柏 磊，王仲奇，劉曉琳，何麗霞，夏兆東，呂 牛

(中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413)

基于我國核工業(yè)遵循的閉式循環(huán)發(fā)展路線，從反應(yīng)堆卸出的乏燃料需通過后處理提取其中的U、Pu核素，經(jīng)加工制成核燃料后進(jìn)入再循環(huán)。目前采取水法后處理工藝，乏燃料組件經(jīng)剪切、溶解、浸取后剩余的固態(tài)部分稱為廢包殼[1]，其中含有剪斷的燃料包殼和未完全溶解的乏燃料。因廢包殼中含有超U產(chǎn)物和裂變產(chǎn)物核素，具有很強(qiáng)的放射性，根據(jù)核材料管制、工藝控制和廢物處理處置的要求[2]，需測(cè)定廢包殼中的U、Pu含量。考慮到被測(cè)對(duì)象的復(fù)雜性，通常采用非破壞性測(cè)量方法(nondestructive assay, NDA)結(jié)合燃耗、堆功率、冷卻時(shí)間等參數(shù)測(cè)量分析廢包殼中的U、Pu及α核素含量(濃度)。

廢包殼中關(guān)鍵核素測(cè)量分析非常復(fù)雜，影響測(cè)量結(jié)果不確定性的源項(xiàng)眾多，僅空間分布就非常復(fù)雜。理想狀況下，廢包殼由大量空心的長3～5 cm的包殼管隨機(jī)填充而成，這種不均勻分布會(huì)給測(cè)量分析結(jié)果引入相應(yīng)的不確定度[3]。乏燃料剪切和溶解過程的隨機(jī)性也會(huì)引入不確定度。然而，更重要的系統(tǒng)誤差源項(xiàng)則是來源于乏燃料芯塊中燃耗的徑向非均勻分布。作為測(cè)量分析的重要輸入?yún)?shù)，燃耗是堆內(nèi)235U平均消耗的數(shù)量體現(xiàn)，由于反應(yīng)堆運(yùn)行過程中堆內(nèi)中子注量分布的非均勻性，必然導(dǎo)致乏燃料元件芯塊的內(nèi)部燃耗和其中的關(guān)鍵核素質(zhì)量組成的空間分布的不均勻。這種差異是廢包殼測(cè)量分析結(jié)果誤差的重要來源之一。本文開展乏燃料芯塊中關(guān)鍵核素徑向非均勻分布特性的研究，并分析其對(duì)廢包殼測(cè)量結(jié)果的影響。

1 廢包殼測(cè)量分析方法

通過直接測(cè)量廢包殼中U、Pu的特征γ射線或中子發(fā)射信息來推導(dǎo)其含量非常困難，主要原因是廢包殼中含有大量的超U核素和裂變產(chǎn)物核素，如鋦、镅、銫和銪等，這些干擾核素的發(fā)射信息強(qiáng)度過大，導(dǎo)致U和Pu的發(fā)射信息被掩蓋。因此廢包殼測(cè)量中常采用間接的方式進(jìn)行測(cè)量分析。常用的廢包殼NDA測(cè)量方法有被動(dòng)中子測(cè)量方法和被動(dòng)γ測(cè)量方法[4]，這兩種分析技術(shù)的測(cè)量原理和技術(shù)參數(shù)列于表1[5-7]。

表1 常規(guī)廢包殼NDA測(cè)量方法Table 1 Common NDA measurement method of leached hull

表1中，直接測(cè)量核素指通過測(cè)量廢包殼發(fā)射的中子和(或)特征γ射線，結(jié)合系統(tǒng)效率刻度數(shù)據(jù)和此核素的放射性基本數(shù)據(jù)，可直接分析得到質(zhì)量的核素；核素質(zhì)量比是采用模擬計(jì)算或其他技術(shù)間接得到廢包殼中其他感興趣核素的質(zhì)量比。通過這兩組數(shù)據(jù)即可求解廢包殼中含有的核材料U和Pu的質(zhì)量，其計(jì)算公式為：

(1)

式中：MU(Pu)為核材料U和Pu的質(zhì)量；Cpi為測(cè)量得到的中子或某特征γ射線扣除測(cè)量本底之后的凈計(jì)數(shù)率；εi為系統(tǒng)效率刻度系數(shù)；Cpi/εi為表1中直接測(cè)量核素的質(zhì)量，即mi；N為單位質(zhì)量直接測(cè)量核素的特征信號(hào)的發(fā)射率；MU(Pu)/mi為表1中廢包殼中的核素質(zhì)量比，通常為計(jì)算值。

