艾舜豪， 李 霽， 王曉南， 高祥云， 劉征濤， 黃 云

1.南昌大學資源環(huán)境與化工學院, 鄱陽湖環(huán)境與資源利用教育部重點實驗室, 江西 南昌 330031 2.中國環(huán)境科學研究院, 環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012

水環(huán)境質(zhì)量基準(ambient water quality criteria，AWQC)是指水生態(tài)系統(tǒng)中污染物對特定對象不產(chǎn)生有害影響的最大濃度限值，是制定水質(zhì)標準的重要科學依據(jù)，根據(jù)保護對象不同可分為水生生物水質(zhì)基準和人體健康水質(zhì)基準[1]. 我國已經(jīng)系統(tǒng)地開展了水生生物水質(zhì)基準的研究工作[2-5]，而人體健康水質(zhì)基準的相關(guān)研究較少，這將是今后我國水質(zhì)基準研究工作的重點.

鑒于人體健康水質(zhì)基準的重要性，國際上已經(jīng)開展了相應研究，如美國[6]、加拿大[7]、澳大利亞[8]等國家已建立了各自較為完善的研究體系. 由于地域人群特征與水環(huán)境的差異，人體健康水質(zhì)基準具有一定的區(qū)域性[9]，且各地區(qū)的水質(zhì)基準研究都是建立在各自區(qū)域環(huán)境基礎上開展的[1]. 因此，建立符合我國區(qū)域環(huán)境特點的人體健康水質(zhì)基準已成為迫切需求. 我國人體健康水質(zhì)基準研究起步較晚，近年來才有一些相關(guān)研究報道，如曹文杰[10]推導了湘江砷、鉛的人體健康基準；李佳凡等[11]推導了黃浦江鉛的人體健康基準. 為規(guī)范我國水環(huán)境質(zhì)量基準的制定工作，原環(huán)境保護部于2017年先后發(fā)布并實施了HJ 831—2017《淡水水生生物水質(zhì)基準制定技術(shù)指南》[12]和HJ 837—2017《人體健康水質(zhì)基準制定技術(shù)指南》[13].

BPA (bisphenol A，雙酚A)是一種重要的化工原料，廣泛用于塑料工業(yè)中，如制造玩具、隱形眼鏡、飲料罐以及補牙的填充物等[14-15]. 研究表明，BPA是一種典型的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物[16]，與雌激素受體相互作用而干擾激素在機體內(nèi)的正常代謝，從而影響生物的免疫[17]和生殖功能[18]. 由于在生產(chǎn)制造以及使用和棄置過程中的無序排放，BPA在各環(huán)境介質(zhì)(如水體、土壤、空氣中以及動物體內(nèi)和人體血清、尿液、羊水、臍帶)中均有檢出[19-21]，其對水生生物和人體健康的影響不容忽視. 近年來，已有學者開展了關(guān)于BPA的水生生物水質(zhì)基準以及相關(guān)的生態(tài)風險評價研究，如WANG等[22]基于AF (assessment factor，評價因子)法得到BPA的PNEC (predicted no effect concentration，預測無效應濃度)為2.73 μgL；LIU等[23]用AF法得到BPA的PNEC為10 μgL. AF法簡單方便、需要的數(shù)據(jù)量較小，在毒性數(shù)據(jù)缺乏的情況下可以使用，但所得結(jié)果不確定性較大[24]. 在毒性數(shù)據(jù)充足的情況下，SSD (species sensitivity distribution，物種敏感度分布)法更適合用來推導PNEC并進行風險評價[25]. 然而已有對BPA水生生物水質(zhì)基準的研究[24,26-27]中，在受試物種的選擇上都包含了部分國外特有物種，因此所得水生生物水質(zhì)基準是否適用于我國水體存在一定的質(zhì)疑. 目前關(guān)于BPA人體健康水質(zhì)基準的研究鮮見報道.

鑒于此，該研究參考原環(huán)境保護部于2017年發(fā)布的HJ 831—2017[12]和HJ 837—2017[13]，基于太湖區(qū)域人群暴露參數(shù)和生物累積系數(shù)，推導符合太湖流域特征的BPA人體健康水質(zhì)基準；篩選分布于太湖區(qū)域范圍內(nèi)水生生物的毒性數(shù)據(jù)，用SSD法推導BPA水生生物水質(zhì)基準；并根據(jù)太湖水體BPA的暴露濃度開展健康風險以及生態(tài)風險評價，以期為我國BPA的水質(zhì)基準制定與環(huán)境風險管理工作提供參考依據(jù).

