安驥 何隨龍 王鑫 陳磊 李根 鄭洪

摘要：為觀察氣膜厚度對反氣泡穩(wěn)定性的影響，通過加熱反氣泡內(nèi)外溶液來加熱氣膜內(nèi)氣體從而改變氣膜厚度。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：在一定溫度范圍內(nèi)，加熱反氣泡氣膜可以延長其穩(wěn)定時間，但是當(dāng)加熱反氣泡氣膜使其厚度超過其穩(wěn)定存在的閾值時，反氣泡的穩(wěn)定性會急劇下降甚至無法產(chǎn)生反氣泡;在一定溫度范圍內(nèi)溫度對溶液表面張力影響很小，這使得文中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)合理化。本文為反氣泡穩(wěn)定性的理論研究提供實(shí)驗(yàn)支持，并考慮到氣膜厚度為微米級，可為微米級氣膜傳熱提供實(shí)驗(yàn)素材。

關(guān)鍵詞： 反氣泡; 氣膜厚度; 穩(wěn)定時間; 氣膜傳熱

中圖分類號： TH138 ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Abstract： In order to observe the influence of the thickness of the gas film on the antibubble stability， the gas inside the gas film is heated by heating the liquid inside and outside the antibubbles to change the gas film thickness. It is found that： heating the antibubble film can prolong its stability time in a certain temperature range， but when the thickness of the heated antibubble film exceeds the threshold of its stability， the stability of the antibubbles drops sharply， or even antibubbles cannot be generated; the temperature has little effect on the liquid surface tension in a certain temperature range， which makes the experimental data reasonable. This study can provide experimental support for the theoretical study of antibubble stability. For the thickness of the gas film of the antibubble is in micron grade， it can provide experimental material for the heat transfer of the micron grade gas film.

Key words： antibubble; thickness of gas film; lifetime; gas film heat transfer

反氣泡是產(chǎn)生于液體中的由一層氣膜包裹液珠的特殊球形結(jié)構(gòu)。目前反氣泡在船舶與海洋工程中有較多的應(yīng)用價值，如可為水下聲學(xué)探測[1]、海底可燃?xì)怏w捕集[2]、水下氣體輸運(yùn)的泄漏探測[3]等方面的實(shí)際工程應(yīng)用打下基礎(chǔ)。

1932年HUGHES等[4]發(fā)現(xiàn)了反氣泡的存在，但是長時間沒有引起研究人員的重視。1938年，VON RIEDEL[5]指出反氣泡外圍包裹著氣膜，但未提出反氣泡的概念。2003年，DORBOLO等[6]在洗滌皂溶液中制備出了反氣泡，運(yùn)用高速相機(jī)記錄了反氣泡的產(chǎn)生和破滅過程，根據(jù)反氣泡的穩(wěn)定現(xiàn)象指出了“臨界壓力”的存在，此后國際上掀起了反氣泡研究的浪潮。對反氣泡穩(wěn)定性機(jī)理的研究一直是反氣泡研究的重點(diǎn)和難點(diǎn)，目前所采取的主要研究方法是研究反氣泡破裂的動態(tài)過程。DORBOLO等[7]通過觀察反氣泡的破裂過程提出，反氣泡內(nèi)泡的重力使得其氣膜的上下兩端存在壓差，反氣泡底端氣膜逐漸變薄，最終反氣泡在范德華力的作用下破滅的理論;DORBOLO等[8]提出“驅(qū)氣理論”解釋反氣泡的穩(wěn)定性， 并且提出反氣泡的壽命不依賴于其半徑大小的結(jié)論。KIM等[9]量化分析了反氣泡形成條件并證實(shí)其氣膜厚度為微米級別。ZOU等[10]揭示了反氣泡破滅過程的影響因素。SCHEID等[11]研究了溶液溶解空氣飽和度對反氣泡穩(wěn)定性的影響，發(fā)現(xiàn)溶液溶解空氣越多，氣膜越穩(wěn)定，反氣泡穩(wěn)定時間越長。王位等[12-14]發(fā)現(xiàn)：活性溶液黏性越大，反氣泡穩(wěn)定時間越長，并用實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了反氣泡的壽命與半徑大小無關(guān);電解質(zhì)溶液體積分?jǐn)?shù)越大反氣泡的穩(wěn)定時間越長;外界壓力越大反氣泡穩(wěn)定時間越短。安驥等[15]研究了內(nèi)核帶有電解質(zhì)的反氣泡，發(fā)現(xiàn)這種反氣泡穩(wěn)定時間比內(nèi)核不帶電解質(zhì)的反氣泡穩(wěn)定時間短，原因是內(nèi)核帶電解質(zhì)的反氣泡承受更大的壓降。BEILHARZ等[16]首創(chuàng)采用高黏度液體滴入低黏度液體制備反氣泡的方法，但是這種反氣泡極難穩(wěn)定存在，穩(wěn)定時間不超過0.1 s。JOHANSEN等[17]構(gòu)建了拉格朗日形式下反氣泡的動能-勢能模型，從能量角度研究了反氣泡的穩(wěn)定性。

