何燎原 夏少鵬 嚴 睿 鄒 楊 劉桂民

1（中國科學院上海應(yīng)用物理研究所 上海 201800）

2（中國科學院先進核能創(chuàng)新研究院 上海 201800）

3（中國科學院大學 北京 100049）

核燃料循環(huán)是提高燃料利用率、解決能源危機的一種有效途徑［1］，當前燃料循環(huán)主要有兩種路線：Th-U循環(huán)和U-Pu循環(huán)。兩種循環(huán)方式均有各自的優(yōu)勢：如Th-U循環(huán)中增殖核素釷在自然界中儲量豐富，可以提供可持續(xù)的能源供應(yīng)；而U-Pu循環(huán)在燃料回收、后處理等方面具有較好的技術(shù)基礎(chǔ)［2］。

熔鹽堆，作為第四代反應(yīng)堆中的唯一的液態(tài)燃料堆，液態(tài)熔鹽在堆中既為冷卻劑也是燃料，熔鹽堆無需復雜燃料組件制造且可在不停堆的狀態(tài)下進行可在線添換料，因此相比于固態(tài)燃料堆，其在中子經(jīng)濟性、固有安全性、防核擴散、燃料利用率等方面均有顯著優(yōu)勢，是現(xiàn)實閉式燃料循環(huán)的理想堆型［3-5］。

熔鹽堆可使用的載體鹽主要有氟鹽和氯鹽兩種。氟在自然界沒有同位素，天然氯中37Cl與35Cl的含量分別為24.23%、75.77%，35Cl在反應(yīng)堆中易生成S與36Cl，其中S易腐蝕結(jié)構(gòu)材料，令結(jié)構(gòu)材料“脆化”，而36Cl有30萬年左右的半衰期，易溶于水且其β射線強度為709 keV，一旦發(fā)生泄漏會對生存環(huán)境造成較大影響，因此氯鹽需要對37Cl進行富集。另外由于在熱譜區(qū)Cl的俘獲截面遠大于F，且氯的相對分子質(zhì)量較大慢化能力更弱，因此從中子經(jīng)濟性角度，氯鹽不適合用于熱堆，一定程度上制約了氟鹽堆的使用［6-7］。因此，大多數(shù)研究集中在氟鹽堆，比如美國的先進高溫堆（Advanced High Temperature Reactor，AHTR），其采用固態(tài)燃料，用FLiBe作為堆芯冷卻劑，進行Th利用等研究［8］；日本的FUJI堆，采用FLiBe作為載體鹽，結(jié)構(gòu)簡單，僅需要簡單的操作即能實現(xiàn)燃料的自持［9］；俄羅斯的錒系核素嬗變堆（Molten Salt Actinide Recycler and Transmuter，MOSART）采用58NaF-15LiF-27BeF2（mol%）的氟鹽作為載體鹽，用以錒系核素的嬗變研究［10］；法國氟鹽快堆（Molten Salt Fast Reactor，MSFR），采用LiF作為載體鹽，其主要目的是用以錒系核素嬗變以及Th燃料增殖研究［11］。

然而，氯鹽快堆同樣存在許多優(yōu)勢，值得深入研究：1）相比于氟鹽快堆，氯鹽快堆慢化能力更弱、能譜更硬，導致錒系核素俘獲裂變比更小，堆芯的增殖嬗變性能更好；2）裂變產(chǎn)物的吸收截面更小，因此后處理要求更低；3）氯鹽快堆重金屬溶解度遠大于氟鹽，重金屬裝載量更大，不僅可以避免了重金屬析出的問題，且較多的重金屬裝載量進一步降低了中子慢化，導致能譜更硬，進一步提高堆芯的增殖性能。4）氯鹽的熔點更低，膨脹系數(shù)更大，從而降低了熔鹽凝固的風險，增大了負的溫度系數(shù)，進一步提高了堆芯的固有安全性［6-7］。