1 材料與方法

1.1 人體健康水質(zhì)基準的推導

根據(jù)污染物毒性作用的不同，將人體健康水質(zhì)基準分為“致癌效應”與“非致癌效應”基準. BPA的致癌效應尚不明確，盡管有研究表明BPA可能具有一定的致癌潛力[28-29]，但其致癌證據(jù)不夠充分，對人類的致癌效應以及致癌性的劑量-效應關(guān)系仍不明確，需更深入研究[30]. 因此，筆者僅考慮BPA的非致癌毒性作用. 非致癌效應水質(zhì)基準根據(jù)式(1)[13]計算：

(1)

式中：RfD (reference dose)為參考劑量，mg(kg·d)；RSC (relative source contribution)為相關(guān)源貢獻率，%；BW (body weight)為人體質(zhì)量，kg；DI (drinking intake)為飲水量，Ld；FIi(fish intake)為第i營養(yǎng)級水產(chǎn)品攝入量，kg/d；(BAFf)i(final bioaccumulation factor)為第i營養(yǎng)級最終生物累積系數(shù)，L/kg，營養(yǎng)級劃分參考HJ 837—2017[13]以及文獻[10-11]. 其中，BAFf通過式(2)(3)[13]計算：

(2)

(BAFf)i=[(BAFb)i×(fl)i+1]×ffd

(3)

式中：BAFb為基線生物累積系數(shù)，L/kg；BAF為實測生物累積系數(shù)，L/kg；fl為水產(chǎn)品脂質(zhì)分數(shù)，%；ffd為自由溶解態(tài)分數(shù)，通過式(4)[13]計算；(f1)i為第i營養(yǎng)級內(nèi)各物種脂質(zhì)分數(shù)的幾何平均值，%；(BAFb)i為第i營養(yǎng)級內(nèi)各物種BAFb的幾何平均值，L/kg.

式中：POC (particulate organic carbon)、DOC (dissolved organic carbon)分別為水中顆粒性有機碳和溶解性有機碳濃度，kg/L；KOW為污染物的辛醇-水分配系數(shù). 根據(jù)不同情況，水質(zhì)基準可分為“食用水產(chǎn)品+飲水”以及“食用水產(chǎn)品”兩種.

1.2 水生生物水質(zhì)基準的推導

推導水生生物基準的毒性數(shù)據(jù)來自ECOTOX毒性數(shù)據(jù)庫(https://cfpub.epa.gov/ecotox/search.cfm)及已公開發(fā)表的文獻等. 因不同物種對同一種污染物具有不同的敏感度，為使推導的水生生物水質(zhì)基準符合太湖區(qū)域特征，筆者選取物種均為分布于太湖流域的水生生物. 選擇LOEC (lowest observed effect concentration，最低可見效應濃度)或NOEC (no observed effect concentration，無可見效應濃度)為效應閾值. BPA是典型的內(nèi)分泌干擾物，生物對其雌激素效應毒性的敏感度遠高于其他傳統(tǒng)毒性(如死亡、組織結(jié)構(gòu)破壞等)[26]. 為了使水生生物得到充分保護，選擇與生長、繁殖相關(guān)的毒性效應數(shù)據(jù)構(gòu)建SSD曲線，由SSD曲線計算HC5(hazardous concentration for 5 percent of species，5%物種危害濃度)，由HC5除以AF得到水生生物水質(zhì)基準. 根據(jù)毒性數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量，AF取值范圍在2～5之間[12]，為降低由受試物種數(shù)量對基準產(chǎn)生的不確定性，AF取5[31-32].

1.3 風險評價方法

采用RQ (risk quotient，風險商值)法評估太湖區(qū)域水體中BPA暴露所產(chǎn)生的健康風險與生態(tài)風險，計算方法如式(5)所示.

RQ=EC/AWQC

(5)

式中，EC (exposure concentration)為水體中BPA的暴露濃度，μg/L. 根據(jù)RQ的大小可以將風險水平分為3個等級[33]：RQ<0.1，不存在風險；0.1≤RQ<1，存在較低風險；RQ≥1，存在較高風險. 為分析水體中一定比例的生物受到污染物危害的概率，使用聯(lián)合概率曲線(joint probability curve，JPC)對生態(tài)風險進行評價. 聯(lián)合概率曲線是以毒性數(shù)據(jù)的累積概率為x軸、以暴露濃度的反累積概率為y軸，反映的是污染物濃度超過某一水平時引起一定生態(tài)效應的概率[34]，曲線與坐標軸圍成的圖形面積代表整體風險概率的大小，曲線越靠近坐標軸，表示生態(tài)風險越小.

