劉 健， 陳自強， 黃德?lián)P， 鄭昌文， 周詩堯， 姜 余

(上海交通大學(xué) 海洋工程國家重點實驗室， 上海 200240)

近年來，鋰離子電池在電子產(chǎn)品、電動車、工業(yè)儲能等領(lǐng)域的應(yīng)用越來越普及，鋰離子電池剩余壽命(Remaining Useful Life, RUL)預(yù)測有著重要的研究意義和實用價值.在充放電使用過程中，鋰離子電池會產(chǎn)生容量減少與內(nèi)阻增大的現(xiàn)象，導(dǎo)致其性能不斷衰退，直至壽命截止.采用一定方法預(yù)測鋰離子電池的未來狀態(tài)與參數(shù)變化趨勢，可實現(xiàn)鋰離子電池壽命預(yù)測[1].

預(yù)測鋰離子電池壽命的方法主要有基于模型和基于數(shù)據(jù)兩類[1-4].為降低模型復(fù)雜度，基于模型方法也可通過經(jīng)驗?zāi)Ｐ蛿M合電池容量退化曲線，并利用卡爾曼濾波、粒子濾波等進(jìn)行模型外推實現(xiàn)RUL預(yù)測[5-6].基于數(shù)據(jù)方法如自適應(yīng)滑動平均、支持向量機以及神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等直接從數(shù)據(jù)中挖掘隱含的電池健康狀態(tài)信息及演變規(guī)律[7].但是，以上方法只能給出電池壽命預(yù)測的估計結(jié)果，不具備不確定性表達(dá)能力.

在線測量電池容量或阻抗等較為困難，若利用容量或阻抗數(shù)據(jù)進(jìn)行電池壽命直接預(yù)測，往往因歷史數(shù)據(jù)有限而導(dǎo)致所建模型的精確性大大降低.針對直接預(yù)測電池壽命不易實現(xiàn)的問題，基于可監(jiān)測的電流、電壓以及溫度等參數(shù)預(yù)測電池壽命的間接預(yù)測方法逐漸被采用.有研究者從放電過程入手構(gòu)建了等時間放電壓差[8]、平均放電壓降[9]、放電電壓取樣熵[10]等健康因子.還有研究者采用混合動力脈沖測試的電壓取樣熵作為健康因子來估計電池容量變化以實現(xiàn)RUL預(yù)測[11].然而，基于放電過程的方法均基于恒流放電方式進(jìn)行研究，而在實際應(yīng)用中因工況變化和外界環(huán)境影響，大多數(shù)情況下電池?zé)o法滿足恒流放電的要求，因此該方法的實際應(yīng)用受到限制.

針對上述問題，本文在恒流充電過程中提取等壓差充電時間序列，基于最小二乘法與容量建立廣義回歸線性模型；采用線性均值函數(shù)、平方指數(shù)協(xié)方差與周期協(xié)方差函數(shù)作為組合核函數(shù)建立高斯過程回歸模型；利用粒子群優(yōu)化算法全局搜索最優(yōu)超參數(shù)以優(yōu)化模型；將等壓差充電時間作為健康因子，通過預(yù)測等壓差充電時間進(jìn)行鋰離子電池壽命預(yù)測.

1 改進(jìn)高斯過程回歸模型

1.1 高斯過程回歸模型

高斯過程回歸(Gaussian Process Regression, GPR)模型[12]是一種非參數(shù)模型，可通過先驗知識實現(xiàn)貝葉斯框架下的狀態(tài)預(yù)測，輸出預(yù)測均值、方差和置信區(qū)間，預(yù)測結(jié)果具備不確定性表達(dá)能力.GPR模型已廣泛用于股票預(yù)測、油井液面預(yù)測[13]以及時序分析預(yù)測[14]等領(lǐng)域.

