錢(qián)俊龍，牛文勝，查書(shū)瑤，王璐璐，陳瀟瀟，周彬

(1.無(wú)錫市氣象局，江蘇無(wú)錫214000；2.中國(guó)氣象局交通氣象重點(diǎn)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210000)

1 引 言

霾，是指大量極細(xì)微的干塵粒等均勻地浮游在空中，使水平能見(jiàn)度小于10 km，造成空氣普遍渾濁的天氣現(xiàn)象。統(tǒng)計(jì)表明，隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，城市霧日在減少，霾日卻在增加[1-3]。霾天氣歸根結(jié)底是細(xì)顆粒物PM2.5(尤其是PM1.0)的污染事件[4-6]，PM2.5主要來(lái)源為燃煤、揚(yáng)塵、機(jī)動(dòng)車(chē)排放、建筑塵、生物質(zhì)燃燒、二次硫酸鹽和硝酸鹽及有機(jī)物[7]。研究發(fā)現(xiàn)，PM2.5對(duì)老年人和兒童危害最大，長(zhǎng)期暴露于燃燒產(chǎn)生的細(xì)顆粒，可導(dǎo)致心肺疾病和肺癌死亡率增加[8-10]。

在日益嚴(yán)重的大氣污染形勢(shì)下，國(guó)家頒布了《大氣十條》以期治理大氣污染，越來(lái)越多的專家學(xué)者也投入到大氣環(huán)境方向研究中。Chen等[11]分析了1960—2012年間華北地區(qū)霾的變化，發(fā)現(xiàn)北風(fēng)分量的減弱、對(duì)流層底層逆溫增強(qiáng)、中層?xùn)|亞槽的減弱等因素導(dǎo)致了該地區(qū)1984—1992年霾日的增加(與1993—2001年對(duì)比)。Qu等[12]研究發(fā)現(xiàn)華東地區(qū)能見(jiàn)度每十年降低0.68 km(1973—2012年)，這可能與每年寒潮發(fā)生次數(shù)減少有關(guān)。Tsai等[13]通過(guò)后向軌跡、天氣圖分析、區(qū)域沙塵模式等方法分析了ACE-Asia項(xiàng)目獲得的氣溶膠數(shù)據(jù)，研究東亞沙塵傳輸機(jī)制，發(fā)現(xiàn)沙塵傳輸距離與源地的天氣形勢(shì)密切相關(guān)，源地位于槽前更有利于沙塵傳輸。戴竹君等[14]對(duì)江蘇秋冬季重度霾的環(huán)流背景、邊界層特征、熱力條件、動(dòng)力條件及氣流軌跡進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)低層輻合下沉區(qū)域霾常加重，冷鋒前部型氣流輸送的氣溶膠主要來(lái)自西北-華北地區(qū)。陳一娜等[15]研究發(fā)現(xiàn)，氣溶膠散射作用占環(huán)境總消光作用的94%以上，在夏秋季相對(duì)濕度可以使氣溶膠的散射能力提升70%～80%。張蓬勃等[16]在研究中指出，江蘇冬季霾日數(shù)對(duì)氣溫增暖存在可能的顯著正響應(yīng)。于興娜等[17]通過(guò)分析顆粒物濃度、氣溶膠細(xì)粒子譜分布等觀測(cè)數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)0.5～2.0 μm細(xì)粒子及相對(duì)濕度是導(dǎo)致南京北郊秋、冬季大氣能見(jiàn)度下降的主要因素。薛文博等[18]利用CAMx模式基于顆粒物來(lái)源追蹤技術(shù)(PSAT)，模擬了全國(guó)PM2.5的跨區(qū)域輸送規(guī)律，指出江蘇省PM2.5年均濃度受省外源貢獻(xiàn)超過(guò)45%。