1.4 統(tǒng)計方法

使用SPSS 24軟件對收集的毒性數(shù)據(jù)以及暴露濃度數(shù)據(jù)進行Kolmogorov-Smirnov正態(tài)檢驗；使用Origin 8.0軟件繪制暴露濃度概率分布曲線以及SSD曲線；使用Matlab 2017b軟件分析和繪制聯(lián)合概率曲線.

2 結(jié)果與討論

2.1 人體健康水質(zhì)基準

人群暴露參數(shù)存在區(qū)域性差異，為了更好地保護當?shù)厝巳旱纳眢w健康，該研究采用太湖周邊江蘇省和浙江省人群暴露參數(shù)的加權(quán)平均值進行人體健康水質(zhì)基準的推導. 其中，暴露參數(shù)參考《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》[35]，人口比例參考國家統(tǒng)計局(www.stats.gov.cn)對應年份的數(shù)據(jù). 采用加權(quán)平均法計算獲得江蘇省和浙江省的人體質(zhì)量為62.2 kg，飲水量為2.18 Ld，水產(chǎn)品食入量為0.0812 kgd(見表1)，其中人體質(zhì)量和飲水量與全國平均水平(分別為60.6 kg、1.85 Ld)接近，而水產(chǎn)品食入量與全國平均水平(0.030 1 kgd)差異較大.

表1 太湖流域及全國成人暴露參數(shù)

Tyl等[36]與美國國家毒理學計劃(NTP)[37]分別以大鼠和小鼠為研究對象，經(jīng)口暴露為唯一暴露途徑，得出基于體質(zhì)量降低、對肝臟造成損害以及造成生殖影響為毒性終點的BPA的LOAEL(lowest observed adverse effect level，最低可見有害效應水平)分別為5、23和50 mg/(kg·d). LOAEL經(jīng)不確定系數(shù)修正后得到RfD，美國環(huán)境保護局(US EPA)[37]、美國食品及藥物管理局(FDA)[38]以及歐洲食品安全局(EFSA)[39]推薦BPA的RfD均為0.05 mg/(kg·d). 由于各地區(qū)推薦的RfD相同，故該研究中RfD取值為0.05 mg/(kg·d).

BPA應用范圍廣泛，存在多種暴露源及暴露途徑，在空氣、包裝食品、紙制品、護理品以及其他食物中均有檢出，一般人群存在皮膚接觸暴露、吸入暴露和飲食暴露等暴露途徑[40]. 由于缺乏足夠的信息對每一暴露源進行具體描述，根據(jù)HJ 837—2017[13]中RSC的暴露決策樹估算程序，RSC取20%.

太湖中POC和DOC質(zhì)量濃度的測定值分別為4.66×10-6kg/L[41]和4.25×10-6kg/L[42]，各營養(yǎng)級BAF計算過程中所涉及參數(shù)以及計算結(jié)果見表2.

經(jīng)計算，最終得到太湖BPA的人體健康水質(zhì)基準分別為0.738 μg/L(飲水+食用水產(chǎn)品)和0.764 μg/L(食用水產(chǎn)品). 同時考慮飲水和食用水產(chǎn)品與僅考慮食用水產(chǎn)品獲得的BPA人體健康水質(zhì)基準差異較小，說明飲水途徑對BPA健康基準的影響較小，因為BPA的lgKOW為3.32[47]，屬于疏水性物質(zhì)，水環(huán)境中的BPA易在水產(chǎn)品中富集，因此，水產(chǎn)品攝入是BPA的主要暴露途徑. 故該研究討論的人體健康水質(zhì)基準為“飲水+食用水產(chǎn)品”的情況.

表2 BPA的最終生物累積系數(shù)的計算結(jié)果

2.2 人群暴露參數(shù)對人體健康基準的影響

我國地域遼闊，不同地區(qū)的人群暴露參數(shù)存在差異，而暴露參數(shù)的區(qū)域性差異是影響人體健康水質(zhì)基準的一個重要原因. 由表1中全國成人暴露參數(shù)計算得到BPA的人體健康水質(zhì)基準為1.933 μg/L，而由太湖區(qū)域人群暴露參數(shù)推導得到的人體健康水質(zhì)基準為0.738 μg/L，二者差異較大. 主要原因是，太湖周圍居民的水產(chǎn)品食入量遠大于全國平均水平，而食用水產(chǎn)品為BPA的主要暴露途徑. 因此，對于人均水產(chǎn)品食入量較大的區(qū)域，基于全國人均暴露參數(shù)推導的人體健康水質(zhì)基準不能充分地保護該區(qū)域的人群健康. 因此，有必要建立不同區(qū)域的人體健康水質(zhì)基準，以充分保護當?shù)厝巳航】?

