李 實(shí)，葉勇軍,2，黃春華，馮勝洋，吳文浩

(1.南華大學(xué) 環(huán)境與安全工程學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué) 鈾礦冶生物技術(shù)國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室，湖南 衡陽 421001；3.南華大學(xué) 土木工程學(xué)院，湖南 衡陽 421001)

氡-222是具有放射性的惰性氣體，在某些國家中被認(rèn)為是引發(fā)肺癌的主要因素之一[1-3]。鈾尾礦砂是鈾礦石堆浸提鈾之后的固體廢物，粒徑大小不一[4]。鈾礦石中98%的鐳殘留在鈾尾礦砂內(nèi)，是鈾礦區(qū)大氣中氡的主要來源之一[5-7]。人體受到的天然輻射照射總和中，氡及其子體的劑量幾乎是天然輻射照射總劑量的一半以上[8]。但鈾尾礦砂中產(chǎn)生的氡并不會(huì)全部釋放，只有沖破晶格束縛的自由氡才能進(jìn)入大氣。射氣系數(shù)就是表示介質(zhì)內(nèi)自由氡在鐳衰變產(chǎn)生的總氡里所占份額的參數(shù)[9]。

射氣系數(shù)的影響因素較多，具有較大的變化范圍。水分含量對(duì)射氣系數(shù)的影響是眾所周知的，鈾尾礦含水率與尾礦氡射氣系數(shù)是正相關(guān)關(guān)系[10-11]。尾礦在庫中會(huì)發(fā)生物理和化學(xué)反應(yīng)，隨著時(shí)間的推移，會(huì)造成尾礦粒徑的變化，進(jìn)而導(dǎo)致射氣系數(shù)發(fā)生改變[12-14]。當(dāng)尾礦砂長(zhǎng)期暴露于高劑量的輻射中，由于輻射對(duì)晶格的破壞，也會(huì)使射氣系數(shù)產(chǎn)生變化[15]。另外，射氣系數(shù)還取決于溫度、孔隙率、顆粒形狀和其他環(huán)境及礦物學(xué)因素[16-18]。鈾尾礦庫的環(huán)境是復(fù)雜多變的，環(huán)境變化引起鈾尾礦砂氡的射氣系數(shù)發(fā)生改變，進(jìn)而使鈾尾礦砂中可運(yùn)行氡量產(chǎn)生變化。

筆者旨在研究鈾尾礦砂的粒徑、所處環(huán)境溫度和濕度等因素對(duì)射氣系數(shù)變化的綜合影響，以不同溫度、濕度和粒徑下鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，建立射氣系數(shù)的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型，指導(dǎo)氡輻射防護(hù)評(píng)價(jià)。

1 理論模型

1.1 射氣系數(shù)測(cè)量方法

射氣系數(shù)的測(cè)量通常有鐳、氡測(cè)量值的組合計(jì)算法和γ射線光譜法。本研究采用組合計(jì)算法測(cè)量氡射氣系數(shù)，計(jì)算方法為

(1)

式中：V1—集氡罐有效體積，m3；C—集氡罐內(nèi)氡活度濃度，Bq/m3；m—試樣質(zhì)量，kg；a—鐳比活度，Bq/kg。

集氡罐內(nèi)氡活度濃度由式(2)計(jì)算：

(2)

式中：V2—閃爍室體積，m3；N2—本底加樣品計(jì)數(shù)率平均值，cpm；N1—本底計(jì)數(shù)率平均值，cpm；N—實(shí)驗(yàn)室內(nèi)空氣計(jì)數(shù)率的平均值，cpm；V—針孔注射器取樣體積，m3；K—閃爍室的刻度系數(shù)，Bq/(m3·cpm)。南華大學(xué)氡室測(cè)得K值為13～14 Bq/(m3·cpm)。

實(shí)驗(yàn)室內(nèi)空氣計(jì)數(shù)率的平均值由式(3)計(jì)算：

(3)

式中：C0—環(huán)境氡活度濃度，Bq/m3。

試樣中鐳的比活度用高純鍺γ譜儀來測(cè)定，具體由式(4)計(jì)算：

(4)

式中：ab—標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中鐳的比活度，Bq/kg；Ab—標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)在609.3 keV處的峰面積，m2；A—樣品214Bi在609.3 keV處的峰面積，m2。

集氡罐有效體積按式(5)計(jì)算：

V1=V3-V4

(5)

式中：V3—集氡罐體積，m3；V4—樣品體積，m3。具體計(jì)算如式(6)所示：

(6)