數(shù)值預(yù)報(bào)正成為天氣預(yù)報(bào)、空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)中的主要參考資料，數(shù)值模式能夠定量、客觀地反映要素場(chǎng)的時(shí)空變化。李鋒等[19]運(yùn)用WRF-CMAQ模擬了2013年12月長(zhǎng)江三角洲地區(qū)一次重霾污染過(guò)程，探究重霾天氣下PM2.5的時(shí)空分布，并定量研究了外來(lái)輸送對(duì)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)PM2.5的貢獻(xiàn)。張小玲等[20]利用WRF-Chem對(duì)2013年1月華北平原一次霧霾過(guò)程進(jìn)行模擬，模式對(duì)天氣系統(tǒng)演變和PM2.5質(zhì)量濃度的空間分布及高濃度持續(xù)時(shí)間、消散減弱等過(guò)程做出了較好的預(yù)報(bào)。吳洛林等[21]利用WRF-Chem模式研究發(fā)現(xiàn)，不利氣象條件及本地排放源是造成肇慶冬季重污染過(guò)程發(fā)生的主要原因，肇慶境內(nèi)的主要污染物輸送通道呈東南-西北走向，外地輸入的污染物也通過(guò)此通道影響肇慶的空氣質(zhì)量。

每年冬季，江蘇地區(qū)都會(huì)迎來(lái)一輪又一輪污染過(guò)程，雖然各地政府都在加強(qiáng)環(huán)保監(jiān)督，大力減排，但是關(guān)于污染來(lái)自本地排放還是外來(lái)輸送的爭(zhēng)論卻是一直存在。2016年12月中下旬(14—24日)，江蘇省遭遇了一次長(zhǎng)時(shí)間大范圍霾天氣過(guò)程，本文利用地面和高空氣象觀測(cè)資料、環(huán)境監(jiān)測(cè)資料結(jié)合數(shù)值模式(WRF-Chem)對(duì)此輪過(guò)程進(jìn)行分析，定量研究外來(lái)輸送對(duì)江蘇省PM2.5的污染貢獻(xiàn)。

2 資料與方法

2.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

本文采用的地面氣象觀測(cè)資料來(lái)自江蘇省13個(gè)市基本觀測(cè)站，PM2.5濃度資料來(lái)自環(huán)保部72個(gè)國(guó)控點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，氣象觀測(cè)資料和PM2.5資料時(shí)間分辨率均為1 h。NCEP再分析資料水平分辨率為1°×1°，垂直分層為26層，每天4個(gè)時(shí)次。數(shù)值模式所用的排放源資料來(lái)自清華大學(xué)MEIC項(xiàng)目[22]公開(kāi)的2010年12月排放清單，該清單包含了農(nóng)業(yè)、工業(yè)、火電廠、交通以及居民生活等人為排放源。

2.2 數(shù)值模擬方案設(shè)計(jì)

WRF-Chem模式是美國(guó)最新發(fā)展的區(qū)域大氣動(dòng)力-化學(xué)耦合模式，最大優(yōu)點(diǎn)是氣象模式與化學(xué)傳輸模式在時(shí)間和空間分辨率上完全耦合[23]。本文中的數(shù)值模擬采用WRF-Chem模式V3.6版本，模擬采用兩層嵌套，最內(nèi)層網(wǎng)格距為9 km，垂直分層32層，排放源在底部5層。模式模擬范圍最內(nèi)層覆蓋了江蘇全境 (圖1)。模擬時(shí)間為2016年12月13日20:00—24日20:00(北京時(shí)間，下同)，時(shí)間分辨率為1 h。模式采用的主要參數(shù)化方案見(jiàn)表1。

表1 WRF-Chem參數(shù)化方案

為定量研究省內(nèi)和省外排放源對(duì)江蘇PM2.5的污染貢獻(xiàn)，本文做了1組基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)(CASE0)和6組對(duì)比實(shí)驗(yàn) (CASE1～6)，CACE1～6實(shí)驗(yàn)中分別關(guān)閉了江蘇省、京津冀地區(qū)、山東省、山西省、河南省、安徽省的排放源。對(duì)比實(shí)驗(yàn)與基礎(chǔ)實(shí)驗(yàn)之差看作是該省排放源對(duì)江蘇的污染貢獻(xiàn)。

3 分析與討論

冬季，受北方采暖污染排放影響，來(lái)自內(nèi)陸的西北風(fēng)會(huì)將山東、河北一帶的污染物輸送至江蘇，造成PM2.5濃度增長(zhǎng)[24-25]。

