楊清健,趙天良*,鄭小波,史建武,張朝能,常嘉成,張 凱,鐘曜謙,于 超

亞洲季風強弱年蒙自市大氣環(huán)境容量差異估算

楊清健1,趙天良1*,鄭小波2,史建武3,張朝能3,常嘉成1,張 凱1,鐘曜謙3,于 超1

(1.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠-云-降水重點開放實驗室,氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室,江蘇 南京 210044；2.貴州省山地環(huán)境氣候研究所,貴州 貴陽 550002；3.昆明理工大學,環(huán)境科學與工程學院,云南 昆明 650500)

利用區(qū)域空氣質量模式WRF-Chem,對亞洲季風氣候變化背景下云南省蒙自市大氣環(huán)境容量進行模擬評估.根據(jù)標準化南亞夏季風指數(shù)分別選取2005年和2015年為強、弱季風年.對2015年四季 (以1月、4月、7月和10月為代表月)和2005年夏季(7月為代表月)的主要大氣污染物濃度進行模擬.結果表明蒙自市2015年全年CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10的大氣環(huán)境容量分別為120.31、1.127、1.875、1.267、1.688(×104t/a),其中各污染物冬季大氣環(huán)境容量最小,春季的最大(PM10除外),且PM2.5在冬季排放量已飽和.強季風年相對弱季風年夏季CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10的大氣環(huán)境容量分別提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%、8.7%,其中 PM2.5的容量提升最高.亞洲季風年際變化對云南高原空氣質量及大氣環(huán)境容量具有重要的調制作用.

大氣環(huán)境容量；WRF-Chem；云南高原；季風氣候變化

隨著近年來經(jīng)濟的發(fā)展,云貴高原(以下簡稱高原)地區(qū)空氣質量開始出現(xiàn)較大變化,近30多年來,整個高原的平均干能見度均逐漸降低,四季的平均霾日數(shù)均逐漸升高[1];鄭小波等[2]研究表明,從20世紀60年代到21世紀初,高原地區(qū)的年平均干能見度從34km降低到了27km,年平均干消光系數(shù)從20世紀80年代的0.176km-1升至2005年的0.190km-1;氣溶膠的增多導致日照時長和地表溫度改變[3];且在蒙自區(qū)域,能見度的降低導致到達地表的總輻射下降[4].高原出現(xiàn)的空氣質量不利變化,其原因和后果需要深入研究.

紅河州地處云南省的東南部,與越南接壤,是典型的季風氣候區(qū),其夏季受南亞季風影響較大[5].紅河州首府蒙自市位于滇南中心城市核心區(qū).近年來隨著紅河工業(yè)園和蒙自經(jīng)濟開發(fā)區(qū)的建立,本地排放增長迅速,空氣質量也有所下降.研究蒙自地區(qū)的大氣環(huán)境容量對探究云南邊陲地區(qū)空氣質量現(xiàn)狀和潛在的大氣污染趨勢有重要意義.

大氣環(huán)境容量是指在滿足大氣環(huán)境目標值的條件下,某區(qū)域大氣環(huán)境所能承納污染物的最大能力或所能允許排放的污染物的總量,是支撐空氣質量管理決策和大氣污染物總量控制的重要參照.大氣環(huán)境容量主要取決于環(huán)境對污染物的自凈能力與自凈空間.若超過了容量的閾值,大氣環(huán)境就不能發(fā)揮其正常的功能,進而使生態(tài)環(huán)境、人群健康及物質財產(chǎn)受到損害[6].氣象條件是影響大氣環(huán)境容量最重要的因素之一,它影響著區(qū)域的大氣擴散、稀釋能力,從而影響大氣環(huán)境容量[7].計算蒙自各個季節(jié)和不同大氣環(huán)流背景下的大氣環(huán)境容量,可為蒙自地區(qū)大氣環(huán)境質量的管理控制提供科學依據(jù).

