納米流體液滴撞擊固體壁面的實(shí)驗(yàn)和模擬研究*

王睿，沈?qū)W峰，霍元平，王軍鋒，鄭諾，劉海龍

(江蘇大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

液滴撞擊固體壁面現(xiàn)象廣泛存在于動(dòng)力機(jī)械、噴霧冷卻、噴涂印染和薄膜材料沉積制備等工業(yè)領(lǐng)域。液滴的物性、撞擊基面的理化特性以及撞擊時(shí)的條件決定液滴撞擊固體壁面后的動(dòng)力學(xué)行為。

關(guān)于水、乙醇等牛頓流體液滴撞擊固體壁面的行為，相關(guān)學(xué)者已經(jīng)進(jìn)行了大量研究[1-2]。在工業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中，實(shí)際使用的流體常因添加了納米顆粒、高分子材料或分散劑而表現(xiàn)出如剪切變稀、剪切增稠、屈服應(yīng)力等非牛頓流體特性。目前關(guān)于非牛頓液體液滴撞擊固體壁面行為的研究尚少，Bergeron等[3]發(fā)現(xiàn)在牛頓流體中添加微量的高分子材料可以明顯抑制液滴在基面上的回彈行為。Huh等[4]指出隨著高分子添加物質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分子量的增大，流體的黏彈性逐漸增大，液滴撞擊固體壁面后的回縮趨勢(shì)減小。German和Bertola[5]研究指出對(duì)于表現(xiàn)出剪切變稀特性的冪律流體液滴，對(duì)比冪律指數(shù)m，稠度系數(shù)k在液滴撞擊鋪展過(guò)程中起著更重要的作用。An和Lee[6-7]研究剪切變稀流體液滴撞擊固體壁面的動(dòng)力學(xué)行為后指出鋪展過(guò)程中動(dòng)態(tài)變化的剪切黏度影響液滴的撞擊鋪展行為。Vega和Castrejón-Pita[8]研究發(fā)現(xiàn)添加高分子材料PAA后牛頓流體表現(xiàn)出剪切變稀特性，液滴撞擊壁面后的濺射行為被顯著抑制。劉海龍等[9]研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動(dòng)力學(xué)行為后指出，納米顆粒的加入在使流體表現(xiàn)出剪切變稀特性的同時(shí)也提高了其剪切黏度，液滴撞擊固體壁面后的鋪展行為被顯著抑制。

采用數(shù)值模擬研究液滴撞擊固體壁面行為的難點(diǎn)是移動(dòng)相界面的求解。常用的相界面求解方法包括流體體積法 (VOF,volume of fluid)、水平集方法 (level set method)、格子玻爾茲曼方法 (lattice Boltzmann method) 和擴(kuò)散界面法 (diffuse interface method) 等。基于VOF方法捕捉相界面的移動(dòng)，Jian等[10]模擬研究環(huán)境氣體物性對(duì)液滴撞擊壁面后產(chǎn)生飛濺的影響，揭示氣體慣性力、黏性力以及密度對(duì)飛濺行為的影響機(jī)制。Jeong等[11-12]基于有限元法耦合水平集方法捕捉相界面的移動(dòng)，模擬研究含顆粒液滴撞擊固體壁面后的液滴及液滴內(nèi)顆粒的動(dòng)力學(xué)行為，結(jié)果表明顆粒的存在會(huì)增加液滴鋪展過(guò)程中的能量耗散，進(jìn)而抑制液滴撞擊固體壁面后的振動(dòng)行為。Mukherjee和Abraham[13]基于格子玻爾茲曼方法建立液滴撞擊固體壁面的軸對(duì)稱模型，研究液滴撞擊固體壁面后韋伯?dāng)?shù)、奧尼索數(shù)以及前進(jìn)和后退接觸角對(duì)液滴沉積和回彈臨界范圍的影響機(jī)制。Khatavkar等[14]利用擴(kuò)散界面法研究壁面浸潤(rùn)性對(duì)微米級(jí)液滴撞擊固體壁面行為的影響機(jī)制，結(jié)果表明隨著壁面疏水性的增大，液滴平衡后與壁面的接觸直徑減小，接觸角達(dá)到120°時(shí)，液滴撞擊固體壁面后完全回彈。有關(guān)液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模擬研究，主要集中于牛頓流體液滴，通過(guò)數(shù)值模擬手段深入研究非牛頓流體液滴撞擊固體壁面的行為亟待開(kāi)展。