氯鹽快堆的研究始于1956年的橡樹嶺國家實驗室（Oak Ridge National Laboratory，ORNL），其采用NaCl+MgCl2+PuCl3+UCl3作為燃料鹽，UO2+Na作為固態(tài)增殖材料，增殖比達到了1.09，驗證了氯鹽增殖的可能性［12］；在1964～1965年，英國原子能管理局也開展了對于氯鹽快堆的研究工作，在堆芯采用了NaCl+UCl3+PuCl3作為燃料鹽，而增殖層采用NaCl+PuCl3作為增殖鹽，設(shè)計功率為2 500 MW，其增殖比達到了1.53，這進一步展現(xiàn)了氯鹽堆良好的增殖性能［13］。美國阿貢國家實驗室與瑞士反應(yīng)堆研究機構(gòu)分別于1967年和20世紀70年代提出了基于U-Pu循環(huán)的氯鹽快堆，而瑞士反應(yīng)堆研究機構(gòu)更是通過評估不同結(jié)構(gòu)的氯鹽快堆，驗證了氯鹽快堆嬗變的性能［7，14］。近年來，隨著熔鹽堆研究的重新興起，氯鹽快堆的研究也掀起了熱潮：法國2006年以核能可持續(xù)發(fā)展、固有安全性高、經(jīng)濟性好以及防核擴散性能強等為目標，提出了大型氯鹽快堆的設(shè)計［15］；英國Moltex能源公司設(shè)計的Moltex熔鹽堆，將燃料鹽與冷卻劑互相分離裝載，滿足了設(shè)計簡單、造價便宜、安全性高的設(shè)計目標［16］；同年，德國固態(tài)物理研究所基于提高氯鹽快堆的嬗變性能的目標，提出DFR（Dual Fluid Reactor）氯鹽快堆預設(shè)計，其同樣采用燃料與冷卻劑相互分開的設(shè)計方式［17］；2015年，美國泰拉能源公司提出了結(jié)構(gòu)簡單、安全經(jīng)濟的氯鹽快堆方案［18］。

2011年，中國科學院啟動了“先進核裂變能-釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)”專項研究，專項正在實施一座熔鹽實驗堆的建造工程，并解決熔鹽堆中的關(guān)鍵技術(shù)性障礙，以及實現(xiàn)Th燃料的高效利用，該堆采用氟鹽載體。此外，在專項支持下，對氯鹽快堆的研究也逐步開展［19-22］?；诖耍疚膮⒖挤▏笮吐塞}快堆預設(shè)計［15］，設(shè)計出了一種結(jié)構(gòu)簡單的雙區(qū)氯鹽快堆預概念模型?？紤]到自然界中缺乏燃料循環(huán)所需的啟堆燃料233U、239Pu，本文中采用富集度為19.75%的LEU作為啟堆燃料，基于該模型分別研究了不同的過渡方式下Th-U循環(huán)和U-Pu循環(huán)的過渡態(tài)及平衡態(tài)的特點，為未來的氯鹽快堆的燃料循環(huán)研究提供理論參考。

1 堆芯模型與計算工具描述

1.1 堆芯模型

堆芯模型如圖1所示。堆芯半徑為158.5 cm，高/直徑為1.0，總體積為25 m3，堆芯的功率密度為100 MW·m-3。為提高增殖性能，在堆芯外軸向與徑向均添加了60 cm厚的增殖層。為降低中子的泄露及對容器的輻照，堆芯活性區(qū)的外圍設(shè)置了45 cm的石墨反射層及35 cm的B4C吸收層，最外層為TZM合金（Titanium-Zirconium-Molybdenum Alloy）包層。堆芯采用NaCl熔鹽作為燃料載體鹽，其中37Cl的豐度為97%，燃料區(qū)初始裝料為NaCl-（HN）Cl4（55%-45%，HN為重金屬），增殖區(qū)為NaCl-ThCl4（55%-45%），主要參數(shù)如表1所示。

