楊劍洲,龔晶晶,唐世新,胡樹起

(1.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院 地球物理地球化學(xué)勘查研究所,河北 廊坊 065000； 2.自然資源部 地球化學(xué)探測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北 廊坊 065000)

0 引言

天然放射性是地球放射性背景的主要組成部分[1-2]。全球不同地區(qū)放射性核素水平相差懸殊,比活度差距可達(dá)數(shù)百貝克每千克[3]。而在高劑量輻射中持續(xù)暴露會(huì)導(dǎo)致多種疾病[4-5]。土壤是放射性核素轉(zhuǎn)移到環(huán)境的主要輻射源之一[6],測(cè)定一個(gè)地區(qū)土壤中的放射性核素濃度有助于了解當(dāng)?shù)氐淖匀环派渌健Ｑ芯客寥乐懈鞣N放射性核素的比活度還可用于了解核素的分布規(guī)律以及為輻射防護(hù)提供建議[7-12]。例如, 大量使用磷酸鹽、碳酸鉀類化肥會(huì)導(dǎo)致土壤中的 U、Th,、K 富集,以致產(chǎn)生放射性異常[13-14]；放射性核素238U的比活度受大地構(gòu)造影響,可用于在平原地區(qū)識(shí)別褶皺斷裂[15]；巖石和土壤中的238U/235U比值不易發(fā)生分餾，而通常保持不變,其比活度的研究可以用于鑒別鈾的人工污染[1]。因此,研究土壤中放射性核素水平不僅對(duì)農(nóng)業(yè)、生態(tài)、地質(zhì)提供重要信息,還對(duì)放射性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估和人類健康保護(hù)具有積極的意義。

不同的地質(zhì)背景、地貌環(huán)境和土壤類型都可能影響土壤天然放射性核素的分布。廣東省是我國(guó)天然輻射高本底區(qū)域之一[16],區(qū)域內(nèi)地質(zhì)背景復(fù)雜、地貌類型多樣且發(fā)育多種土壤類型[17]。不同屬性土壤天然放射性核素的測(cè)定可以研究它們的分布規(guī)律。通常在沉積巖背景區(qū)形成的土壤具有較低含量的放射性核素，而在花崗巖背景區(qū)形成的土壤可能繼承成土母巖的化學(xué)特點(diǎn),并形成輻射異常區(qū)[9, 18]。因此,有必要對(duì)省內(nèi)土壤天然放射性核素分布進(jìn)行調(diào)查和研究。本次研究選取省內(nèi)代表性土壤樣品,測(cè)試放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的濃度以及距離地表1 m處的γ輻射劑量率,用于分析巖石背景、地貌背景、土壤類型3個(gè)因子對(duì)天然放射性核素的分布影響；并與前人獲得的數(shù)據(jù)對(duì)比,評(píng)價(jià)廣東省土壤放射性核素水平,為輻射防護(hù)提供科學(xué)依據(jù)。

1 區(qū)域地貌概況

廣東省大地構(gòu)造位置上處于歐亞大陸板塊東南緣,瀕臨太平洋板塊,為環(huán)太平洋中—新生代巨型構(gòu)造—巖漿帶的陸緣活動(dòng)帶的一部分[17]。區(qū)內(nèi)地勢(shì)北高南低,東、西向腹部?jī)A斜,山地、丘陵廣布,海撥500 m以上的山地約占31.4%,丘陵約占24.9%,平原約占22.7%,臺(tái)地約占20.3%[19](圖1)。全省山脈大多與地質(zhì)構(gòu)造走向一致,以NE—SW走向發(fā)育較多;平原由珠江三角洲平原、潮汕平原、清遠(yuǎn)等沖積平原組成;臺(tái)地多分布在雷州半島,由多期次噴發(fā)的玄武巖組成[17]。構(gòu)成各類地貌的基巖以沉積巖最為廣泛,其次為巖漿巖和變質(zhì)巖[17]。

2 樣品采集與測(cè)試

本次研究結(jié)合廣東省衛(wèi)星遙感影像和1∶25萬(wàn)地質(zhì)圖,采集不同地貌類型、不同巖石背景條件下具有代表性的土壤用于測(cè)試分析。