3.1 污染過(guò)程回顧

2016年12月中下旬江蘇省經(jīng)歷了一輪長(zhǎng)時(shí)間大范圍的重污染天氣過(guò)程，期間有兩次不同強(qiáng)度的冷空氣過(guò)程活動(dòng)并伴隨PM2.5濃度顯著增長(zhǎng)。第一次過(guò)程(15—17日)，前期上游污染輸送造成全省PM2.5濃度迅速增長(zhǎng)，后期靜穩(wěn)的邊界層條件及風(fēng)向的轉(zhuǎn)變(污染回流)共同造成此次重污染過(guò)程；第二次過(guò)程(22—23日)，平均風(fēng)力較大，上游污染輸送是造成這次嚴(yán)重污染的主因[26]。本文主要討論15—17日和22—23日這兩次污染過(guò)程。

從高空形勢(shì)來(lái)看(圖2a、2b)，15日受高空槽后西北氣流控制，下沉氣流不利于污染物的垂直擴(kuò)散；22日500 hPa高空槽前西南氣流，上升氣流有利于污染物遠(yuǎn)距離傳輸，850 hPa為西北氣流控制，有利于高空污染向地面輸送。從地面形勢(shì)看(圖2c、2d)，17日早晨地面受高壓中心控制，風(fēng)力較低，風(fēng)向由前期的偏北風(fēng)轉(zhuǎn)偏南風(fēng)，造成污染物回流。22日開(kāi)始地面處于高壓前部西北風(fēng)場(chǎng)中，大量上游污染物被輸送至江蘇。

3.2 數(shù)值模擬

本文利用WRF-Chem模式對(duì)14—24日過(guò)程進(jìn)行數(shù)值模擬，并對(duì)模擬結(jié)果進(jìn)行模擬觀測(cè)檢驗(yàn)。江蘇省13個(gè)市的PM2.5模擬值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)在0.51～0.75，相關(guān)性均通過(guò)0.01顯著性檢驗(yàn)，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)在-0.40～0.06，模擬值總體略偏低，均方根差(RMSE)在39～50(徐州90)。圖3分別給出了江蘇省13市和無(wú)錫 (代表蘇南)、泰州(代表蘇中)、宿遷(代表蘇北)的PM2.5模擬/觀測(cè)散點(diǎn)分布?？傮w來(lái)說(shuō)，模式能夠較好地反映江蘇省PM2.5的時(shí)空分布。

圖4為15日和22日宿遷、揚(yáng)州、無(wú)錫三站上空PM2.5濃度疊加風(fēng)場(chǎng)的垂直剖面圖，PM2.5濃度峰值出現(xiàn)時(shí)刻順序?yàn)椋核捱w-揚(yáng)州-無(wú)錫(自西北向東南)，峰值均出現(xiàn)在西北風(fēng)場(chǎng)中，等到風(fēng)向轉(zhuǎn)為偏北風(fēng)時(shí)，在來(lái)自山東半島以及海上的清潔氣流稀釋下，峰值逐漸減弱。22日的高值區(qū)范圍強(qiáng)度明顯強(qiáng)于15日，重度污染層厚度達(dá)到900～1 500 m，且持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)。

3.3 各省排放源貢獻(xiàn)

