燃料包殼破損工況下移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)累積劑量水平評(píng)估初探

于博 汪再恒 林川渝 高赫男 韓孝東

摘? ? ? 要： AP1000移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)用于處理超標(biāo)化學(xué)廢液或事故工況下的放射性廢液，處理后的廢液滿足液態(tài)流出物的排放標(biāo)準(zhǔn)。采用蒙特卡羅方法估算了AP1000核電站在0.25%燃料包殼破損情況下，移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)連續(xù)處理放射性廢液30 d后，距離屏蔽30 cm處的劑量水平，驗(yàn)證了現(xiàn)有76 mm碳鋼屏蔽的有效性，為運(yùn)行人員的輻射防護(hù)提供了參考依據(jù)。

關(guān)? 鍵? 詞：AP1000; 0.25%燃料包殼破損; 劑量水平; 蒙特卡羅方法

中圖分類號(hào)：TL 12? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A? ? ? ?文章編號(hào)： 1671-0460（2019）09-2116-05

Abstract： AP1000 mobile liquid waste processing system was designed to process chemical and radioactive liquid waste. A preliminary shielding assessment was carried out to determine the dose rates in the operations area of the mobile unit at a 30 cm distance from the outer surface of the steel shielding surrounding the process vessels. A vessel compartment shielding thickness of 7.62 cm （3 in） was evaluated.

Key words： AP1000;? 0.25% cladding rupture; Dose rate;? Carlo monte

AP1000移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)設(shè)計(jì)用來處理超標(biāo)化學(xué)廢液和事故工況下的放射性廢液，處理后的廢液滿足液態(tài)流出物的排放標(biāo)準(zhǔn)（GB14587-2011《核電廠放射性液態(tài)流出物排放技術(shù)要求》）。該系統(tǒng)包括三個(gè)獨(dú)立的6 m長的集裝箱，分別是：CTS（化學(xué)廢液處理系統(tǒng)）、RTS（0.25%燃料包殼破裂廢液處理系統(tǒng)）和LTS（蒸汽發(fā)生器管道破裂廢液處理系統(tǒng)），處理量分別為：1.14、1.14、4.54 m/h。

每個(gè)集裝箱配備一套平板拖車，便于運(yùn)輸至需要處理廢液的地方，可提供6～8個(gè)反應(yīng)堆的使用。當(dāng)任何一個(gè)反應(yīng)堆需要廢物進(jìn)行處理時(shí)，將相應(yīng)的移動(dòng)式處理車開到卡車泊位，進(jìn)行必要的水電氣連接后，開始進(jìn)行廢液處理。廢液由核島側(cè)泵打到移動(dòng)式處理車，處理后返回至廠區(qū)進(jìn)行監(jiān)測排放。

每個(gè)集裝箱都配有兩個(gè)活性炭床和4個(gè)離子交換樹脂床。在廢液處理過程中，放射性主要累積在樹脂和活性炭床上，且隨著時(shí)間的延長，放射性會(huì)越來越高。因此，在活性炭床和離子床外增加了76 mm碳鋼屏蔽，用于保護(hù)工作人員。移動(dòng)式廢液處理車透視圖見圖1。

1? RTS系統(tǒng)介紹

0.25%燃料包殼破損的情況下，放射性廢物先經(jīng)過核島側(cè)WLS（核島放射性液體廢物處理系統(tǒng)）處理后再進(jìn)入移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)進(jìn)行進(jìn)一步處理。

RTS系統(tǒng)處理流程如圖2所示，放射性廢液先進(jìn)入預(yù)處理裝置，經(jīng)過化學(xué)調(diào)整后由進(jìn)液泵輸送至一級(jí)活性炭過濾器，去除較大顆粒物質(zhì);在進(jìn)入二級(jí)活性炭過濾器之前由AIMS（先進(jìn)注入法系統(tǒng)）進(jìn)行加藥處理，去除膠體物質(zhì);再通過二級(jí)活性炭過濾器進(jìn)行進(jìn)一步過濾;后經(jīng)過兩個(gè)陽離子交換樹脂床去除廢液中的陽離子核素，一個(gè)陰離子交換樹脂床去除陰離子核素，最后經(jīng)混合離子交換樹脂床進(jìn)一步處理，處理后的廢液返回電站進(jìn)行監(jiān)測排放。

移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)處理放射性廢液采用的是動(dòng)態(tài)法交換[1]，采用活性炭床進(jìn)行預(yù)處理，離子交換樹脂床進(jìn)行進(jìn)精處理。

