張文利 屈國普 趙 越 汪 倫 葉芝甫 曾德凱
(南華大學 衡陽 421001)
在放射性監(jiān)測中,監(jiān)測儀器的探測下限是一個很關鍵的指標[1],儀器的探測下限取決于本底水平、探測效率、樣品量和測量時間等,從探測下限的推導公式可以看出[2],增加測量時間、降低本底水平、增強探測效率和增加測量樣品量都可以降低探測下限,但同時需考慮最優(yōu)化。
目前國內(nèi)外都習慣采用低本底γ能譜的方法來進行核監(jiān)測[3],對于存在級聯(lián)關系的放射源來說,符合測量能大大地降低本底,從而降低探測下限。符合技術是利用電子學的方法在不同探測器的輸出脈沖中把有時間關聯(lián)的事件選擇出來。只有偶然符合時,兩個探測器才會同時有輸出,所以會極大地減少本底計數(shù)[4]。
探測效率的獲取方式主要有理論計算和實驗方法兩種。理論計算即準確給出各種參數(shù)后,使用蒙特卡羅(Monte Carlo)軟件模擬或數(shù)值計算γ光子的輸運過程來得到體源的探測效率,但是模擬結果具有局限性,不能監(jiān)測到隨著時間和環(huán)境的改變而發(fā)生的變化。從而進行實驗很有必要,而實驗方法則是用標準源來直接進行刻度,需要使用已知放射性核素種類和活度的標準體源作為參照,它是γ能譜分析中的基本方法,較為精確,可靠性高。
利用13N作為示蹤劑對一回路壓力邊界進行監(jiān)測,具有源項能夠準確計算、能定量給出泄漏率、響應快等優(yōu)點。13N是氮核的一種同位素,具有β+衰變放射性,β+粒子與物質(zhì)相互作用發(fā)生正電子湮沒效應,發(fā)射兩個能量為0.511 MeV的γ光子,通過測量光子數(shù)量就可以導出一回路水是否泄漏,但是13N的半衰期只有9.96 min,而且需要通過醫(yī)用加速器制取,從成本和保質(zhì)期來看都不劃算[5]。本實驗使用22Na來代替標準源項,提出運用點源模擬法來測量13N的符合效率,以期制定一種13N符合效率的標定方法,便于日后核電廠、研究所等單位13N符合效率的測量。
點源模擬法就是根據(jù)測量所測區(qū)域劃分的代表點的全能峰探測效率來模擬出體源的全能峰探測效率。
理論上首先定義坐標系。實驗取樣容器如圖1所示,對5個空腔分別進行編號,空腔內(nèi)部用于放置各個探測器,正中間放置主探測器,編號為1號探測器,周圍逆時針依次為2~5號探測器。Z軸是取樣容器的軸線。柱坐標系r是離取樣容器軸線的z的距離,θ是r的方位角。
在任意一點(r,θ,z)放置一個標準源,記錄單個探測器和兩兩探測器符合的計數(shù),則該點的真符合計數(shù)率為:
圖1 取樣容器結構圖Fig.1 Structure diagram of sample container
式中:τ為符合分辨時間;n1、n2是單個探測器記錄的計數(shù)率;n12是這兩個探測器符合測量的計數(shù)率。當所選點源活度為A時,該點的探測效率為:
S為體源在XY平面的投影面積,該平面的符合探測效率為:
則體源的符合探測效率為:
探測系統(tǒng)由探測器、數(shù)據(jù)處理、數(shù)據(jù)獲取組成,系統(tǒng)單元框圖如圖2所示。探測器中Na(Tl)閃爍體直徑為75 mm,側面包裹有3.5 mm厚的氧化鎂粉末,外表包殼為1.5 mm鋁。實驗過程中,探測器的低壓端接-12 V電壓,高壓端和信號端分別接到NIM機箱(H1222)上的1 500 V高壓電源(BH1283N)以及放大器(BH1218)上,多個探測器輸出的信號在經(jīng)過不同程度的放大之后,分別接到定時單道(FH1007B),再接入符合電路(BH1218)進行符合處理,最后將兩兩符合和各個輸入端的信號分別接到不同的自動定標器(BH1220N),適當調(diào)整定標器的工作時間,記錄定標器的數(shù)值,就完成了數(shù)據(jù)采集。