大氣環(huán)境容量的估算已經(jīng)有了不少研究和發(fā)展,目前主要有3種方法,分別為①A-P值法:如王涵瑾等[8]通過建立修正A值法得出成都市各污染物均為夏季環(huán)境容量最大,冬季的最小;②線性優(yōu)化法:如肖楊等[9]基于線性規(guī)劃模型,估算北京市通州區(qū)的二氧化硫最大允許排放量為41.311t/a;③模式模擬法:如郝吉明等[7]利用GEOS—Chem模擬計算出2013年京津冀和西北五省(自治區(qū))5種大氣污染物的排放量超出大氣環(huán)境容量.但是目前對于大氣環(huán)境容量的研究多集中于大氣環(huán)境的計算和計算方法、大氣環(huán)境容量與區(qū)域環(huán)境之間的關系等[10-12],缺少氣象條件變化特別是本世紀以來氣候變化導致季風減弱的趨勢對大氣環(huán)境影響的研究.本文不僅意在厘清蒙自市大氣環(huán)境容量與空氣質量變化的關系,而且研究不同季風條件下主要污染物大氣環(huán)境容量的變化特點.

由于A-P 值法和線性優(yōu)化法不能很好考慮如不同季風條件對污染物的輸送與清除作用、大氣污染物的非均相化學轉化等因素,本研究采用以WRF-Chem[13]為基礎的模式模擬法計算大氣環(huán)境容量[14].該模式的模擬效果已經(jīng)得到廣泛驗證.如周廣強等[15]利用WRF-Chem建立空氣質量預報系統(tǒng),并有很好的預報效;Tie等[16]模擬上海市臭氧的變化情況,模擬結果與觀測有很高的一致性.

本文基于WRF-Chem,以污染物濃度達到二級年均(或日均)標準(GB3095-2012)[17]為環(huán)境目標,建立蒙自市主要大氣污染物環(huán)境容量迭代計算方法.首先以2015年蒙自市4個季節(jié)代表月(1月、4月、7月和10月)5種污染物(CO、NO2、SO2、PM2.5、PM10)達到二級年均(其中CO為日均)標準(GB3095-2012)為約束目標,計算了蒙自市的最大允許排放量(大氣環(huán)境容量);然后,以典型的強和弱夏季風年(2005年和2015年)為例,對比分析蒙自市夏季大氣環(huán)境容量的變化特征,研究季風變化可能對大氣環(huán)境容量產(chǎn)生哪些重要影響.

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 算法設計

本文用WRF-Chem模式估算大氣環(huán)境容量的技術路線如圖1所示:

圖1 大氣環(huán)境容量計算流程

1.1.1 基準情形大氣組分濃度模擬 利用WRF- Chem模擬出2005年夏季和2015年四季蒙自市5種污染物的平均濃度,并將2015年四季5種主要污染物模擬濃度日均值與蒙自市環(huán)境部門3個國控站點(以下簡稱國控站)5種主要污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)日均值做對比,驗證模式的合理性.

1.1.2 目標值 以《環(huán)境空氣質量標準》(GB3095- 2012)規(guī)定二級標準下CO的日平均濃度值、NO2、SO2、PM2.5、PM10的年平均濃度值4mg/cm3、40μg/cm3、60μg/cm3、35μg/cm3、70μg/cm3為目標限值.計算各代表月份各種污染物目標限值濃度與模式模擬濃度(提取3個國控站所在經(jīng)緯度的模擬數(shù)據(jù)并取平均)的比值.

1.1.3 調整排放源清單 基于污染物濃度與排放量呈線性關系的假定,將目標區(qū)域排放源數(shù)據(jù)改為原來的倍,并對排放源清單進行調整.

1.1.4 大氣環(huán)境容量估算 利用新的排放清單,再次模擬計算各季節(jié)各污染物平均濃度,重復(2),(3)步驟,直至各污染物均接近達標限制,由此估算二級年均(或日均)標準下的大氣環(huán)境容量.

在迭代過程中,氣態(tài)污染物迭代首先達到最大允許排放量,由此可基本確定由氣態(tài)污染物生成的二次PM2.5(硫酸鹽、硝酸鹽等)的“最大允許排放量”.然后維持氣態(tài)污染物排放量不變,繼續(xù)迭代計算一次PM2.5和一次PM10的排放量,最終確定一次PM2.5和一次PM10的最大允許排放量.