在經(jīng)緯網(wǎng)組成的每個(gè)完整大格內(nèi)采集1～4件樣品, 采樣點(diǎn)位選擇在地勢(shì)平坦、未受污染、含砂石量少、土層較厚和非積水的地方(水稻田除外)。在10 m×10 m范圍四角和中心布設(shè)5個(gè)子采樣點(diǎn),去除地表浮土后,每個(gè)子采樣點(diǎn)取長(zhǎng)10 cm×寬10 cm×深10 cm子樣混合為1個(gè)樣,去除石塊、雜草,取 3 kg 以上樣品裝入襯有塑料袋的樣品袋中。土壤樣品于實(shí)驗(yàn)室烘干至恒重,用粉碎機(jī)磨制樣品均一化后過(guò)60目尼綸篩。為保證所測(cè)核素母—子體達(dá)到放射性平衡[3],樣品密封保存4周后待測(cè)。

土壤核素測(cè)量?jī)x器為GEMX7080P4型高純鍺γ譜儀(相對(duì)效率66%),伽馬能譜采集時(shí)間為72h。具體實(shí)驗(yàn)參數(shù)見表1。詳細(xì)實(shí)驗(yàn)方法參照《用半導(dǎo)體γ譜儀分析低比活度γ放射性樣品的標(biāo)準(zhǔn)方法》(GB 11713-89)[21]。

空氣中γ輻射吸收劑量率測(cè)量采用6150AD-b γ輻射劑量率儀。測(cè)量采樣點(diǎn)中心地表1m處γ輻射吸收劑量率,待儀器穩(wěn)定后,讀取20組數(shù)據(jù)并取平均值,扣除宇宙射線響應(yīng)值后作為該點(diǎn)實(shí)測(cè)值。具體操作方法參照《環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJT61-2001)[22]。

圖1 廣東省地貌及采樣點(diǎn)巖石背景分布 (圖片修改自文獻(xiàn)[20])Fig.1 Map of sample sites,geomorphic landscape and bedrock distribution in Guangdong (Fig. modificated from reference[20])

表1 HPGe γ譜儀實(shí)驗(yàn)參數(shù)Table 1 Experimental parameters of HPGe γ-spectrometer

3 結(jié)果與討論

3.1 土壤樣品中238U、232Th、226Ra、40K含量和影響因素

土壤樣品中238U、232Th、226Ra、40K含量見表2。廣東省內(nèi)土壤樣品中238U、232Th、226Ra、40K平均含量高于前人的結(jié)果。由于廣東省處于南嶺地區(qū)，花崗巖大面積出露，導(dǎo)致區(qū)域內(nèi)土壤核素分布差異較大。本次抽樣調(diào)查結(jié)果顯示，238U和40K變化范圍同前人結(jié)果相似，而232Th、226Ra含量上限均高于前人的調(diào)查結(jié)果[27]，其中238U、232Th、226Ra含量約為全國(guó)[27]和世界平均值[2]的2倍,40K含量低于世界平均水平。一般情況下,土壤中放射性核素含量受到成土母巖[9]、大地構(gòu)造[15]、土壤類型[23]、地表流水和大氣沉降[24]等背景因素影響。本次工作中采用隨機(jī)森林分析確定土壤放射性核素的主要影響因素，該方法具有高精度、適應(yīng)性強(qiáng)和可解釋的優(yōu)點(diǎn)[25-26]。將樣品分為巖石背景、地貌背景和土壤類型3個(gè)自變量,分析3種背景對(duì)核素含量分布的重要性。隨機(jī)森林通過(guò)R語(yǔ)言進(jìn)行分析，結(jié)果見圖2。如圖所示,土壤核素含量主要受控于巖石背景, 其次為土壤類型和地貌類型。對(duì)于每一組數(shù)據(jù),箱圖在一定程度上可以反應(yīng)土壤核素的分布和離散程度。如圖3所示,同樣表明巖石背景對(duì)土壤核素影響最大,表現(xiàn)為侵入巖區(qū)最高,變質(zhì)巖區(qū)、沉積巖區(qū)、濱海沉積物區(qū)和火山巖區(qū)依次降低。三個(gè)變量中,水稻土具有最高的40K含量和最大的離散程度,可能受到人類活動(dòng)影響最大。因此,本次抽查結(jié)果表明，不同的巖石背景對(duì)廣東省土壤核素含量影響最大,其次為土壤類型和地貌類型。

