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      階梯式T型微通道內(nèi)液滴、氣泡分散規(guī)律

      2020-03-10 12:59:24陳宇超崔永晉王凱駱廣生
      化工學(xué)報(bào) 2020年1期
      關(guān)鍵詞:分散相流型毛細(xì)管

      陳宇超,崔永晉,王凱,駱廣生

      (清華大學(xué)化學(xué)工程系,化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100084)

      引 言

      微化工技術(shù)為化工生產(chǎn)提供了安全、高效的新途徑,是國內(nèi)外學(xué)者的研究熱點(diǎn)。微分散過程的特征尺寸在微米級(jí),較常規(guī)化工設(shè)備,微設(shè)備具有比表面積大、混合高效、傳熱傳質(zhì)效率高的特點(diǎn),在精確調(diào)控微液滴和微氣泡生成過程中具有明顯的優(yōu)勢(shì)[1-3]。微化工技術(shù)研究著眼于微尺度下流體的流動(dòng)、分散、傳遞和反應(yīng)的基本規(guī)律,其中,針對(duì)多相分散體系的流型、液滴和氣泡的分散尺寸變化規(guī)律的認(rèn)識(shí)是發(fā)揮微化工技術(shù)優(yōu)勢(shì)的關(guān)鍵依據(jù)。微尺度流動(dòng)和分散的狀態(tài)取決于慣性力、黏性力和界面力的相互作用,從而得到squeezing 流、dripping 流、jetting 流等不同的流型,通過調(diào)節(jié)流體流量、通道結(jié)構(gòu)和體系物性等條件,可以實(shí)現(xiàn)流型轉(zhuǎn)變和液滴、氣泡分散尺寸調(diào)控[4-5]。

      目前,針對(duì)液滴和氣泡微分散,研究者們發(fā)展了T型錯(cuò)流剪切[6]、同軸環(huán)管[7]和水力學(xué)聚焦[8]等微通道設(shè)備,實(shí)現(xiàn)了小尺寸、單分散性好的液滴和氣泡的連續(xù)制備。例如,Xu 等[9]首次使用錯(cuò)流剪切技術(shù)在微流控裝置中成功制備出多分散指數(shù)小于2%的微氣泡;Cramer 等[10]在同軸環(huán)管通道中的毛細(xì)管尖端制備單分散液滴。在此基礎(chǔ)上,研究者研究了微通道內(nèi)的分散機(jī)制及分散規(guī)律。分散相/連續(xù)相流量是分散過程的決定性影響因素[11-13],流體物性對(duì)分散過程也具有影響,如Fu 等[14]在同軸環(huán)管通道中觀察squeezing 流下的氣泡形成過程中發(fā)現(xiàn),與dripping 流相反,黏度越大形成的氣泡越長;Salman等[15]在同軸環(huán)管通道中建立了2D 模型,結(jié)果表明通道的浸潤性越好,分散氣泡越大。研究者們對(duì)微通道結(jié)構(gòu)也進(jìn)行了研究,Tan 等[16]探究了T 型通道中支通道與主通道的角度對(duì)分散尺寸的影響,提出了包含角度參數(shù)的預(yù)測(cè)模型;Vansteene 等[17]對(duì)比了X 型和T型在親水、疏水條件下的分散規(guī)律;Yoon等[18]提出一種突出端結(jié)構(gòu)的水力學(xué)聚焦型設(shè)備,實(shí)現(xiàn)了水包油和水包油包水液滴的可控制備。