圖1 氯鹽快堆幾何模型Fig.1 The geometrical model of MCFR

表1 堆芯參數(shù)Table 1 Main parameters

1.2 計算工具

熔鹽堆需要在線添換料以及去除裂變產(chǎn)物從而維持堆芯臨界，因此其計算過程與壓水堆等固態(tài)燃料反應(yīng)堆明顯不同，本文在氯鹽快堆過渡態(tài)計算中所采用的工具為基于Scale 6.1開發(fā)的熔鹽堆計算程序TMCBurnup［23］，程序計算流程如圖2所示。程序采用C++開發(fā)，能精確追蹤堆內(nèi)和堆外核素演化，計算調(diào)用Scale程序中的截面加工和臨界計算模塊，燃耗模塊采用MODEC程序進行計算，MODEC程序含切比雪夫有理近似方法（Chebyshev Rational Approximation Method，CRAM）以及改進線性子鏈（Transmutation Trajectory Analysis，TTA）兩類基礎(chǔ)高精度燃耗求解器，以確保燃耗計算的高保真［24］。測試表明：TTA算法計算結(jié)果精確，對于純衰變問題具有較好的適應(yīng)性，而由于存在大量的閉合回路需要解鏈，對于點燃耗問題來說顯得低效很多，而在點燃耗問題中CRAM方法能夠無需預處理強剛性的燃耗矩陣而直接求解燃耗方程，對于14或16階的CRAM算法，其計算精度與解析法的TTA算法非常接近，但計算效率要高得多，因此對于堆芯燃耗問題選用16階的CRAM方法求解。另外，程序考慮液態(tài)燃料堆獨特燃耗特點：針對在線后處理，引入了偽衰變因子來描述后處理的速率，引入偽衰變因子后，燃耗方程仍然為齊次燃耗方程，可以直接采用CRAM方法求解；針對連續(xù)添料特性引入非齊次項，采用增廣矩陣與數(shù)值積分方法擴展了CRAM求解器，采用偽核素法拓展了TTA求解器，從而更精確地求出帶添料率燃耗方程的解［23-24］。

圖2 TMCBurnup程序流程圖Fig.2 The flow chart of TMCBurnup

液態(tài)熔鹽堆燃耗深度較深，從啟堆到平衡態(tài)所需時間較長，模擬整個燃耗過程耗時巨大。對于停堆放射性演化等，只需要進行平衡態(tài)分析，因此為直接對平衡態(tài)性能進行分析，采用熔鹽堆平衡態(tài)快速搜索程序MESA進行了平衡態(tài)快速搜索［23］，其耦合MODEC與SCALE程序中的輸運計算模塊通過動態(tài)調(diào)整核素的添料率來實現(xiàn)快速的搜索臨界運行的液態(tài)熔鹽堆平衡態(tài)功能，驗證結(jié)果表明該程序不論在熔鹽熱堆與熔鹽快堆計算中，均保持較高的精確性。

1.3 后處理方式

在線后處理系統(tǒng)通常有兩項組成：1）在線吹氣系統(tǒng)，通過吹入氦氣等惰性氣體清除不溶性裂變產(chǎn)物；2）化學后處理系統(tǒng)，采用氟化揮發(fā)、還原萃取等高溫化學技術(shù)在線去除其他可溶裂變產(chǎn)物，并采用相同的后處理速率提取Pa（Np），提取效率為100%。在B&B（Breeding and Burning）方案中提取到堆外的233Pa（239Np）衰變生成的233U（239Pu），一部分與232Th（238U）一起加入堆芯維持堆芯臨界，而堆外剩余部分即為增殖得到的233U（239Pu）。而在PB&B（Pre-Breeding and Burning）方案中，堆外的易裂變核素不再返回堆芯，而是儲存在堆外以便快速積累和部署，循環(huán)過程中通過添加LEU與232Th（238U）以維持堆芯臨界。此外，在過渡態(tài)中，為防止熔鹽的理化性質(zhì)發(fā)生變化，在后處理過程中維持堆芯重金屬的質(zhì)量守恒?；谌埯}快堆的后處理難度和裂變產(chǎn)物等對氯鹽快堆增殖性能的影響較小等因素考慮，模擬中采用的吹氣周期為30 s，在線后處理速率為40 L·d-1［25］。

2 氯鹽快堆燃料循環(huán)研究

研究首先基于氯鹽快堆預設(shè)計模型，采用TMCBurnup分別對B&B與PB&B過渡方案下Th-U與U-Pu循環(huán)進行過渡態(tài)性能的分析，然后采用MESA程序?qū)煞N循環(huán)方式平衡態(tài)的特征進行分析。本文從核素演化、增殖特性、安全特性以及平衡放射性水平等方面對氯鹽快堆Th-U循環(huán)與U-Pu循環(huán)性能進行了對比。

