戚明輝， 李君軍， 曹茜

( 1.頁(yè)巖氣評(píng)價(jià)與開(kāi)采四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 四川 成都 610091；2.四川省科源工程技術(shù)測(cè)試中心， 四川 成都 610091；3.自然資源部復(fù)雜構(gòu)造區(qū)頁(yè)巖氣勘探開(kāi)發(fā)工程技術(shù)創(chuàng)新中心, 四川 成都 610091;4.中石油浙江油田分公司， 浙江 杭州 310023)

泥頁(yè)巖作為一種特殊的油氣儲(chǔ)層，具有低孔、特低滲以及孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜多樣的特征[1-2]?？紫蹲鳛槟囗?yè)巖中油氣的儲(chǔ)存空間，不同類型孔隙對(duì)儲(chǔ)存的油氣產(chǎn)能貢獻(xiàn)不同[3-6]。 泥頁(yè)巖孔隙分布特征等方面的研究是進(jìn)行頁(yè)巖氣資源勘探開(kāi)發(fā)的基礎(chǔ)，針對(duì)如何準(zhǔn)確表征和評(píng)價(jià)泥頁(yè)巖孔隙特征也是目前研究的熱點(diǎn)[7-10]。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外很多學(xué)者采用圖像處理軟件(如ImageJ、JMicroVision等軟件)對(duì)掃描電鏡圖像進(jìn)行二值化處理進(jìn)而對(duì)泥頁(yè)巖孔隙特征進(jìn)行評(píng)價(jià)。王羽等[8]對(duì)比分析了邊緣檢測(cè)分割法、流域分割法、手動(dòng)和自動(dòng)閾值分割法對(duì)掃描電鏡二次電子圖像中的不同類型孔隙的分割效果；Keller等[11]基于ImageJ軟件對(duì)北美Opalinus頁(yè)巖孔隙圖像進(jìn)行了二值化處理，進(jìn)而觀察圖像中的孔隙；張磊磊等[12]通過(guò)CorelDraw軟件對(duì)掃描電鏡觀察圖像中各類型孔隙進(jìn)行識(shí)別，用不同顏色加以圈定、區(qū)分和分析，得出所分析樣品的孔隙類型及其相應(yīng)的面孔率數(shù)據(jù)；白明崗等[13]利用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡和PerGeos數(shù)字巖石處理系統(tǒng)，對(duì)上揚(yáng)子地區(qū)盆地外圍龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)集空間類型和有機(jī)質(zhì)微納米孔隙結(jié)構(gòu)及發(fā)育特征進(jìn)行了研究。這些研究主要是針對(duì)微孔隙發(fā)育個(gè)數(shù)及孔徑大小進(jìn)行評(píng)價(jià)，針對(duì)孔隙的形狀系數(shù)、概率熵等形態(tài)特征參數(shù)并沒(méi)有進(jìn)行詳細(xì)研究[11-17]。不同類型孔隙，其形態(tài)特征差異較大，對(duì)應(yīng)的形態(tài)參數(shù)分布特征在指示孔隙演化方面具有一定的指示意義[18]。

基于上述分析，本文主要采用氬離子拋光和場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡對(duì)陸相泥頁(yè)巖微觀孔隙分布特征進(jìn)行研究，同時(shí)結(jié)合JMicroVision圖像處理軟件對(duì)不同類型孔隙發(fā)育數(shù)目、孔徑、面孔率及不同形態(tài)特征等參數(shù)進(jìn)行表征，為研究微孔隙的成因及演化奠定基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)樣品

本研究中選取的18個(gè)樣品，對(duì)應(yīng)地層巖性多為深灰色、黑(灰)色泥頁(yè)巖夾暗色炭(鐵)質(zhì)泥巖，分別對(duì)其進(jìn)行巖石熱解分析、有機(jī)碳含量測(cè)試、全巖+黏土礦物X射線衍射分析、氬離子拋光處理以及掃描電鏡觀察。測(cè)試結(jié)果(表1)表明，研究樣品富含腐泥型-混合型干酪根，干酪根類型主要為Ⅱ1型，總有機(jī)碳(TOC)含量平均約2.8%，鏡質(zhì)體反射率(Ro)主要分布在1.3%左右。通過(guò)X射線衍射全巖分析對(duì)礦物成分進(jìn)行分析，礦物成分以黏土礦物為主，平均含量高達(dá)41%，石英平均含量為25%，長(zhǎng)石平均含量為17%，含有少量碳酸鹽巖和黃鐵礦，此外黏土礦物以伊利石為主，伊-蒙混層、綠泥石及高嶺石次之。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