3.2 土壤放射性評(píng)估

放射性核素能通過(guò)沉降進(jìn)入土壤中,然后通過(guò)食物鏈影響人體健康[29-30]。放射性物質(zhì)的擴(kuò)散,也會(huì)危及周邊乃至數(shù)千公里外的土壤、水質(zhì)和空氣[31]；長(zhǎng)期接觸含放射性物質(zhì)的群體比普通人具有更高的患胰腺癌和肺癌的風(fēng)險(xiǎn)[4-5]；當(dāng)細(xì)胞暴露在高輻射環(huán)境下,DNA的輻射損傷甚至?xí)绊懙胶蟠姆毖苣酥练N群的變化[32]。因此,評(píng)價(jià)一個(gè)地區(qū)的放射性水平刻不容緩,為此前人提出了多項(xiàng)評(píng)價(jià)指標(biāo)。

表2 土壤樣品中主要放射性核素含量Table 2 The major activity concentration of soil samples

注：廣東、福建、中國(guó)數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[27]；格魯吉亞M.區(qū)數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[3]；土耳其Rize省數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[28]；世界數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[2]。

圖2 區(qū)域巖石背景、土壤類型和地貌類型變量的重要性Fig.2 The variable importance of regional bedrock, soil type and geomorphic landscape

圖3 不同巖石背景、地貌類型、土壤類型中樣品238U、232Th、226Ra和40K比活度箱圖Fig.3 Boxplots for 238U,232Th,226Ra and 40K(Bq/kg) in samples of bedrock, geomorphic landscape and soil type, respectively

3.2.1 γ輻射劑量率(D)

空氣中的γ輻射劑量率(D)用于表征地表土壤放射性核素對(duì)地面1 m處放射性的貢獻(xiàn),其理論值滿足Beck公式：

D(nGy/h)=0.462AU+0.604ATh+0.0417AK，

其中D為地面高1 m處γ輻射劑量率,AU、ATh和AK分別代表土壤中238U、232Th和226Ra的比活度(Bq/kg)。滿足這一轉(zhuǎn)換公式的條件參考文獻(xiàn)[2]。

3.2.2 等效鐳比活度

等效鐳比活度(Radium equivalent activity, Raeq)是一項(xiàng)常見的參數(shù),描述為：

Raeq=ARa+1.43ATh+0.077AK，

其中ARa、ATh、AK分別代表226Ra、232Th和40K特定的比活度。建立在370 Bq/kg的226Ra、259 Bq/kg的232Th及4 810 Bq/kg的40K產(chǎn)生相同的γ輻射吸收劑量率基礎(chǔ)上[33]。

3.2.3 外照射指數(shù)

外照射指數(shù)(external hazard index, Hex)用于評(píng)價(jià)每個(gè)樣品釋放伽馬射線風(fēng)險(xiǎn)程度,計(jì)算公式滿足：

Hex=ARa/370+ATh/259+AK/4 810,

其中ARa、ATh、AK分別代表226Ra、232Th和40K的比活度[33]。

3.2.4 年有效劑量率

年有效劑量率(annual effective dose rate, AEDR)是用于評(píng)價(jià)放射性核素γ輻射外照射強(qiáng)度的重要指標(biāo).計(jì)算公式為：

AEDR(μSv/y)=D(nGy/h)*8 760(h/y)