該公式的前提條件是，假設(shè)廢包殼中關(guān)鍵核素的質(zhì)量比與對(duì)應(yīng)的未剪切前乏燃料組件中相同，乏燃料組件內(nèi)的關(guān)鍵核素質(zhì)量組成信息是采用核電站運(yùn)行數(shù)據(jù)的堆功率、燃耗、冷卻時(shí)間等參數(shù)計(jì)算得到。根據(jù)PUREX乏燃料后處理工藝特點(diǎn)，廢包殼中殘留的乏燃料約占0.1%～1%，通常表現(xiàn)為緊附在燃料包殼內(nèi)壁上的薄層，因此，廢包殼中殘留物中關(guān)鍵核素的質(zhì)量(活度)比與乏燃料整體的質(zhì)量(活度)平均比之間可能存在的差異，將在很大程度上決定了廢包殼測(cè)量分析結(jié)果的準(zhǔn)確性。

2 乏燃料元件棒中關(guān)鍵核素的徑向分布不均勻原理與計(jì)算模型

核電站堆內(nèi)的熱中子和超熱中子在燃料芯塊中的平均自由程較芯塊的直徑小得多，由于大部分的熱中子和超熱中子來自于元件棒的外部，所以其中的大部分在芯塊的外部區(qū)域被吸收了，芯塊的邊緣區(qū)域(Rim區(qū)域)會(huì)因?yàn)檫@種共振吸收反應(yīng)而受特別影響。因此，芯塊中心的中子注量會(huì)顯著低于芯塊徑向邊緣處的中子注量，而芯塊中的徑向功率曲線與中子的徑向注量分布相似，因此在輻照期間，芯塊燃耗徑向分布將會(huì)不均勻，而且徑向上也明顯在芯塊的邊緣存在1個(gè)峰值[8]。乏燃料元件芯塊中的Pu濃度在外圍區(qū)域會(huì)急劇增大[9]。

夏兆東等以日本原子能機(jī)構(gòu)公開發(fā)表的Takahama-3核電站乏燃料成分為基準(zhǔn)，采用相同計(jì)算配置，應(yīng)用蒙特卡羅模擬計(jì)算程序，開展了計(jì)算模型的比對(duì)研究[10]。

在此基礎(chǔ)上，選用上述模型計(jì)算了國內(nèi)核電站運(yùn)行的AFA-3G組件中的元件棒在不同燃耗情況下的關(guān)鍵核素隨芯塊半徑的分布特性。計(jì)算時(shí)，將每個(gè)元件棒沿半徑從內(nèi)到外劃分為11個(gè)環(huán)，半徑比(r/r0，其中r為分環(huán)的外徑，r0為燃料芯塊半徑，取4.096 cm)分別為0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.995、0.999 5、1，其中最外兩環(huán)的內(nèi)徑按體積比分別占1/100和1/1 000計(jì)算而來。燃料棒分環(huán)如圖1所示。

圖1 燃料棒分環(huán)示意圖Fig.1 Ring diagram of fuel rod

3 關(guān)鍵核素濃度徑向分布特性研究

根據(jù)表1，測(cè)量廢包殼主要關(guān)注235U、137Cs、154Eu、106Ru、144Ce、244Cm和U、Pu含量。在此基礎(chǔ)上，選用上述模型計(jì)算了國內(nèi)運(yùn)行的AFA-3G組件在不同燃耗、不同冷卻時(shí)間情況下的關(guān)鍵核素隨芯塊半徑的分布特性。

由于235U的平均消耗與乏燃料的燃耗呈正比，故可通過芯塊徑向各層235U濃度變化來展示燃耗的徑向變化趨勢(shì)。表2列出了平均燃耗15～65 GW·d/t(U)范圍內(nèi)(冷卻時(shí)間為5 a，余同)徑向各層內(nèi)的235U濃度。

表2 不同燃耗情況下的235U濃度徑向分布Table 2 235U concentration distribution along radius in each ring with different burnups

由表2可看出，不同燃耗乏燃料中235U濃度隨半徑的增大而逐漸減小，這也說明了燃耗隨徑向分布逐步提高，尤其是最外部兩層(分別代表了殘留1%和殘留0.1%)，下降趨勢(shì)急劇增大，這與分環(huán)燃耗隨分環(huán)半徑的增大而增大一致。隨整體燃耗的增加，Rim區(qū)域(最外兩層區(qū)域)的235U濃度與平均濃度之間相對(duì)偏差甚至可達(dá)10%之上，數(shù)據(jù)分布示于圖2。