本次實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)GATAN685型拋光儀對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行氬離子拋光操作，首先從樣品垂直層理各切下大小合適的薄片，選取其中一面進(jìn)行粗拋光處理，再用熱熔膠將其粘于銅質(zhì)拋光器上，分別按照粒徑600目、800目、1500目、2000目、5000目的超薄金剛砂紙進(jìn)行研磨并清理，拋光面平整度達(dá)標(biāo)的樣品即可從銅質(zhì)拋光器上取下，放入烘箱保持90℃烘干；然后用導(dǎo)電膠將其粘附于樣品片上，放入氬離子拋光儀器中進(jìn)行拋光處理。樣品制備完成后對(duì)其進(jìn)行噴金處理增強(qiáng)導(dǎo)電性，再使用導(dǎo)電膠將其固定在樣品臺(tái)上，利用場(chǎng)發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡(Quanta250 FEG)觀察泥頁(yè)巖樣品中微孔隙的發(fā)育位置及形狀大小，該高分辨率掃描電鏡由美國(guó)FEI公司制造，具有高真空、低真空和ESEMTM環(huán)境真空三種真空模式，可對(duì)各種樣品(導(dǎo)電樣品、不導(dǎo)電樣品，特別是對(duì)含水、含油的樣品等)進(jìn)行形貌觀察和分析，根據(jù)得到的表面像和成分像對(duì)樣品進(jìn)行結(jié)構(gòu)和成分表征。結(jié)合能譜分析儀(INCAx-max20)對(duì)樣品不同礦物組分進(jìn)行微區(qū)成分分析，對(duì)其孔隙類型進(jìn)行劃分。

表1 泥頁(yè)巖樣品的基本特性

Table 1 Characteristics of the selected shale samples

樣品編號(hào)TOC(%)Ro(%)有機(jī)質(zhì)類型礦物含量(%)石英長(zhǎng)石碳酸鹽黏土礦物黃鐵礦其他13.5761.21Ⅱ120156448724.3371.96Ⅱ124123499332.0451.16Ⅱ1252413314346.4352.29Ⅱ120123565455.8921.21Ⅱ121173483865.1981.26Ⅱ120226456172.7401.38Ⅱ15104376282.6973.27Ⅰ5844430090.7841.10Ⅰ3010204000103.1991.11Ⅱ1241455142112.5411.18Ⅱ1243023824123.4961.08Ⅰ301235320136.5311.16Ⅱ1262504522146.8112.85Ⅱ1273503260156.0093.11Ⅰ232554160161.3981.01Ⅰ3616382323171.0960.99Ⅰ271873954182.2400.97Ⅰ2726122762

JMicroVision圖像分析軟件是當(dāng)前主流圖像分析軟件之一，包含了大部分常見(jiàn)的圖像處理操作，具有高效的可視化系統(tǒng)和創(chuàng)新功能,可用于手動(dòng)或自動(dòng)量化和測(cè)量高清晰度圖像的組件，獲取某一特定區(qū)域?qū)?yīng)的統(tǒng)計(jì)學(xué)特征參數(shù)，實(shí)現(xiàn)了將圖像分析技術(shù)與定量表征技術(shù)相結(jié)合。本次研究過(guò)程中，利用JMicroVision圖像分析軟件對(duì)SEM圖像進(jìn)行分析時(shí)，首先劃定工作區(qū)域，即根據(jù)所有描述對(duì)象的形狀對(duì)其進(jìn)行輪廓進(jìn)行勾畫(huà)，設(shè)定比例尺等一系列參考值，然后通過(guò)選擇合適的灰度閾值，將所描述的孔隙從圖像背景中分離出來(lái)，針對(duì)不同類型孔隙也可以采用不同顏色進(jìn)行標(biāo)記，進(jìn)而提取不同類型孔隙的幾何參數(shù)，包括孔隙個(gè)數(shù)、等效圓直徑、寬度、周長(zhǎng)、面積等參數(shù)。

a—石英粒內(nèi)微孔；b—黏土礦物粒內(nèi)孔;c—片狀伊蒙混層晶間孔；d—霉球狀黃鐵礦晶間孔；e—晶間隙；f—長(zhǎng)石粒內(nèi)溶孔；g—黏土礦物粒間溶孔；h—出油孔；i—出氣孔；j—?dú)饪兹海籯—有機(jī)質(zhì)收縮縫；l—微裂縫。圖1 泥頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙特征描述照片F(xiàn)ig.1 Characteristics of pores in shale gas reservoir