活性炭吸附采用多孔的顆?；钚蕴孔鳛樯畲?過濾的介質(zhì)，用于吸附廢液中的顆粒、膠體等。美國 壓水堆核電廠多采用此處理方法，作為下游離子交 換處理的預(yù)處理工藝。如Diablo Canyon核電廠 、Comanche Peak核電廠等的運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)表明，活性炭吸附對(duì)廢液中的微量有機(jī)物、I和顆粒都具有很好的去除效果，去污因子可達(dá)到10[2]。

離子交換是核電廠放射性廢液系統(tǒng)最常用的 處理工藝，對(duì)廢液中以離子形態(tài)存在的核素具有很 好的去除效果。幾乎所有的核電廠廢液處理都會(huì)用 到離子交換[3]。

考慮到包殼破損廢液中陽離子數(shù)量較多，故在活性炭床后設(shè)置兩個(gè)陽離子交換床，一個(gè)陰離子交換床，最后設(shè)置一個(gè)混合離子交換床。

本文主要討論在0.25%燃料包殼破損的情況下，RTS移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行30 d后，距離屏蔽30 cm處的劑量率，驗(yàn)證現(xiàn)有屏蔽是否能滿足要求。同時(shí)，考慮當(dāng)廢液不經(jīng)過核島WLS系統(tǒng)預(yù)處理的情況下，連續(xù)運(yùn)行30 d后，距離屏蔽30 cm處的劑量水平，為運(yùn)行人員的輻射防護(hù)提供參考依據(jù)。

2? 源項(xiàng)計(jì)算

2.1? 放射性去除率

根據(jù)AP1000設(shè)計(jì)文件，確定RTS系統(tǒng)的輸入源項(xiàng)[4]，見表1第1列核素。

正常情況下，0.25%燃料包殼破損廢液需先經(jīng)過電站W(wǎng)LS預(yù)處理后再由RTS進(jìn)行進(jìn)一步處理。WLS系統(tǒng)主要采用一臺(tái)陽床與兩臺(tái)混床的離子交換處理工藝，進(jìn)行放射性廢液的凈化處理[5]。根據(jù)運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)可知道，壓水堆核電站W(wǎng)LS的總?cè)ノ巯禂?shù)可達(dá)到1 000，即進(jìn)入RTS系統(tǒng)的廢液其放射性已經(jīng)減小至原來的1/1 000。

某過濾床的去污系數(shù)定義為：流入該過濾床的廢液的放射性活度與流出該過濾床的廢液的放射性活度之比，根據(jù)設(shè)計(jì)文件及壓水堆核電站運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)，得到各過濾床的去污系數(shù)列于表1。

第i個(gè)過濾床對(duì)核素j的去污系數(shù)DFij定義為：核素j流入過濾床i的放射性流入率Aij進(jìn)與核素j流出過濾床i的放射性流出率Aij出之比，即：

隨著處理過程的進(jìn)行，放射性核素累積在過濾床上，從而被去除，第i個(gè)過濾床對(duì)核素j的放射性去除率定義為：核素j流入過濾床i的放射性流入率與流出過濾床i的放射性流出率之差，代入公式（1），得到式（2）

以Co-58為例說明計(jì)算過程，Co-58進(jìn)液的放射性活度濃度為0.070 3 MBq/m?，RTS處理速度為1.14 m?/h，二者相乘可以得到1號(hào)活性炭床Co-58的放射性流入率：

1號(hào)活性炭床對(duì)Co-58的去污系數(shù)為1，將其帶入到公式（2），得到1號(hào)活性炭對(duì)Co-58的放射性去除率

由于2號(hào)活性炭核素i的放射性流入率與1號(hào)活性炭床核素i的放射性流出率相同，故可求得2號(hào)活性炭床核素Co-58的放射性流入率 ，即：

按照以上方法計(jì)算活性炭床和離子交換樹脂床對(duì)每種核素的放射性去除率，得到結(jié)果見表2。

3? 源項(xiàng)整合

假設(shè)RTS系統(tǒng)連續(xù)運(yùn)行30 d后才更換樹脂和活性炭，樹脂及活性炭床上累積了大量放射性核素，是移動(dòng)式處理車內(nèi)放射性的主要來源?？紤]到核素會(huì)持續(xù)衰減，尤其是短壽命核素，故需對(duì)源項(xiàng)進(jìn)行整合。