2.1 核素質(zhì)量演化及質(zhì)量流

初始臨界計算結(jié)果表明：在該氯鹽快堆模型下，若直接采用232Th+233U啟堆則需要的233U的初始臨界載量為5.2 t，而直接采用239Pu+238U啟堆需要4.96 t239Pu即可達到臨界。由于自然界缺乏Th-U與U-Pu循環(huán)所需的啟堆核素233U與239Pu，因此在Th-U循環(huán)中，采用LEU與232Th作為啟堆燃料，U-Pu循環(huán)中采用LEU與238U作為啟堆燃料，堆芯運行過程中的核素的演化如圖3、4所示。

可以看出，由于堆芯功率密度較小，因此核素需較長時間才能平衡，在B&B與PB&B過渡模式下Th-U循環(huán)產(chǎn)生的TRU的量均小于U-Pu循環(huán)產(chǎn)生的TRU的量，這是因為由232Th轉(zhuǎn)化為TRU需要吸收更多的中子，因此其產(chǎn)生的TRU的量較小，同時這也導致Th-U循環(huán)重核需要更長的時間才能達到平衡。此外，可以發(fā)現(xiàn)，在Th-U與U-Pu循環(huán)中增殖核素占比逐漸增大，易裂變核素占比減小，這是由于在過渡過程中233U與239Pu逐漸替代235U成為堆芯的主要裂變核素，而233U與239Pu在快譜下的有效裂變中子數(shù)均大于235U，因此維持堆芯臨界所需要的易裂變核素量減小。除此之外，Th-U循環(huán)模式，特別是B&B循環(huán)模式的堆芯含有較大量的232U，其主要來源于233U的（n，2n）反應(yīng)，由于232U衰變子核具有較強的放射性，這對于防止核擴散有重要意義。

圖3 B&B過渡方案下核素演化Fig.3 Mass evolution of B&B transition scheme

圖4 PB&B過渡方案下核素演化Fig.4 Mass evolution of PB&B transition scheme

2.2 增殖特性

在燃料循環(huán)研究中，堆芯的增殖性能決定著燃料循環(huán)能否順利完成。而增殖比、凈積累量及倍增時間為評價堆芯增殖性能的三個重要物理量。

在B&B過渡方案中，增殖比的定義如式（1）所示，其表示易裂變核素的生產(chǎn)量與易裂變核素消失量的比值，由于需維持臨界，一部分堆外積累的233U（239Pu）需要返回堆芯，堆外剩余的233U（239Pu）的量即為凈積累量；而在PB&B過渡方案中，凈積累量即為從堆芯提取的233Pa（233U）與233U（239Pu）的總量。此外，當堆外凈積累233U（239Pu）的量等于堆芯初始臨界時233U（239Pu）初裝量（233U：5.22 t，239Pu：4.96 t）時則完成了倍增，完成倍增所需的時間稱為倍增時間。

B&B過渡方案中，堆芯增殖比與有效增殖因子的演化如圖5（a）所示，相應(yīng)的核素添加及凈積累量演化如圖5（b）所示?？梢园l(fā)現(xiàn)，運行過程中keff一直維持在1.000～1.006之間，兩種循環(huán)對應(yīng)的BR逐漸增大，這是隨著燃耗的進行，易裂變核素233U（239Pu）逐漸替代235U，成為主要的裂變核素，而233U（239Pu）在快譜下有效裂變中子數(shù)大于235U，因此維持堆芯的臨界所需的易裂變核素消耗較低，因此BR的值增大。由于快譜下238U的（n，γ）截面大于232Th，且239Pu有效裂變中子數(shù)大于233U，因此U-Pu循環(huán)對應(yīng)的增殖比一直大于Th-U循環(huán)，并且由于Th-U循環(huán)增殖比較小，初始易裂變核素裝載量較大，因此其堆外易裂變核素積累量較小，且倍增時間較長，Th-U與U-Pu循環(huán)的平衡態(tài)易裂變核素年產(chǎn)量分別為249 kg與443 kg，相應(yīng)倍增時間分別為16.5 a和13.5 a。