考慮如下回歸問題

(1)

由式(1)得到y(tǒng)的先驗分布為

(2)

式中：Y為觀測值的集合，Y={y1,y2, …,yn}；X為訓(xùn)練點集合，X={x1,x2, …,xn}；K(X,X)=[Kij]為n×n階對稱正定協(xié)方差矩陣，矩陣元素Kij=k(xi,xj)用來描述xi和xj之間的相關(guān)性，i=1,2,…,n，j=1,2,…,n；I為n階單位矩陣.

y和預(yù)測值的聯(lián)合先驗分布為

其中：f*為預(yù)測值的集合，f*={f(x*1),f(x*2), …,f(x*n)}；X*為測試輸入數(shù)據(jù).

f*的后驗分布為

即預(yù)測值的集合f*的高斯過程回歸模型.其均值矩陣和協(xié)方差矩陣分別為

(3)

cov(f*)=K(X*,X)-K(X*,X)

(4)

模型預(yù)測輸出的95%置信區(qū)間為

確定均值矩陣和協(xié)方差矩陣后，通過訓(xùn)練過程對超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化可得到GPR模型.GPR模型一般默認(rèn)為零均值函數(shù)，常采用協(xié)方差函數(shù)作為平方指數(shù)函數(shù)：

(5)

超參數(shù)優(yōu)化一般通過最大似然法和共軛梯度法實現(xiàn)，具體為：先求得訓(xùn)練數(shù)據(jù)在條件概率下的負(fù)對數(shù)似然函數(shù)，再對超參數(shù)求偏導(dǎo)，最后采用共軛梯度法優(yōu)化使偏導(dǎo)數(shù)取最小值得到超參數(shù)最優(yōu)解，即可求解高斯過程模型.

1.2 組合核函數(shù)

在鋰離子電池的使用過程中，隨著電極和電解液中副反應(yīng)的進(jìn)行，鋰離子被不斷消耗，因此電池容量呈現(xiàn)退化趨勢.然而，在電池充、放電的間隙，副反應(yīng)產(chǎn)品有可能消散.和前一個充放電循環(huán)相比，下一個循環(huán)周期的電池性能可能更好，電池容量有可能增加，此現(xiàn)象稱為容量再生[15].該現(xiàn)象造成鋰離子電池容量總體呈衰減趨勢，同時伴隨著局部動態(tài)波動變化.本文涉及容量為電池充滿電后在一定放電條件下完全放電所放出的最大可用電量.

為進(jìn)行電池壽命的精確預(yù)測，需考慮鋰離子電池兩種不同的容量變化行為.因此，對于高斯過程回歸模型，僅單一形式的協(xié)方差函數(shù)不能滿足預(yù)測需求，需將多種協(xié)方差函數(shù)進(jìn)行組合.在滿足非負(fù)定性的要求下，協(xié)方差函數(shù)相加或相乘，以構(gòu)造組合協(xié)方差函數(shù)描述復(fù)雜問題[15].本文將容量再生現(xiàn)象近似看為正常容量退化趨勢上的周期性變化，故可選用周期協(xié)方差核函數(shù):

其中：l2為方差尺寸；p為周期性參數(shù).

在此基礎(chǔ)上選用平方指數(shù)協(xié)方差函數(shù)來描述局部性變化，將周期協(xié)方差函數(shù)和平方指數(shù)協(xié)方差函數(shù)的和作為組合協(xié)方差函數(shù)，使計算函數(shù)同時具備泛化能力和局部學(xué)習(xí)能力.均值函數(shù)選擇線性函數(shù):

m(x)=ax+b

其中：a和b為任意常數(shù).

1.3 粒子群算法

針對共軛梯度法對初始值依賴性強且易陷入局部最優(yōu)等問題，選用粒子群優(yōu)化(Particle Swarm Optimization，PSO)算法自動搜索最優(yōu)超參數(shù)，以優(yōu)化GPR模型.PSO算法初始化為一群隨機粒子，通過迭代尋找最優(yōu)解，因此具備處理方便和全局優(yōu)化等特點[14].

初始化粒子群后，更新粒子的速度和位置：

其中：zh、vh分別為第h個粒子當(dāng)前位置和速度；m為當(dāng)前迭代次數(shù)，最大迭代步數(shù)為100；w為慣性權(quán)重；c1為個體學(xué)習(xí)因子，c2為群體學(xué)習(xí)因子，c1和c2均為非負(fù)常數(shù)；r1和r2為分布在[0，1]間的隨機數(shù).本文取粒子群規(guī)模為24，wmin=0.4，wmax=0.9，c1=2，c2=2.