1.2 模式設置

利用WRF-Chem模式的3.8.1版本,采用3層嵌套網(wǎng)格,如圖2所示,d01層(最外層)覆蓋了中國大部分地區(qū)及部分中亞、南亞地區(qū),d02層覆蓋了云南省及其周邊地區(qū),d03層覆蓋了紅河州及部分周邊地區(qū).最外層網(wǎng)格中心位于23.71°N、103.25°E, 3層網(wǎng)格的格點數(shù)分別是99×99、106×109、88×91,對應的分辨率分別是27km、9km和3km,積分時間步長為135s.模式垂直方向上采用地形跟隨坐標系,分為27層.模擬層頂氣壓為100hPa.采用物理和化學過程參數(shù)化方案設置如表1所示.氣象初始場為FNL再分析資料.排放源為清華大學MIX 2010 年排放清單,該清單提供了包括SO2, NO2,CO, NH3, NMVOC(揮發(fā)性有機物), PM10, PM2.5, BC, OC, CO2等10種主要大氣化學成分,以及CB05和SAPRC-99兩種大氣化學機制的分組分NMVOC排放數(shù)據(jù)[18].模擬時段為2005年7月和2015年1、4、7、10共5個月份,模式輸出時間間隔為1h.模式氣象場spin-up時間為18h,化學場spin-up時間為3d.

圖2 WRF-Chem模擬區(qū)域3層網(wǎng)格設置和地形海拔高度(m)

表1 WRF-Chem模擬的物理化學參數(shù)化方案選擇

2 結果與分析

2.1 模擬驗證

將模擬的四季各主要污染物模擬濃度日均值與國控站各主要污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)日均值做對比,評估化學場模擬效果;并將模擬的地表風速和地面2m溫度日均值與中國氣象局MICAPS(氣象信息綜合分析處理系統(tǒng))中蒙自站觀測資料日均值對比,評估氣象場模擬效果.其中為相關系數(shù),為顯著性水平.RMSE為均方根誤差.IOA為一致性指數(shù),計算式見式(1),IOA的變化范圍為0~1之間,且IOA指數(shù)越接近于1代表模擬效果越好.MAD為平均絕對偏差.

利用MICAPS蒙自站觀測資料(站號56985)分別對模擬的強和弱季風年夏季的地面溫度場和風場進行驗證.結果如圖3和表2所示.

(a)弱季風年夏季溫度場,(b)弱季風年夏季風場,(c)強季風年夏季溫度場,(d)強季風年夏季風場

從圖3可知,不論是強還是弱季風年,溫度場模擬值和觀測值變化趨勢的一致性較好,相關系數(shù)均通過99%的顯著性檢驗.模擬風速變化趨勢與觀測基本一致,但在一些時段出現(xiàn)模擬較觀測值略微偏低現(xiàn)象.分析誤差原因(1)可能是地處高原山地的蒙自市周邊地形復雜,氣象站所在盆地與城市周邊山地的高差較大,模式難以精確模擬地表風速在此下墊面上隨時間的變化;(2)模式氣象初始場為再分析資料驅動,與觀測資料有一定差異,且再分析資料分辨率為1°×1°,難以提供精準的初始邊界條件;(3)模式采用的參數(shù)化方案并不能準確反映某一物理過程的發(fā)生機制,也不一定適用與各種復雜地形和不同外部條件.總的來說,可以認為氣象場模擬效果較好.從圖3(b)和(d)還可知,強季風年的風速明顯大于弱季風年.

表2 WRF-Chem氣象場模擬評估統(tǒng)計參量

注:V05:強季風年地表風速; V15:弱季風年地表風速; T05:強季風年地面2m溫度; T15:弱季風年地面2m溫度.