2 結(jié)果與討論

2.1 測(cè)試樣品微孔隙掃描電鏡表征結(jié)果

泥頁(yè)巖中孔隙成因復(fù)雜，不同類型孔隙具有明顯的差異性，劃分方案多樣[19-31]。本文采用氬離子拋光和掃描電鏡在×1000至×40000多種放大倍數(shù)下對(duì)18個(gè)樣品儲(chǔ)集空間進(jìn)行詳細(xì)觀察和描述，研究了儲(chǔ)層孔隙類型及其特征(圖1)。結(jié)果表明泥頁(yè)巖儲(chǔ)層中孔隙類型多樣，形態(tài)各異，基于Loucks(2012)和Cao等(2015)的泥頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙類型劃分方案[21,23-24]，根據(jù)不同類型孔隙發(fā)育成因?qū)ζ溥M(jìn)行分類，劃分為無(wú)機(jī)孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙和微裂縫三大類。無(wú)機(jī)孔隙劃分為原生孔隙和次生孔隙兩類，其中原生孔隙包括：晶(粒)內(nèi)孔、晶(粒)間孔和晶間隙，次生孔隙包括：晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔。有機(jī)質(zhì)孔隙劃分為有機(jī)質(zhì)熱成因孔(包括：出油孔、出氣孔和氣孔群)以及收縮孔(縫)(表2)，微裂縫主要為構(gòu)造縫，其發(fā)育主要與巖石脆性、地層壓力及成巖作用有關(guān)[25]。

2.2 微孔隙發(fā)育特征參數(shù)的選取

使用JMicroVision圖像分析功能軟件對(duì)不同類型孔隙分布特征進(jìn)行表征時(shí)，選取當(dāng)量圓直徑來(lái)表征孔隙大小[32]，狹長(zhǎng)型不規(guī)則孔隙的當(dāng)量圓直徑可表示為D=4A/L=4×(a×b)/2×(a+b)=2a×b/(a+b)，其中a、b分別為孔隙長(zhǎng)度和寬度；定義面孔率為掃描電鏡圖片上的孔隙面積與該圖片總面積的百分比。在不同樣品SEM觀察圖像中(同一放大倍數(shù)：×16000)，利用JMicroVision軟件分別測(cè)量每張掃描電鏡圖片上不同孔隙的面積和整個(gè)圖片上樣品區(qū)域的總面積，將兩值相比，求出不同孔隙的面孔率值；選取形狀系數(shù)來(lái)研究不同孔隙的形態(tài)分布特征，形狀系數(shù)F為：

表2 泥頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙分類

Table 2 Characteristics of pore classification of shale gas reservoir

孔隙類型成因機(jī)制分布特征無(wú)機(jī)孔隙原生孔隙晶(粒)內(nèi)孔(圖1-a,b)礦物成巖作用過(guò)程中保留下來(lái)的微孔隙常見(jiàn)于黏土礦物顆粒、石英、長(zhǎng)石等晶體內(nèi),形狀不規(guī)則無(wú)機(jī)孔隙原生孔隙晶(粒)間孔(圖1-c,d)礦物顆粒沉積或再生長(zhǎng)過(guò)程中保留下來(lái)微孔隙常見(jiàn)于黏土礦物顆粒及黃鐵礦等晶體間無(wú)機(jī)孔隙原生孔隙晶間隙(圖1-e)礦物(尤其是黏土礦物)成巖轉(zhuǎn)化過(guò)程中形成的間隙 發(fā)育于礦物晶體層間或顆粒邊緣,多呈片狀分布無(wú)機(jī)孔隙次生孔隙晶(粒)內(nèi)溶孔(圖1-f),晶(粒)間溶孔(圖1-g)不穩(wěn)定礦物因發(fā)生溶蝕作用而形成常見(jiàn)于黏土礦物、長(zhǎng)石等晶體內(nèi)(間),性狀不規(guī)則有機(jī)質(zhì)孔有機(jī)質(zhì)熱成因孔出油孔(圖1-h),出氣孔(圖1-i),氣孔群(圖1-j)有機(jī)質(zhì)不同演化階段生烴、排烴過(guò)程中,油氣聚積形成出油孔、出氣孔偶見(jiàn)于熱演化程度較低的有機(jī)質(zhì)中,氣孔群常見(jiàn)于熱演化程度較高的有機(jī)質(zhì)中,呈分散的不規(guī)則分布有機(jī)質(zhì)孔收縮孔(縫)(圖1-k)有機(jī)質(zhì)熱演化(失水)過(guò)程中收縮形成有機(jī)質(zhì)與礦物結(jié)合邊緣或內(nèi)部微裂縫構(gòu)造縫(圖1-l)由局部構(gòu)造作用所形成,主要與礦物的成巖作用、巖石脆性、地層壓力以及構(gòu)造活動(dòng)(如斷裂、褶皺等)相關(guān)呈高角度裂縫切層發(fā)育