      盡管在微尺度下生成液滴或氣泡已有大量研究報(bào)道,但是在squeezing 及dripping 流型下,生成液滴與氣泡的尺寸往往與通道的結(jié)構(gòu)尺寸相當(dāng)[19],制備遠(yuǎn)小于通道結(jié)構(gòu)尺寸的液滴、氣泡對(duì)微通道的加工精度、復(fù)雜程度以及材料性質(zhì)均提出了很高的要求;雖然通過jetting流可以獲得更小的分散尺寸[8,19],但是jetting 流型的操作區(qū)間較窄,也大大限制了在該流型下液滴、氣泡的大規(guī)模制備。因此,發(fā)展新型微通道裝置,實(shí)現(xiàn)微小液滴、氣泡的便捷制備并探究其中的流體分散規(guī)律具有重要意義。鑒于此,本文研究工作發(fā)展了嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道,其加工技術(shù)簡單、結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié),通過嵌入內(nèi)徑較小的毛細(xì)管,可以低成本、便攜地得到小尺寸通道結(jié)構(gòu),階梯設(shè)計(jì)可以有效實(shí)現(xiàn)不對(duì)稱流場(chǎng),控制界面不穩(wěn)定性,同時(shí)實(shí)現(xiàn)連續(xù)相流體聚焦,提供界面上更大的剪切力[20]。本文探究了此種微通道中液滴、氣泡的分散性規(guī)律,并建立了液滴和氣泡平均直徑的數(shù)學(xué)模型。相關(guān)基本科學(xué)規(guī)律,對(duì)低成本實(shí)現(xiàn)微氣泡、微液滴的可控制備具有重要意義。

      1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

      1.1 實(shí)驗(yàn)體系

      在液滴分散實(shí)驗(yàn)中,選擇正己烷(n-hexane)作為分散相,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的丙三醇(glycerol)水溶液作為連續(xù)相,正己烷和丙三醇由國藥集團(tuán)北京試劑公司提供。在連續(xù)相中加入Tween 20 作為表面活性劑以降低界面張力,Tween 20 由Sigma-Aldrich公司提供。通過旋轉(zhuǎn)數(shù)字黏度計(jì)(DV-Ⅱ+ Pro,Brookfield,美國)測(cè)得20℃時(shí)連續(xù)相和分散相的黏度分別為6.92 mPa·s 和0.37 mPa·s。在氣泡分散實(shí)驗(yàn)中,N2作為分散相,二甘醇(diethylene glycol)/水溶液作為連續(xù)相,N2由液化空氣有限公司提供,二甘醇由國藥集團(tuán)北京試劑公司提供,Tween 20 以及十二烷基硫酸鈉作為表面活性劑,其中十二烷基硫酸鈉由Sigma-Aldrich 公司提供。實(shí)驗(yàn)體系的界面張力通過懸滴界面張力儀(OCAH 200,Data Physics Instruments GmbH,德國)測(cè)定,表1 和表2 分別為液滴分散和氣泡分散體系的物性參數(shù)。

      表1 液滴分散體系的黏度及界面張力Table 1 Viscosity and interfacial tension of liquid-liquid systems

      1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

      液滴分散實(shí)驗(yàn)以及氣泡分散實(shí)驗(yàn)的裝置如圖1所示,主要包括注射泵系統(tǒng)、微通道和在線顯微拍照系統(tǒng)。液滴分散實(shí)驗(yàn)中,分散相和連續(xù)相分別由兩臺(tái)微量注射泵(PHD Ultra 70-3005,Harvard Apparatus,美國)推動(dòng)兩個(gè)氣密注射器(SGE,澳大利亞)注入微通道;氣泡分散實(shí)驗(yàn)中,連續(xù)相由一臺(tái)高壓注射泵注入,分散相通過氣瓶以及氣體質(zhì)量流量計(jì)(CS200,北京七星華創(chuàng)有限公司)流入。在通道交匯處,分散相流體在連續(xù)相流體的剪切力的作用下,斷裂形成液滴、氣泡。液滴、氣泡生成過程由高速顯微系統(tǒng)錄制(顯微鏡:BX51,Olympus,日本;CMOS高速相機(jī):i-SPEED TR,Olympus,日本),攝像速率為1000~7000 幀/秒。通過錄制的視頻,可以測(cè)量液滴、氣泡的直徑(dd),在不同條件下,至少測(cè)量20 個(gè)液滴或氣泡以確定其平均直徑和尺寸分布。通過改變兩相的流量,可以得到不同的流型和液滴尺寸,改變?nèi)我粚?shí)驗(yàn)條件后,等待2 min 以上確保液滴、氣泡生成過程達(dá)到穩(wěn)定。本文定義液滴/氣泡直徑的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(coefficient of variation,CV)為