調(diào)試好所有插件后,首先測量137Cs的能譜圖,137Cs全能峰能量為0.331 MeV,使其能譜圖峰位道數(shù)保持在331道左右,固定此時的電壓和放大器倍數(shù);然后測量60Co的能譜圖,60Co全能峰能量分別為1.13 MeV和1.32 MeV,能量刻度后進行三點擬合,22Na的全能峰能量為0.511 MeV,擬合得到22Na的全能峰道數(shù)為208~308道,對應能量為416~626 keV,即定時單道閾值為2~3 V,符合分辨時間利用符合電路測出為t=0.33 μs。
圖2 探測系統(tǒng)單元框圖Fig.2 Unit block diagram of detection system
根據(jù)符合法的特點[6],設計了此次的取樣容器。容器直徑有290 mm、300 mm、350 mm、400 mm四種,材料為不銹鋼,這里以300 mm為例進行說明,容器內(nèi)部有5個圓柱空腔用于放置探測器,每個內(nèi)腔內(nèi)直徑為90 mm,不銹鋼厚度為(1±0.1)mm(可忽略壁厚影響),內(nèi)腔高度(80±0.5)mm,容器總高度為(85±0.5)mm,周圍4個圓柱兩兩軸心相距200 mm,與外圍不銹鋼最近距離為5 mm,測量主體為中間的不規(guī)則空腔,裝置上方封有蓋子,整個裝置處于密封狀態(tài),只要任意兩個探測器同時有信號輸出就認為有一個符合信號。鑒于器材所限,本實驗實際測量只使用了兩個探測器,如圖1所示,對5個空腔進行編號,當測量時,先將探測器分別放置在1、2號位置,記錄此時單個探測器和兩兩探測器符合的計數(shù),然后兩個探測器按照組合方式放置位置,(1,2),(1,3),…,(4,5)(不重復),依次改動探測器的位置,記錄下共10組數(shù)據(jù),然后重復操作下一個點[7]。
實際測量時,首先對取樣容器進行區(qū)域劃分。還是以300 mm為例,先將容器均分為4個部分,按如圖3所示進行劃區(qū),均分的4個部分中,切線包圍的中間區(qū)域徑向劃分為三個等面積的圓扇,然后取徑向r=80 mm、115 mm畫圓弧,區(qū)域內(nèi)劃分為9個部分,測量的時候取中心點,剩下的三個部分也按照此步驟劃分區(qū)域,共可取52個點(直徑為290 mm、350 mm、400 mm的取樣容器也需進行類似的區(qū)域劃分);本次實驗為了減短實驗周期,只取均分的1/4,也就是13個點(斜切線和圓圍成的不規(guī)則區(qū)域從左到右依次為10、11、12、13,中間部分最內(nèi)圈從左到右依次為1、2、3;第二圈為4、5、6;最外圈為7、8、9)進行實驗測量;最后縱向上分7個平面,容器總高 80,依次測量 2 mm、15 mm、20 mm、40 mm、60 mm、65 mm、78 mm各個高度的平面實驗點。
在測量過程中源的固定問題也不可小覷,在此我們采用泡沫能很好地解決這個問題:將泡沫切成合適大小,然后中間刨出一個正好卡住源的合適小槽放置封裝源,當需要調(diào)整高度時,只需要在下面墊上合適高度的泡沫即可。
圖3 實驗取點Fig.3 Experimental measuring points