表2中，r/r0為0.999 5和1時(shí)235U濃度基本相等，原因在于該r/r0逼近于1，量化差異相對(duì)于熱中子在燃料中的平均自由程來說幾乎可忽略，故發(fā)生反應(yīng)的概率相當(dāng)，因此235U損耗量近似相等。

表1中被動(dòng)γ測(cè)量方法主要是測(cè)量廢包殼中殘留的裂變產(chǎn)物，綜合考慮裂變產(chǎn)額、乏燃料冷卻時(shí)間、特征γ射線能量、分支比等信息，通常選擇137Cs、154Eu、106Ru和144Ce 4種核素中的1種作為測(cè)量分析對(duì)象。被動(dòng)中子測(cè)量方法則主要關(guān)注熱中子的主要貢獻(xiàn)體，根據(jù)文獻(xiàn)[4]，冷卻時(shí)間5 a以上的乏燃料組件中，絕大部分的自發(fā)中子來自于244Cm，通常占比97%以上。

圖2 不同燃耗235U濃度相對(duì)偏差的徑向趨勢(shì)Fig.2 Radial distribution of relative deviation of 235U concentration with different burnups

根據(jù)建立的計(jì)算模型，此5種關(guān)鍵核素在不同燃耗情況下質(zhì)量濃度相對(duì)偏差的徑向分布如圖3所示。

由圖3可看出，各層由內(nèi)至外質(zhì)量濃度相對(duì)平均值的偏差逐步加大，尤其是關(guān)注的最外層，137Cs、154Eu、106Ru、144Ce和244Cm的相對(duì)偏差分別約34.78%、39.45%、64.57%、38%和100.58%。且同235U濃度變化趨勢(shì)類似，在Rim區(qū)域此5種關(guān)鍵核素濃度劇烈提升，最外層兩環(huán)之間濃度相對(duì)也有少量提升。同時(shí)，這種濃度的偏差也隨燃耗的提升而變大，尤其是在Rim區(qū)域。但值得注意的是，244Cm的相對(duì)偏差隨燃耗變化趨勢(shì)極小，幾乎可視為與燃耗無關(guān)。

而廢包殼測(cè)量的最終關(guān)注點(diǎn)是其中所有U和Pu核素的含量，圖4為總U和總Pu質(zhì)量濃度的徑向相對(duì)偏差變化趨勢(shì)。

由圖4可看出，各層由內(nèi)至外總U質(zhì)量濃度相對(duì)偏差逐步降低，且隨著燃耗加深，這種差異更明顯，但其最外層最大相對(duì)偏差僅-3.34%，這主要是由于占主導(dǎo)地位的238U變化不大導(dǎo)致。而總Pu質(zhì)量濃度相對(duì)偏差的徑向變化趨勢(shì)則與圖3中5種核素類似，其最大相對(duì)偏差達(dá)64.25%。但與上述各核素均不同的是，各層相對(duì)偏差隨燃耗升高而降低，最外層和最內(nèi)層之間的質(zhì)量濃度差異也降低，這說明，隨著平均燃耗的提升，各層之間燃耗變化趨勢(shì)變緩。

圖4 不同燃耗下總U(Pu)濃度相對(duì)偏差的徑向趨勢(shì)Fig.4 Radial distribution of relative deviation of total U(Pu) concentration with different burnups

4 徑向特性對(duì)廢包殼測(cè)量影響修正研究

根據(jù)式(1)，獲取廢包殼中總U和總Pu的質(zhì)量，需重點(diǎn)關(guān)注MU(Pu)/mi。結(jié)合各關(guān)鍵核素徑向分布數(shù)據(jù)，可獲得該比值的徑向分布。圖5示出137Cs、154Eu、106Ru、144Ce、244Cm與待分析Pu總量的質(zhì)量比趨勢(shì)。徑向各層U濃度變化見圖4a，其變化趨勢(shì)相對(duì)較小，則U總量趨于一常數(shù)，各關(guān)鍵核素與U總量的比值變化趨勢(shì)與各核素濃度徑向分布類似，見圖3。

隨著燃耗加深，137Cs和總Pu的含量均在增大，但從徑向分層上看，其137Cs/Pu質(zhì)量比隨燃耗加深相對(duì)偏差平均值反而降低。154Eu/Pu質(zhì)量比和144Ce/Pu質(zhì)量比的趨勢(shì)與137Cs/Pu質(zhì)量比的相似，但106Ru/Pu質(zhì)量比的則不同，其原因主要是由于各種裂變核素隨燃耗的產(chǎn)額變化不同導(dǎo)致。