本文將石墨烯和多壁碳納米管均勻分散到環(huán)氧樹(shù)脂中，配制均勻穩(wěn)定的納米流體，利用高速攝像技術(shù)實(shí)驗(yàn)研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動(dòng)力學(xué)行為。同時(shí)基于有限元法，采用水平集方法捕捉相界面的移動(dòng)，利用截?cái)嗟膬缏赡Ｐ婉詈霞{米顆粒帶來(lái)的非牛頓特性，構(gòu)建納米流體液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模型，通過(guò)數(shù)值模擬手段研究納米顆粒對(duì)液滴撞擊壁面后動(dòng)力學(xué)行為的影響機(jī)制。

1 實(shí)驗(yàn)方法

本文選用的納米顆粒為片狀的石墨烯(厚度3.4～7 nm，片層直徑10～50 μm，層數(shù)5～10，純度為95%，蘇州碳豐石墨烯科技有限公司)以及經(jīng)酸化處理后的圓柱狀的多壁碳納米管(直徑小于8 nm，長(zhǎng)度0.5～2 μm，羧基含量為3.86wt%，純度為98%，中國(guó)科學(xué)院成都有機(jī)化學(xué)研究所)。基液為W52型環(huán)氧樹(shù)脂(環(huán)氧值0.44～0.48，密度為1 100 kg/m3，黏度為1.57 Pa·s)。在納米流體中納米顆粒常因范德華力而團(tuán)聚，故本研究采用超聲波破碎技術(shù)將納米顆粒均勻分散并利用基液的高黏性力克服納米顆粒的團(tuán)聚，在不引入分散劑的情況下成功配制均勻穩(wěn)定的納米流體。

圖1為用于觀察納米流體液滴撞擊固體壁面行為的可視化實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。通過(guò)微流量注射泵和針頭(G21，內(nèi)徑0.5 mm)控制液滴的尺寸和產(chǎn)生頻率。使用高速數(shù)碼相機(jī) (Phantom V1611，Dantec Dynamics)，配合顯微鏡頭對(duì)液滴撞擊固體壁面的過(guò)程進(jìn)行顯微拍攝(10 000 fps)。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic of the experimental apparatus

通過(guò)改變液滴與撞擊底板之間的距離獲得不同的撞擊速度，同時(shí)根據(jù)液滴撞擊基板的臨界圖像與其上一幀圖像的垂直距離差與兩張圖像時(shí)間間隔的比值計(jì)算撞擊速度的大小。由于所配制的納米流體的表面張力差異不大((54±1) mN/m)，實(shí)驗(yàn)研究中產(chǎn)生的液滴直徑的變化范圍也較小，約為(2.5±0.05) mm，在模擬研究中，將液滴直徑統(tǒng)一設(shè)置為2.5 mm。實(shí)驗(yàn)采用韋伯?dāng)?shù)We=ρ2V2D0/σ對(duì)液滴撞擊條件進(jìn)行描述，其中ρ2為液滴密度，V為撞擊速度，σ為表面張力系數(shù)，D0為液滴初始直徑。本文基于圖像分析軟件ImageJ獲得液滴鋪展過(guò)程的接觸角及無(wú)量綱參數(shù)變化，實(shí)驗(yàn)及測(cè)量的累積誤差為5%。本研究中環(huán)氧樹(shù)脂和納米流體的密度為1 100 kg/m3，實(shí)驗(yàn)溫度及納米流體物性測(cè)試溫度均為25 ℃，液滴撞擊實(shí)驗(yàn)選擇的基面為親水性的玻璃板。純環(huán)氧樹(shù)脂液滴在玻璃板上的靜態(tài)接觸角為(23+1)°。