同一區(qū)域兒童與成人的暴露參數(shù)存在較大差異. 表3列出了太湖區(qū)域兒童暴露參數(shù)，數(shù)據(jù)來源于原環(huán)境保護部于2016年發(fā)布的《中國人群暴露參數(shù)手冊(兒童版)》[48]及江蘇省和浙江省的人口比例. 由表3可見，兒童在體質(zhì)量、日飲水量以及水產(chǎn)品食入量方面都與成人存在較為顯著的差異. 在不考慮RfD與RSC差異的前提下，基于表3關(guān)于太湖周邊兒童的暴露參數(shù)，采用式(1)計算獲得3個年齡段(6～<9歲、9～<12歲、12～<15歲)兒童的人體健康水質(zhì)基準分別為0.628、0.821、0.620 μg/L，由于9～<12歲兒童單位體質(zhì)量每日攝入水產(chǎn)品的量最少，因此其基準明顯高于其他兩個年齡段兒童. 雖然兒童與成人暴露參數(shù)存在差異，但由于單位體質(zhì)量每日攝入水產(chǎn)品的量差距較小，因此最終基準的差異較小. 但是，兒童與成人的暴露途徑與暴露源可能存在差異，并且對污染物的敏感程度也可能不同，這會使推導兒童健康水質(zhì)基準時參數(shù)RfD與RSC發(fā)生改變，從而影響最終基準值. 因此，該研究僅討論暴露參數(shù)變化對基準值的影響，但不能確定基于成人暴露參數(shù)推導的基準能否使兒童得到充分保護.

表3 太湖流域不同年齡段兒童暴露參數(shù)

2.3 水生生物基準分析

BPA在較低濃度下可影響水生生物的生殖發(fā)育[49]，筆者對毒性數(shù)據(jù)進行篩選后，選取8個基于生長繁殖效應的毒性數(shù)據(jù)(見表4)構(gòu)建SSD曲線，其中包括分布于太湖流域中的8個物種，涵蓋了6門8科，物種數(shù)量和種類滿足HJ 831—2017《淡水水生生物水質(zhì)基準制定技術(shù)指南》[12]中的要求. 取對數(shù)后的毒性數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布模型，用log-normal模型對數(shù)據(jù)進行擬合，擬合度(r2)為0.971，得到SSD曲線如圖1所示. 由SSD曲線計算得到HC5為0.944 μg/L，基于生長繁殖毒性效應的BPA水生生物慢性水質(zhì)基準為0.189 μg/L，該基準與已有研究得到的1.075 μg/L[26]、0.86 μg/L[24]屬于一個數(shù)量級范圍，但筆者所得基準更為嚴格，可能是因為我國本土物種與非本土物種對BPA的敏感度之間存在差異. 如馮承蓮等[26]選用了非本土物種毒性數(shù)據(jù)，黑頭呆魚與斑馬魚基于雌激素效應毒性的LOEC分別為640、1 000 μg/L，而同為鯉科的我國本土物種鯽魚受BPA雌激素效應影響的NOEC僅為20 μg/L，差異超過1個數(shù)量級. 此外，從毒性數(shù)據(jù)的排序中可知，小球藻和浮萍對BPA的毒性效應最不敏感，在一定條件下藻類對BPA有較好的光降解效果[58]，這可能是造成水生植物對BPA這種內(nèi)分泌干擾物的耐受性遠大于水生動物的原因.

表4 BPA水生生物毒性數(shù)據(jù)

注：—表示未說明暴露方式.