上述針對反氣泡穩(wěn)定性的研究得到的各種結(jié)論并未被學(xué)界廣泛接受。目前大家可以肯定的是，反氣泡的穩(wěn)定性與反氣泡的氣膜厚度有密切關(guān)系。反氣泡實(shí)物圖如圖1所示，由于光的衍射和折射，反氣泡的氣膜外觀明亮如鏡。從圖1看到的氣膜厚度與各種實(shí)驗(yàn)測量的結(jié)果相差甚遠(yuǎn)，這種現(xiàn)象說明對反氣泡氣膜厚度的精確測量本身就是很重要的實(shí)驗(yàn)研究。BAIRD[18]經(jīng)過實(shí)驗(yàn)和論證得出反氣泡氣膜厚度在300 nm左右。然而，到目前為止還未出現(xiàn)特別令人滿意的、能準(zhǔn)確測量氣膜厚度的方法，尤其是氣膜厚度的動態(tài)測量方法[9]。氣膜內(nèi)部氣體的流動變化更是研究的難點(diǎn)，當(dāng)克努森數(shù)>10時，氣體流動不屬于連續(xù)介質(zhì)范疇，應(yīng)當(dāng)使用玻爾茲曼方程解釋，因此只有較為準(zhǔn)確地測量了氣膜厚度，尤其是氣膜厚度的動態(tài)變化情況，才能為各種反氣泡理論提供實(shí)驗(yàn)支持。

本文嘗試從實(shí)驗(yàn)角度觀察溫度對反氣泡的影響，通過加熱反氣泡內(nèi)溶液和外溶液，使氣膜內(nèi)的氣體受熱膨脹，從而使氣膜厚度發(fā)生改變，觀察記錄這種反氣泡的穩(wěn)定時間，為反氣泡穩(wěn)定性理論提供新的實(shí)驗(yàn)思路和方法。文獻(xiàn)[11]是通過控制液體在空氣中的溶解量改變氣膜厚度的，這種方法的缺陷是氣體溶解于液體比較慢且只能使氣膜變薄，采用本文的方法可明顯看到氣膜的動態(tài)變化對反氣泡穩(wěn)定性的影響，從而找到提高反氣泡穩(wěn)定性的方法。

1 實(shí)驗(yàn)概述

實(shí)驗(yàn)中采用商用洗潔精作為表面活性劑，溶劑為純凈水，配制成的實(shí)驗(yàn)溶液體積分?jǐn)?shù)為1%，實(shí)驗(yàn)室溫度為12 ℃。采用射流法產(chǎn)生反氣泡，用普通相機(jī)連拍（每秒120幀）功能拍攝反氣泡的產(chǎn)生過程，按時間先后順序選取的反氣泡產(chǎn)生過程的部分照片見圖2。

共進(jìn)行兩種不同類型的實(shí)驗(yàn)：（1）實(shí)驗(yàn)研究一定溫度范圍內(nèi)溫度與表面張力的關(guān)系;（2）通過加熱滴入液或者外部溶液來加熱反氣泡氣膜內(nèi)的空氣，從而改變氣膜厚度，以觀察氣膜厚度對其穩(wěn)定性的影響。

為保證實(shí)驗(yàn)過程中高溫相溫度不變，本實(shí)驗(yàn)采用數(shù)顯恒溫水浴鍋加熱高溫相液體。該數(shù)顯恒溫水浴鍋水槽尺寸為18 cm×18 cm×18 cm，其溫控誤差不超過±1 ℃，可以實(shí)現(xiàn)0～100 ℃范圍內(nèi)的恒溫加熱及定溫保溫工作。

2 溫度與表面張力的實(shí)驗(yàn)研究

毛細(xì)上升法[19]是測量表面張力最基礎(chǔ)、最準(zhǔn)確的方法。這種測量對外界的各種條件變化比較敏感，且測量操作比較復(fù)雜，對操作者的要求較高，僅用于實(shí)驗(yàn)室小規(guī)模的測量。

