曹永澤 趙越

1)(大連海事大學(xué)理學(xué)院,大連 116026)

2)(日本秋田大學(xué)區(qū)域創(chuàng)新中心,秋田 010-8502)

1 引 言

磁力顯微鏡(MFM)是一種測(cè)試磁性材料的磁疇結(jié)構(gòu)重要的工具,它具有約10 nm的空間分辨率,而且不需要對(duì)樣品進(jìn)行特殊處理[1-9].利用探針懸臂梁的激光反射來描繪探針磁矩和樣品靜磁場(chǎng)之間的磁力,勾畫出樣品表面的磁疇結(jié)構(gòu).傳統(tǒng)磁力顯微鏡一般使用兩次掃描模式,第一次掃描是通過輕敲模式(tapping)利用范德瓦耳斯力來測(cè)試相貌,之后把探針抬舉到一定高度(lift),去測(cè)試磁力,這種方式叫做tapping-lift mode[10,11].然而,這種一次抬舉操作不足以去描繪三維空間的磁場(chǎng)分布.目前,傳統(tǒng)磁力顯微鏡不可能獲得準(zhǔn)確的磁疇在不同的抬舉高度對(duì)應(yīng)于樣品表面的同一個(gè)位置.因?yàn)閭鹘y(tǒng)磁力顯微鏡在每次測(cè)量時(shí),樣品的表面形貌會(huì)有不同程度的漂移[12,13].因此,需要改變掃描模式去獲得準(zhǔn)確的三維磁場(chǎng)分布.另外,傳統(tǒng)磁力顯微鏡只能測(cè)試靜態(tài)磁疇,在交流磁場(chǎng)作用下的磁疇變化測(cè)試還沒有辦法解決[14,15].

為了改進(jìn)上述問題,我們開發(fā)了交變力磁力顯微鏡(A-MFM)[16-19],使用 FeCo-GdOx或者 Co-GdOx超順磁探針,同時(shí)觀測(cè)了Sr鐵氧體塊體材料在交流磁場(chǎng)作用下的靜態(tài)磁疇和動(dòng)態(tài)磁疇,可以準(zhǔn)確地辨別出在交流磁場(chǎng)作用下樣品中不同晶粒的磁化狀態(tài)變化情況.我們通過修改傳統(tǒng)的tapping-lift模式為一次輕敲多次等距離抬舉探針的掃描模式,準(zhǔn)確地測(cè)試了樣品的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)在三維空間的分布.證明了在交流磁場(chǎng)作用下樣品的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)隨探針和樣品之間距離z的變化,滿足Hz(z)=Hz(0)·exp(—kz).總體來說,AMFM可以測(cè)試三維空間的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)分布,研究材料的動(dòng)態(tài)磁化過程,評(píng)價(jià)材料的磁均勻性(微觀結(jié)構(gòu)均勻性),擴(kuò)展了磁力顯微鏡的測(cè)試功能.

2 實(shí) 驗(yàn)

圖1(a)為交變力磁力顯微鏡的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖.在日立L-trace II 掃描探針顯微鏡基礎(chǔ)上,外加磁場(chǎng)感應(yīng)線圈和搭建測(cè)試信號(hào)的線路,如圖1(a).感應(yīng)線圈可以產(chǎn)生一定頻率的交流磁場(chǎng),可以周期地調(diào)制探針的磁矩.周期變化的探針的磁矩在磁場(chǎng)中產(chǎn)生一個(gè)動(dòng)態(tài)磁力能引起探針的有效彈勁系數(shù)周期地改變.探針的振動(dòng)頻率被調(diào)制,可以表示為

這里,m是探針的質(zhì)量,γ是探針振動(dòng)的阻尼系數(shù),k0是探針的固有彈勁系數(shù);Δk0cos(ωmt)+Δk1cos(2ωmt)=Δkeff(t)是有效彈勁系數(shù)的周期變化,Δk0和Δk1是ωm和2ωm信號(hào)的振幅;z是探針在垂直方向的位移;F0cos(ω0t)是壓電驅(qū)動(dòng)器施加給探針的驅(qū)動(dòng)力.