將模擬的2015年4季5種主要污染物日均值與3個國控站點同期監(jiān)測日均值的平均值進行比較,評估其模擬效果(2005年缺少環(huán)境觀測數(shù)據(jù),以2015年數(shù)據(jù)進行檢驗).檢驗圖如圖4所示

表3 WRF- Chem化學場模擬效果統(tǒng)計參量

由圖4和表3可知,5種污染物的相關系數(shù)均通過了99%的顯著性檢驗.且PM2.5,PM10,CO, NO24種污染物90%以上的點均分布在2倍誤差線以內,同時MAD和RMSE均較低,IOA除了SO2都在0.5以上;出現(xiàn)部分模擬偏差主要原因是:(1)排放源的制作年份為2010年,未及時更新,且在云南偏遠地區(qū)排放源存在誤差,而污染物濃度對排放源網(wǎng)格數(shù)據(jù)的敏感性非常強,提升排放源數(shù)據(jù)的準確度能提高模擬精度[19];(2)模式對污染物的一些反應機理尤其是二次有機氣溶膠的模擬機理還不是很完善,對二次PM2.5的模擬和一些顆粒物表面的異相模擬未進行考慮[20].

綜合氣象場驗證、模擬污染物濃度與觀測值驗證,并考慮到蒙自地區(qū)地形和排放源的影響,可以認為WRF-Chem模式能夠合理模擬蒙自市主要大氣污染物,并適用于蒙自市大氣環(huán)境容量的估算和對比分析.

2.2 蒙自市大氣環(huán)境容量估算

各季節(jié),各污染物在蒙自市的大氣環(huán)境容量如圖5所示,其中已知容量為MIX排放源中整個蒙自市所在格點的排放量之和,剩余容量為大氣環(huán)境容量減去已知容量.全市的全年CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大氣環(huán)境容量分別為120.31′104t/a、1.127′104t/a、1.875′104t/a、1.267′104t/a和1.688′104t/a.

由于不同季節(jié)大氣環(huán)境條件不同,造成了四季有不同的大氣環(huán)境容量.對于PM2.5,大氣環(huán)境容量在冬季最小,秋季次之,春季和夏季相當.PM2.5剩余容量在冬季為0,即冬季排放已飽和;在夏季最大,其次是春季和秋季.對于PM10,大氣環(huán)境容量從小到大按季節(jié)排列為冬季<秋季<春季<夏季,且剩余容量有相同趨勢.對于CO,其大氣環(huán)境容量表現(xiàn)為冬季<秋季<夏季<春季;而NO2和SO22種污染物則表現(xiàn)為冬季<夏季<秋季<春季;CO、NO2、SO23種污染物的剩余容量均與大氣環(huán)境容量呈相同趨勢.

從全年平均剩余容量看,CO剩余容量最大,其所占比例達到了94.1%,而PM2.5剩余容量最小,僅為23.4%,PM10也僅有25.5%.

綜上所述,蒙自地區(qū)顆粒物排放如果不加控制,則今后成為環(huán)境污染主因的可能性較大.

鑒于此,可針對不同污染物、不同季節(jié)采取差異化管理.特別是冬季PM2.5排放現(xiàn)已經(jīng)飽和的狀況下,建議在工廠較多區(qū)域,對一月份的顆粒物排放采取管控措施,同時可將排放較多的生產(chǎn)活動盡量安排在4~7月,以充分利用大氣自凈能力.

2.3 強弱夏季風年蒙自市夏季大氣環(huán)境容量分析

地處低緯度的蒙自市受季風影響較大,形成冬干夏雨的干濕分明季風氣候[21].由于蒙自在夏季主要受到南亞季風影響[5],根據(jù)本世紀以來標準化的南亞夏季風指數(shù)[22],如圖6所示, 2005年是一個相對強的夏季風年,2015年則是絕對弱的夏季風年,結合考慮蒙自的地形、排放源等具有時空變化特點的因素,選擇相距10a的2005年和2015年為強弱夏季風代表年,并取相同的排放源,對其夏季(7月)的大氣環(huán)境容量進行模擬估算.

由表4可知,強夏季風年PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO 5種污染物的大氣環(huán)境容量相對于弱夏季風年分別有18.4%、8.7%、3.86%、12.6%、4.81%的提升;其中,PM2.5的提升最大,SO2和PM10次之,強季風對細顆粒物的擴散作用對于當?shù)叵募綪M2.5大氣環(huán)境容量的提升影響最為顯著;而對NO2的提升最小,說明在排放量等其他影響條件一致時,強弱季風對NO2的污染物濃度影響程度較小.