本實(shí)驗(yàn)采用毛細(xì)上升法測量不同溶液的表面張力。毛細(xì)管內(nèi)徑分別為0.4 mm和0.5 mm。從溶液的初始溫度11.6 ℃開始測量，第二個測量點(diǎn)取15 ℃，之后每隔5 ℃取一個測量點(diǎn)，每個測量點(diǎn)測量5個Δh值。計(jì)算同一溫度下溶液表面張力的平均值，得到溶液的表面張力與溫度的關(guān)系，見圖3。

溫度的關(guān)系 ?由圖3可以發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的升高，溶液表面張力雖有較為明顯的波動，但是表面張力對溫度的變化不敏感。因此可以認(rèn)為，在本實(shí)驗(yàn)條件下不同溫度溶液的表面張力對反氣泡穩(wěn)定性的影響可以忽略不計(jì)。

3 氣膜厚度對反氣泡穩(wěn)定性的影響實(shí)驗(yàn) ?為研究反氣泡氣膜厚度對反氣泡穩(wěn)定性的影響，制備4種反氣泡：（1）反氣泡內(nèi)溶液加熱氣膜、外溶液保持室溫;（2）反氣泡內(nèi)溶液保持室溫、外溶液加熱氣膜;（3）反氣泡內(nèi)溶液與外溶液同時加熱氣膜;（4）反氣泡內(nèi)、外溶液都保持室溫（12 ℃）。

3.1 反氣泡內(nèi)溶液加熱氣膜、外溶液保持室溫

將部分溶液加入燒杯中并將燒杯放在恒溫浴鍋中分15 ℃、20 ℃、25 ℃、30 ℃、35 ℃、40 ℃、45 ℃、50 ℃、55 ℃、60 ℃、65 ℃、70 ℃等幾個等級加熱。因?yàn)槭止ぶ苽浞礆馀輹r，液體一般都是一次噴出去，很難中間停止噴射或控制噴射量，為避免有多余溶液滴落至液面造成影響，每次用洗耳球吸取的溶液量僅用于制備一個反氣泡。盡量保證反氣泡內(nèi)液珠溫度與預(yù)設(shè)值保持一致，在保持室溫的溶液中用射流法產(chǎn)生反氣泡，用紅外溫度計(jì)監(jiān)測溶液滴落在液面上時的溫度。為避免熱輻射造成熱量散失，需使恒溫浴鍋的加熱溫度高于液滴預(yù)設(shè)溫度2 ℃，并用熱成像儀監(jiān)控整個過程，從而保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

圖4為溶液滴落時刻的熱成像圖，拍攝時鏡頭方向?yàn)樨Q直向下。圖4中反氣泡右下角的柄狀凸起為反氣泡形成初期滴管口余液。圖4表明，滴落的溶液或者所制備的反氣泡的內(nèi)液面存在余熱。這會影響實(shí)驗(yàn)結(jié)果的精確度，因此每制備一個反氣泡后要等待10 min再制備下一個反氣泡。

時間與溫度的關(guān)系 ?當(dāng)反氣泡內(nèi)溶液由內(nèi)向外單向加熱氣膜時，反氣泡穩(wěn)定時間與其內(nèi)溶液溫度的關(guān)系見圖5。由圖5的整體趨勢可以看出：隨著反氣泡內(nèi)溶液溫度的不斷升高，反氣泡的穩(wěn)定時間逐漸減少，且其內(nèi)溶液溫度在15～20 ℃范圍內(nèi)時，反氣泡的穩(wěn)定時間下降較快;當(dāng)內(nèi)溶液溫度在20～55 ℃范圍內(nèi)時，反氣泡穩(wěn)定時間基本保持不變;當(dāng)反氣泡內(nèi)溶液的溫度高于60 ℃時，反氣泡無法生成。

3.2 反氣泡內(nèi)溶液保持室溫、外溶液加熱氣膜

將配置好的溶液倒入恒溫水浴鍋中，并分15 ℃、20 ℃、25 ℃、30 ℃、35 ℃、40 ℃、45 ℃、50 ℃、55 ℃、60 ℃、65 ℃、70 ℃等幾個等級加熱，直接在恒溫水浴鍋中制備反氣泡，每個溫度點(diǎn)測量20個數(shù)據(jù)。