2 數(shù)值計(jì)算模型

基于有限元法，本研究建立計(jì)算域設(shè)置如圖2所示的數(shù)值模型，模擬二維軸對(duì)稱的液滴撞擊固體壁面的行為。液滴以初始速度撞擊壁面，下邊界為浸潤(rùn)壁邊界條件，計(jì)算過(guò)程中接觸角恒定，上邊界及左右邊界為開(kāi)邊界，該邊界條件將邊界處法向應(yīng)力設(shè)置為零，描述邊界與無(wú)限大氣體區(qū)域接觸的情況。

圖2 液滴撞擊壁面計(jì)算域設(shè)置Fig.2 Computation domain for droplet impacting on surface

2.1 控制方程

數(shù)值模擬中采用不可壓縮流體的Navier-Stokes方程描述流體的質(zhì)量和動(dòng)量傳遞特性。為了耦合表面張力的影響，在方程中添加表面張力項(xiàng)。因此，本文數(shù)值模擬研究中所求解的Navier-Stokes 方程為

(1)

(2)

式中：ρ為密度,u為速度,η為動(dòng)力黏度,t為時(shí)間,P為壓力,g為重力加速度,Fst為作用于氣體與液體間的表面張力，I為單位矩陣。

將與流體界面接觸的固體壁的邊界條件設(shè)置為浸潤(rùn)壁。此邊界條件將垂直于壁的速度分量設(shè)為零，即

u·nwall=0.

(3)

作用在壁面上的合力為

(4)

式中：β為滑移長(zhǎng)度[15]，nwall為浸潤(rùn)壁面處的法向量，通過(guò)浸潤(rùn)壁邊界條件指定接觸角θ。本文中，將接觸角設(shè)置為60°，滑移長(zhǎng)度設(shè)置為網(wǎng)格單元尺寸h。

本文采用冪律模型耦合非牛頓特性對(duì)液滴撞擊壁面后動(dòng)態(tài)行為的影響。在冪律模型中，黏度根據(jù)以下公式得出

(5)

(6)

2.2 相界面追蹤方程

采用水平集方法追蹤相界面的移動(dòng)時(shí)，在氣體中水平集函數(shù)φ=0,在液體中φ=1。因此，水平集函數(shù)可視為流體的體積分?jǐn)?shù)，兩相流體界面間的物質(zhì)傳遞由下式水平集方程給定

(7)

式中：ε參數(shù)決定界面的厚度，通常將界面厚度設(shè)置為界面經(jīng)過(guò)的區(qū)域中的特征網(wǎng)格尺寸的一半；γ參數(shù)決定界面重新初始化的數(shù)量，比較合適的γ 值是模型中出現(xiàn)的最大速度大小。通過(guò)Heaviside函數(shù)對(duì)界面處的密度和黏度進(jìn)行光滑處理[17]：

(8)

光滑處理后，流體的密度和黏度可表示為：

ρ=ρ1+(ρ2-ρ1)φ,

η=η1+(η2-η1)φ.

(9)

相界面的位置可由φ(x,t)=0.5時(shí)的等值線表示。

表1為模擬純環(huán)氧樹(shù)脂液滴撞擊壁面過(guò)程相關(guān)參數(shù)的設(shè)置

表1 數(shù)值模擬參數(shù)設(shè)置Table 1 Parameters in numerical simulation

3 分析與討論

圖3為采用旋轉(zhuǎn)式流變儀(Discovery DHR-Ⅱ，TA)測(cè)得的環(huán)氧樹(shù)脂和納米流體的剪切黏度曲線。從圖中可以看出，純的環(huán)氧樹(shù)脂的剪切黏度不隨剪切速率的變化而改變，表現(xiàn)出牛頓流體的特性。而添加了納米顆粒的環(huán)氧樹(shù)脂不僅表現(xiàn)出不同剪切變稀程度的非牛頓流體特性，同時(shí)其整個(gè)剪切速率區(qū)間內(nèi)的剪切黏度都顯著增大。

