性系數(shù)）相乘得到;其他風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別的上限值分別由上一級(jí)的分級(jí)值乘2得到。本研究的6種重金屬中，Tmax=THg=40，所以本研究單項(xiàng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（E）的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)如表8所示。

從公式（3）可知，RI大小受污染物種類和數(shù)量影響，污染物的數(shù)量越多、毒性系數(shù)越大，則RI值也越大。因此，需要依據(jù)污染物種類和數(shù)量進(jìn)行調(diào)整[15-16]，調(diào)整結(jié)果如表8。從表7中污染物總體情況來看，廣藿香生境土壤的RI值都在110以下，均屬輕微風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別。

3? 討論

對(duì)土壤重金屬污染的來源進(jìn)行正確解析是準(zhǔn)確和有效地進(jìn)行污染防治的前提。土壤中重金屬元素主要有自然來源和人為干擾輸入2種途徑[17]。在自然因素中， 成土母質(zhì)和成土過程對(duì)土壤重金屬含量的影響很大[18]。在各種人為因素中， 則主要包括工礦企業(yè)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和交通運(yùn)輸?shù)萚17-20]。

依據(jù)廣藿香生境土壤的污染指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分析結(jié)果，四會(huì)土壤樣品污染物Cd和Pb達(dá)警戒限，風(fēng)險(xiǎn)大小為Cd>Pb。肇慶四會(huì)是珠三角旱地重金屬Cd的重警區(qū)域之一[21]，其Cd的輸入渠道主要有灌溉水、化肥、農(nóng)藥以及大氣沉降。農(nóng)業(yè)部門可以從這幾個(gè)污染源入手，對(duì)四會(huì)重金屬污染進(jìn)行控制。同時(shí)，可以有針對(duì)性地采用客土、換土、翻土和去表土等工程治理方法，沉淀法等化學(xué)治理方法以及選擇化肥、控制土壤水分等農(nóng)業(yè)治理方法進(jìn)行修復(fù)[22-27]。確保后續(xù)藥材種植的安全性，避免導(dǎo)致生態(tài)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)和功能的損傷。

廣藿香藥材含量測(cè)定結(jié)果顯示，海南萬城、長(zhǎng)豐、白沙以及廣東茂名Hg的含量均已超標(biāo)，然而，根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量 農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)管控標(biāo)準(zhǔn)（試行）》（GB 15618-2018），4個(gè)產(chǎn)區(qū)的生境土壤Hg均未超標(biāo)。結(jié)合廣藿香對(duì)6種重金屬的富集情況以及BCF的非參數(shù)檢驗(yàn)結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)不同產(chǎn)地的廣藿香植株均對(duì)Hg有富集作用。因此可能是廣藿香對(duì)Hg的富集導(dǎo)致了藥材Hg超標(biāo)。

從6種重金屬元素的富集系數(shù)均值發(fā)現(xiàn)，Cu、Pb、Cr、As 4種元素的生物富集系數(shù)都小于1，而Cd、Hg大于1。此外，不同產(chǎn)地廣藿香對(duì)Cd和Hg的富集系數(shù)并沒有顯著性差異，這表明不同地區(qū)的廣藿香植株都對(duì)土壤中重金屬Cd、Hg具有生物富集作用。因此，從藥材安全性考慮，在種植廣藿香時(shí)，應(yīng)該選擇重金屬含量較低的土壤進(jìn)行種植，確保藥材安全性。

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