      表2 氣泡分散體系的黏度及界面張力Table 2 Viscosity and interfacial tension of gas-liquid systems

      毛細(xì)管嵌入式階梯T型微通道由階梯狀的主通道和垂直交匯的旁路通道構(gòu)成,旁路通道內(nèi)嵌入圓柱形石英毛細(xì)管(富友石英制品廠)。微通道是通過數(shù)控銑床在PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯,有機(jī)玻璃)基材上加工而成。液滴分散實(shí)驗(yàn)中,主通道和旁路通道的深度和寬度(W)均為750 μm,毛細(xì)管的外徑和內(nèi)徑(d)分別為740 μm 和530 μm,外徑偏差為±10 μm,內(nèi)徑偏差為±12 μm,毛細(xì)管與微通道形成的縮口高度(h)約為200 μm。氣泡分散實(shí)驗(yàn)采用的主通道和旁路通道的深度和寬度(W)均為365 μm,毛細(xì)管的外徑和內(nèi)徑(d)分別為365μm 和50 μm,外徑偏差為±10 μm,內(nèi)徑偏差為±13 μm,毛細(xì)管與微通道形成的縮口高度(h)約為100 μm。氣泡分散實(shí)驗(yàn)中,所采用的通道規(guī)格和液滴分散實(shí)驗(yàn)有所不同,這是由于氣體的黏度遠(yuǎn)小于液體黏度,且更小的通道直徑更易于實(shí)現(xiàn)更小的分散尺寸,因此采用更小的毛細(xì)管內(nèi)徑進(jìn)行分散。由于毛細(xì)管壁厚的存在,因此階梯邊緣也相應(yīng)移動(dòng)到毛細(xì)管內(nèi)徑出口處,通道狹縫后5 mm 處設(shè)置長1 cm、寬4 mm、深1 mm的觀察槽,用于更清晰地觀察氣泡尺寸。

      圖1 實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

      2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

      2.1 微通道內(nèi)液滴微分散過程

      2.1.1 流型區(qū)域劃分 為了準(zhǔn)確了解液滴微分散過程的基本特征,充分認(rèn)知不同條件下微通道內(nèi)的液滴分散流型是必要的。本研究中,在不同的連續(xù)相和分散相流量下,階梯式T 型微通道中可以觀察到三種不同的流型:擠壓流(squeezing)、液滴流(dripping)和噴射流(jetting),如圖2 所示,其中Qd和Qc分別為分散相和連續(xù)相流量。根據(jù)之前的研究[21],在微設(shè)備中,影響流型的主要因素包括兩相的流量、兩相的黏度和界面張力。在本工作中,流型之間的轉(zhuǎn)換主要取決于兩相流量和表面活性劑的濃度。

      在squeezing 流型中[圖2(a)],連續(xù)相的流量通常較小,分散相流體進(jìn)入主通道后阻塞縮口,在通道上下游壓力差的作用下斷裂形成液滴。隨著連續(xù)相流量的增大,液滴分散進(jìn)入dripping流型[圖2(b)],分散相流體在毛細(xì)管末端被連續(xù)相流體剪切,周期性地形成液滴,尺寸比較均一,但在這一流型下,生成的液滴尺寸與通道的結(jié)構(gòu)尺寸相當(dāng),直徑小于100 μm 液滴的制備受到微通道尺寸即加工和裝配精度的限制[19]。連續(xù)相流量繼續(xù)增大,液滴分散進(jìn)入jetting 流型[圖2(c)],液滴生成過程由界面不穩(wěn)定性誘導(dǎo),由于液滴破碎發(fā)生在通道交匯處下游,液滴尺寸受通道尺寸的影響很小,液滴生成頻率高、尺寸小。