圖3 納米流體剪切黏度曲線Fig.3 Shear viscosity of the prepared nanofluids

圖4為高速攝像系統(tǒng)捕捉的液滴撞擊固體壁面的動(dòng)態(tài)過(guò)程。可以看到，相比納米流體液滴，純環(huán)氧樹(shù)脂液滴在撞擊固體壁面的的變化幅度更大，在達(dá)到最大鋪展并開(kāi)始回縮之前，液滴的形狀更為扁平。而相比添加了石墨烯納米顆粒的納米流體液滴，碳納米管納米流體液滴的變化幅度更小，這是由于碳納米管納米流體的剪切黏度更高，撞擊過(guò)程中的黏性耗散更大，只有較少的慣性能量轉(zhuǎn)化為表面能量。

圖4 液滴撞擊固體壁面的動(dòng)態(tài)過(guò)程 (V=3.43 m/s)Fig.4 Image sequences of the impacting process of droplet on solid surfaces

為了定量地分析納米顆粒的加入對(duì)液滴撞擊固體壁面行為的影響，本文定義無(wú)量綱參數(shù)：無(wú)量綱高度H*=Ht/H0，式中H0代表液滴撞擊固體壁面的初始高度，Ht代表液滴撞擊固體壁面過(guò)程中動(dòng)態(tài)變化的高度；無(wú)量綱直徑D*=Dt/D0，其中D0代表液滴撞擊壁面的初始直徑，Dt是液滴撞擊固體壁面過(guò)程中動(dòng)態(tài)變化的直徑。從圖5(a)中可以發(fā)現(xiàn)，對(duì)比純的環(huán)氧樹(shù)脂液滴與添加了石墨烯顆粒的環(huán)氧樹(shù)脂液滴，動(dòng)態(tài)接觸角在鋪展階段僅表現(xiàn)出輕微的不同，而在回縮階段表現(xiàn)出顯著的差異。添加了石墨烯納米顆粒的納米流體液滴在回縮階段的接觸角顯著大于純環(huán)氧樹(shù)脂液滴，隨著納米顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大，回縮階段的接觸角也在增大。圖5(b)為液滴撞擊固體壁面后的無(wú)量綱高度的變化曲線，可以看出在0.5 ms之前，不同液滴的無(wú)量綱高度差異不大，原因是這一階段主導(dǎo)液滴動(dòng)態(tài)變化的主要是液滴的慣性力。在0.5 ms后，純環(huán)氧樹(shù)脂液滴的無(wú)量綱高度繼續(xù)下降，而石墨烯納米流體液滴的無(wú)量綱高度在此后的減小幅度較小，質(zhì)量分?jǐn)?shù)較大的石墨烯納米流體液滴的無(wú)量綱高度略大。納米顆粒的加入使得環(huán)氧樹(shù)脂基液的黏度增大，液滴鋪展過(guò)程中的黏性耗散增加，同時(shí)納米顆粒的存在使液滴與壁面間的摩擦耗散增加。液滴的慣性能量中被轉(zhuǎn)化為表面能的比例較少，液滴撞擊壁面過(guò)程的動(dòng)力學(xué)行為受到了顯著抑制。

圖5 液滴撞擊固體壁面過(guò)程中動(dòng)態(tài)接觸角和無(wú)量綱高度隨時(shí)間變化曲線(V=3.43 m/s)Fig.5 Variations in dynamic contact angle and dimensionless height of droplet impacting on surface (V=3.43 m/s)

流變學(xué)分析表明納米流體表現(xiàn)出不同程度的剪切變稀特性。在數(shù)值模擬研究中，我們通過(guò)截?cái)嗟膬缏赡Ｐ婉詈霞{米顆粒帶來(lái)的剪切變稀特性。首先模擬純環(huán)氧樹(shù)脂液滴(k=1.57,m=1)撞擊壁面的情況，隨后在固定稠度系數(shù)k的情況下，改變冪律指數(shù)m，研究剪切變稀特性對(duì)純環(huán)氧樹(shù)脂液滴撞擊鋪展行為的影響。從圖6可以看出，隨著冪律指數(shù)m的減小，液滴撞擊壁面后的高度更低，鋪展直徑更大。