將GPR模型訓(xùn)練過程中的訓(xùn)練值與實際值之間的均方誤差作為每個粒子的適應(yīng)度值，以均方誤差最小為優(yōu)化目標(biāo).在每一次迭代過程中，粒子通過跟蹤粒子本身最優(yōu)解(P)和群最優(yōu)解(G)更新個體位置.粒子每更新一次位置，通過比較新粒子和P、G的適應(yīng)度值來更新P和G位置，直至達(dá)到目標(biāo)閾值或最大迭代步數(shù)：

2 健康因子構(gòu)建

2.1 實驗數(shù)據(jù)集

本文所用鋰離子電池的循環(huán)壽命實驗數(shù)據(jù)來自美國國家航空航天局 (National Aeronautics and Space Administration, NASA)卓越預(yù)測中心和馬里蘭大學(xué)的公開數(shù)據(jù)集[6].NASA卓越預(yù)測中心采用額定容量為2 A·h的18650型鋰離子電池在室溫下進(jìn)行充電、放電和阻抗測試循環(huán)壽命實驗.具體過程為：先以 1.5 A的電流進(jìn)行恒流充電，當(dāng)電池電壓達(dá)到 4.2 V后轉(zhuǎn)為恒壓充電(截止電流為20 mA).然后，以2 A電流進(jìn)行恒流放電，直至放電截止電壓，以電流倍率(C)表示電池充放電電流大小與電池額定容量的比率關(guān)系.在充電和放電過程中利用電化學(xué)阻抗譜測量電池的阻抗.本文選用其中B5和B6號電池，其放電截止電壓分別為 2.7，2.5 V，容量閾值均為 1.4 A·h.馬里蘭大學(xué)采用額定容量為 1.35 A·h的鈷酸鋰電池，其循環(huán)壽命實驗流程與NASA卓越預(yù)測中心的實驗方法相似，具體參數(shù)如下：恒流充電倍率為 0.5C，恒壓充電電壓為 4.2 V(截止電流50 mA)，恒流放電倍率為1C，放電截止電壓 2.7 V.本文選用其中的CX2-36、CX2-37號電池，容量閾值均為 1.08 A·h.

2.2 等壓差充電時間提取

在實際應(yīng)用中，基于安時積分法測量鋰離子電池容量時存在累計誤差的問題.此外，大多數(shù)工況無法滿足電池恒流放電的要求，因此限制了基于恒流放電方式的間接預(yù)測方法的應(yīng)用.而鋰離子電池充電過程不會受工況變化的影響，且多為恒流-恒壓充電方式，充電過程相對穩(wěn)定,便于分析，因此本文從鋰離子電池充電過程中提取與壽命預(yù)測相關(guān)的健康因子.

從鋰離子電池循環(huán)壽命實驗數(shù)據(jù)中選取恒流充電過程進(jìn)行分析，得到不同循環(huán)周期的恒流充電電壓與電流變化的關(guān)系，如圖1所示.圖中：I為電流；Ub為電池電壓；N為充放電循環(huán)周期.隨著電池充放電循環(huán)的不斷進(jìn)行，電解液不斷消耗，極片活性不斷降低，電池阻抗增大、容量降低，充電時也較快達(dá)到截止電壓，恒流充電時間不斷減少.因此，采用鋰離子電池的電子產(chǎn)品在使用時間較長后，會出現(xiàn)充電迅速的現(xiàn)象.

圖1 B5電池充電電壓與電流變化曲線

將鋰離子電池每個恒流充電周期中電壓從低電壓升至高電壓的時間間隔稱為等壓差充電時間.在實際應(yīng)用中，鋰離子電池滿充滿放情況較少，故本文選取恒流充電電壓從 3.9 V上升至 4.2 V的時間間隔作為等壓差充電時間.

B5鋰離子電池容量(Q)和等壓差充電時間(Δt)隨充放電循環(huán)周期的變化曲線如圖2所示.隨著電池充放電過程的不斷進(jìn)行，等壓差充電時間整體呈衰減趨勢，且存在局部波動變化，與容量變化趨勢相似，兩者存在一定相關(guān)性.

圖2 B5電池容量與等壓差充電時間隨充放電周期的變化曲線

為進(jìn)一步分析，應(yīng)用線性基底擴展建立電池容量與等壓差充電時間的廣義線性回歸模型，可通過添加平滑函數(shù)來描述兩個變量之間的線性或非線性關(guān)系[16]：

Qi=AΔti+Bln Δti+E+εi

(6)

式中：Qi為第i個充放電周期的電池容量；Δti為第i個充放電周期的等壓差充電時間；A和B為預(yù)測因子的系數(shù)；E為常數(shù)；εi為誤差項.線性項AΔti用于改進(jìn)等壓差充電時間的衰減過程，使其衰減過程的斜率與電池容量的退化過程一致；Bln Δti描述了電池容量和等壓差充電時間之間的非線性關(guān)系.