本文通過(guò)數(shù)值模擬實(shí)驗(yàn)，獲得各省排放源對(duì)江蘇PM2.5的污染貢獻(xiàn)(圖5和表2)?？煽闯?，第一次過(guò)程中江蘇省內(nèi)排放源貢獻(xiàn)率在23%(連云港)～79%(蘇州)，自北向南逐漸增加，這與省內(nèi)排放源分布相關(guān)，蘇北外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率超過(guò)50%，蘇南仍以本地排放源污染為主。外來(lái)輸送山東省貢獻(xiàn)率最高，其次為京津冀地區(qū)，而其余周邊省份的貢獻(xiàn)率明顯低于兩者，安徽省對(duì)江蘇西部城市 (南京、徐州、宿遷)的貢獻(xiàn)率較高。第二次過(guò)程中江蘇省內(nèi)貢獻(xiàn)率在5%(連云港)～32%(蘇州)，山東省和京津冀地區(qū)排放源是主要污染來(lái)源，二者貢獻(xiàn)之和在44%(南京)～70%(淮安)。從輸送量絕對(duì)值來(lái)看(圖6)，15日宿遷、揚(yáng)州、無(wú)錫的PM2.5日平均外來(lái) 輸 送 量 分 別 為 40.2 μg/m3、20.9 μg/m3、11.1 μg/m3，外來(lái)輸送自北向南遞減；22日外來(lái)輸送明顯高于15日，PM2.5日平均外來(lái)輸送量分別為105.9 μg/m3、83.1 μg/m3、64.8 μg/m3，宿遷、揚(yáng)州、無(wú)錫先后迎來(lái)外來(lái)輸送的峰值。圖7為京津冀地區(qū)和山東省的排放源對(duì)江蘇省PM2.5貢獻(xiàn)，橫向比較發(fā)現(xiàn)，第二次過(guò)程中京津冀地區(qū)和山東省排放源貢獻(xiàn)率均高于第一次過(guò)程，這是由于第二次過(guò)程西北風(fēng)力更大，同時(shí)高空形勢(shì)更有利于污染物的遠(yuǎn)距離傳輸?？v向比較發(fā)現(xiàn)，兩次過(guò)程中山東省貢獻(xiàn)率均高于京津冀地區(qū)，山東省貢獻(xiàn)率自北向南遞減，而京津冀地區(qū)貢獻(xiàn)率無(wú)此特征(不明顯)。

表2 兩次過(guò)程中各省排放源對(duì)江蘇各市PM2.5貢獻(xiàn)量 單位：μg/m3。

4 結(jié) 論

(1)2016年12月中下旬江蘇省經(jīng)歷一次持續(xù)性霾天氣過(guò)程，期間有兩次冷空氣過(guò)程活動(dòng)并伴隨PM2.5濃度顯著增長(zhǎng)。PM2.5濃度自西北向東南(宿遷-揚(yáng)州-無(wú)錫)先后出現(xiàn)峰值，峰值均出現(xiàn)在西北風(fēng)場(chǎng)中，等到風(fēng)向轉(zhuǎn)為偏北風(fēng)時(shí)峰值逐漸減弱，第二次過(guò)程地面風(fēng)力更大，高空形勢(shì)更有利于遠(yuǎn)距離輸送，高值區(qū)范圍強(qiáng)度明顯強(qiáng)于第一次，重度污染層厚度達(dá)到900～1 500 m，且持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)。

(2)江蘇省13個(gè)市的PM2.5模擬值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)在0.51～0.75，相關(guān)性均通過(guò)0.01顯著性檢驗(yàn)，標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)在-0.40～0.06，模擬值總體略偏低，均方根差(RMSE)在39～50(徐州90)。模式能夠較好地反映江蘇省PM2.5的時(shí)空分布。

(3)第一次過(guò)程中宿遷、揚(yáng)州、無(wú)錫的PM2.5外來(lái)輸送貢獻(xiàn)分別為 40.2 μg/m3、20.9 μg/m3、11.1 μg/m3，第二次過(guò)程中分別為 105.9 μg/m3、83.1 μg/m3、64.8 μg/m3。第二次過(guò)程外來(lái)輸送明顯高于第一次，外來(lái)輸送自北向南遞減，蘇北受污染輸送影響更大。

(4)第一次過(guò)程中江蘇省內(nèi)排放源貢獻(xiàn)率在23%～79%，蘇北外來(lái)輸送貢獻(xiàn)率超過(guò)50%，蘇南仍以本地排放源污染為主。第二次過(guò)程中江蘇省內(nèi)貢獻(xiàn)率在5%～32%，山東省和京津冀地區(qū)排放源是主要污染來(lái)源，二者貢獻(xiàn)之和在44%～70%。外來(lái)輸送山東省貢獻(xiàn)率高于京津冀地區(qū)，而其余周邊省份的貢獻(xiàn)率明顯低于兩者，安徽省對(duì)江蘇西部城市的貢獻(xiàn)率較高。