F=4××S/C2

式中：S為孔隙橫截面的面積，C為孔隙橫截面的周長(zhǎng)。姚軍等(2010)[33]提出孔隙截面形狀與孔隙形狀系數(shù)之間的關(guān)系,據(jù)此，根據(jù)孔隙的形狀系數(shù)可以近似確定孔隙實(shí)際形狀；此外引入概率熵H來(lái)描述孔隙的整體定向分布情況，概率熵的定義(C. E. Shannon)為：

式中：Pi表示某種信號(hào)出現(xiàn)的概率，n表示信號(hào)的種類。

在計(jì)算孔隙的概率熵時(shí)，Pi為微孔隙排列方向(Orientation)在某一方位區(qū)間呈現(xiàn)的概率，微孔隙單元體的排列方向?yàn)?°～180°，以10°為單位等分，n=18。當(dāng)H=0時(shí)，說(shuō)明所有微觀孔隙排列方向均在同一方位；當(dāng)H=1時(shí)，說(shuō)明微孔隙完全隨機(jī)排列。即H越大，孔隙排列越混亂。

2.3 微孔隙形態(tài)參數(shù)分布特征分析

通過(guò)對(duì)18個(gè)樣品所有類型孔隙不同參數(shù)分布特征進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)不同類型孔隙在孔徑、面孔率、形狀系數(shù)及概率熵等特征參數(shù)的分布上都存在一定的差異。

統(tǒng)計(jì)不同類型孔隙發(fā)育比例可知，晶(粒)間孔和有機(jī)孔較為發(fā)育，分別占總孔隙數(shù)量的32.5%和26.4%；其次為晶(粒)內(nèi)孔和晶間隙，分別占總孔隙數(shù)量的18.2%和12.6%；晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔不發(fā)育，分別占總孔隙數(shù)量的5.7%和4.6%(圖2)。

圖2 不同類型孔隙發(fā)育比例分布頻率

Fig.2 Distribution frequency diagram of different pores

同一放大倍數(shù)下(×8000)不同類型孔隙其面孔率分布差異較大，晶(粒)間孔隙、晶間隙的平均面孔率均較大，可達(dá)4.23%、3.89%，是頁(yè)巖油氣的主要儲(chǔ)集空間。所有孔隙其孔徑分布從10nm～10μm大小不等，以納米級(jí)孔隙(≤1μm)為主。晶(粒)內(nèi)孔隙孔徑平均約128nm；晶(粒)間孔隙孔徑發(fā)育范圍較廣，平均孔徑約786nm。有機(jī)孔隙的尺度則相對(duì)較小，其平均孔徑約為565nm，大部分有機(jī)質(zhì)孔隙分布在100nm左右。此外，少量的晶(粒)內(nèi)溶孔和晶(粒)間溶孔其孔徑分布范圍較廣，從幾納米至幾微米均有分布(圖3a)；晶(粒)內(nèi)孔和有機(jī)孔隙分布較無(wú)序，其概率熵主要分布在0.5～0.7之間，晶(粒)間孔及晶間隙的概率熵主要分布在0.2～0.48之間(圖3b)。不同類型孔隙其形狀系數(shù)分布差異也較大，有機(jī)質(zhì)孔隙的形狀系數(shù)主要分布在0.6～0.7范圍內(nèi)，晶(粒)間孔隙和晶(粒)內(nèi)孔隙的形狀系數(shù)主要分布在0.3～0.7之間，晶間隙形狀系數(shù)主要分布在0.2～0.4之間(圖3c)。