在PB&B過渡方案下，由于目的在于快速生產(chǎn)所需要的易裂變核素233U（239Pu），為準確反應(yīng)233U（239Pu）的生成率與易裂變核素消失率，因此定義了易裂變核素置換比（Replacement Ratio，RR）這一物理量，定義如式（2）、（3）所示，其表示233U（239Pu）生成率與總的易裂變核素消失率之比，該比值越大意味生成相同的量的易裂變核素，需要添加的易裂變核素量越小。圖6（a）展示了在運行過程中keff與RR的演化，可以發(fā)現(xiàn)在運行過程中keff維持在臨界附近，而U-Pu循環(huán)對應(yīng)的RR值較大，其原因在于239Pu在快譜下的有效裂變中子數(shù)較233U更大，因此消耗其置換效率更高；圖6（b）為核素添加與易裂變核素的凈積累，可以發(fā)現(xiàn)雖然U-Pu循環(huán)對應(yīng)的RR較大，但其239Pu凈產(chǎn)量略小于Th-U循環(huán)中233U的凈產(chǎn)量。為解釋其原因，引入了易裂變核素再生比的概念（REgenerative Ratio，RER），其直接反應(yīng)易裂變核素的生成和消失之間的關(guān)系，如式（4）、（5）所示，通過圖6（b）可以發(fā)現(xiàn)，Th-U循環(huán)對應(yīng)的233U的再生比更大，消耗的LEU的質(zhì)量也更大，原因在于239Pu的增殖能力較強，而40 L·d-1的后處理速率對于U-Pu循環(huán)而言過慢，導致堆內(nèi)生成的239Np、239Pu不能及時提取到堆外，因此大量的239Pu在堆內(nèi)裂變，因此再生比較小，且LEU的消耗量較小，達到平衡時Th-U循環(huán)與U-Pu循環(huán)對應(yīng)的易裂變核素的年凈產(chǎn)量分別為558 kg與487 kg，相應(yīng)的倍增時間分別為13 a與12.8 a，當后處理速率增加至80 L·d-1，則Th-U循環(huán)中233U的年凈積累量增加至608 kg，而U-Pu循環(huán)對應(yīng)的239Pu的年凈積累速率增加至688 kg。

圖5 B&B方案下BR與keff演化(a)和核素添加與凈積累演化(b)Fig.5 Evolution of BR and keff(a),evolution of nuclides feeding and accumulation(b)of B&B transition scheme

圖6 PB&B方案下RR與keff演化(a)和核素添加與積累演化(b)Fig.6 Evolution of RR and keff(a),evolution of nuclides feeding and accumulation(b)of PB&B transition scheme

2.3 安全參數(shù)

溫度反應(yīng)系數(shù)和緩發(fā)中子份額為兩個重要的安全參數(shù)，對堆芯的安全具有重要意義，由于氯鹽快堆中無慢化劑，因此溫度反應(yīng)系數(shù)主要由熔鹽密度系數(shù)及其多普勒系數(shù)決定，其計算如式（6）所示。對LEU啟堆下過渡態(tài)的熔鹽多普勒系數(shù)、密度系數(shù)及其構(gòu)成的總的溫度反應(yīng)系數(shù)進行了計算，結(jié)果表明：兩種燃料循環(huán)模式在B&B及PB&B過渡方案下對應(yīng)的多普勒與密度系數(shù)均為負，除B&B模式下的UPu循環(huán)對應(yīng)的溫度反應(yīng)系數(shù)有所下降以外，其余循環(huán)方式溫度反應(yīng)系數(shù)均略有增加，但在運行過程中總的溫度系數(shù)均在-8×10-5K以下，均保證了較大安全裕量。

造成這一現(xiàn)象的原因在于：在快堆中多普勒系數(shù)主要依賴于增殖核素的共振俘獲驅(qū)動，溫度升高，其共振俘獲率增大，裂變反應(yīng)率下降，總的有效增殖因子減小，而同時在運行過程中堆芯會積累裂變產(chǎn)物，而裂變產(chǎn)物的吸收截面隨著溫度的升高而降低，對于堆芯的多普勒系數(shù)為正效應(yīng)。在B&B模式下的U-Pu循環(huán)中，由于連續(xù)在線添加239Pu與238U，而239Pu有效裂變中子數(shù)遠高于啟堆燃料235U，因此堆芯增殖核素的量增加，多普勒系數(shù)絕對值增加。而其余循環(huán)方式，由于裂變產(chǎn)物的多普勒正效應(yīng)影響，在運行過程中多普勒系數(shù)惡化。在運行中，密度系數(shù)的變化較小，因此總的溫度系數(shù)變化與多普勒系數(shù)變化一致。