時間與溶液溫度的關(guān)系 ?當(dāng)反氣泡外溶液由外向內(nèi)單向加熱氣膜時，反氣泡穩(wěn)定時間與外溶液溫度的關(guān)系見圖6。從圖6可以看出：當(dāng)反氣泡外溶液溫度在15～40 ℃范圍內(nèi)時，反氣泡的穩(wěn)定時間隨溫度的提高有所增加;當(dāng)反氣泡外溶液溫度在40～45 ℃時，由于氣膜受熱膨脹后的厚度超出了能使反氣泡穩(wěn)定存在的氣膜厚度閾值，反氣泡的穩(wěn)定時間急劇下降;當(dāng)溶液溫度高于45 ℃時，無法制備反氣泡，這可能是因?yàn)榉礆馀輧?nèi)溶液的溫度只有12 ℃，在氣液界面之間的水蒸氣膜遇冷凝結(jié)成液滴瞬間破壞掉氣膜，破壞了反氣泡生成的先決條件。

時間與溫度的關(guān)系3.3 反氣泡內(nèi)溶液與外溶液同時加熱氣膜 ?直接利用浴鍋中溶液在浴鍋中制備反氣泡，每個溫度點(diǎn)測量20個數(shù)據(jù)，求取反氣泡平均壽命。內(nèi)外雙向加熱反氣泡氣膜，反氣泡的穩(wěn)定時間與溶液溫度的關(guān)系見圖7。從平均穩(wěn)定時間的總體變化趨勢可以看出：隨著反氣泡內(nèi)外溫度的升高，反氣泡穩(wěn)定時間呈現(xiàn)明顯下降趨勢，且當(dāng)溫度大于35 ℃時，穩(wěn)定時間減少得更快;當(dāng)溶液溫度高于60 ℃時，無法制備反氣泡。

由圖7可知，該實(shí)驗(yàn)條件下反氣泡的最長穩(wěn)定時間變化趨勢、最短穩(wěn)定時間變化趨勢與平均穩(wěn)定時間的變化趨勢一致。從最短穩(wěn)定時間的變化趨勢可以看出，當(dāng)溫度高于45 ℃時反氣泡的制備成功率大大降低。這是因?yàn)闇囟雀哂?5 ℃時，水蒸氣的蒸發(fā)速度加快且氣液界面空氣逃逸速度加快，當(dāng)液滴滴落在氣液界面上時，無法形成承接液滴的氣膜，從而導(dǎo)致反氣泡生成概率減小。

3.4 反氣泡內(nèi)、外溶液都保持室溫

在環(huán)境溫度（12 ℃）下配制體積分?jǐn)?shù)為1%的溶液，制備50個反氣泡并記錄其穩(wěn)定時間，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)見圖8。由圖8可以看出，在該條件下反氣泡的穩(wěn)定時間大致穩(wěn)定在一個范圍內(nèi)，其平均穩(wěn)定時間為52.52 s。

4 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

穩(wěn)定時間對比 ?整理歸納4組實(shí)驗(yàn)得到反氣泡平均穩(wěn)定時間數(shù)據(jù)，見圖9（圖中，無加熱平均穩(wěn)定時間曲線與橫坐標(biāo)溫度無關(guān)，僅作為對比）。以環(huán)境溫度下無加熱的平均穩(wěn)定時間為參照可以分析得出，在一定濃度的表面活性劑溶液中，在溫度控制下的氣膜厚度變化對反氣泡穩(wěn)定性的影響如下：

（1）在一定溫度范圍內(nèi)，反氣泡氣膜厚度受熱增加可以延長反氣泡穩(wěn)定時間。

（2）在通過加熱反氣泡氣膜延長其穩(wěn)定時間的方式中，內(nèi)外同時加熱效果最好，由外向內(nèi)加熱次之，由內(nèi)向外加熱效果最差。

（3）當(dāng)液體溫度大于一定值時（本實(shí)驗(yàn)條件下為45 ℃），反氣泡氣膜厚度超過能使其穩(wěn)定存在的厚度閾值（300 nm左右），反氣泡的穩(wěn)定性會急劇下降甚至瞬間破滅。

5 結(jié) 論

本文通過加熱反氣泡氣膜使其厚度增加，進(jìn)而改變反氣泡的穩(wěn)定性。從實(shí)驗(yàn)觀察到的結(jié)論可以推出，氣膜厚度在反氣泡存在的時間里是不斷變化的。文獻(xiàn)[11]的方法使得氣膜變薄，而本文的加熱實(shí)驗(yàn)使氣膜膨脹，從而延長了反氣泡的穩(wěn)定時間，說明反氣泡氣膜的自然變化趨勢是某個位置逐漸變薄。盡管本文的實(shí)驗(yàn)沒有像文獻(xiàn)[11]那樣建立液體溫度與反氣泡氣膜厚度之間的穩(wěn)定和相對唯一的關(guān)系，但是可以得出一個定性結(jié)論，即通過加熱氣膜使氣膜膨脹可以延緩氣膜某個位置的變薄過程，并且在一定溫度范圍內(nèi)加熱效果越好反氣泡穩(wěn)定性就越好。