圖3 不同類型孔隙的(a)孔徑、(b)概率熵、(c)形狀系數(shù)分布頻率

Fig.3 Distribution frequency diagrams of (a) pore diameters, (b)probability entropy, (c)shape factor of different pores

2.4 微孔隙形態(tài)發(fā)育特征影響因素分析

本次研究中使用了孔隙發(fā)育數(shù)量、孔徑大小、面孔率、概率熵以及形狀系數(shù)來(lái)定量統(tǒng)計(jì)微孔隙的分布特征，這次參數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果對(duì)孔隙演化方面的研究具有一定的意義。統(tǒng)計(jì)不同測(cè)試樣品中黏土礦物含量與晶(粒)間孔隙發(fā)育數(shù)量關(guān)系圖(圖4)可知，隨著黏土礦物含量的增加，晶間隙發(fā)育數(shù)量呈增大趨勢(shì)。分析認(rèn)為由于測(cè)試樣品黏土礦物相對(duì)含量較高，伊利石、伊蒙混層等黏土礦物幾何體間為晶(粒)間孔隙的發(fā)育提供了一定的場(chǎng)所，對(duì)其發(fā)育起積極促進(jìn)作用。晶(粒)內(nèi)孔隙孔徑普遍較小，分析原因是由于受壓實(shí)成巖作用以及有機(jī)質(zhì)熱演化程度的共同影響造成的，也見(jiàn)部分較大顆粒的黏土礦物間孔隙孔徑可達(dá)微米級(jí)。統(tǒng)計(jì)不同樣品中有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)與有機(jī)質(zhì)成熟度之間的關(guān)系(圖5)，結(jié)合掃描電鏡鏡下觀察，當(dāng)測(cè)試樣品的有機(jī)質(zhì)成熟度Ro較小時(shí)，發(fā)育的有機(jī)孔隙多呈橢圓形或近似圓形分布，隨著有機(jī)質(zhì)成熟度Ro值增大，呈圓孔狀或橢圓狀分布的有機(jī)孔隙數(shù)量增多，可觀察到多個(gè)有機(jī)質(zhì)孔隙相互連通合并成一個(gè)孔隙，見(jiàn)部分有機(jī)質(zhì)熱演化過(guò)程中收縮形成收縮孔(縫)，對(duì)應(yīng)孔隙橫截面呈狹長(zhǎng)型，即有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)變化較大。

圖4 晶(粒)間孔隙發(fā)育數(shù)量與黏土礦物相對(duì)含量關(guān)系Fig.4 Relationship between the number of inter- crystal (particle) pores and the content of clay

圖5 有機(jī)質(zhì)孔隙形狀系數(shù)與有機(jī)質(zhì)成熟度關(guān)系Fig.5 Relationship between pore shape coefficient of organic matter and Ro

3 結(jié)論

通過(guò)掃描電鏡對(duì)泥頁(yè)巖測(cè)試樣品中微孔隙發(fā)育特征進(jìn)行觀察，結(jié)合圖像分析軟件(JMicroVision)，對(duì)不同類型孔隙發(fā)育數(shù)量、孔徑、面孔率、形狀系數(shù)及概率熵等參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析?？芍獪y(cè)試樣品泥頁(yè)巖中發(fā)育有無(wú)機(jī)孔隙、有機(jī)質(zhì)孔隙和微裂縫三大類微孔隙，晶(粒)間孔隙和有機(jī)孔隙最為發(fā)育，孔徑分布以納米級(jí)為主，不同類型孔隙的概率熵和形狀系數(shù)分布差異較大。分析不同類型孔隙形態(tài)發(fā)育特征影響因素可知，測(cè)試樣品中黏土礦物的分布為晶(粒)間孔隙的發(fā)育提供了一定的場(chǎng)所，在一定程度上對(duì)晶(粒)間孔隙的發(fā)育起積極促進(jìn)作用，晶(粒)間孔隙和晶(粒)內(nèi)孔隙發(fā)育主要受原始孔隙形態(tài)及壓實(shí)作用和溶蝕作用的影響，有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育則主要與有機(jī)質(zhì)熱演化程度Ro有關(guān)。這項(xiàng)工作為定量表征泥頁(yè)巖孔隙發(fā)育特征奠定了基礎(chǔ)。