用誤差平方和(ES)和確定系數(shù)(RS)表示廣義線性回歸模型的誤差大小與擬合程度：

(7)

(8)

圖3 B5電池廣義線性回歸模型擬合曲線

所選4個電池的模型擬合評價結(jié)果見表1.可以看出，4個電池的ES值較小；除CX2-36電池外，其余3組電池的RS值均接近于1.說明所選模型的擬合效果較好，誤差較小.基于上述結(jié)果可知，等壓差充電時間和電池容量之間的相關(guān)性很高， 因此可以將等壓差充電時間作為健康因子進(jìn)行電池的RUL預(yù)測.

表1 廣義線性回歸模型評價結(jié)果

2.3 基于等壓差充電時間的預(yù)測方法

在實際應(yīng)用中，可在線采集鋰離子電池前k個充放電周期恒流充電過程中的等壓差充電時間序列數(shù)據(jù)，以充放電循環(huán)周期為輸入，相應(yīng)的等壓差充電時間為輸出，結(jié)合訓(xùn)練所采集的數(shù)據(jù)建立高斯過程回歸模型.基于廣義線性回歸模型得到電池壽命預(yù)測結(jié)果.

模型建立后，每到下一充放電循環(huán)周期，將在線獲取的新數(shù)據(jù)和之前獲取的數(shù)據(jù)同時訓(xùn)練，建立新的高斯過程回歸模型.由于鋰離子電池壽命預(yù)測對實時性要求不高，所以在每個充放電過程中進(jìn)行一次壽命預(yù)測.

3 實驗結(jié)果與分析

3.1 核函數(shù)的影響

選取B5鋰離子電池，以第100個充放電周期為預(yù)測起始點，以零均值函數(shù)和平方指數(shù)協(xié)方差函數(shù)作為基本核函數(shù)與 1.2 節(jié)中的組合核函數(shù)進(jìn)行比較，結(jié)果如圖4所示.由圖4可知，基于組合核函數(shù)的GPR模型的容量隨充放電周期的增加呈衰減趨勢并伴隨局部波動變化，該變化規(guī)律與電池容量真實退化曲線相似.而基于基本核函數(shù)的GPR模型的容量預(yù)測曲線僅隨充放電周期的增加呈現(xiàn)總體退化趨勢，并無局部波動變化，未呈現(xiàn)容量再生現(xiàn)象，說明其預(yù)測效果較差.

圖4 B5電池兩種核函數(shù)的預(yù)測結(jié)果

以平均絕對百分比誤差(MAPE)和方均根誤差(RMSE)作為模型的電池容量預(yù)測評價標(biāo)準(zhǔn)：

(9)

(10)

MAPE和RMSE越小，模型的預(yù)測精度越高.4個電池基于組合核函數(shù)以及基本核函數(shù)的MAPE和RMSE計算結(jié)果見表2.可以看出，4個電池基于組合核函數(shù)的GPR模型容量預(yù)測的MAPE值低于2%，RMSE值不超過 0.020 A·h，均小于基本核函數(shù)的GPR模型預(yù)測誤差值，表明基于組合核函數(shù)的GPR模型預(yù)測精度更高.由于組合核函數(shù)的GPR模型能很好地預(yù)測容量再生現(xiàn)象，所以具備良好的泛化能力和局部變化學(xué)習(xí)能力.

表2 兩種核函數(shù)的評價結(jié)果

3.2 基于等壓差充電時間的RUL預(yù)測

選取B5和B6鋰離子電池比較基于容量預(yù)測和基于等壓差充電時間預(yù)測的電池壽命，結(jié)果如圖5和6所示，其中基于Δt-Q預(yù)測為基于等壓差充電時間預(yù)測.基于容量(Q)預(yù)測是直接的預(yù)測方法，在離線狀態(tài)下利用充放電周期數(shù)和電池容量訓(xùn)練GPR模型，將定充放電周期數(shù)作為輸入后直接輸出電池容量預(yù)測結(jié)果.B5、B6電池的等壓差充電時間預(yù)測曲線隨充放電周期增加呈衰減趨勢，伴隨著局部動態(tài)波動變化.基于容量直接預(yù)測的容量變化曲線和基于等壓差充電時間預(yù)測的容量變化曲線均呈現(xiàn)局部波動變化，但有時和容量真實變化趨勢相反，這是由于本文選擇的協(xié)方差函數(shù)是具有光滑和穩(wěn)定性質(zhì)所造成的.