圖1 BPA的物種敏感度分布曲線Fig.1 Species sensitivity distribution curve of BPA

2.4 風險評價結(jié)果

該研究收集了2013—2016年太湖流域83個采樣點的BPA暴露數(shù)據(jù)(見表5)，BPA的檢出率為100%，暴露濃度范圍為4.2～565.40 ng/L. 經(jīng)過Kolmogorov-Smirnov檢驗，這些暴露數(shù)據(jù)滿足對數(shù)正態(tài)分布模型，用log-normal模型擬合得到BPA暴露濃度的累積概率分布情況(見圖2)，曲線擬合度(r2)為0.984. RQ法評價結(jié)果顯示，太湖流域健康風險與生態(tài)風險的RQ范圍分別為 0.005 7～0.766 1 與 0.004 2～2.991 5. 太湖中僅有0.03%區(qū)域面積的水體存在較高的健康風險，存在較低健康風險的水體面積占14.04%；而對于生態(tài)風險，有2.03%區(qū)域面積的水體RQ>1，存在較高的風險，存在低分險的水體面積占62.75%. RQ法是一種確定性評價方法，一般用作初級風險評價[16]，評價結(jié)果更為保守. 此外，由于評價結(jié)果無法量化風險的可能性和大小，因此，需進行進一步評價，以將不確定性降至可接受水平[61]. 概率評價法用于初步評價之后細化風險概率，通過聯(lián)合概率曲線(見圖3)可以得到，太湖BPA對1%與5%的水生生物造成影響的概率分別為0.71%和0.33%，生態(tài)風險較低. 雖然RQ法不能細致地反映水體的風險狀況，但評價方法簡單，評價結(jié)果也較簡單，易于識別可能產(chǎn)生風險的化學物質(zhì)[61]. 因此，一般推薦使用從確定性到概率性的評價方法用于生態(tài)風險評估. 綜上，在當前暴露水平下，太湖BPA對水生生物以及人體健康造成的風險較小.

表5 太湖BPA風險商值

圖2 太湖BPA暴露濃度的累積概率分布Fig.2 Cumulative probability distribution for exposure concentrations of BPA in Taihu Lake

圖3 太湖BPA毒性的聯(lián)合概率曲線Fig.3 Joint probability curve of BPA in Taihu Lake

2.5 不確定性分析

由于毒性數(shù)據(jù)、暴露數(shù)據(jù)以及暴露參數(shù)等資料有限，筆者所得結(jié)論只能反映現(xiàn)有數(shù)據(jù)條件下的結(jié)果，其中存在一些不確定因素，如：①由于采樣時間與測試方法不同，太湖BPA的暴露濃度能否完全體現(xiàn)太湖BPA的暴露水平存在一定不確定性，由此對風險評價結(jié)果造成不確定性，因此需要系統(tǒng)地開展BPA暴露濃度的監(jiān)控工作，以減小暴露數(shù)據(jù)方面的不確定因素. ②生物物種具有多樣性，推導水生生物基準所用的受試物種雖然分布于我國太湖流域內(nèi)，但由于數(shù)據(jù)量限制，其SSD能否反映太湖流域中水生生物的真實情況存在一定不確定性，后續(xù)可以開展BPA對太湖水體中特有物種的毒性研究以對水質(zhì)基準進行校驗工作. ③人群暴露參數(shù)是推導人體健康基準中的重要參數(shù)，由于調(diào)查數(shù)據(jù)樣本有限，其中可能存在不確定性，開展大面積、高密度的人群暴露參數(shù)調(diào)查是今后人體健康水質(zhì)基準研究的重要工作.

3 結(jié)論

a) 基于太湖流域人群暴露參數(shù)和生物累積系數(shù)得到BPA的人體健康水質(zhì)基準為0.738 μgL，而基于太湖流域兒童暴露參數(shù)得到的人體健康水質(zhì)基準為0.628 μgL(6～<9歲)、0.821 μgL(9～<12歲)、0.620 μgL(12～<15歲). 僅從人群暴露參數(shù)方面考慮，保護成人與兒童的BPA人體健康水質(zhì)基準差異很小.

b) 使用太湖流域本土物種基于生長繁殖慢性毒性數(shù)據(jù)構(gòu)建SSD曲線，得到BPA的水生生物基準為0.189 μgL. 由于物種選擇原則不同，相較于已有研究結(jié)果，該研究所得BPA水生生物基準更為嚴格.

c) RQ法評價結(jié)果顯示，太湖中BPA的暴露使0.03%與2.03%區(qū)域面積水體存在較高的健康風險與生態(tài)風險. 聯(lián)合概率曲線分析結(jié)果顯示，太湖中BPA的暴露對1%與5%的水生生物造成影響的概率分別為0.71%和0.33%. 綜上，我國太湖水體中BPA暴露造成的健康風險與生態(tài)風險處于可接受水平.

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