式中：d—集氡罐內(nèi)徑，m；h—集氡罐高度，m；ρ—樣品密度，kg/m3。

綜合以上公式得到射氣系數(shù)的最終計(jì)算式為

(7)

采用正交試驗(yàn)法進(jìn)行射氣系數(shù)測(cè)量，試驗(yàn)中先利用高純鍺γ譜儀測(cè)量鈾尾礦砂中鐳的比活度a；然后篩選不同粒徑的鈾尾礦砂作為試樣，裝入自制集氡罐裝置后，利用恒溫恒濕試驗(yàn)箱調(diào)節(jié)試樣所處環(huán)境的溫濕度，恒溫恒濕保養(yǎng)72 h，在相同環(huán)境條件下利用閃爍室、FH463B型智能定標(biāo)器和FD-125型氡釷分析儀測(cè)量5次本底計(jì)數(shù)率N1和本底加樣品計(jì)數(shù)率N2，求得平均值；最后代入式(7)中可得出相應(yīng)環(huán)境溫度、濕度和粒徑下的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)。

1.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型

在堆浸鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是誤差反向傳播多層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的簡(jiǎn)稱，是模仿生物神經(jīng)系統(tǒng)的功能和結(jié)構(gòu)發(fā)展起來的信息處理系統(tǒng)，常用的是三層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，包括輸入層、輸出層和隱含層[19]。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的學(xué)習(xí)規(guī)則是最速下降法，通過誤差的反向傳播調(diào)整內(nèi)部連接的權(quán)值和閾值，以達(dá)到減小誤差的目的[20]。

神經(jīng)元模型示意如圖1所示，具有n個(gè)輸入分量的神經(jīng)元，其中輸入分量Qi(i=1，2，…，n)通過與它相乘的權(quán)值分量Pi(i=1，2，…，n)相連，求和之后生成輸入函數(shù)f(x)。神經(jīng)元輸出m除受輸入層的影響外，同時(shí)也受到神經(jīng)元內(nèi)部其他因素的影響，所以在神經(jīng)元的建模中，常常還加有一個(gè)額外輸入信號(hào)b，稱為偏差，又稱為閾值。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通過樣本學(xué)習(xí)進(jìn)行訓(xùn)練，改變內(nèi)部連接的權(quán)值和閾值，使輸出值與目標(biāo)值誤差最小，從而達(dá)到建模的目的。

圖1 神經(jīng)元模型示意

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過程主要由4部分組成[21]：1)輸入模式由輸入層經(jīng)中間層向輸出層傳播計(jì)算；2)輸出的誤差由輸出層經(jīng)中間層傳向輸入層；3)模式順傳播與誤差逆?zhèn)鞑ビ?jì)算過程反復(fù)交替；4)判定全局誤差是否趨向極小值。

2 鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預(yù)測(cè)網(wǎng)絡(luò)模型

2.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

利用3層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來建立鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預(yù)測(cè)模型，以環(huán)境溫度、濕度和鈾尾礦砂粒

徑作為輸入層神經(jīng)節(jié)點(diǎn)，氡射氣系數(shù)為輸出層神經(jīng)節(jié)點(diǎn)，隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為15。氡射氣系數(shù)預(yù)測(cè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)如圖2所示。

圖2 氡射氣系數(shù)預(yù)測(cè)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

2.2 訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù)

影響堆浸鈾尾砂氡射氣系數(shù)的因素有很多?；谝酝难芯砍晒蜕a(chǎn)實(shí)踐，本研究選擇粒徑、溫度、濕度作為影響因素。篩選6種粒徑的試樣，5個(gè)溫度水平和5個(gè)濕度水平，設(shè)計(jì)了三因素混合正交試驗(yàn)，見表1。

表1 正交試驗(yàn)因素及水平

利用自行研制的“鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)測(cè)量裝置”，對(duì)不同環(huán)境溫度、濕度及鈾尾礦砂粒徑條件下的氡射氣系數(shù)及其影響規(guī)律進(jìn)行了研究。選用150個(gè)實(shí)測(cè)的具有代表性的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)數(shù)據(jù)來建立訓(xùn)練樣本，部分?jǐn)?shù)據(jù)見表2。為檢驗(yàn)?zāi)Ｐ途?，選擇20個(gè)具有代表性的不同粒徑、溫度和濕度數(shù)據(jù)作為檢驗(yàn)樣本不參加訓(xùn)練。

表2 部分射氣系數(shù)訓(xùn)練樣本數(shù)據(jù)

續(xù)表2

2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練及預(yù)測(cè)