      2.1.2 液滴尺寸變化規(guī)律 本節(jié)進(jìn)一步系統(tǒng)考察了液滴尺寸隨表面活性劑濃度和連續(xù)相流量的變化規(guī)律,如圖3 所示,實(shí)驗(yàn)中分散相的流量固定為5 μl/min,可以看出,隨著連續(xù)相流量和表面活性劑的濃度增加,液滴尺寸都相應(yīng)減小。液滴尺寸變化特征同樣可以分為squeezing流、dripping流和jetting流三個(gè)區(qū)域。連續(xù)相流量很小時(shí),液滴分散處于squeezing 流,液滴尺寸取決于上下游的壓差,表面活性劑濃度對(duì)液滴尺寸的影響不大。dripping 流的操作區(qū)間取決于連續(xù)相流量和Tween 20 的濃度,例如當(dāng)連續(xù)相中Tween 20 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%時(shí),處于dripping 流的連續(xù)相流量區(qū)間為1000~2500 μl/min;當(dāng)連續(xù)相中Tween 20 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%時(shí),處于dripping 流的連續(xù)相流量區(qū)間為1500~5500 μl/min。在dripping 流下,隨著表面活性劑濃度增大,界面張力減小,在相同的條件下生成的液滴尺寸不斷減小,變化明顯。事實(shí)上,由于在dripping 流下液滴的生成頻率較高,表面活性劑分子來不及在界面上充分吸附界面便已斷裂形成液滴,往往需要加入高于臨界膠束濃度(CMC)的表面活性劑,以加快傳質(zhì)速度、縮短吸附時(shí)間,從而降低動(dòng)態(tài)界面張力。當(dāng)連續(xù)相流量大于dripping 流的操作區(qū)間上限時(shí),液滴分散進(jìn)入jetting 流,與dripping 流型不同的是,當(dāng)Tween 20 的濃度達(dá)到0.5%時(shí),濃度繼續(xù)增加,液滴尺寸也不再減小。在jetting 流下,分散相受到連續(xù)相流體的剪切作用尚未斷裂,形成液柱(脖子),同時(shí),該階梯式T 型通道產(chǎn)生的非對(duì)稱流場(chǎng)使得流速最大點(diǎn)在縮口后方,連續(xù)相帶動(dòng)脖子界面上的表面活性劑分子向液滴斷裂位置快速聚集,顯著降低界面張力,消除表面活性劑的動(dòng)態(tài)吸附效應(yīng)。

      圖2 三種不同的液滴微分散流型(Tween 20的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%)Fig.2 Photos of three different droplet micro-dispersion flow(mass fraction of Tween 20 is 0.05%)

      圖3 液滴直徑隨連續(xù)相流量和表面活性劑濃度的變化趨勢(shì)(分散相流量Qd=5 μl/min)Fig.3 Variation of droplet size with continuous phase flow rate and surfactant concentration(Qd=5 μl/min)

      可以看出,式(2)對(duì)流體性質(zhì)并不敏感,將其進(jìn)行適當(dāng)簡化,液滴尺寸的標(biāo)度率用兩相的體積流量比來表示

      式中,dd是液滴尺寸,μm;h是縮口的特征尺寸,μm;Qd是分散相的體積流量,μl/min;Qc是連續(xù)相的體積流量,μl/min;α和β在固定的體系中是常數(shù),分別表示表面活性劑濃度即界面張力大小和界面不穩(wěn)定性對(duì)液滴尺寸的影響。

      根據(jù)式(2)本研究在不同的Tween 20 濃度下,對(duì)jetting 流的液滴直徑和兩相流量比進(jìn)行了關(guān)聯(lián),如圖4所示。由于坐標(biāo)軸采用的是對(duì)數(shù)坐標(biāo),因此,截距體現(xiàn)α的大小,斜率體現(xiàn)β的大小??梢钥闯?,液滴尺寸實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)基本與預(yù)測(cè)模型的形式相吻合,表現(xiàn)出良好的相關(guān)性。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[12,22,24-26],β是由Rayleigh 不穩(wěn)定性決定的常數(shù),在jetting 流下,盡管Tween 20 濃度不同,但幾條數(shù)據(jù)線平行,β的數(shù)值均在0.46~0.47;隨著Tween 20 濃度增大,界面張力降低,α的數(shù)值減小,界面張力對(duì)液滴尺寸標(biāo)定規(guī)律的影響體現(xiàn)于α。α的值由低表面活性劑濃度(0.01%)下的8.55 降低至高表面活性劑濃度(0.5%)下的4 左右,繼續(xù)增大Tween 20 的濃度,α也不再減小,動(dòng)態(tài)界面張力已顯著降低,不需要加入更多的表面活性劑,與上文的分析一致。