探針的有效彈勁系數(shù)周期變化可以表示為

Δk0,Δk1<

圖1 (a)靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)測(cè)試的交變力磁力顯微鏡實(shí)驗(yàn)裝置示意圖;(b)探針掃描模式示意圖,首先輕敲獲得一點(diǎn)的表面形貌,之后探針多次抬舉相同的高度測(cè)試磁力; 探針下落進(jìn)行這一點(diǎn)樣品表面的輕敲,按照設(shè)置的步長移動(dòng)到下一個(gè)點(diǎn)位置輕敲,之后多次抬舉測(cè)磁力,這樣循環(huán)測(cè)試; 這里,設(shè)定抬舉的次數(shù)為32,每一次抬舉的時(shí)間設(shè)置為60 ms,每一次抬舉位置的停留時(shí)間為 20 ms,在抬舉過程中探針的振動(dòng)電壓為輕敲時(shí)電壓的20%Fig.1.(a)Schematic diagram of A-MFM with super paramagnetic tips for DC and AC magnetic fields measurement of magnetic materials.(b)Schematic diagram of sequential probe control.First measuring the topography(tapping),after tapping,tip was lifted by the same height between the adjacent lift points.The probe drops to tap the topography of the sample at this point,and moves to the next point according to the set step,and then lifts the probe several times,so that the cyclic test was carried out.The lift points number can be set,and the wait time of lift points can be set.In this experiment,the lift points were set as 32,the every lift procession was set as 60 ms,and the wait time was set as 20 ms.Using 20% of the tapping oscillation voltage of the supe rparamagnetic tips as a lift oscillation voltage.

從(3)式看出,只要測(cè)得ωm和2ωm信號(hào)就可以表示靜態(tài)磁場(chǎng)(Δk0與相關(guān))和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)相關(guān)).因此,實(shí)現(xiàn)同時(shí)探測(cè)樣品的靜態(tài)磁場(chǎng)(ωm信號(hào))和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)(2ωm信號(hào))變得可能.利用鎖相環(huán)(easyPLL,Nanosurf?)對(duì)調(diào)制的信號(hào)進(jìn)行解頻,之后輸入鎖相放大器(LI5640 NF Corporation),鎖相放大器的參考信號(hào)來自于信號(hào)發(fā)生器(圖1(a)).鎖相放大器的輸出信號(hào)為ωm信號(hào)和2ωm信號(hào)的同相X圖像,異相Y圖像,振幅R圖像和相位θ圖像.探針的掃描模式如圖1(b)所示.首先輕敲獲得一點(diǎn)的表面形貌,之后探針多次抬舉相同的高度測(cè)試磁力.隨后探針下落進(jìn)行這一點(diǎn)樣品表面的再次輕敲,按照設(shè)置的步長移動(dòng)到下一個(gè)點(diǎn)位置輕敲,之后多次抬舉測(cè)磁力,這樣循環(huán)測(cè)試.本實(shí)驗(yàn)設(shè)定抬舉的次數(shù)為32,每一次抬舉的時(shí)間設(shè)置為60 ms,每一次抬舉位置的停留時(shí)間為 20 ms.這里,必須保證每一次抬舉位置的停留時(shí)間(20 ms)至少要大于線圈交流磁場(chǎng)的一個(gè)周期(11 ms).在抬舉過程中探針的振動(dòng)電壓為輕敲時(shí)電壓的20%.最后,我們成功地觀測(cè)了硬磁Sr鐵氧體樣品的三維空間的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)分布.