從圖5可看出，芯塊徑向邊緣處的核素質(zhì)量比與芯塊整體的核素質(zhì)量比平均值之間存在顯著差異，大多數(shù)殘留物存在于芯塊最邊緣的兩環(huán)內(nèi)，因此采用式(1)計(jì)算U、Pu質(zhì)量時(shí)，引用燃料組件的平均燃耗會(huì)產(chǎn)生較大不確定度。為減小這種徑向差異給分析結(jié)果帶來的影響，考慮在式(1)中乘以修正因子K。以被動(dòng)γ測(cè)量方法為例，假設(shè)通過模擬計(jì)算可得到整體的244Cm/U質(zhì)量比和244Cm/Pu質(zhì)量比為R0；而當(dāng)殘留比例為0.1%時(shí)，即僅殘留了最外層(圖1)，則殘留物中實(shí)際的244Cm/U和244Cm/Pu質(zhì)量比為R1(式(1)中的核素質(zhì)量比)，即K=R1/R0。

根據(jù)模擬計(jì)算結(jié)果，則可得到不同燃耗、冷卻時(shí)間的K。表3列出了冷卻5 a的情況下不同燃耗的K，其他冷卻時(shí)間的情況可類推。

根據(jù)表3，采用二次多項(xiàng)式擬合方式，則可給出修正因子K與燃耗(x)之間的擬合公式(表4)。

圖5 不同燃耗下關(guān)鍵核素與總Pu質(zhì)量比相對(duì)偏差的徑向趨勢(shì)Fig.5 Radial distribution of relative deviation of mass ratio of key nuclides to total Pu with different burnups

表3 不同燃耗下的K
Table 3Kwith different burnups

核素質(zhì)量比不同燃耗(GW·d·t-1(U))下的K1520253035404550556065137Cs/Pu-28.67-26.62-24.58-22.56-20.62-18.61-17.16-14.79-12.99-11.24-9.50154Eu/Pu-25.15-23.04-21.01-19.11-17.22-15.34-13.90-11.56-9.78-8.03-6.37106Ru/Pu-9.35-5.78-2.88-0.351.793.804.977.098.399.5010.50144Ce/Pu-30.26-28.25-26.11-23.87-21.58-19.22-17.23-14.34-11.97-9.61-7.34244Cm/Pu19.8821.5023.2024.8126.3927.8528.5630.5431.7332.8233.81137Cs/U18.0020.6823.2025.6127.9230.0832.1034.0935.9037.6939.44154Eu/U23.8126.5729.0331.2233.3935.3237.3039.1740.9042.6844.27106Ru/U49.9654.9558.6561.6564.0265.9267.4068.5369.2869.8670.26144Ce/U15.3718.0120.7223.5026.3629.1231.9934.8037.4840.2242.77244Cm/U98.3299.83101.26102.47103.67104.34105.02105.43105.74106.05106.18

表4 K與燃耗關(guān)系擬合公式Table 4 Fitting formula of K and burnup

續(xù)表4

5 總結(jié)

本文利用分環(huán)模式建立的乏燃料元件棒計(jì)算模型，給出了乏燃料元件棒內(nèi)關(guān)鍵放射性核素質(zhì)量濃度隨半徑、燃耗的變化。結(jié)果表明，此燃料元件棒各環(huán)燃耗水平從軸心沿徑向逐步提高，尤其是最外層的邊緣區(qū)域，提升尤其顯著，從而導(dǎo)致廢包殼中關(guān)鍵核素濃度相對(duì)燃料元件棒平均值顯著變化。同時(shí)根據(jù)后處理工藝中廢包殼中殘留物的物理分布特點(diǎn)，結(jié)合常用廢包殼測(cè)量分析方法，給出了修正因子以修正因徑向分布不均勻帶來的誤差。

而在后處理工程應(yīng)用中，常作為輸入信息的是組件的整體平均燃耗，此時(shí)不僅組件內(nèi)不同元件棒的平均燃耗有差異，即使對(duì)于同一根元件棒，軸向上的燃耗也不均勻?；趩胃魪较蚱骄己呐c殘留物燃耗之間的差異研究數(shù)據(jù)，可結(jié)合上述兩種不均勻分布情況，開展進(jìn)一步的研究工作，提高廢包殼測(cè)量系統(tǒng)的工程應(yīng)用水平。