核素j在過濾床i上衰減時(shí)間t后的放射性活度。

根據(jù)公式（4）計(jì)算各核素的整合源項(xiàng)，見表3?？紤]到放射性主要累積在兩個(gè)陽離子交換樹脂及一個(gè)陰離子交換樹脂床上，故表3中僅列出這三個(gè)過濾床上核素的整合源項(xiàng)。

4? 屏蔽計(jì)算

蒙特卡羅方法（MC）是通過模擬大量粒子行為并且 記錄它們平均行為的某些特征來得到輸運(yùn)方程的解[6]。

Micro Shield 是一款由美國格羅夫軟件公司推出的基于MC方法的軟件，可用于計(jì)算光子劑量率。該軟件實(shí)現(xiàn)了建模的可視化，并以其簡單易學(xué)、節(jié)省機(jī)時(shí)等諸多優(yōu)點(diǎn)被廣泛用在當(dāng)今輻射防護(hù)設(shè)計(jì)行業(yè)中。

本文使用Micro Shield軟件進(jìn)行模擬，對(duì)屏蔽的有效性進(jìn)行驗(yàn)證。

RTS系統(tǒng)俯視圖簡圖見圖3所示，1、2號(hào)床裝載活性炭，3、4號(hào)床裝載陽離子樹脂，5號(hào)床裝載陰樹脂，6號(hào)床裝載混樹脂。六個(gè)過濾床分別布置在移動(dòng)式處理車兩側(cè)，外面有76 mm碳鋼屏蔽。

活性炭過濾床和離子交換過濾床可簡化為正圓柱體，計(jì)算位于圓柱體中心線上距離屏蔽30 cm處的劑量值，屏蔽模型見圖4，材料成分及密度見表4。

將屏蔽模型、材料成分及源項(xiàng)等信息輸入軟件，得到連續(xù)運(yùn)行30 d后，距離屏蔽30 cm處有效劑量率，由于首個(gè)陽離子床和首個(gè)陰離子床承擔(dān)了去除放射性核素的最主要任務(wù)，這兩個(gè)床上累積的放射性最高，故僅列出1、2號(hào)活性炭床和1號(hào)陽離子床、1號(hào)陰離子床距離屏蔽30 cm處劑量率。

分別計(jì)算0.25%燃料包殼破損廢液由去污系數(shù)為1 000的WLS系統(tǒng)預(yù)處理后進(jìn)入RTS系統(tǒng)進(jìn)行處理的情況和廢液不經(jīng)過WLS預(yù)處理，直接進(jìn)入RTS系統(tǒng)進(jìn)行處理的情況，得到的計(jì)算結(jié)果見表5。

5? 結(jié) 論

首個(gè)陽離子交換樹脂累積的放射性最高，連續(xù)運(yùn)行30 d后，30 cm處有效劑量率可達(dá)到0.3 mSV/h，因此有必要縮短連續(xù)運(yùn)行時(shí)間，以減少放射性累積。

若廢液不經(jīng)過預(yù)處理，直接進(jìn)入移動(dòng)式廢液處理系統(tǒng)進(jìn)行處理， 30 cm處的劑量率將成1 000倍增長，達(dá)到310 mSV/h。在這種情況下，現(xiàn)有的76 mm碳鋼屏蔽顯然不滿足要求，需要增加額外的屏蔽，因此，在實(shí)際處理過程中必須對(duì)廢液進(jìn)行預(yù)處理，否則，需要增加額外的屏蔽，并縮短更換介質(zhì)的時(shí)間。

參考文獻(xiàn)：

[1]何炳林. 離子交換樹脂的知識(shí)介紹[J]. 沈陽化工（當(dāng)代化工）， 1981 （01）： 14-31.

[2]K L. James， et al. The Impact of Ion Exchange Media and Filters on U.W Processing[C]. Waste Management， 1992（2）：1575-1579.

[3]IAEA. Application of Ion Exchange Processes for the Treatment of Radioactive Waste and Management of Spent Ion Exchange[R]. VIENNA： International Atomic Energy Agency， 2002.

[4]Westinghouse Electric Company. AP1000 Design Control Document Revision 17[R].

[5]SNERDI. CAP-WLS-M3-001放射性液體廢物處理系統(tǒng)說明書[M]. 2012.

[6]許淑艷. 蒙特卡羅方法在實(shí)驗(yàn)核物理中的應(yīng)用[M]. 北京：原子能出版社，1996： 1-28.