3 結(jié)果與討論

利用Co靶和Gd2O3靶在Ar氣1 Pa氣氛下磁控共濺射制備了100 nm厚的Co-GdOx超順磁薄膜.圖2(a)表示100 nm厚Co-GdOx薄膜在室溫是超順磁性,圖2(a)的插圖是小量程500 Oe的磁滯回線,進(jìn)一步驗(yàn)證了Co-GdOx是超順磁性,矯頑力為0 Oe,初始磁化率是1.18×10—5H/m.原子力顯微鏡的實(shí)驗(yàn)結(jié)果圖2(b)表明Co-GdOx薄膜的平均顆粒尺寸為20.4 nm,表面粗糙度是0.83 nm.超順磁Co-GdOx探針和薄膜一起制備,超順磁探針是Co-GdOx薄膜覆蓋在商業(yè)Si探針(SI-DF40,Seiko Instruments Inc.)上面.樣品臺(tái)在濺射過程中保持旋轉(zhuǎn),保證探針鍍層的均勻性.制備的Co-GdOx探針在大氣中的共振頻率約為300 kHz,品質(zhì)因數(shù)約為50.更多關(guān)于超順磁薄膜的微觀結(jié)構(gòu)和磁性能信息可參考文獻(xiàn)[20].本研究中,樣品是c面拋光的硬磁Sr鐵氧體塊材,鐵氧體樣品尺寸為1 mm×1 mm×1 mm,晶粒尺寸約1 μm,矯頑力為 2.9 kOe,矩形比為 0.97.在測(cè)試之前,鐵氧體樣品進(jìn)行了DC退磁,剩余磁矩為零.鐵氧體樣品的更多磁性能信息可參考文獻(xiàn)[16]的支持材料.

圖3(a)(1—12)是使用交變力磁力顯微鏡結(jié)合Co-GdOx超順磁探針獲得的Sr鐵氧體在不同探針和樣品之間距離(T-S)的靜態(tài)磁場(chǎng)同相X圖像(ωm信號(hào)),T-S從574 nm到8794 nm.這里,X圖像不僅可以表示垂直方向靜態(tài)磁場(chǎng)的強(qiáng)度,也可以表示靜態(tài)磁場(chǎng)的方向(垂直向上或者向下).在圖3(b)中,線掃描結(jié)果可以清楚表示出靜態(tài)磁場(chǎng)的零點(diǎn)位置,也就是靜態(tài)磁場(chǎng)方向轉(zhuǎn)變的位置,如果正的信號(hào)表示靜態(tài)磁場(chǎng)垂直向上,那么負(fù)的信號(hào)就表示垂直向下方向.這個(gè)線掃描結(jié)果表明隨T-S增加磁場(chǎng)強(qiáng)度快速降低.當(dāng)T-S大于3040 nm時(shí),靜態(tài)磁場(chǎng)已經(jīng)變得很弱.在8794 nm,靜態(tài)磁場(chǎng)幾乎是零值.靜態(tài)磁場(chǎng)的方向在一些地方隨T-S增加會(huì)發(fā)生改變,這是因?yàn)榻砻嫣结樑c樣品之間的磁力主要來自于樣品表面的磁荷,而當(dāng)增加T-S,這個(gè)磁力除了受到樣品表面磁荷的作用,也受到樣品內(nèi)部磁荷的作用.圖4(a)為一個(gè)靜態(tài)磁場(chǎng)的空間分布示意圖.圖3(c)(1—12)是一系列動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)的振幅R圖像在T-S從574 nm到8794 nm.它們和靜態(tài)磁場(chǎng)(圖3(a))同時(shí)獲得.圖3(d)是線掃描結(jié)果,動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)的振幅隨T-S增加快速降低.最后,這個(gè)振幅趨于一個(gè)恒定數(shù)值.這個(gè)恒定數(shù)值來自于探針和線圈交流磁場(chǎng)之間的相互作用.當(dāng)T-S小于1396 nm時(shí),線掃描結(jié)果給出翻轉(zhuǎn)晶粒兩側(cè)的交流磁場(chǎng)振幅是小于探針和線圈交流磁場(chǎng)之間的作用,這是因?yàn)榉D(zhuǎn)晶粒兩側(cè)產(chǎn)生的交流磁場(chǎng)方向是與線圈產(chǎn)生的交流磁場(chǎng)方向相反的(圖4(b)).圖4(b)為Sr鐵氧體中矯頑力較小的晶粒在一個(gè)線圈交流磁場(chǎng)周期中磁矩翻轉(zhuǎn)的示意圖.

圖2 (a)100 nm厚Co-GdOx薄膜在室溫下20 kOe量程的面內(nèi)磁滯回線,插圖為500 Oe量程的磁滯回線;(b)利用原子力顯微鏡使用Si探針測(cè)試100 nm厚Co-GdOx薄膜的表面形貌結(jié)果Fig.2.(a)In plane hysteresis loops of Co-GdOx films with 100 nm thickness at 300 K at the range 20 kOe,and the inset figure is the range of 500 Oe,(b)AFM topography image of Co-GdOx films with 100 nm thickness using Si probe.