      圖4 液滴尺寸與相比的關(guān)聯(lián)Fig.4 Correlation between droplet size and flow rate ratio

      2.2 微通道內(nèi)氣泡微分散過程

      2.2.1 分散機(jī)制 與微液滴制備相同,對(duì)于微氣泡制備,分散相氣體由毛細(xì)管進(jìn)入連續(xù)相主通道,連續(xù)相對(duì)氣體產(chǎn)生剪切、擠壓作用,從而實(shí)現(xiàn)氣液兩相的分散。在本研究中,其剪切方式可以分為兩種,如圖5 所示,一是squeezing 流[圖5(a)],該流型受限于通道結(jié)構(gòu),氣相在進(jìn)入狹縫前并未斷裂,進(jìn)入狹縫后接觸狹縫上下邊界,隨后斷裂。普通T 型微通道中,該分散過程主要受氣相堵塞主通道產(chǎn)生的上下流壓力差控制,但在所采用的階梯式T 型微通道中,由于毛細(xì)管內(nèi)徑小,且狹縫呈扁平長方形狀,故氣相進(jìn)入主通道后不一定會(huì)占滿整個(gè)主通道空間,因此雖然也受上下流壓力差的控制,但是相比于普通T 型微通道影響較??;二是dripping 流[圖5(b)],該流型在氣液交界處所形成的氣相界面不與通道邊界完全接觸,其分散過程主要受連續(xù)相對(duì)分散相的剪切控制。氣泡分散相比于液滴分散其兩相界面更不穩(wěn)定,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),氣泡分散的穩(wěn)定區(qū)間隨著液相流量的增大而減小,液相流量的增大會(huì)提高通道內(nèi)的阻力,尤其是狹縫處阻力,氣相流量較小時(shí),容易引起液相倒流進(jìn)毛細(xì)管中,進(jìn)入不穩(wěn)定區(qū)間,故在本研究中沒有與液滴分散實(shí)驗(yàn)中相同的jetting流型存在。

      圖5 兩種不同的氣-液微分散流型Fig.5 Photos of two different gas-liquid micro-dispersion flow regimes

      除此之外,分散相在連續(xù)相中可能形成單排或多排氣泡,如圖6所示,這與Xu等[27]在普通T型通道中所觀察到的現(xiàn)象一致,應(yīng)是由于氣泡與氣泡、氣泡與通道邊界的碰撞產(chǎn)生的。在生成頻率較高且分散得到的氣泡較大時(shí),容易出現(xiàn)多排氣泡流;而在液相流量較大、分散得到的氣泡較小時(shí),容易形成單排氣泡流,該實(shí)驗(yàn)條件下,當(dāng)液相流量大于5 ml/min時(shí),都只有單排氣泡流存在。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),生成氣泡單分散性很好,CV ≤4.4%。