由本文實(shí)驗(yàn)可知，氣膜厚度是有一個上限值的，如果加熱速度過快，反氣泡局部的厚度超過上限值，則其穩(wěn)定性會遭到破壞。受實(shí)驗(yàn)條件的限制，本文未能對反氣泡氣膜厚度動態(tài)變化過程做動態(tài)測量，因此還未能測量使反氣泡穩(wěn)定的氣膜厚度閾值。參考文獻(xiàn)：

[1] FINE M J， LEMAY R C. Apparatus and method for producing inverse bubbles： US005721711A[P]. 1998-02-24.

[2] BENOIT S， YOUEN V， STPHANE D. Anti-bubble generator： EP， EP3202491A1[P]. 2017-09-08.

[3] SOBYANIN D N. Theory of the antibubble collapse[J]. Physical Review Letters， 2015， 114（10）：1-5. DOI： 10.1103/PhysRevLett.114.104501.

[4] HUGHES W， HUGHES A R. Liquid drops on the same liquid surface[J]. Nature， 1932， 129（3245）： 59.

[5] VON RIEDEL W. ber ein tropfen-phǎnomen[J]. Kolloid-Zeitschrift， 1938， 83（1）： 31-32.

[6] DORBOLO S， CAPS H， VANDEWALLE N. Fluid instabilities in the birth and death of antibubbles[J]. New Journal of Physics， 2003， 5（1）： 161.1-161.9.

[7] DORBOLO S， VANDEWALLE N. Antibubbles： evidences of a critical pressure[J]. ARXIV： cond-mat/0305126.

[8] DORBOLO S， REYSSAT E， VANDEWALLE N， et al. Aging of an antibubble[J]. Europhysics Letters， 2005， 69（6）： 966-970. DOI： 10.1209/epl/i2004-10435-7.

[9] KIM P G， STONE H A. Dynamics of the formation of antibubbles[J]. Europhysics Letters， 2008， 83（5）： 54001-p1-54001-p6. DOI： 10.1209/0295-5075/83/54001.

[10] ZOU Jun， JI Chen， YUAN Baogang， et al. Collapse of an antibubble[J]. Physical Review E， 2013， 87（6）： 061002-1-061002-4. DOI： 10.1103/PhysRevE.87.061002.

[11] SCHEID B， ZAWALA J， DORBOLO S. Gas dissolution in antibubble dynamics[J]. Soft Matter， 2014， 10（36）： 7096-7102. DOI： 10.1039/c4sm00718b.

[12] 王位， 孔勇， 金敏， 等. 黏度對反氣泡穩(wěn)定性的影響[J]. 液壓氣動與密封， 2014（6）： 11-13. DOI： 10.3969/j.issn.1008-0813.2014.06.003.

[13] 王位， 孔勇， 金敏， 等. 電解質(zhì)濃度對反氣泡穩(wěn)定性影響機(jī)理研究[J]. 液壓氣動與密封， 2014（11）： 14-15. DOI： 10.3969/j.issn.1008-0813.2014.11.004.

[14] 王位， 孔勇， 金敏， 等. 外界壓力對反氣泡穩(wěn)定性的影響機(jī)理研究[J]. 液壓氣動與密封， 2014（12）： 41-43. DOI： 10.3969/j.issn.1008-0813.2014.12.014.

[15] 安驥， 董羽豐， 王位， 等. 反氣泡內(nèi)液球有無電解質(zhì)對反氣泡穩(wěn)定時間的研究[J]. 液壓氣動與密封， 2016（8）： 43-45. DOI： 10.3969/j.issn.1008-0813.2016.08.013.

[16] BEILHARZ D， GUYON A， LI Erqiang， et al. Antibubbles and fine cylindrical sheets of air[J]. Journal of Fluid Mechanics， 2015， 779： 87-115. DOI：10.1017/jfm.2015.335.

[17] JOHANSEN K， POSTEMA M. Lagrangian formalism for computing oscillations of spherically symmetric encapsulated acoustic antibubbles[J]. Hydoacoustics， 2016， 19： 197-207.

[18] BAIRD M H I. The stability of inverse bubbles[J]. Transactions of the Faraday Society， 1960， 56： 213-219.

[19] 郭瑞. 表面張力測量方法綜述[J]. 計(jì)量與測試技術(shù)， 2009， 36（4）： 62-64.

（編輯 賈裙平）