在不斷調整增減排放源清單,迭代計算的過程中,可得到污染物濃度隨排放量變化的關系,如圖7所示.其中PM2.5,PM10,SO23種污染物在相同排放量強度下,強季風年對應的污染物濃度均比弱季風年對應的低,而CO和NO2變化不大.對于顆粒物,其總體變化率(提升相同的污染物濃度需要增加的污染物排放量)均是強季風年大于弱季風年,這反映了強季風條件(一般表現(xiàn)為較大的風速和更多的降水)對顆粒物的良好清除效應;且隨著污染物排放量的提升,顆粒物強弱季風年的污染物濃度隨排放量增加的變化率均有所減小,說明當污染物超過一定量時,大氣的自凈能力也有所下降.

圖6 標準化南亞夏季風指數(shù)年際變化

表4 強弱夏季風年夏季大氣環(huán)境容量比較

在不斷調整增減排放源清單,迭代計算的過程中,也可得到以二級年均濃度為達標值(CO為二級日均濃度)的達標率隨排放量變化的關系(達標率為污染物日均濃度小于二級年均濃度標準值的天數(shù)與總天數(shù)的比值),如圖8所示.因為迭代只需少量次數(shù),所以該關系圖僅以離散化數(shù)據(jù)作圖,可能會存在一些誤差,但仍能看出明顯變化趨勢和差異.

對于PM2.5,取相同的達標率(固定縱坐標),可以看到,強季風年比弱季風年對應的排放量(橫坐標)更大,且當排放量增大到10000t/a以上時,這種差異趨勢變得越來越大.SO2、CO和NO2也有此差異化特點,但沒有PM2.5那么顯著.對于PM10,總體從斜率上看,相同達標率情況下,強季風年可排放更多;但中間有一部分在相同達標率情況下,強季風年可排放反而低于弱季風年,這可能與強季風將外沿地區(qū)PM10輸送至本地區(qū),導致蒙自PM10濃度上升有關[23];但隨著排放量的持續(xù)加大,強季風年的清除效應更強,所以弱季風年的PM10達標率急劇下降,而強季風年則緩慢下降.

3 討論

基于目前大氣物理化學過程機制的認識,WRF- Chem主要考慮了污染物排放、傳輸、化學轉化、干濕沉降等過程,能反映出大氣污染物濃度與一次排放源和其前體物排放量之間的非線性關系.但考慮到實際計算大氣環(huán)境容量的可操作性,本文對排放量和模擬污染物濃度之間的復雜非線性關系作了線性近似.同時,本文在迭代計算的過程中,首先使氣態(tài)污染物迭代達到最大允許排放量,由此可基本確定由氣態(tài)污染物生成的二次PM2.5(硫酸鹽、硝酸鹽等)的最大允許排放量.然后維持氣態(tài)污染物排放量不變,繼續(xù)迭代計算一次PM2.5和一次PM10的排放量,并最終確定一次PM2.5和一次PM10的最大允許排放量.盡管這種方法有一定的局限性,但是一些研究者已經(jīng)將該方法用于大氣環(huán)境容量的計算[11,14,24]后續(xù)工作也將進一步研究并完善計算方法,充分考慮二次污染物對大氣環(huán)境容量的影響.

除了氣象條件外,大氣污染源區(qū)域空間分布及其排放強度變化等也是影響大氣環(huán)境容量的重要因素.本文主要針對局地大氣污染物控制探究氣象條件對大氣環(huán)境容量影響程度,故所有模擬均采用同樣的排放源空間分布.后續(xù)工作也會通過改變排放源空間分布的敏感性試驗來具體探究不同排放源分布對大氣環(huán)境容量的影響.

此外,目前我國污染物排放源清單在云貴高原地區(qū)缺少完整實測數(shù)據(jù),因此,與中東部地區(qū)相比具有更大的不確定性;同時,目前有關污染物的化學反應機制仍不完善.模式并不能精確捕捉完整的反應機制.所以,若想提高大氣環(huán)境容量的計算精度,就必須提升排放源的精度和完善污染物生成相關的物理化學反應機制.