實驗前首先進行本底測量,分別記錄下單個探測器的5組數(shù)據(jù)和兩兩符合的10組數(shù)據(jù),并進行偶然符合處理,代入式(1)中,得到10組符合計數(shù),10組計數(shù)率相加等于本底的計數(shù),然后固定好源,重復上述操作,實驗結束后,再次進行本底測量,將兩次得到的本底計數(shù)取平均值,最后將前面得到的符合計數(shù)減去本底平均值計數(shù),則等于該點的符合計數(shù)。本實驗Na源是2001年7月1日購至南華大學,編號505,初始源強 5.79×104Bq,半衰期 2.6 a。實驗從2019年3月1日開始測量,源強計算出來為520 Bq,測量時間為100 s,將上述得到的符合計數(shù)代入式(2)中,即得到各點的符合探測效率。
根據(jù)相關文獻[8],式(3)可轉換為:
式中:Si為任意部分面積;S為總面積。這里需要注意的是,直徑為400 mm和350 mm的取樣容器是先做的實驗,300 mm和290 mm是后面做的,所以為了實驗準確性,源強經(jīng)過了重新計算,得到結果為490 Bq。
依舊選取直徑300 mm的取樣容器為例,從2 mm開始,記錄所選13個點的數(shù)據(jù)后,計算出占1/4取樣容器的比例情況分別為0.143、0.224、0.304、0.086、0.243,代入式(3)得:(d1+d2+d3)×0.143+(d4+d5+d6)×0.224+(d7+d8+d9)×0.304+(d10+d11)×0.086+(d12+d13)×0.243(d1~d13指各點得的符合探測效率),即可計算出該平面的符合計數(shù)率,最后依次代入剩下6個平面13個點的數(shù)據(jù),重復操作得到的4個尺寸的各面符合效率,同時注意取樣容器直徑為290 mm、300 mm時,因容器形狀所限,取樣高度為2 mm和78 mm只能測量中間部分的少量點,每個點的占比率會比較大,所以會存在較大誤差。
根據(jù)前面求得的4個尺寸的各面符合效率的數(shù)據(jù),我們可以按積分來計算出各個尺寸的符合探測效率,這里采用的方法是:用MATLAB對上述點進行擬合,得到一個多階多項式,然后代入式(4)即為符合效率,擬合圖如圖4所示。
圖4 MATLAB擬合圖Fig.4 MATLAB fitted curves
計算出體源的符合探測效率及其與體積的乘積,然后再用Geant4模擬[9]的符合探測效率的數(shù)值,進行相應計算[10],對比模擬和實驗的結果整理如表1所示,兩者的比較值在9.2%以內(nèi)是一致的,并進一步討論了符合效率η和取樣容器體積V的關系,發(fā)現(xiàn)隨著取樣容器體積V的增大,η與V的乘積會先上升后減小,這一規(guī)律和Geant4的模擬結果也是一致的。
表1 實驗結果對比Table 1 Comparison of experimental results
實驗的不確定度來源于:源強、計數(shù)統(tǒng)計、上下域(±9 keV)、源位置不確定(±1 mm)、本底扣除等,另外取樣容器直徑為290 mm、300 mm時,取樣高度為2 mm和78 mm只能測量中間部分的少量點,每個點的占比率會比較大,所以會存在較大誤差。
本工作采用學校的標準22Na封裝源測量了直徑分別為290 mm、300 mm、350 mm和400 mm的取樣容器空間中各點的符合探測效率,據(jù)此計算出體源的符合效率η,符合效率η的測量值與Geant4的模擬值在9.2%之內(nèi)一致,即用該法來測量體源的探測效率是存在可行性的,而且簡單方便好實現(xiàn),在今后的放射性監(jiān)測中,可以根據(jù)一回路中長管的直徑,將多探頭采用文章中的固定方法進行組合安裝,并對要測的體源進行區(qū)域劃分、取代表點測量,依次記錄計數(shù)值后代入實驗公式,就可以求出體源的符合探測效率以查看泄漏情況。此方法可以用于監(jiān)測核電廠、研究所等單位的泄漏率,提高探測下限。