圖5 電池等壓差充電時間預(yù)測結(jié)果

圖6 電池直接與間接RUL預(yù)測結(jié)果

4個電池在2個預(yù)測起始點基于上述兩種方法的壽命預(yù)測結(jié)果見表3.從表3中可以看到，對于B5和B6電池，2種方法的預(yù)測結(jié)果絕對誤差不超過5個周期；除B6在以第100 周期為起點的預(yù)測結(jié)果相對誤差較大外，其余預(yù)測誤差均在10%以內(nèi)；CX2-36與CX2-37電池預(yù)測絕對誤差在20個周期以內(nèi).B6電池在以第100 周期為起點的預(yù)測結(jié)果相對誤差較大的主要原因是預(yù)測起始點離壽命截止點較近，容量真實曲線與預(yù)測曲線均波動變化，兩者存在一定偏離造成相對誤差偏大.GPR模型預(yù)測結(jié)果還會輸出置信區(qū)間.從表3可以看到，真實RUL值都在GPR模型預(yù)測的置信區(qū)間范圍內(nèi).對比分析發(fā)現(xiàn)，基于等壓差充電時間的壽命預(yù)測效果等同于基于容量的壽命預(yù)測，但基于等壓差充電時間測量的方法具有在線應(yīng)用能力.

文獻(xiàn)[9]將電池恒流放電500～1 500 s之內(nèi)的平均放電壓降作為健康因子，用二次函數(shù) (Quadratic Function，QF) 擬合方法和基于快速邊緣似然最大化優(yōu)化的相關(guān)向量機 (Optimized Relevance Vector Machine, ORVM)進(jìn)行RUL預(yù)測，通過平均放電壓降閾值來判斷電池是否失效.選取B5鋰離子電池，將本文基于等壓差充電時間的GPR模型RUL預(yù)測結(jié)果與上述方法進(jìn)行對比，結(jié)果見表4.通過對比可知，一方面，在兩個不同預(yù)測起始點，本文方法預(yù)測誤差分別為2個周期和1個周期，均小于優(yōu)化相關(guān)向量機和二次函數(shù)擬合方法預(yù)測誤差；另一方面，從預(yù)測相對誤差來看，本文方法預(yù)測相對誤差在5%以內(nèi)，優(yōu)化相關(guān)向量機誤差在10%左右，二次函數(shù)擬合方法誤差在50%左右；最后，二次函數(shù)擬合方法預(yù)測結(jié)果不具備不確定性表達(dá)能力，而本文方法和優(yōu)化相關(guān)向量機均可輸出置信區(qū)間，為預(yù)測結(jié)果提供更多參考信息.因此，本文基于等壓差充電時間測量的GPR模型RUL預(yù)測結(jié)果優(yōu)于基于平均放電壓降的二次函數(shù)擬合方法和優(yōu)化相關(guān)向量機方法.

通過分析不同種類電池的RUL預(yù)測結(jié)果、基于等壓差充電時間與基于容量的RUL預(yù)測結(jié)果以及基于等壓差充電時間與基于平均放電壓降的RUL預(yù)測結(jié)果，驗證了本文基于等壓差充電時間構(gòu)建的鋰離子電池壽命預(yù)測方法的有效性、適應(yīng)性及在線適用性.本文所提方法可用于實際應(yīng)用中鋰離子電池壽命預(yù)測.

表3 4個電池的直接與間接RUL預(yù)測結(jié)果

表4 B5電池3種方法RUL預(yù)測結(jié)果

4 結(jié)語

本文針對鋰離子電池在線壽命預(yù)測及容量非線性退化問題，構(gòu)建了基于等壓差充電時間的RUL預(yù)測方法.通過實驗證明本文所提方法可有效預(yù)測容量非線性退化軌跡，且具備良好的泛化能力和局部變化學(xué)習(xí)能力，容量預(yù)測的平均絕對百分比誤差值小于2%，方均根誤差值不超過0.020 A·h.具備在線應(yīng)用能力的同時，具有較高的預(yù)測準(zhǔn)確性及不確定性表達(dá)能力.預(yù)測效果等同于基于容量的直接預(yù)測，并且優(yōu)于基于平均放電壓降的優(yōu)化相關(guān)向量機方法.