4 結論

4.1 利用在線耦合氣象與化學模式的區(qū)域空氣質量模式WRF-Chem,對云南省蒙自市進行大氣環(huán)境容量精細估算,得出了2015年蒙自市CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大氣環(huán)境容量為120.31,1.127, 1.875,1.267,1.688(×104t/a),其中各污染物冬季大氣環(huán)境容量最小,除PM10外的污染物春季大氣環(huán)境容量最大.

4.2 根據(jù)標準化南亞夏季風指數(shù)選取2005年為強季風年,2015年為弱季風年,計算得到強季風年夏季相對弱季風年夏季CO、NO2、SO2、PM2.5和PM10的大氣環(huán)境容量分別提升4.81%、3.86%、12.6%、18.4%和8.7%,其中,PM2.5的提升最高,并得到不同季風條件下污染物濃度隨排放量變化的關系,及達標率隨排放量變化的關系.分析結果可為空氣質量預報、污染控制的空間區(qū)域差異化管理、不同季風強弱導致的污染物變化分析、不同季節(jié)污染物變化分析等提供參考.

4.3 利用在線耦合氣象與化學模式的區(qū)域空氣質量模式WRF-Chem能較好模擬各個空間尺度上大氣物理和化學過程及不同氣象條件對污染物排放、擴散、傳輸?shù)挠绊?可反映不同氣象條件下污染物排放量的差異與具有時空變化特征的大氣環(huán)境容量情況.

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致謝：感謝中國環(huán)境監(jiān)測總站提供的空氣質量數(shù)據(jù).

Assessments of the differences of atmospheric environmental capacity between strong and weak Asian monsoon years in Mengzi.

YANG Qing-jian1, ZHAO Tian-liang1*, ZHENG Xiao-bo2, SHI Jian-wu3, ZHANG Chao-neng3, CHANG Jia-cheng1, ZHANG Kai1, ZHONG Yao-qian3, YU Chao1

(1.Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Guizhou Institute of Mountainous Environment and Climate, Guiyang 550002, China；3.Faculty of Environment Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China)., 2019,39(10)：4054~4064

Atmospheric environmental capacity is an important index to support air quality management and the total quantity control of air pollutant emissions. The air quality model WRF-Chem was used to simulate and estimate the atmospheric environmental capacity under the background of Asian monsoon climate change in Mengzi over the Yunnan Plateau. 2005 and 2015 respectively was chosen as the strong and weak monsoon years according to the normalized South-Asian Monsoon Index. Concentrations of major atmospheric pollutants at all seasons (represented by January, April, July and October respectively) of 2015 and summer (represented by July) of 2005 were simulated, the atmospheric environmental capacities of CO, NO2, SO2, PM2.5and PM10in Mengzi were estimated with 120.31、1.127、1.875、1.267、1.688(×104t/a), respectively. The atmospheric environmental capacity of major air pollutants in winter was the smallest; and in spring was the largest excepting PM10, and the PM2.5emissions in winter reached saturation. Compared with the 2015 summer with weak monsoon, the atmospheric environmental capacities of CO, NO2, SO2, PM2.5and PM10increased respectively by 4.81%, 3.86%, 12.6%, 18.4% and 8.7% in 2005 summer with strong monsoon, and the PM2.5increased most. The interannual variation of the Asian monsoon plays an important role in regulating the air quality and atmospheric environmental capacity of the Yunnan plateau.

atmospheric environmental capacity；WRF-Chem；Yunnan plateau；monsoon climate change

X51

A

1000-6923(2019)10-4054-11

楊清健(1994-),男,河南鄭州人,南京信息工程大學碩士研究生,主要研究大氣環(huán)境數(shù)值模擬及觀測分析.

2019-04-01

國家自然科學基金資助項目(91744209,21667014);江蘇省研究生科研與實踐創(chuàng)新計劃項目(KYCX18_1027)

* 責任作者, 教授, tlzhao@nuist.edu.cn