圖6 不同冪律指數(shù)液滴撞擊壁面動(dòng)態(tài)過(guò)程(V=1.71 m/s)Fig.6 Simulation snapshots of droplet impacting on surface at different power-law indexes (V=1.71 m/s)

圖7(a)為不同冪律指數(shù)液滴撞擊壁面過(guò)程中無(wú)量綱直徑隨時(shí)間的變化規(guī)律。實(shí)線上方的數(shù)據(jù)散點(diǎn)為實(shí)驗(yàn)研究中純環(huán)氧樹(shù)脂液滴撞擊壁面過(guò)程中無(wú)量綱直徑，實(shí)線為數(shù)值模擬結(jié)果中無(wú)量綱直徑的變化曲線?？梢钥闯鰧?shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果的變化趨勢(shì)一致且誤差較小(≤4%),數(shù)值模擬結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果出現(xiàn)差異的原因是，在液滴的初始鋪展階段，液滴的實(shí)際接觸角大于數(shù)值模擬的設(shè)置值，故此階段數(shù)值模擬結(jié)果中液滴的鋪展直徑略大于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，這表明我們的數(shù)值模型能夠較準(zhǔn)確地模擬液滴撞擊固體壁面的行為。由圖7(a)可以定性地發(fā)現(xiàn)隨著冪律指數(shù)的減小，液滴最大無(wú)量綱直徑增大。其原因是隨著冪律指數(shù)的減小，在剪切速率較高時(shí)，液滴的黏度減小得更多。黏性耗散的減小使得液滴的慣性能量更多地被轉(zhuǎn)化為表面能量(鋪展得更大)，雖然隨著鋪展直徑的增大，液滴與壁面間的摩擦耗散增大，但黏性耗散顯然在此過(guò)程中起著更為重要的主導(dǎo)作用。

雖然本文配制的納米流體的表面張力與基液變化不大，但眾多工業(yè)應(yīng)用中的納米流體常因添加了活性劑而造成表面張力的改變。因此本文基于建立的數(shù)值模型，考察表面張力大小對(duì)液滴撞擊壁面后鋪展行為的影響。從圖7(b)中不同表面張力的液滴撞擊壁面后無(wú)量綱直徑隨時(shí)間的變化可以看出，在液滴的鋪展階段(達(dá)到最大鋪展直徑之前)，表面張力對(duì)最大鋪展直徑及達(dá)到最大鋪展直徑所需要的時(shí)間影響不大。但在液滴的回縮階段(達(dá)到最大鋪展之后)，隨著表面張力的增大，液滴回縮后的無(wú)量綱直徑顯著減小。

(a)冪律指數(shù)m對(duì)液滴無(wú)量綱直徑變化的影響 (b)表面張力對(duì)液滴無(wú)量綱直徑的影響圖7 液滴無(wú)量綱直徑變化曲線(V=1.71 m/s)Fig.7 Variation in the dimensionless diameter of droplet (V=1.71 m/s)

4 結(jié)論

本文配制表現(xiàn)出非牛頓剪切變稀特性的納米流體，通過(guò)高速攝像技術(shù)實(shí)驗(yàn)研究納米流體液滴撞擊固體壁面的動(dòng)力學(xué)行為?；谟邢拊椒ǎ詈纤郊椒ú蹲较嘟缑娴囊苿?dòng)，構(gòu)建非牛頓流體液滴撞擊固體壁面的數(shù)值模型。研究結(jié)果表明，納米顆粒的加入不僅使環(huán)氧樹(shù)脂基液的剪切黏度增大，同時(shí)使其表現(xiàn)出剪切變稀的非牛頓流體特性。納米顆粒的加入會(huì)抑制液滴在撞擊壁面過(guò)程中的鋪展行為，抑制程度隨著納米顆粒質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大而增大。對(duì)于相同稠度系數(shù)的液滴，隨著冪律指數(shù)m的減小，液滴撞擊固體壁面后的變化范圍更大。表面張力主要影響著液滴鋪展后的回縮階段，此時(shí)隨著表面張力的增大，液滴的無(wú)量綱直徑逐漸減小。