圖7 溫度反應(yīng)系數(shù)的演化Fig.7 Evolution of total temperature coefficient of reactivity

緩發(fā)中子份額（βeff）對于反應(yīng)性控制起著重要作用，其值過小或運行中波動過大均會對反應(yīng)性控制帶來挑戰(zhàn)，緩發(fā)中子份額的定義如式（7）所示，其中：代表每一裂變產(chǎn)生的緩發(fā)與瞬發(fā)中子數(shù)；Rf(i)表示裂變反應(yīng)率。

總的緩發(fā)中子份額的變化及易裂變核素在氯鹽堆能譜下緩發(fā)中子份額如圖8（a）、圖9（a）所示，其中虛線代表易裂變核素在氯鹽堆能譜下對應(yīng)的緩發(fā)中子份額，而實線代表氯鹽快堆能譜下的Th-U與U-Pu循環(huán)對應(yīng)的總的緩發(fā)中子份額。由于在Th-U循環(huán)中234U積累量較大且在快譜下裂變截面也較大，因此在計算中也考慮了234U的裂變貢獻［2］?？梢园l(fā)現(xiàn)，兩種循環(huán)方式在B&B與PB&B過渡方案中緩發(fā)中子份額均有較大幅度的減小，其中U-Pu循環(huán)降低較Th-U循環(huán)更為顯著，主要原因在于初始堆芯主要依靠235U裂變維持堆芯臨界，而燃耗過程中233U（239Pu）逐漸變成主要的易裂變核素，233U（239Pu）在氯鹽快堆能譜下對應(yīng)的緩發(fā)中子份額小于235U，因此總的緩發(fā)中子相比于初始態(tài)下滑較大，堆芯運行過程中易裂變核素的裂變占比的演化如圖8（b）、圖9（b）所示，由于234U主要來源于233U的（n，γ）反應(yīng)，因此U-Pu循環(huán)中的233U、234U裂變貢獻均低于10-4，因此圖中未畫出；U-Pu循環(huán)由于在平衡態(tài)主要由239Pu裂變維持臨界，因此總緩發(fā)中子份額下降較Th-U循環(huán)更大，B&B方案Th-U循環(huán)和U-Pu循環(huán)對應(yīng)的緩發(fā)中子份額分別為291×10-5、219×10-5，其值幾乎等于氯鹽堆能譜下的233U與239Pu的緩發(fā)中子份額，相比于初始態(tài)下降377×10-5與449×10-5；PB&B方案下Th-U循環(huán)和U-Pu循環(huán)對應(yīng)的緩發(fā)中子份額分別為268×10-5、221×10-5，相比于初始時刻分別下降了400×10-5、447×10-5。

圖8 B&B模式下緩發(fā)中子份額演化(a)和裂變占比演化(b)Fig.8 Evolution of βeff(a)and fission fraction(b)in B&B scenario

2.4 放射性分析

本節(jié)主要對Th-U循環(huán)與U-Pu循環(huán)平衡態(tài)堆芯燃料鹽與核廢料的放射毒性進行分析，為在線處理中輻射屏蔽以及核廢料的儲存等設(shè)計提供參考基礎(chǔ)。

圖10、11分別為Th-U與U-Pu循環(huán)平衡態(tài)的重核（Heavy Nuclides，HN）質(zhì)量，以及5種長壽期裂變產(chǎn)物（126Sn，129I，135Cs，93Zr，79Se）與兩種重要的短壽期裂變產(chǎn)物（90Sr，137Cs）的質(zhì)量?？梢园l(fā)現(xiàn)，盡管Th-U循環(huán)積累的裂變產(chǎn)物的量略大于U-Pu循環(huán)，但次錒系核素含量（圖中僅展示堆芯中Np含量，U-Pu循環(huán)在堆外積累了大量的Np）遠小于U-Pu循環(huán)。原因在于Th需要俘獲更多的中子才能轉(zhuǎn)化為次錒系核素，次錒系廢物的減少，降低了對核廢物處置容量的要求，更具有經(jīng)濟性和安全性。

圖9 PB&B模式下緩發(fā)中子份額演化(a)和裂變占比演化(b)Fig.9 Evolution of βeff(a)and fission fraction(b)in PB&B scenario