圖3 一系列不同探針和樣品距離(T-S)的Sr鐵氧體的靜態(tài)磁場(chǎng)的同相X圖像(ωm信號(hào))(a)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)振幅R圖像(2ωm信號(hào))(c);(b)和(d)是圖(a)和(c)在相同位置的線掃描,這里T-S距離從574 nm到8794 nmFig.3.A set of A-MFM in phase X images of ωm signal(a)and the A-MFM amplitude R images of 2ωm signal(c)of Sr ferrite sample at different distances between tip and sample(T-S)from 574 nm to 8794 nm;(b)and(d)are the line profiles of(a),(c)at the same positions,respectively.

圖5是圖3(b)和圖3(d)中位置1,2和3的X圖像靜態(tài)磁場(chǎng)和R圖像動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)的強(qiáng)度值隨探針與樣品之間的距離T-S的變化曲線.位置1和2的靜態(tài)磁場(chǎng)方向是相反的,靜態(tài)磁場(chǎng)強(qiáng)度隨TS的變化可以擬合為y=17.95 exp(—2.78x).位置3的交流磁場(chǎng)隨T-S的變化可以擬合為y=15.05 exp(—1.79x)+ 1.45.這里,常數(shù) 1.45 是 Co-GdOx超順磁探針和線圈交流磁場(chǎng)之間的相互作用.從實(shí)驗(yàn)上證明了靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)隨T-S以指數(shù)衰減,這與理論計(jì)算的結(jié)果相一致[21].

4 結(jié) 論

交變力磁力顯微鏡(A-MFM)使用Co-GdOx超順磁探針可以實(shí)現(xiàn)在交流磁場(chǎng)(頻率ωm)作用下探測(cè)鐵氧體磁石的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng).利用鎖相環(huán)與鎖相放大器結(jié)合可以探測(cè)ωm和2ωm信號(hào),準(zhǔn)確地表示出鐵氧體磁石的矯頑力大和矯頑力小的區(qū)域.通過修改傳統(tǒng)的輕敲-抬舉掃描模式為一次輕敲多次抬舉的掃描模式,A-MFM實(shí)現(xiàn)了三維空間的磁場(chǎng)探測(cè).本文證明了在交流磁場(chǎng)作用下樣品的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)隨探針和樣品之間距離z的變化,滿足Hz(z)=Hz(0)·exp(—kz).A-MFM 結(jié)合超順磁探針可以研究材料的動(dòng)態(tài)磁化過程,也可以評(píng)價(jià)材料的磁均勻性(微觀結(jié)構(gòu)均勻性).

圖4 (a)Sr鐵氧體的三維靜態(tài)磁場(chǎng)分布示意圖;(b)在線圈交流磁場(chǎng)作用下,Sr鐵氧體矯頑力較小的晶粒的磁矩翻轉(zhuǎn)示意圖,翻轉(zhuǎn)的頻率與線圈交流磁場(chǎng)頻率相同,這里線圈交流磁場(chǎng)頻率是89 Hz,振幅是800 Oe0-p(零點(diǎn)到峰值的強(qiáng)度)Fig.4.(a)Schematic of 3-D static(DC)magnetic field distribution of Sr ferrite sample;(b)the changed magnetized statement of the grain(a small coercivity)of Sr ferrite sample under an external AC magnetic field(frequency is 89 Hz,amplitude is 800 Oe(zero to peak intensity)).

圖5 圖3(b)和圖3(d)中位置1,2和3的X圖像靜態(tài)磁場(chǎng)和R圖像動(dòng)態(tài)磁場(chǎng)的強(qiáng)度值隨探針與樣品之間的距離T-S變化曲線Fig.5.The plot of intensity values of A-MFM in phase X images of static(DC)magnetic field with ωm signal and AMFM amplitude R images of dynamic(AC)magnetic field with 2ωm signal versus distance between super paramagnetic tip and Sr ferrite sample on the position 1,position 2 and position 3 in Fig.3(b),(d).