      2.2.2 氣泡尺寸變化規(guī)律 圖7 展示了在采用60%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))二甘醇(DEG)水溶液時(shí),氣相和液相流量對(duì)于氣泡尺寸的影響,氣泡的尺寸都在200 μm以內(nèi),最小的氣泡尺寸可以達(dá)到60 μm。如圖7(a)所示,對(duì)于所有流型,在固定的氣相流量下,氣泡的尺寸隨連續(xù)相流量的增加而減小,同時(shí)氣泡尺寸隨分散相流量的增加而減小。圖7(b)標(biāo)出了氣泡尺寸測(cè)量的誤差限,氣泡尺寸的分散性很好,圖7(b)中毛細(xì)管數(shù)Ca的變化通過改變液相流量實(shí)現(xiàn),每個(gè)Ca對(duì)應(yīng)一個(gè)液相流量。在固定的氣液相比下,氣泡尺寸也隨毛細(xì)管數(shù)(連續(xù)相流量)的增加而降低,不同的氣液相比下,其氣泡尺寸隨Ca變化趨勢(shì)基本一致。液相流量的增加會(huì)提高連續(xù)相的剪切力,有助于氣泡的斷裂生成,因此會(huì)減小氣泡的尺寸。而氣相流量的增加會(huì)提高單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)入即將斷裂氣泡的氣體量。該結(jié)果與普通T 型通道的結(jié)果類似[11,28],但普通T型微通道內(nèi),squeezing流形成氣泡時(shí),幾乎只有相比影響氣泡尺寸;dripping 流形成氣泡時(shí),氣相流量對(duì)氣泡尺寸影響不大。而在該階梯式T型微通道中,squeezing、dripping 流型下,氣相流量、Ca對(duì)氣泡尺寸影響都較大。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[29-31],對(duì)于受上下游壓力差控制的分散,其分散尺寸僅受氣液兩相的流量影響;對(duì)于剪切機(jī)制生成的氣泡,其尺寸僅和Ca呈反比,氣體流量影響較小。根據(jù)上文分散機(jī)制分析,即使氣泡分散處于squeezing流,階梯式T型微通道中的窄狹縫結(jié)構(gòu)以及毛細(xì)管內(nèi)徑極小,導(dǎo)致大部分氣泡并不完全封住狹縫口,生成機(jī)制都為既受上下流壓力差影響,又受剪切力控制;而在dripping 流下,由于狹縫口過小,故上下流壓力差仍不小,故氣相流量對(duì)氣泡尺寸也有一定影響,但從圖7(a)可以看到,隨著液相流量增加,氣相流量對(duì)氣泡尺寸的影響越小,這是由于液相流量的增加讓狹縫中的氣相占比越小,從而上下流壓差影響越小。

      圖6 多股與單股氣泡流Fig.6 Photos of multiple and single bubble flow

      圖7 氣泡直徑隨氣液兩相流量及Ca的變化趨勢(shì)Fig.7 Variation of bubble size with flow rate and Ca number(wDEG=60%,mass fraction)

      圖8表示了連續(xù)相黏度對(duì)于氣液分散尺寸的影響,連續(xù)相采用不同濃度的DEG 水溶液,黏度變化范圍為2.21~7.44 mPa·s。在不同的氣液相流量條件下,氣泡尺寸都隨連續(xù)相黏度的增加而減小,這是由于連續(xù)相黏度的增加為氣泡生成提供了更大的剪切力。

      圖8 氣泡直徑隨連續(xù)相黏度的變化趨勢(shì)Fig.8 Variation of bubble size with viscosity of continuous phase

      表面活性劑在階梯式T型微通道中對(duì)氣液分散的影響也進(jìn)行了研究。分別采用SDS 和Tween 20作為表面活性劑,表面活性劑加入量遠(yuǎn)大于臨界膠束濃度,對(duì)比了加入SDS、加入Tween 20、不加入表面活性劑的氣液體系對(duì)分散尺寸的影響。結(jié)果如圖9所示,在氣液相流量固定的條件下,加入的表面活性劑種類以及表面張力系數(shù)的變化對(duì)分散尺寸影響很小。表面活性劑在氣液體系下效果不明顯。上述結(jié)果和其他文獻(xiàn)略有不同,在文獻(xiàn)[9,16]中,相同表面活性劑的濃度不會(huì)影響分散尺寸,表面活性劑的不同會(huì)影響氣泡分散尺寸。但在該體系以及實(shí)驗(yàn)范圍條件下,通道內(nèi)連續(xù)相流動(dòng)速率很快,氣泡生成頻率非常高,因此該影響不大。