圖10 平衡態(tài)的重核質(zhì)量Fig.10 Mass of heavy nuclides at equilibrium state

圖11 平衡態(tài)裂變產(chǎn)物質(zhì)量Fig.11 Mass of fission products at equilibrium state

核廢料放射性分析是研究廢料中間存儲和最終存儲的重要基礎(chǔ)，在后處理過程中需要在線提取裂變產(chǎn)物（Fission Products，F(xiàn)Ps），其為高放核廢料的主要來源。此外，后處理過程也存在其他核素的損失，其中超鈾核素（Transuranium，TRU）與鈾同位素（Uranium isotopes，U）的損失率分別為 10-5及10-7［2］，其同樣為高放核廢物的重要來源。為了精確計算后處理過程中堆外的毒性等演化，綜合考慮在線后處理過程中裂變產(chǎn)物和損失的重核的影響，計算得到了堆外放射毒性等演化，如圖12所示。圖中水平線代表天然鈾礦的放射毒性水平［26］，可以發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)Ps是放射毒性的主要來源，而因為TRU與U后處理損失率較低，對放射毒性及衰變熱等影響較小，且總的放射水平隨90Se、137Cs（半衰期約30 a）等短壽命裂變產(chǎn)物的衰變而迅速減小，在300 a左右放射毒性就可衰減至天然鈾毒性水平。后期由于U同位素與TRU同位素的高放射性衰變子核如229Th、225Ac產(chǎn)生，U和TRU的放射毒性水平等出現(xiàn)上升，然后隨著高放子核的衰變又逐漸下降?？傮w而言，Th-U循環(huán)與U-Pu循環(huán)堆外損失的核廢物放射毒性差異不大。

圖12 后處理損失核素放射性毒性演化Fig.12 Evolution of radiotoxicity of losing isotopes

考慮到快堆中中子對容器結(jié)構(gòu)材料的輻照較強，因此對平衡態(tài)堆內(nèi)核素的放射性演化也進行了計算，以對停堆更換容器的輻射屏蔽提供參考。平衡態(tài)堆芯放射性毒性演化如圖13所示（衰變熱、放射活度與放射毒性演化相似，因此未畫出），可以發(fā)現(xiàn)，因為U-Pu循環(huán)中堆內(nèi)積累了更多的TRU廢料，其是放射毒性的主要來源，因此其放射性在前104a一直高于Th-U循環(huán)。此外，由于Th-U循環(huán)平衡態(tài)還有較多的233U及234U，其衰變子體具有較大的放射性，因此Th-U循環(huán)對應(yīng)的放射毒性在1 000 a后又有所上升，在105a達到第二次峰值，但其值遠小于U-Pu循環(huán)的初始值。

圖13 堆芯放射性毒性演化Fig.13 Evolution of radiotoxicity of core

3 結(jié)語

為研究氯鹽快堆的燃料循環(huán)性能，基于熱功率為2 500 MW的預概念氯鹽快堆堆芯，在B&B與PB&B兩種過渡方案下，采用LEU啟堆，從核素演化、增殖特性、安全特性、放射性水平等方面對比分析了氯鹽快堆Th-U循環(huán)與U-Pu循環(huán)的物理特性，得到以下結(jié)論：

1）U-Pu循環(huán)對應(yīng)的增殖性能要優(yōu)于Th-U循環(huán)。BB過渡模式下U-Pu循環(huán)和Th-U循環(huán)的平衡增殖比分別為1.56、1.24，相應(yīng)的倍增時間分別為13.5 a、16.5 a；PBB過渡模式下U-Pu循環(huán)和Th-U循環(huán)的增殖比分別為1.58、1.08，相應(yīng)的倍增時間為12.8 a、13 a。

2）Th-U循環(huán)安全性能略優(yōu)于U-Pu循環(huán)。相同后處理條件下，Th-U循環(huán)的負溫度反應(yīng)性系數(shù)的絕對值更大，增加了反應(yīng)堆固有安全性。過渡過程中Th-U循環(huán)的緩發(fā)中子份額變化更小，且平衡態(tài)緩發(fā)中子份額更大，降低了反應(yīng)性控制難度。

3）U-Pu循環(huán)平衡態(tài)的放射毒性強于Th-U循環(huán)，因為Th-U循環(huán)長壽期次錒系核素的產(chǎn)量相對較少，這降低了廢料后處理的難度和屏蔽設(shè)計要求。