*0.2*0.7(SvG/y )*10-3，

其中8 760(h/y)代表時(shí)間轉(zhuǎn)換因子,0.2代表室外居留因子,0.7(Sv/Gy)代表輻射劑量率轉(zhuǎn)換因子[2]。

γ輻射劑量率(D)結(jié)果見表3。等效鐳(Raeq)、外照射指數(shù)(Hex)和年有效劑量率(AEDR)結(jié)果見表4。

如表3所示,本次試驗(yàn)獲得的年有效劑量率計(jì)算值分布為18.1～271.3(nGy/h),平均值為120.5±72.5 nGy/h;測(cè)量值分布為27.2～265.9(nGy/h),平均值為126.8±56.4(nGy/h)。如圖4所示,部分點(diǎn)實(shí)際值和測(cè)量值存在較大差異。實(shí)測(cè)過(guò)程中,空氣γ輻射劑量率容易受到環(huán)境濕度、植被覆蓋程度、降雨等因素影響[2]。廣東省平均海拔較低,部分沿海地帶為2～5 m,土壤的含水量高于10%；其次,土壤很難構(gòu)成無(wú)限大平面的輻射場(chǎng),土壤中其他核素也能貢獻(xiàn)少量輻射。因此,Beck公式在實(shí)際過(guò)程中存在一定的局限性。盡管如此,本次γ輻射劑量率實(shí)測(cè)結(jié)果的平均值同計(jì)算結(jié)果在誤差范圍內(nèi)保持一致。本文相關(guān)指標(biāo)的計(jì)算均采用實(shí)際值。對(duì)比前人獲得的數(shù)據(jù)(表3),廣東省空氣中γ輻射劑量率約為全國(guó)平均值的2倍,世界平均值70(μSv/y)[2]的1.7倍，但遠(yuǎn)低于UNSCEAR提供的安全值(460 nGy/h)[2]；Raeq和AEDR的平均值分別為260.7±160.9 Bq/kg和155.5±69.2(μSv/y),同樣遠(yuǎn)低于安全指標(biāo)的370(Bq/kg)[33]和460(μSv/y)[2]；Hex平均值為1.2±0.8,其中49.0%采樣點(diǎn)超過(guò)上限值。這些極值點(diǎn)多分布于省內(nèi)侵入巖區(qū)和變質(zhì)巖區(qū),因此在侵入巖區(qū)和變質(zhì)巖區(qū)開展活動(dòng)需要考慮環(huán)境輻射的檢測(cè)。由此可見,盡管廣東省多項(xiàng)環(huán)境輻射指標(biāo)要高于國(guó)內(nèi)外多數(shù)地區(qū),然而其D、Raeq和AEDR均遠(yuǎn)低于安全值,研究認(rèn)為廣東省內(nèi)放射性水平處于正常范圍。

表3 γ輻射劑量率的計(jì)算值和測(cè)量值Table 3 The calculated and measured results of γ radiation absorbed dose rate of soil samples

注：廣東、全國(guó)數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[27];長(zhǎng)江口沉積物數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[34];土耳其Rize省數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[28]。

表4 土壤樣品相關(guān)放射性危害指標(biāo)Table 4 Radiation hazard parameters of soil samples

注：長(zhǎng)江口沉積物數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[34];格魯吉亞M.區(qū)數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[3];土耳其Rize省數(shù)據(jù)引自文獻(xiàn)[28]。

圖4 γ空氣吸收劑量率測(cè)量值與計(jì)算值對(duì)比Fig.4 Contrast of calculated and measured results of γ radiation absorbed dose rate of soil samples

4 結(jié)論與建議

調(diào)查結(jié)果顯示，廣東省土壤中238U、232Th、226Ra和40K的比活度范圍分別是(17.9～209.1)Bq/kg、(10.6～263.8)Bq/kg、(12.0～206.0)Bq/kg和(15.3～1557.6)Bq/kg。區(qū)內(nèi)核素分布主要受控于巖石背景,其次為土壤類型和地貌類型。巖石背景中,侵入巖區(qū)、變質(zhì)巖區(qū)、沉積巖區(qū)、濱海沉積物區(qū)和火山巖區(qū)土壤核素含量依次降低。廣東省土壤核素水平高于國(guó)內(nèi)和全球的平均水平,但D、Raeq和AEDR遠(yuǎn)低于安全值,廣東省放射性水平處于正常范圍。本次試驗(yàn)由于樣品容量小,結(jié)果具有一定局限性,但仍可為天然放射性調(diào)查提供參考。廣東省是我國(guó)天然放射性高背景區(qū),建議在省內(nèi)開展大比例尺放射性調(diào)查。