調(diào)用Matlab 2016a版本中BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱，設(shè)置最小均方誤差為10-5，學(xué)習(xí)率為0.01，最大訓(xùn)練次數(shù)為10 000次，將表1中1～130號(hào)樣本數(shù)據(jù)作為學(xué)習(xí)輸入，氡射氣系數(shù)E作為目標(biāo)輸出進(jìn)行訓(xùn)練。本研究樣本順序?qū)Y(jié)果沒有影響。該網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型經(jīng)過7 974次訓(xùn)練后精度滿足要求。檢驗(yàn)樣本的預(yù)測(cè)結(jié)果和實(shí)測(cè)值對(duì)比見表3。

表3 檢驗(yàn)樣本射氣系數(shù)的預(yù)測(cè)結(jié)果和實(shí)測(cè)值對(duì)比

從表3可知，訓(xùn)練后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型所得的預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值之間的最大相對(duì)誤差為2.68%。表明利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立的鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)預(yù)測(cè)模型能夠表達(dá)射氣系數(shù)與各個(gè)影響因素之間的聯(lián)系和規(guī)律。

3 預(yù)測(cè)結(jié)果的分析與討論

在濕度(60%)和粒徑(0.074 mm)一定時(shí)，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨環(huán)境溫度變化如圖3所示。

從圖3可看出：隨著環(huán)境溫度的升高，射氣系數(shù)先呈緩慢上升的趨勢(shì)；當(dāng)溫度超過40 ℃后，射氣系數(shù)迅速增大。導(dǎo)致這種現(xiàn)象的可能原因：氡原子在溫度為40 ℃以下時(shí)運(yùn)動(dòng)不劇烈，大部分的束縛氡不能脫離礦物晶格成為自由氡；當(dāng)溫度升高到40 ℃以上時(shí)，氡原子劇烈運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致大量束縛氡轉(zhuǎn)變?yōu)樽杂呻辈⑼ㄟ^顆粒孔隙釋放。從圖3中還可看出，本研究所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型所得的預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值較為吻合。

在溫度(40 ℃)和粒徑(0.074 mm)一定時(shí)，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨環(huán)境濕度變化如圖4所示。

圖3 環(huán)境溫度對(duì)射氣系數(shù)的影響

圖4 環(huán)境濕度對(duì)射氣系數(shù)的影響

從圖4可看出：隨著濕度的增加，射氣系數(shù)逐漸增大；當(dāng)環(huán)境濕度超過40%時(shí)，鈾尾礦砂222Rn射氣系數(shù)增大的幅度變緩。產(chǎn)生此種現(xiàn)象的原因可能有：在環(huán)境濕度較低甚至干燥情況下，大多數(shù)的氡原子從試樣晶格中沖出又被相鄰晶格束縛，因此射氣系數(shù)較??；隨著環(huán)境濕度的增加，試樣孔隙中含水量增加，沖出晶格的氡被滯留在孔隙中并通過孔隙釋放，從而導(dǎo)致射氣系數(shù)增加；當(dāng)環(huán)境濕度到達(dá)一定程度時(shí)，試樣的吸水率降低，試樣孔隙含水量增加緩慢，被滯留在孔隙中的氡原子量增加緩慢，故射氣系數(shù)增加緩慢。預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值也能較好貼合。

在溫度(40 ℃)和濕度(40%)一定時(shí)，鈾尾礦砂氡射氣系數(shù)隨鈾尾礦砂粒徑變化如圖5所示。

圖5 鈾尾礦砂粒徑對(duì)射氣系數(shù)的影響

從圖5可看出，預(yù)測(cè)結(jié)果和實(shí)測(cè)值較接近，射氣系數(shù)隨著粒徑的增大而減小。這是因?yàn)榱接绊懺嚇觾?nèi)有多少鐳與顆粒表面足夠接近，粒徑越小，試樣中的鐳越靠近顆粒表面，衰變產(chǎn)生的氡就越容易釋放，射氣系數(shù)越大。

4 結(jié)論

1)基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)基本原理，選取了130個(gè)不同條件下具有代表性的氡射氣系數(shù)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練樣本；為檢驗(yàn)預(yù)測(cè)模型的精度，選取了20個(gè)具有代表性的數(shù)據(jù)作為檢驗(yàn)樣本；建立了以環(huán)境溫度、濕度和鈾尾礦砂粒徑為輸入元，射氣系數(shù)為輸出元的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型。

2)該BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)經(jīng)過7 974次訓(xùn)練后精度滿足要求，訓(xùn)練后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型所得預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值的最大相對(duì)誤差為2.68%，所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型能夠較好地表達(dá)顆粒堆積型介質(zhì)的射氣系數(shù)與各影響因素之間的聯(lián)系與規(guī)律。