      圖9 表面活性劑對(duì)氣泡直徑的影響Fig.9 Effect of surfactants on bubble diameters

      2.2.3 液滴尺寸數(shù)學(xué)模型 根據(jù)上文所述分析,氣液體系在嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道中的分散主要為squeezing 流機(jī)制和dripping 流機(jī)制共同控制。通過該通道產(chǎn)生的氣泡尺寸相對(duì)通道尺寸較小,且能在較寬的氣液流量范圍下得到直徑小于100 μm 的微氣泡。為此,對(duì)該通道氣泡分散的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行研究。根據(jù)上述分析,氣泡分散不僅受上下流壓力差影響又受剪切力控制,因此提出無量綱關(guān)聯(lián)式(2)預(yù)測(cè)氣泡尺寸

      式中,dd是氣泡尺寸;W是主通道和旁路通道的尺寸;QL是連續(xù)相的體積流量;QG是分散相的體積流量;k、γ、σ是常數(shù)。據(jù)式(2)對(duì)氣泡和兩相流量比以及Ca進(jìn)行了關(guān)聯(lián),如圖10 所示,得到的結(jié)果為k= 0.28,γ= -0.29,σ= -0.28。根據(jù)圖10 中實(shí)際值和理論值的對(duì)比,氣泡尺寸實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)基本和預(yù)測(cè)值吻合,表現(xiàn)出良好的預(yù)測(cè)性。

      圖10 實(shí)驗(yàn)值和理論值的對(duì)比Fig.10 Comparison of experimental data and calculated data

      2.3 微通道內(nèi)液滴、氣泡分散規(guī)律對(duì)比

      對(duì)文中階梯式T 型微通道的液滴、氣泡制備進(jìn)行對(duì)比,如表3所示。相對(duì)于氣泡分散體系,液滴分散體系可以在大得多的相比下穩(wěn)定操作,并且可形成jetting 流,在jetting 流條件下最終形成的最小液滴尺寸僅有主通道的3%大小。而氣泡分散體系在穩(wěn)定區(qū)間內(nèi)無法進(jìn)入jetting 流,其形成的最小氣泡為主通道尺寸的1/6。表面活性劑的濃度會(huì)影響液滴分散體系的分散機(jī)制及分散尺寸,然而對(duì)氣泡分散體系卻幾乎無影響。液滴分散體系在jetting 流下的微分散過程由界面不穩(wěn)定性控制,液滴尺寸隨兩相的相比變化而改變;而對(duì)于氣泡分散體系,squeezing、dripping 流下的微分散尺寸主要受相比、連續(xù)相流量以及黏度控制。

      3 結(jié) 論

      本文在嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道中研究了液滴和氣泡的分散規(guī)律。在液滴分散中,可以觀察到squeezing、dripping 和jetting 三種流型,表現(xiàn)出不同的流動(dòng)特征,流型之間的轉(zhuǎn)變主要取決于連續(xù)相流量和表面活性劑的濃度,隨著二者增大,液滴尺寸趨于減小,流型趨于向jetting 流轉(zhuǎn)變,成功制備出直徑10~100 μm 的單分散液滴。提出了在jetting流下預(yù)測(cè)液滴尺寸的數(shù)學(xué)模型,液滴尺寸實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測(cè)關(guān)聯(lián)式能較好地吻合。在氣泡分散中,相比于液滴分散,僅存在squeezing 流和dripping 流。通過小尺寸毛細(xì)管以及階梯結(jié)構(gòu),在較寬流量范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)相對(duì)通道規(guī)格尺寸較小的微氣泡,表面活性劑對(duì)該分散過程幾乎沒有影響,進(jìn)一步得到了氣泡尺寸的數(shù)學(xué)模型,預(yù)測(cè)性良好。階梯式T 型微通道為單分散液滴和氣泡的規(guī)模制備提供了新的模板,具有廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)然,有關(guān)表面活性劑對(duì)于液滴分散和氣泡分散過程的影響還值得進(jìn)一步深入,如動(dòng)態(tài)界(表)面張力的變化規(guī)律和不同流型下的傳質(zhì)性能等。

      表3 階梯式T型微通道中液滴、氣泡分散規(guī)律對(duì)比Table 3 Comparison of droplet and bubble preparation in step T-junction microchannels

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